专利名称：含氮的钽或铌粉末的制备和固体电解质电容器的制作方法
技术领域：
本发明涉及适于在固体电解质电容器的阳电极中使用的含氮金属粉末和该粉末的制备方法，以及用该粉末制备的多孔烧结体和用该粉末制备的固体电解质电容器。
背景技术：
近年来，需要可以在低电压下驱动并具有高频率和低噪音的电子集成电路。也需要具有低ESR和ESL的固体电解质电容器。适于在固体电解质电容器的阳电极中使用的金属粉末可包括如铌、钽、钛、钨或钼的粉末。
钽电容器，一种典型的小尺寸、低ESR和高电容量的电容器，已迅速普遍成为蜂窝电话和个人计算机中的零件。尤其是，在微处理器专用电源的平滑电路中，电容器必须具有高电容量(高CV值)和低ESR。通过增加使用的细金属粉末的表面积可有效增加钽电容器的电容量。因此，发展了细的钽粉末。目前，通过使用钠将氟钽酸钾(potassium tantalumfluoride)热还原以及将所得的初始粉末热聚集并脱氧的方法，可大量制备具有约1m2/g的BET比表面积(基于比表面积(d50)＝400nm的平均初始颗粒尺寸)和50,000CV的比电容的钽粉末。
人们对于铌电容器作为固体电解质电容器已进行了长期的研究，因为氧化铌具有高的介电常数，并且与钽相比铌较便宜。但是，因为由阳极氧化生成的氧化膜的低可靠性，该电容器仍未实际使用。换句话说，当铌通过高电压下的阳极氧化被氧化时，无定形的氧化膜结晶，于是漏电流增加，电容器遭频繁破坏。
然而，近来已在低电压下驱动电子电路，从而可以降低阳极氧化电压。依照这个趋势，可能有助于铌电容器的实际应用，因为铌在低阳极氧化电压下能维持可靠性。尤其是，作为铝电解质电容器的替代，铌电容器，其与铝电解质电容器相比具有高电容量及低ESR和ESL，已引起了人们的开发兴趣。
为了制造高电容量的铌电容器，该电容器中使用的铌粉末的平均颗粒尺寸折合成BET比表面积(d50)必须为500nm或更小，优选为400nm或更小，这与使用钽粉末的情形相同。目前，制备细铌粉末的已知方法包括用钠还原氟铌酸钾的方法(美国专利号4684399)；在气相中用氢还原五氯化铌的方法(日本专利申请未审公开(kokai)号6-25701)；和通过研磨获得大比表面积铌粉末的方法(WO 98/19811)。
在这些方法的常规气相方法中，得到了单分散的超细铌颗粒，于是当形成多孔烧结体并通过阳极氧化来氧化该烧结体时，颈部被隔离，即颈部破坏。也就是说，在气相方法中，不能得到适于在阳电极中使用的铌粉末。在研磨方法中，可高效容易地得到铌粉末，但是颗粒的形状不规则，并且颗粒尺寸分布变宽，于是当在阳电极中使用时会带来问题。
因此，为了制备适于在阳电极中使用并且初始颗粒的颗粒尺寸分布呈现尖峰的链型铌粉末颗粒，考虑优选使用液相方法，如用钠还原熔融氟化钾盐的方法，或用熔融金属还原氯化铌的方法。
当使用这样的细铌或钽粉末制造高电容量的阳电极时，在热处理过程中或通过阳极氧化的氧化过程中往往有形成结晶氧化物的趋势，于是漏电流可能增加。这是因为当粉末的表面积增加时，粉末中的氧含量也增加。顺便地说，形成介电氧化膜的阳极氧化电压随着电容器额定电压的降低而下降。因此，形成的介电氧化膜往往变薄，并且尽管有高电容量，该膜的长期可靠性差。
由上可见，为了抑制氧的影响并增强薄膜的可靠性，烧结体或介电氧化膜在制成后要渗氮。
例如，美国专利号A5448447公开了一种方法，其中用阳极氧化制备的氧化膜渗了氮，以降低膜的漏电流并增强膜在高温下的稳定性和可靠性。WO 98/37249公开了一种高电容量的钽粉末均匀渗氮的方法，其中添加氯化铵来还原钽粉末，并在混合物热聚集的同时向混合物中引入氮。
其它技术包括降低通过铌溅射制备的Nb-O膜的漏电流，通过对膜渗氮(K.Sasaki等人，Thin Solid Films，74(1980)83-88)；和通过使用氮化铌烧结体作为阳极来改善阳极漏电流(WO 98/38600)。
日本专利申请未审公开(kokai)号8-239207公开了一种加热渗氮方法，其中在热聚集或脱氧过程中将通过还原得到的钽或铌粉末在含氮气体气氛中加热。
常规方法中，渗氮在粉末或膜的表面进行，于是氮的扩散决定了渗氮速率。结果，表面往往渗氮不均匀。
当金属粉末中的氮含量超过3,000ppm时，例如，对于钽粉末，会形成结晶氮化物如TaN0.04、TaN0.1或Ta2N。当粉末进一步渗氮时，形成主要含TaN或Ta2N的晶体相。当使用含有这样的结晶氮化物的粉末时，阳电极的比电容降低，且介电膜的可靠性下降。
同时，当烧结体或介电氧化膜在制成后渗氮时，需要额外的渗氮处理，造成生产率低下。
简单地说，还没有发现一种含氮金属化合物，其中细铌或钽均匀地渗入了足量的氮，没有形成结晶氮化物，且含氮以在金属晶体点阵内形成固溶体。
发明公开由上可见，本发明的目的是高产率地制备含氮金属粉末，其中均匀含氮以在金属晶体点阵内形成固溶体，并提供一种具有高比电容和低漏电流、并呈现出长期优异的可靠性的固体电解质电容器。
本发明的含氮金属粉末为含50-20,000ppm氮的固溶体，其特征在于构成金属粉末的金属为铌或钽。
本发明的制备含氮金属粉末的方法的特征在于在用还原剂还原铌或钽化合物的同时，将含氮气体引入反应系统，从而形成铌或钽，同时将氮渗入铌或钽。
优选地，上述铌或钽化合物为氟化钾盐或卤化物。
优选地，上述铌化合物为氟铌酸钾。
优选地，上述还原剂为选自钠、镁、钙、二氢化镁和氢化钙或含氢气体中的至少一种物质。
上述方法中，优选地，含氮金属粉末为含50-20,000ppm氮的固溶体。
优选地，上述含氮气体含有纯氮气和/或通过加热产生氮气的氮发生气体。
本发明的含氮金属粉末形成的多孔烧结体适于在阳电极中使用。
本发明的最佳实施方式本发明的含氮金属粉末为铌或钽粉末，其含有50-20,000ppm的固溶体形式的氮。当氮渗入金属形成固溶体时，金属晶体的晶格常数变化，因此通过X射线衍射中金属峰的位置变化来确定氮渗入金属形成的固溶体。
在固体电解质电容器的电极中优选使用铌或钽，因为该电极具有高比电容。例如，当钽为含4,000ppm氮的固溶体时，金属钽的(110)晶面间的间距(d)增加了约0.1％，即从d＝2.3375至d＝2.3400。
本发明的含氮金属粉末具有基于BET比表面积的80-500nm的平均颗粒尺寸，优选为80-360nm。当使用具有这样的平均尺寸的细的含氮金属颗粒制造多孔烧结体且用该烧结体作为固体电解质电容器的阳电极时，该电极可具有高的电容量，这是优选的。
上述含氮金属粉末可如下制备。在铌或钽化合物被还原的同时，向反应系统中引入含氮气体以形成铌或钽，同时氮渗入铌或钽中。在该情况下，反应可在液相或气相系统中进行，只要金属还原与氮的引入同时进行。
对于本发明可使用的铌化合物或钽化合物的种类没有特别限制，但是优选氟化钾盐或者铌或钽的卤化物。这样的氟化钾盐的例子包括K2TaF7、K2NbF7和K2NbF6。这样的卤化物的例子包括氯化物如五氯化铌、低氯化铌、五氯化钽和低氯化钽；碘化物；和溴化物。特别地，铌化合物的例子包括氟铌酸盐如氟铌酸钾，和氧化物如五氧化铌。
还原剂的例子包括碱金属和碱土金属如钠、镁和钙；这些金属的氢化物如二氢化镁和氢化钙；和还原性气体如含氢气体。
含氮气体的例子包括含纯氮的气体和含通过加热产生氮的氮发生气体的气体。氮发生气体的例子包括氨和尿素。为了有效地将氮渗入金属以形成固溶体，优选使用纯氮气。
对向反应系统中引入含氮气体的方法进行说明。当反应在液相中进行时，优选通过起泡法将氮引入液相。当反应在气相中进行时，可事先将氮与原料气体混合或与用作还原剂的气体混合。或者，可将氮单独混入气相。
在液相中制备金属粉末的特定方法包括熔融盐中金属的还原。以钽金属为例来说明这样的方法。
首先，将低共熔盐如KCl-KF或KCl-NaCl作为稀释盐加入反应容器中，将该盐加热至800-900℃使之熔融。在盐中设置喷嘴，将含氮气体通过喷嘴引入盐中，盐经受气体起泡。在盐经受气体起泡的同时，将一部分钽的氟化钾盐加入盐中，然后将还原剂如钠、镁或钙以还原氟化钾盐所需的化学计量量加入盐中，进行下式(1)所表示的反应。
…(1)当氟化钾盐和还原剂之间的反应几乎完成时，将一部分钽的氟化钾盐和一部分还原剂加入反应容器。如上所述，将作为原材料的钽化合物和还原剂以少量加入反应容器中，重复进行反应并完成钽化合物的还原。
引入的氮气总量确定为钽中理想的氮含量的3-20倍。当钽中氮气的含量高于理想含量的20倍时，钽可能与氮反应，可能形成结晶氮化钽。因而，当在阳电极中使用所得的钽粉末时，电极的漏电流可能增加，并且电极的电容量可能降低。相反，当钽中氮的含量少于钽中理想氮含量的3倍时，在钽中形成固溶体的氮含量可降低。因而，当在阳电极中使用所得的钽粉末时，电极的可靠性增强不足。
稀释盐的量优选确定为钽的氟化钾盐和还原剂总重量的2-10倍。当稀释盐的量少于氟化物盐和还原剂重量之和的两倍时，作为原材料的氟化物盐的浓度变高，反应快速进行，于是形成的钽颗粒尺寸可变得非常大。相反，当稀释盐的量超过重量和的10倍时，反应速率下降，导致生产率低。顺便提到，反应可在惰性气体气氛中、或在降低的压力下进行。
如上所述，在还原金属的氟化钾盐的同时，将氮气引入熔融盐中，且该熔融盐经受氮气起泡。结果，金属的初始颗粒刚刚经还原生成，氮气就在其表面迅速扩散，颗粒生长和颗粒生长表面的氮气引入同时进行。
这样获得的金属粉末均匀含氮，以从颗粒表面到内部形成固溶体，并几乎不含结晶氮化合物。
通过在大量的稀释盐中进行反应并通过降低反应系统中氟化钾盐的浓度，可沉淀细金属颗粒。
接着将说明在这样的熔融稀释盐中制备含氮金属粉末的另一种方法。例如，将铌或钽的卤化物与还原剂如钠、镁或钙在稀释盐中以与上述相同的方式反应，在反应过程中，将含氮气体引入该盐中用于起泡。该卤化物可以是气体或液体，只要卤化物可与稀释盐中熔融的还原剂接触。特别地，该卤化物优选为高度溶解于稀释盐中的低卤化物。这样的低卤化物可通过例如在500℃或更高的高温下将五氯化铌气体与铌金属接触还原获得。熔融盐的温度设定为700-1,000℃。确定引入金属的氮气量使得氮气的总量为金属中理想氮含量的3-20倍。稀释盐的量优选确定为该盐的重量为铌或钽的卤化物的总重量的2-10倍。
制备含氮粉末的其它方法包括其中使用氟铌酸钾作为铌化合物的方法，和其中用熔融的镁或钙还原金属氧化物如五氧化铌的方法。
还原完成后，将熔融液冷却，用水或弱酸水溶液反复清洗所得的固体块，从而除去稀释盐并制得含氮金属粉末。在上面的步骤中，必要的话，可结合使用如离心法和过滤法，并且可用含氢氟酸和过氧化氢的溶液清洗形成的颗粒，以纯化颗粒。
在气相中制备含氮金属粉末的方法的特例包括其中通过在还原过程中将含氮气体混入气相，在氮气存在下，用含氢气体还原金属如铌或钽的挥发性卤化物的方法。含氮气体可事先与挥发性卤化物和/或含氢气体混合，或者可单独混入气相。在该情况下，氮气的量可确定为通过还原形成的金属中的理想氮含量的至少两倍。
将这样得到的含氮金属粉末即铌或钽粉末进行预处理如热聚集、脱氧、钝化和稳定化处理。接着，将粉末成形和烧结，制成多孔烧结体。
通过在真空下加热含氮金属粉末使之聚集来进行热聚集处理，以将粉末中非常细的颗粒转变成相对大尺寸的二次颗粒。与从非常细的颗粒制成的多孔烧结体相比，通过烧结相对大尺寸的二次颗粒制成的多孔烧结体含有大的孔洞。因此，当用上述烧结体作为阳电极时，电解质溶液渗入烧结体内部，使电极具有高电容量。当在真空下加热含氮颗粒时，可从颗粒中除去源于稀释盐的杂质如钠或镁。
通常，通过将含氮粉末在800-1,400℃下真空加热0.5-2小时来进行热聚集。在热聚集之前，优选进行预聚集，其中将水加入含氮粉末，以在粉末振动的同时均匀润湿所有的粉末。当进行这样的预聚集时，可获得更强的聚集体。当事先将磷或硼(相对于含氮金属粉末中的金属为10-300ppm)加入预聚集中使用的水时，初始颗粒的熔化被阻止，于是颗粒可在维持高的表面积的同时热聚集。加入到水中的磷可为磷酸或六氟磷酸铵的形式。
接着，在空气或惰性气体中研磨经热聚集得到的块状粉末，并将还原剂如镁加入颗粒中，从而用还原剂与颗粒中的氧反应以脱氧。
脱氧在惰性气体如氩气气氛中进行1-3小时，温度在还原剂的熔点或更高与还原剂的沸点或更低之间的温度范围内。接着，在颗粒冷却的同时，将空气引入氩气，使含氮金属粉末钝化并稳定。此后，用酸浸法除去源自还原剂并留在粉末中的物质如镁或氧化镁。
向经受热聚集、脱氧、钝化和稳定化处理的含氮金属粉末中添加约3-5重量％的樟脑(C10H16O)或类似化合物作为粘合剂。将得到的混合物压力成形，在1,000-1,400℃加热并烧结约0.3-1小时，制成多孔烧结体。烧结温度根据金属的类型和粉末的表面积适当确定。
当用这样的多孔烧结体作阳电极时，在粉末压力成形时将导线埋入含氮金属粉末中。随后，烧结粉末以制成与导线相结合的烧结体。此后，烧结体通过阳极氧化被氧化，例如，在含约0.1重量％的磷酸或硝酸的电解质溶液中在30-90℃的温度、40-80mA/g的电流密度和20-60V的电压下进行1-3小时的阳极氧化。用这样得到的烧结体作为固体电解质电容器的阳电极。
特别地，通过已知的方法将二氧化镁、氧化铅或导电聚合物形成的固体电解质层，石墨层和银糊层在如上得到的多孔烧结体上顺序形成。接着，用焊料将阴极端与银糊层相连，并用树脂涂覆所得的烧结体，从而制得用于固体电解质电容器中的阳电极。
上述含氮金属粉末为均匀地含有50-20,000ppm氮的固溶体，并几乎不含结晶氮化物。因此，当使用该粉末时，可制造出具有高比电容和低漏电流并表现出长期优异可靠性的阳电极。
在制备含氮金属粉末的方法中，在用还原剂还原金属化合物的同时，将含氮气体引入反应系统以形成金属，同时将氮渗入金属。结果，金属的初始颗粒刚刚经还原生成，氮气就在其表面迅速扩散，颗粒生长和颗粒的生长表面的氮气引入同时进行。在这样得到的颗粒中，氮由表及里均匀渗入，以形成固溶体，并且该颗粒几乎不含结晶氮化物。
因此，当使用用上述方法制备的金属粉末时，与使用通过常规方法制备的金属粉末的情形相比，可制造高可靠性的阳电极，在常规方法中，颗粒中氮的扩散决定了反应速率且聚集粉末在含氮气氛中进行热处理。
此外，在上述方法中，无需额外渗氮处理，因此生产率高。
本发明将通过实施例来详细说明。
实施例1将作为稀释盐的氟化钾和氯化钾(各15kg)加入反应容器(50L)中，并加热至850℃，形成熔融液。随后，将喷嘴插入熔融液中，使氮气以750ml/分钟的流动速率通过喷嘴起泡通过液体。将氟钽酸钾K2TaF7(200g)加入熔融液中，一分钟后，将熔融钠(58g)加入液体，并使所得的混合物反应两分钟。该过程进行30次。在反应过程中，氮气持续起泡通过液体。
还原完成后，研磨得到的团块，并用弱酸水溶液清洗团块，分离钽颗粒。此外，用含氢氟酸和过氧化氢的溶液清洗，以纯化颗粒。还原钽颗粒的产出为1.6kg。
这样制得的钽颗粒具有下列特性。
BET比表面积1.8m2/g平均初始颗粒尺寸200nm
氮含量5,800ppmX射线衍射数据氮固溶状态，无结晶相Ta(110)晶面的面间距2.3400随后，在颗粒振动的同时，将水加入还原的钽颗粒(干燥颗粒)(100g)中，以均匀润湿所有的颗粒并形成团块，进行预聚集。在该情况下，事先将磷酸加入水中，使得磷酸的量相对于钽为约200ppm。用约25ml的水，以形成团块。接着，将团块在1200℃下的真空加热炉中加热1小时，进行热聚集。
用陶瓷辊压碎机对这样热聚集过的团块进行粗磨，并使用销磨(pinmill)在氩气气氛中进一步研磨，得到250μm或更小尺寸的颗粒。将所得的研磨颗粒(100g)与镁屑(6g)混合，将混合物置于800℃的氩气气氛加热炉中两小时。钽粉末中的氧与镁反应以脱氧。此后，在冷却过程中，向氩气中加入空气，以钝化并稳定化钽粉末，并将粉末从炉中移出。用硝酸水溶液清洗得到的粉末，洗去镁和氧化镁。
分析这样得到的粉末的特性。结果如下。
BET比表面积1.45m2/g平均初始颗粒尺寸249nm氧含量4,800ppm氮含量5,900ppmX射线衍射数据氮固溶状态(检测出TaN0.04和TaN0.1为痕量)Ta(110)晶面的面间距2.3400将樟脑(5重量％)加入如上得到的粉末中，一起混合。
将混合物压力成形，并在1,300℃烧结30分钟。用与上述相同的方式对得到的烧结体进行X射线衍射分析氮的存在形式。烧结体中所含的氮基本上为固溶状态，与在粉末中的情形一样，并检测出非常少量的TaN0.04和TaN0.1。然而，Ta(110)晶面的面间距为2.3400，证明钽烧结体中大部分的氮形成了固溶体。
实施例2将KCl-NaCl低共熔复合盐(200g)装入内径42mm、高155mm的致密氧化铝(Al2O3)制成的坩埚中，使盐在200℃下真空干燥两小时。将Ar气引入坩埚以带来氩气气氛，然后将坩埚加热到900℃并保温。随后，将盛有作为还原剂的镁的内径为19mm的氧化镁(MgO)制成的多孔坩埚放置在所得的熔融盐中1小时。镁通过氧化镁(MgO)制成的多孔坩埚的孔洞作为还原剂在熔融盐中融化。
将直径8mm的MgO制成的喷枪(管)头插入熔融盐中。将加热到300℃的五氯化钽气体与作为载气的氮气一起通过喷枪引入熔融盐中，五氯化钽与熔融盐中融化的镁起反应。反应以相对快速的方式进行。氮气和五氯化钽气体的流动速率分别为0.5Nl/分钟和1g/分钟，并且这些气体连续引入熔融盐达30分钟。
五氯化钽的供给一结束，就从熔融盐中移出含镁坩埚和喷枪，并使盐冷却。
熔融盐冷却后，用流动水和乙酸水溶液清洗盐，对盐进行离心分离，以分离钽粉末和水。使得到的钽粉末干燥。
将这样得到的钽粉末通过X射线衍射能谱(EDX)分析的方法进行最终的分析。此外，通过使用粉末X射线衍射仪来识别氮的相，在扫描电子显微镜(SEM)下分析粉末的形状。
粉末特性如下。
BET比表面积0.80m2/g平均初始颗粒尺寸450nm氧含量2,800ppm氮含量4,200ppmX射线衍射数据氮固溶状态。未观测到结晶相Ta(110)晶面的面间距2.3399Ta(110)晶面的面间距为2.3400证实了氮在钽粉末中形成了固溶体。粉末颗粒具有直径约0.4μm且为类似于须晶的柱状形状。
对比例1重复进行实施例1的步骤，只是未使用氮气起泡，从而制得还原的钽颗粒。简单地说，将钽化合物还原，用弱酸水溶液清洗得到的钽颗粒，用含有氢氟酸和过氧化氢的溶液进一步纯化颗粒，从而制得还原的钽颗粒(1.6kg)。
这样得到的钽颗粒表现出下列特性。
BET比表面积1.5m2/g平均初始颗粒尺寸240nm氮含量20ppm接着，与实施例1的方式相同，将颗粒进行预聚集、热聚集和脱氧。将加热炉冷却至500℃，使颗粒在500℃的炉中放置10小时，同时向炉中供给10体积％的含纯氮的氩气。此后，与实施例1的方式相同，将钽粉末钝化并稳定化，然后从炉中移出。用硝酸水溶液清洗得到的粉末，洗去镁和氧化镁。
分析这样得到的粉末的特性。结果如下。
BET比表面积1.35m2/g平均初始颗粒尺寸268nm氧含量5,100ppm氮含量4,200ppmX射线衍射数据氮明显检测到氮化钽峰(TaN0.04和TaN0.1)Ta(110)晶面的面间距2.3375从面间距的数据可见，粉末中的大部分氮形成了结晶氮化物。
此外，与实施例1的方式相同，用粉末制成烧结体，通过X射线衍射分析该烧结体。结果类似于粉末。
工业实用性如上所述，含氮金属粉末适于制造高比电容和低漏电流、并呈现长期优异可靠性的阳电极。
此外，本发明的制备含氮金属粉末的方法能够高产率地生产含氮金属粉末，该粉末均匀含氮，以从颗粒表面到内部形成固溶体，并且几乎不含结晶氮化物。
因此，含有本发明的含氮金属粉末的多孔烧结体和含有该粉末的固体电解质电容器具有低漏电流，并呈现出长期优异的可靠性。
权利要求
1.含有50-20,000ppm固溶体形式氮的含氮金属粉末，其特征在于构成金属粉末的金属为铌或钽。
2.一种制备含氮金属粉末的方法，其特征在于在用还原剂还原铌或钽化合物的同时，向反应系统中引入含氮气体以形成铌或钽，同时氮渗入铌或钽中。
3.根据权利要求2的制备含氮金属粉末的方法，其中铌或钽化合物为氟化钾盐或卤化物。
4.根据权利要求2的制备含氮金属粉末的方法，其中铌化合物为氟铌酸钾。
5.根据权利要求2至4中任一项的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮金属粉末为含50-20,000ppm氮的固溶体。
6.根据权利要求2至4中任一项的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮气体含有纯氮气和/或通过加热产生氮气的氮发生气体。
7.根据权利要求2至4中任一项的制备含氮金属粉末的方法，其中还原剂为选自钠、镁、钙、二氢化镁、和氢化钙、或含氢气体中的至少一种物质。
8.根据权利要求7的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮金属粉末为含有50-20,000ppm氮的固溶体。
9.根据权利要求7的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮气体含有纯氮气和/或通过加热产生氮气的氮发生气体。
10.一种制备含氮金属粉末的方法，其特征在于在含氮气体存在下，用作为还原剂的含氢气体还原铌或钽的挥发性卤化物，从而形成铌或钽，同时氮渗入铌或钽中。
11.一种制备含氮金属粉末的方法，其特征在于在用作为还原剂的镁或钠在熔融盐中还原氟铌酸钾的同时，向熔融盐中引入含氮气体，从而形成铌，同时氮渗入铌中。
12.一种制备含氮金属粉末的方法，其特征在于在用还原剂在熔融盐中还原铌或钽的卤化物的同时，向熔融盐中引入含氮气体，从而形成铌或钽，同时氮渗入铌或钽中。
13.一种制备含氮金属粉末的方法，其特征在于在含氮气体存在下，用作为还原剂的含氢气体还原铌或钽的挥发性卤化物，从而形成铌或钽，同时氮渗入铌或钽中。
14.根据权利要求10至13中任一项的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮金属粉末为含50-20,000ppm氮的固溶体。
15.根据权利要求10至13中任一项的制备含氮金属粉末的方法，其中含氮气体含有纯氮气和/或通过加热产生氮气的氮发生气体。
16.一种通过烧结如权利要求1中所述的含氮金属粉末制得的多孔烧结体。
17.一种包括如权利要求16中所述的多孔烧结体制成的阳电极的固体电解质电容器。
全文摘要
为高产率地提供含氮金属粉末，其中包括均匀含氮的金属如铌或钽，并能够制造具有高比电容和低漏电流并呈现长期优异可靠性的阳电极，提供了含氮金属粉末，该含氮金属粉末是含50－20,000ppm氮的固溶体，其中构成金属粉末的金属为铌或钽。含氮金属粉末的制备过程为，在用还原剂还原金属化合物的同时，向反应系统中引入含氮气体以形成金属，同时将氮渗入金属中。含有含氮金属粉末的多孔烧结体和含有该粉末的固体电解质电容器具有低漏电流，并呈现出长期优异的可靠性。
文档编号H01G9/052GK1433485SQ00818820
公开日2003年7月30日 申请日期2000年9月11日 优先权日2000年2月8日
发明者小田幸男, 泉知夫, 野口佳和 申请人:卡伯特超金属株式会社