蒸汽重整燃料处理机的制作方法

专利名称：蒸汽重整燃料处理机的制作方法
技术领域：
本发明一般涉及制备氢气的燃料处理机，更特别地涉及一种由含碳原料和水制备氢气的蒸汽重整炉。
背景技术：
纯化的氢用于生产许多产品，包括金属、食用油脂、和半导体和微电子。纯化的氢还是一种用于许多能量转换装置的重要的燃料源。例如，燃料电池使用纯化的氢和氧化剂来产生电势。可以用各种工艺和设备来制备该燃料电池消耗的氢气。一个这样的工艺为蒸汽重整，其中氢气是由含碳原料和水制得的。
发明概述本发明涉及一种从水和诸如醇或烃的含碳原料制备氢气的蒸汽重整炉。该蒸汽重整炉包括氢产生区，其中含有氢气和其它气体的混合气体流由水和含碳原料制得。该蒸汽重整炉包括分离区，其中混合气体流被分离成含有至少基本为纯氢的富氢流，和含有至少大部分为其它气体的副产物流。在一些实施方案中，该蒸汽重整炉为垂直定向燃料处理机。在一些实施方案中，分离区包括至少一层氢选择性膜。在一些实施方案中，蒸汽重整炉进一步包括精加工区，在其中进一步纯化从分离区中产生的富氢流。在一些实施方案中，重整炉包括一个外部金属或密封陶瓷壳。
附图简述

图1为燃料处理系统的示意图。
图2为包括蒸汽重整炉的燃料处理系统的示意图。
图3为图2的燃料处理系统，进一步包括精加工区的示意图。
图4为燃料电池系统的示意图，该燃料电池系统包括一个燃料电池组和一个按照本发明的蒸汽重整炉。
图5为按照本发明的蒸汽重整炉的剖视示意图。
图6为按照本发明的另一个蒸汽重整炉的剖视示意图。
图7为用于按照本发明的蒸汽重整炉的说明性的汽化区的剖视图。
图8为说明按照本发明的用于蒸汽重整炉的汽化、重整和/或纯化区的示例结构的局部剖视图。
图9为说明按照本发明的蒸汽重整炉的重整和分离区的局部剖视图。
图10为说明按照本发明的其它蒸汽重整炉的重整和分离区的局部剖视图。
图11为按照本发明的另一个蒸汽重整炉的侧视图。
图12为图11的蒸汽重整炉的部件分解立体图。
图13为沿着图11中直线13-13剖开的图11的蒸汽重整炉的剖视图。
图14为沿着图11中直线14-14剖开的图11的蒸汽重整炉的剖视图。
图15为沿着图14中直线15-15剖开的图11的蒸汽重整炉的剖视图。
图16为按照本发明的另一个蒸汽重整炉的立体图。
图17为沿着图16中直线17-17剖开的图16的蒸汽重整炉的局部剖视图。
图18为沿着图16中直线18-18剖开的图16的蒸汽重整炉的剖视图。
图19为沿着图18中直线19-19剖开的图17的蒸汽重整炉的剖视图。
图20为用于蒸汽重整炉或其它燃料处理机的陶瓷壳的立体图。
图21为用来安放按照本发明的蒸汽重整炉的图20的壳的剖视图。
图22为图21的壳的一部分的局部剖视图。
图23为按照本发明的另一个陶瓷壳的剖视图。
图24为按照本发明的另一个陶瓷壳的立体图。
图25为按照本发明的另一个陶瓷壳的剖视图。
本发明的详细说明和最佳实施方式图1说明了燃料处理系统10的示意图。系统10包括燃料处理机12，其用于从原料流16来生产产物氢气流14。如图所示，燃料处理机10包括氢产生区18，其中产生含有氢气和其它气体的混合气体流20，和分离区或分离组件22，其中该混合气体流被分离成含有至少基本为纯氢气体的富氢流24，和含有相当大部分的其它气体的副产物流26。至少相当大部分的富氢流24形成产物氢气流14。副产物流可以用作燃料、排空、送到燃烧器中、用作加热过的流体流、储存为以后使用等等。
可以使用各种装置来从各种原料流16生产混合气体流20。例如，电解是一种氢生产工艺，其中由水制得氢气和氧气。其它类型的氢生产装置，例如部分氧化和高温分解，都利用由诸如醇或烃的含碳原料组成的原料流来生产混合气体流。在有的其它装置中如图2所示，原料流16包括水30和含碳原料32。合适的含碳原料的实例包括醇和烃。合适的醇的非排它实例包括甲醇、乙醇和多元醇，例如乙二醇和丙二醇。合适的烃的实例包括甲烷、丙烷、天然气、柴油、煤油，汽油，和类似物。
氢生产装置的一个实例为蒸汽重整，其中的原料流16包括水和含碳原料。在蒸汽重整工艺中，氢产生区18含有重整催化剂34。在这样的实施方案中，燃料处理机12可被称为蒸汽重整炉(如图2中的13所示)，氢产生区18可被称为重整区36，并且混合气体流20可被称为重整产物流。合适的蒸汽重整催化剂的实例包括含有铜-锌成分的低温变换催化剂和由Süd-Chemie公司以商品名KMA出售的含有铬成分的催化剂，尽管其它的也可以使用。典型地存在于重整产物流中的其它气体包括一氧化碳、二氧化碳、甲烷、蒸汽和/或未反应的含碳原料。
优选，蒸汽重整炉13用于生产基本上为纯氢的气体，并且甚至更优选，该燃料处理机用于生产纯氢气体。为了本发明的目的，基本上为纯氢的气体纯度大于90％，优选纯度大于95％，更优选纯度大于99％，并且甚至更优选纯度大于99.5％。在美国专利号为6,221,117和6,319,306的美国专利和于2001年3月8日申请、标题为“燃料处理机和系统及含有这些的设备”、序号为09/802,361的待审美国专利申请中公开了合适的蒸汽重整炉的实例，由于种种目的其每个实例都全部引入以供参考。
原料流16可通过任何合适的方式输送到蒸汽重整炉13中。单个原料流16在图2中显示，但是，使用超过一个的流16和这些流含有相同或不同的组分都落在本发明的范围内。当含碳原料32能与水混溶时，该原料典型地在和原料流16的水组分相同的流体导管中输送，如图2中所示。当含碳原料与水不能混溶或仅仅微溶于水时，这些组分典型地以单独的流分别输送到燃料处理机10中，如图3中所示。
蒸汽重整炉典型地在200℃到700℃的温度范围内、和50psi到300psi的压强范围下运行，尽管在这些范围外的温度和压强也在本发明的范围内。当含碳原料为醇时，蒸汽重整反应典型地在大约200到500℃的温度范围内进行；并且当含碳原料为烃时，该蒸汽重整反应将应用大约在400到700℃的温度范围。因而，原料流16典型地在所选定的压强下被输送到燃料处理机中，例如在上述示例范围内的压强下。为了加热蒸汽重整炉13到所选定的工作温度，例如在上述示例范围内的温度，该蒸汽重整炉典型地包括或联有加热组件38，其用于加热该蒸汽重整炉。加热组件38如图2中所示，从而用图示表明该加热组件可以被安在蒸汽重整炉之内、蒸汽重整炉的外部、或者两者都有。加热组件38可以利用任何合适的加热机制或装置来加热该蒸汽重整炉到所选定的工作温度。例如，加热组件38可以包括电阻加热器、燃烧器或其它燃烧单元，其产生加热过的排气流、与加热过的流体流热交换等。在图2中，显示出加热组件38包括燃料流40，其组分和类型往往根据用来产生热量的机制不同而变化。例如，当加热组件38是燃烧器或者换句话说通过燃烧产生热量时，流40包括一道燃料流，例如醇或烃，和/或诸如氢气的可燃气体。当加热组件38包括电阻加热器时，那么流40包括一个连到电力源上的电连接。在一些实施方案中，原料流16可以在高温下输送到蒸汽重整炉中，并从而可以提供至少一部分所需热量。当使用燃烧器或其它燃烧室时，消耗燃料流并产生加热过的排气流。
分离区22可以利用任何合适的分离结构而把混合气体流20分离成富氢流24和副产物流26。虽然在图1和2中已经图示了每一道这些流的单道流，但是这也在本发明的范围内分离区22产生不止一道的每一道这些流，然后它们可以在离开分离区之前或之后合并。
用于分离区22的合适的分离结构为一种或多种氢可渗透膜和/或氢选择性膜，如图2和3中的46所示。该膜可以由在分离区22运行的工作环境和参数下适于使用的任何氢渗透性材料形成。用于膜46的合适的材料的实例包括钯和钯合金，并且特别包括这种金属和金属合金的薄膜。钯合金已被证实特别有效，特别是具有35重量％到45重量％铜的钯。含有大约40重量％铜的钯铜合金已被证实特别有效，尽管在本发明的范围内可以使用其它相关的浓度和组分。
氢选择性膜典型地由厚度大约为0.001英寸的薄箔形成。然而，这也在本发明的范围内该膜可以由其它氢可渗透材料和/或氢选择性材料组成，这些材料包括除了那些上面讨论到的以外的金属和金属合金以及非金属材料和组合物，而且该膜的厚度可以大于或小于上面讨论到的厚度。例如，可以使该膜更薄，氢流量相应增加。用来降低膜厚度的合适机制的实例包括滚轧、溅射和蚀刻。在美国专利6,152,995中公开了合适的刻蚀工艺，由于种种目的其整个公开文本都在此引入以供参考。在美国专利6,221,117、6,319,306和6,537,352中公开了各种膜、膜结构和制备它们的方法的实例，由于种种目的其整个公开文本都在此引入以供参考。
用于分离区22的合适的压力分离工艺的另一个实例为压力回转吸收，如图2中用点划线所示的47。在压力回转吸附(PSA)工艺中，从含氢气流中去除气体杂质。PSA基于以下原理某些气体在适当的温度与压力条件下，能比其它气体更牢固地被吸附到吸附材料上。典型地，是杂质被吸附，并因此被从重整产物流20中除去。使用PSA进行氢提纯之所以成功是由于普通杂质气体(例如CO、CO2、包括CH4的烃、和N2)在吸附材料上的较强的吸附作用。氢的吸附就非常弱，因此当杂质被留在吸附材料上时，氢却通过该吸附床。杂质气体，例如NH3、H2S和H2O，在吸附材料上的吸附非常强，并且因此随着其它杂质一起从流20中除去。如果该吸附材料打算再生，并且在流20中存在这些杂质，那么由于这些杂质较难解吸，所以分离区22优选包括一种合适的设备，该设备用来在流20输送到吸附材料之前除去这些杂质。
杂质气体的吸附在高压下发生。当压强降低时，杂质从吸附材料上解吸，从而再生该吸附材料。典型地，PSA为循环过程并且为了连续操作(与批次操作相反)需要至少两个床。可以用于吸附剂床的合适的吸附剂材料的实例为活性碳和沸石，尤其是5(5埃)沸石。该吸附材料通常为颗粒状，并且按常规的填充床结构被放在圆柱形压力容器中。然而，使用其它合适的吸附材料组分、外形和结构也在本发明的范围内。
蒸汽重整炉13可以，但并不必定进一步包括精加工区48，如图3中所示。精加工区48接收从分离区22出来的富氢流24，并通过降低其中所选组分的浓度或除去该所选组分而进一步纯化该流。在图3中，纯化氢流用50表示，并且至少相当大部分的此流形成产物氢气流14。例如，当流14打算用在燃料电池组中时，那么如有必要，可以从该富氢流中除去那些会损害燃料电池组的成分，例如一氧化碳和二氧化碳。至于燃料电池组，例如质子交换膜(PEM)和碱性燃料电池组，其一氧化碳的浓度优选小于10ppm(百万分之一)。优选一氧化碳的浓度小于5ppm，并且甚至更优选小于1ppm。二氧化碳的浓度可以大于一氧化碳的浓度。例如，浓度小于25％的二氧化碳是可以接受的。优选该浓度小于10％，更优选小于1％。特别优选的浓度小于50ppm。此处给出的可接受的最小浓度是示例性的实例，可以应用那些此处给出的以外的浓度，并且在本发明的范围内。例如，特定的用户或厂商可能需要不同于此处确定的最小或最大浓度水平或范围。
区48包括任何合适的用来除去流24中所选的成分或降低其浓度的结构。例如，当产物流试图用于PEM燃料电池组或其它设备，而如果该流中含有大于确定浓度的一氧化碳或二氧化碳会损害这些电池组或设备时，包括甲烷化催化剂52会是合乎需要的。甲烷化催化剂52使一氧化碳和二氧化碳转变为甲烷和水，这两者都不会损害PEM燃料电池组。精加工区48也可以包括重整催化剂54来使得任何未反应原料转变为氢气。在该实施方案中，优选重整催化剂在甲烷化催化剂的上游，以避免在甲烷化催化剂的下游再引入二氧化碳或一氧化碳。
在图3中，显示了蒸汽重整炉13包括壳60，其中含有上述部件。壳60，其也可称为罩，使得蒸汽重整炉的部件可作为整体移动。其还通过提供防护套保护蒸汽重整炉的部件免受损害，而且由于燃料处理机的部件可以作为整体被加热而降低燃料处理机的热需要量。壳60可以，但不必定包括隔热材料62，例如固体隔热材料、涂层隔热材料、和/或空气填充、充气、或真空腔。然而，蒸汽重整炉没有罩或壳也在本发明的范围内。当蒸汽重整炉13包括隔热材料62时，该隔热材料可以在壳的内部、在壳的外部、或内外都有。当该隔热材料在含有上述重整、分离和/或精加工区的壳的外部时，蒸汽重整炉可以在该隔热体的外部进一步包括外罩或夹套64，如图3中所示的示意图。
蒸汽重整炉13的一个或多个部件可以或者伸到该壳以外或者位于至少壳60的外面，这些也进一步在本发明的范围内。例如，并如图3中的虚线所示，精加工区48可以位于壳60的外面和/或氢产生区18的一部分(例如一张或多张重整催化剂床的部分)可以伸到该壳以外。
如图4中所示，按照本发明的蒸汽重整炉可以用来输送至少一部分产物氢气流14到至少一个燃料电池组70，从那里产生电流72。在该结构中，燃料处理机和燃料电池组可被称为燃料电池系统71。虽然该重整装置已经在图4中以13表示，但是已经公开、说明、和/或在此引入的任何蒸汽重整炉可以合并到燃料电池系统中也在本发明的范围内。燃料电池组70用来从输送到的产物氢气流14的部分产生电流。在所举例的实施方案中，显示和描述了单个蒸汽重整炉13和单个燃料电池组70。然而，使用的这两种部件的一种或两种为多个的情况也在本发明的范围内。以下也在本发明的范围内这些部件已经用示意图说明，和燃料电池系统可以包括没有在附图中明确说明的附加部件，如原料泵、空气输送系统、换热器、加热组件、电池，功率调节模块，和类似物。
燃料电池组70含有至少一个，而典型地为多个燃料电池74，其用来从输送到的产物氢气流14的部分产生电流72。燃料电池组典型地包括多个在公共端板76之间联合的燃料电池74，其含有流体输出/排除导管(未显示)。合适的燃料电池的实例包括质子交换膜(PEM)燃料电池和碱性燃料电池。燃料电池组70可以接受全部的产物氢气流14。流14的一些或全部可以另外，或者可选地通过合适的导管输送，而用于另一个消耗氢的工艺、燃烧用作燃料或加热、或者储存起来以后使用。在图4的虚线中，显示了该燃料处理系统(或燃料电池系统)包括可选的氢存储装置77，其用来储存至少一部分的产物氢气流，如用于以后输送到燃料电池组70中、用作燃料流等等。合适的氢存储设备的列举实例包括加压罐和氢化物床。
通过电池组产生的电流可用来满足至少一个所连接的能量消耗设备78的能量需要或运作荷载。设备78的列举实例包括，但不应仅限于机动车辆、娱乐或工业用车辆、船或其它航海器、工具、灯或照明组件、器具(如家用或其它器具)、家用或其它住所、办公室、商店或营业处所、计算机、工业设备、信号或通讯设备等。设备78如图4中所示，并且其表示用来从燃料电池系统获取电流的一种或多种设备或者设备集合。
图4中的虚线中显示了一个可选的储能装置79。设备79用来储存燃料电池组产生的电流的至少一部分，并有选择地使用该储存电流(或电势)来满足运作荷载，例如来自设备78、燃料处理(或燃料电池)系统等的运作载荷。合适的储能装置的实例包括电池、飞轮和电容。如上所述，设备78用来把荷载应用到燃料电池系统上(例如到一个或多个储能装置和燃料电池组上)，其中该系统用来提供电流以满足该运作载荷。
原料流16典型地通过合适的原料流输送系统输送到蒸汽重整炉中，如图4中的17所示的示意图。输送系统17包括任何合适的把原料流输送到蒸汽重整炉13中的装置、设备、或其组合。例如，输送系统可以包括一种或多种泵，从一种或多种给料来输送组分流16。另外或可选地，系统17可以包括阀门组件来调节来自加压给料的组分流。给料可以安在燃料处理系统的外部，或者可以安在该系统之中或附近。
图5中，显示了按照本发明的蒸汽重整炉的剖视示意图并整体上以100表示。重整装置100具有和已结合图2进行说明并描述过的重整装置相同的部件。这也在本发明的范围内重整装置100用于任何在此描述、说明和/或引入的燃料处理或燃料电池系统，和重整装置100包括任何在此描述、说明和/或引入的元件、子元件及变体。类似地，在此描述、说明和/或引入的其它重整装置还可以包括相应于重整装置100描述、说明和/或引入过的元件。
正如所示，重整装置100包括位于中心的加热组件38。在所列举的实施方案中，加热组件38包括点火区102，在其中引燃燃料流40，典型地与气流104一起燃烧。在图5中还显示了点火源106，例如一个或多个火花塞、热线点火塞、燃烧催化剂、点火焰或其它用于燃料流40的点火的合适的装置或设备。正如所示，加热组件位于蒸汽重整炉的加热室108之中，通过加热组件而产生的热量从加热室中被传递到蒸汽重整炉100的其它部件。在重整装置100的实施方案中，其中加热组件包括燃烧器或其它燃烧源，加热室可被称为燃烧区。如图6中所示的示意图，被加热过的排出气体从点火区102中产生和/或逸出，进入到燃烧室108中。
在图5的说明性实施方案中，加热组件在加热室的中心安置，并且完全、或基本上完全被包含在该室之内。然而，这也在本发明的范围内加热组件或者位于该蒸汽重整炉之内或者与之连接，如在图2和3中所论述和说明的，和如图6所示，点火区基本位于该区域的外部，而通过随后描述的汽化区110连接。在这些示例性位置之间的结构也在本发明的范围内，例如一部分在汽化区之内、一部分在汽化区之外的加热组件。
如上所述，对于蒸汽重整燃料处理机，原料流16包括水和至少一种醇和烃。该原料流在输送到重整区36之前，应该至少基本上、并优选完全气化。当原料流16在输送到重整装置13的工作参数下为气体时，那么该原料流可以直接输送到该重整区，如图5中的虚线所示。然而，即便使用气体原料流16，在该流输送到重整区之前，把该流加热到至少所选定的重整温度是优选的。例如，该原料流可以在输送到重整区36之前穿过燃烧区108，或者另外穿过或围绕重整装置100而被加热。在许多实施方案中，由于蒸汽重整反应的吸热性质，所以把该原料流加热到高于所选定的重整温度是优选的。
在许多实施方案中，原料流16以至少基本上为液相的形态输送到蒸汽重整炉。如上所述，流16的不互溶的组分，如水和不能与水混溶的含碳原料32(即大多数的烃)，可以在汽化之前以单独的流分别输送。能混溶的原料流组分，如水和醇或其它水溶性含碳原料，将典型地以同一个流输送。在那些当原料流16输送到蒸汽重整炉时至少基本上为液相的实施方案中，该原料流在输送到重整区36之前在该蒸汽重整炉的汽化区110中汽化。在所列举的实施方案中，该汽化区在加热组件周围延伸。虽然显示了同心安置并在径向与加热组件38间隔，但是汽化区另外位于该重整装置的内部或甚至外部也在本发明的范围内。类似地，汽化区110可以与该加热组件接触到或者相对于该加热组件非同心地安置。
合适的汽化区110的列举实例如图7所示。正如所示，该汽化区包括蛇行导管112，其可由在汽化区中所经受的工作参数下化学稳定和热稳定的任何合适的材料形成。合适的材料的实例为抗氧化材料，如哈斯特洛伊镍基耐蚀耐热合金(Hastelloy)、因科洛依合金(Incoloy)和哈氏钴铬钨合金(Haynes alloys)。原料流16在该导管的入口114被引入，该入口例如可以位于蒸汽重整炉100的外部或者可以从外部达到，并在汽化区的出口116作为汽化原料流16’离开该汽化区。正如所述，汽化原料流16，输送到重整区36，其典型地具有一个或多个入口管，随后将更详细地论述。因此，图7用实线表明汽化区可以具有相对于该重整装置的中心轴140测量的、紧邻入口114的出口116；并用虚线表明区110可以包括相对于中心轴远离入口114的出口116’。很清楚这些部件的最理想的位置倾向于变化，例如因汽化原料流相对于进入重整区的入口的理想的位置不同而变化。类似地，该重整装置可被装配成如上所述的入口和出口的相对位置，以相反或其它方式定位而不背离本发明的范围。
如上所述，加热组件38可以包括燃烧器，如图6中的虚线118所示。正如在此处使用的，“燃烧器”的意思泛指利用燃料流来产生热量的设备。在这样的实施方案中，该燃烧器产生加热过的排气流120。由于重整装置13的尺寸常常相对紧凑，因此燃料流40的燃烧常常在区102中引发并在燃烧室108中继续。在这样的实施方案中，远离点火区102的燃烧区及燃烧区附近的区常常是最热的。在图6中，显示出重整装置100包括在分离区22末端的热量偏转的或隔热的结构124，以减少传到该分离区中的热量。换句话说，可以在燃烧区和分离区之间安置隔热层或隔热罩以减少加热组件加热分离区的程度。该材料或形成结构124的材料优选选择那些在燃烧区108中所经受的工作参数下热稳定的，并且能够充分地隔离分离组件以保持该分离组件的温度等于或低于选定温度阈值，或者能够相对于紧邻该分离组件的燃烧区中的温度保持在选定的温差下。合适的材料的实例包括不锈钢，例如SS 304、SS 316、FeCrAlY和上述抗氧化合金。分离区22的阈值温度至少会随区22中使用的分离结构的类型而改变。例如，当在分离区22中使用钯铜氢选择性膜时，优选该膜不被加热到超过大约450℃，或者在一些实施方案中不超过400℃，在连续的周期下，如数小时或几天。
在重整装置100的实施方案中，其中使用加热过的燃烧排气流来加热汽化区到所选定的工作温度或温度范围，在该燃烧区之内的温度分布通常不均匀。反而，该温度在该区域之内倾向于改变，如上所述。为了减少在燃烧区和/或汽化区之内，“热点”或局部高温区域的出现和/或严重程度，重整装置100可以，但不必定包括散热器或热量扩散结构130。当热量从燃烧区108传递到汽化区110时，结构130用来降低和/或驱散这些热点。散热器130的列举实例如图6中所示和如图7和8中的不完全视图所示。散热器130用来使汽化导管112具有比没有该散热器的情况下更均匀的温度分布。由于该散热器传导和辐射热量，所以随着较热区域的热量被分配到该散热器和包围结构的周围区域，热点的温度将趋于降低。用作散热器130的合适的材料的实例为FeCrAlY或上述其它抗氧化合金中的一种。
在包括散热器130的重整装置100的实施方案中，该散热器的合适的位置通常在汽化区和加热组件之间，如图6-8中的实线所示。该散热器典型地如果不完全延伸包围的话，至少大体上延伸包围该汽化区和/或加热组件。散热器130的另一个合适的位置为该散热器包围氢产生区，如图6-8中的虚线所示。这也在本发明的范围内例如以重叠、间隔分离和/或同心结构，包括图6-8中所示的两个示例的散热器位置，使用一个或多个散热器。图6-8中所示的示例结构中，多个重整催化剂床可描述为集体定义内部和外部周边，其中散热器延伸至少大体上包围该多个重整催化剂床的内部和/或外部周边中的至少一个。散热器130应由燃烧排气可以通过的材料形成。合适材料的实例包括纺织或其它金属网或金属纤维结构、多孔金属网和穿孔金属板材料。所使用的材料应该具有足够的厚度或耐用性，以致当暴露于重整装置100中的工作参数下时，它们不会氧化或者另外不利地反应。作为列举实例，20-60目范围内的金属网已被证实有效，其中40目的范围内的网孔是优选的。如果该网孔太小，那么形成该材料的网线趋于氧化和/或不具有足够的导热值来有效地分散所产生的热量。
继续论述图5中所示的列举实例，汽化原料流从汽化区110输送到重整区36，其中混合气体流20由原料流制得。在该说明性实施方案中，该重整区可以被描述为延伸包围加热组件38、燃烧室108和/或汽化区110。虽然在图5和6中说明了重整区同心地围绕汽化区110，但是重整区的形状和相对位置可以改变也在本发明的范围内。
重整产物流20从重整区36输送到分离区22，如图5中所示。正如所述，分离区22把包含氢气和其它气体的重整产物流分离为包含至少基本上为氢气的富氢流24和包含至少大部分为其它气体的副产物流26。在图5和6中，显示分离区22包括如图所示的氢选择性膜46。使用多于一层的膜46也在本发明的范围内。合适的氢选择性膜的实例正如上面描述和引入的。在美国专利6,221,117和6,319,306和美国专利申请10/086,680中公开了分离区22的合适结构的实例，由于种种目的其整个公开文本都在此引入以供参考。正如所述，使用其它分离结构和装置也在本发明的范围内。
正如所述，按照本发明的蒸汽重整炉可以还包括精加工区48，其中富氢流24进一步被纯化。包括精加工区的重整装置100的实例如图6所示。在这个列举实例中，精加工区48位于重整区36、汽化区110和/或燃烧室108的外部或径向朝外。
在图8中，显示了汽化区110、重整区36，和精加工区48的合适结构的列举实例的剖视示意图。在图8的右下部分，图示该区域为明显的同心环。其位于从该重整装置的中心轴140径向朝外。本发明并不要求精确的或完全的对称。然而，已证实所图示的结构运行良好，因为这些区域被有效地定位而使它们相互联系并从加热组件获得足够的而不是过多的热量。虽然这也在本发明的范围内，但是各个区域典型地不延伸为包围加热室或燃烧区108的固定边界。作为替代，这些区域典型地包括一个或多个管道，其中流动着该流体流，并且在可应用的地方放置催化剂。正如在此处使用的，“管道”的意思泛指具有入口和出口、流体可以在其中流过的导管。该导管的截面结构和纵向结构可以具有任何合适的形状，并因此可以不同于那些在此处说明的，这并不背离本发明的范围。典型地，该管道至少部分彼此分离地分布。
在图8的左下部分中，重整区整体上以36’表示，精加工区整体上以48’表示，和汽化区整体上以110’表示。重整区36’包括多个含有重整催化剂34的重整炉管142。重整区36’还可被描述为包括多个含有重整催化剂34的重整催化剂床(142)。精加工区48’包括多个精加工管道144，其含有甲烷化催化剂52，重整催化剂54，或其它整体上以146表示的合适的过滤或提纯结构。汽化区110’包括多个管道，原料流在这些管道中流过并汽化。该图左下部分还图示了包括燃烧区108和至少一个散热器130的重整装置的另一个实例。该区域的相对大小可以改变，并与所图示的径向结构不符合，这仍然在本发明的范围内。为了图示这点，在左下部分中显示精加工管道144’通常与重整炉管142径向排列。此外，该管道的数量和相对大小改变也在本发明的范围内。为了图示这点，图8中该重整装置的上部图示了具有和左下部分相比管道数量不同的重整区36”和精加工区48”。该图上部还图示了汽化区110”，其图示为整体延伸成圆周状包围燃烧区、或者开口宽阔的汽化区的管道，其还可以被描述为具有紧贴重整区的外壁、和从外壁径向向内间隔的内壁、并包围燃烧区的的导管。
具有多个间隔开的管道的区域的好处是加热过的流体流，例如燃烧排出气体，可以围绕该管道流动，并且更容易地到达并因此加热从该燃烧区径向向外的重整装置的区域。为了分配通过特定区域的管道的流体流，重整装置100典型地包括一个或多个分配歧管，其用来接收诸如汽化原料流16’的流体流，并且把该流分配到诸如重整炉管142的相应的管道。该重整装置可以另外或可选地包括一个或多个收集歧管，其用来接收多个类似或同样的流体流，例如从重整炉管142中接收重整产物流或混合气体流，并且把这些单独的流合并成为一个或多个出口流，例如用来输送到分离区22中。
在图9和10中，显示了重整装置100的实例包括与重整区36和相应的重整炉管142联系的分配和收集歧管150和152。该分配歧管接收重整原料流并把该原料流分配到重整炉管(或重整催化剂床)，例如通过把该原料流输送到该管道(或重整催化剂床)的一端、端区域或其它输入区域。正如所述，在该管道中产生含有氢气和其它气体的重整产物(或混合气体)流。该收集歧管从重整炉管(或重整催化剂床)中接收重整产物(或混合气体)流，例如从其一端、端区域或其它输出区域。为了简化这些附图，已粗略地表示重整炉管。该重整炉管典型地，但并不一定彼此径向间隔分开，以使加热过的流体流可以在相邻的重整炉管之间通过。类似地，仅仅粗略地图示分离区22，并且膜或其它分离结构、富氢流24和副产物流26的出口并没有在每一个实施方案中显示。
在图9的左侧，显示了具有分配歧管150的重整装置100，该分配歧管150接收汽化原料流16′，并通过分配导管154把该原料流分配到多个重整炉管142，该分配导管贯穿该歧管、并与重整炉管流体相连。还显示了收集歧管152包括收集导管156，其与重整炉管流体相连并因此用来接收离开重整炉管的重整产物流20。该收集导管156更进一步地与分离区22流体相连以致富氢流可以从该收集导管流到分离区中。正如所示，收集导管156可以通过内部连接导管(158)或外部连接导管(160)连接到分离区22上。
在图9的左侧所描述的说明性实施方案中，该分配歧管位于通常远离分离组件的重整炉管的末端。然而，为了表明这种结构并不必须，图9的右侧所显示的重整装置100的实施方案包括位于紧邻分离组件的重整炉管的末端的分配歧管150。在这样的结构中，其中该重整产物或富氢流20被收集在位于远离分离组件的重整炉管的末端的收集歧管152中，流20通过连接导管被输送到该分离组件，连接导管如图所示在该重整区的外部。当对于特定的实施方案，必须选择连接导管为内部导管或外部导管时，会考虑几个竞争因素。内部导管有助于生产或至少允许较小的或更紧凑的重整装置。然而，内部导管往往更难以接触到。因此，当预计该导管可能需要被周期性接触到时，或比很少的标准要多时，那么由于外部导管更容易接触到，可以优选外部导管。用另一种方式描述，外部导管通常增加重整装置的总尺寸，但更容易被接触到。例如，外部导管可以包括可拆卸附件，其允许该导管和任何共生结构十分容易地从该重整装置剩下的部分脱离，并随后再连接上去。内部导管158可以另外或可选地被描述为集成导管，其不容易从该重整装置的相应部分分离或除去，而外部导管有助于从该重整装置的相应部分有选择地除去或分离。
在图9中，重整区36中通常平行、径向间隔的每根管道中都含有重整催化剂。然而，使用这些管道中的至少一根作为内部连接导管158也在本发明的范围内。表示这样的结构的蒸汽重整炉100的实例如图10所示。例如，在图10的左侧，原料流16’被输送到内部连接导管158’。该流通常朝着分离区的方向移动到分配歧管152，在那儿该流被分配并通常朝着远离分离区22的方向流动到多个重整炉管142中。在重整炉管中产生的混合气体或重整产物流20被收集在远离分离区22的收集歧管152中，然后通过另一根内部连接导管158”输送到该分离区。在图10的右侧提供了另一个实例，其中原料流16’进入远离分离区22的内部连接导管158’并朝着该分离区的方向流动到分配歧管150。然后该流通常在重整炉管142中朝着远离该分离组件的方向流动，而且混合气体流20被收集到远离分离区22的收集歧管152中。该混合气体流然后通过外部连接导管160流向分离区。
在图9和10中，显示了歧管150和1 52形成环状，该环状限制中心开口162。然而，该歧管不限定中心开口的情况也在本发明的范围内。例如，紧邻分离组件22的歧管可以包括隔热罩124，如图10中所示。典型地歧管的开口162远离分离区22，加热组件或燃烧区的至少一部分在其中穿过。然而，两根歧管都为不限定中心开口162的固态结构也在本发明的范围内。
在混合气体流20被输送到分离组件之前、用来从该流中除去诸如重整催化剂碎片的微粒的过滤组件如图9和10中164的虚线所示。可以使用任何合适的过滤介质166。实例包括烧结金属管或其它结构、多孔陶瓷材料、纺织或非纺织金属网或筛，和类似物。该过滤介质应该选择那些暴露在导管160的工作参数下时、和对混合气体流热稳定和化学稳定的。虽然孔隙直径(或颗粒截止)为2-5微米的过滤介质166已被证实有效，但是使用其它等级的介质和形成没有过滤组件的重整装置100也在本发明的范围内。
此处所描述和图示的重整装置可以定位在各种运行方向，包括水平取向，其中重整炉管通常沿着平行于水平地面的方向，并且通常横切于重力作用在该重整装置上的方向；和垂直取向，其中重整炉管通常沿着横切于水平地面的方向，并且平行于重力作用在该重整装置上的方向。虽然这两个方向都在本发明的范围内，但是在一些实施方案中可以优选垂直取向，由于该重整装置往往对于中心的燃烧器和燃烧室的产生的热量具有热对称性和/或关于重力对称。正如进一步的变化范围，在垂直定位的重整装置中，该重整装置可以如此配置以致汽化原料流通常向上(抵抗重力)或向下(随着重力)流动。使汽化原料流通常向上流动的好处是往往导致该重整炉管中沟流的减少。当催化剂管中存在沟流时，通过该管的气体流动产生不含催化剂的通道，并且流过这些通道的气体进行反应或充分反应的可能性较小，这和在更紧凑的、不出现沟流的管中一样。
运行中，重整区36典型地被加热到大约200-800℃范围内的工作温度(例如，在该重整炉管的中心轴处测量)。当含碳原料为甲醇时，重整温度往往在200-400℃的范围内，优选在大约350-400℃的范围内，更优选在375-400℃的范围内。典型地，汽化原料流在至少50psi并小于300psi的压强下被输送到重整区。在实验中，100-200psi的压强被证实是有效的。对于甲醇重整装置，汽化原料流典型地被加热到高于所选定的重整温度，并优选比所选定的重整温度高至少50或100℃。该汽化原料流的温度典型地不被加热到超过所选定的重整温度300℃以上，并且对于接收含有烃和/或其它醇的原料流的重整装置，优选该原料流不过热。为了例示说明而不是限制，已给出了如上所述的工作参数，因此不应被认为是在本发明的范围内可接受的工作参数的排他列举或范围。
按照本发明构成的另一个蒸汽重整炉(蒸汽重整燃料处理机)整体地如图11-15中的200所示。这也在本发明的范围内重整装置200用于任何在此描述、说明和/或引入的燃料处理或燃料电池系统中，和重整装置200包括任何在此描述、说明和/或引入的元件、子元件及变化。为了简洁，与前面描述过的元件相同的200的元件将不再一次描述，但是，在重整装置200中出现的这些元件具有任何前面描述、图示和/或引入过的子元件和变化也在本发明的范围内。类似地，在此描述、说明和/或引入的另一个重整装置和燃料处理机还可以包括相对于重整装置200描述和/或图示过的元件。
或许在图14和15中能最好地看出，重整装置200在结构上类似于图10右侧所示的重整装置100。对于图11-15，可以看出原料流16被输送到汽化导管的入口114，或限定汽化区110的盘管112中。汽化原料流16’流过内部连接导管158到紧邻分离区22的分配歧管150中。该汽化原料流通过分配导管154被分配到重整区36中，其包括多个径向间隔分开的、含有重整催化剂34的重整炉管142。在图11-15中，重整装置包括隔热层或隔热屏形式的散热器202，其延伸包围重整区36。当层202被加热组件38加热，例如被燃烧排出气体加热时，该层把热量辐射回到重整装置的重整炉管和关联的部件，从而回收一些热量，否则其已从该重整装置消散掉了。虽然层202并不必须，但是其典型地减少把该重整装置保持在所选定的工作温度所需要的热量。层202典型地不形成包围该重整区的流体密封体。相反，其常常由排出气体可以流过的、多孔、网孔、或者其它空气渗透性材料组成。
在重整炉管中产生的重整产物流20在远离分离区22的收集歧管152中收集，然后通过可选地含有过滤组件164的外部连接导管160输送到分离区22中。在所列举的实施方案中，分离区包括外壳208，该外壳限定内部区间214，而该内部区间含有至少一层氢选择性膜46或其它合适的分离结构。外壳208优选为液体密封室，并如图所示包括壳210和一对端板212。或许在图11和12中能最好地看出，重整装置200包括凸边组件216，其用来将分离区和重整区连在一起。在所列举的实施方案中，该凸边组件包括多个径向间隔分开的部件218；然而，该凸边组件延伸至完全包围分离和重整区的情况也在本发明的范围内。正如另外或可选的变化，该分离和重整区可以以其它方式确保连在一起，例如通过诸如焊接的固定连接装置，或通过诸如螺纹互连或者可拆卸的皮带或带子的选择性可拆卸装置。作为更进一步的变化，该凸边组件可以被焊接到该分离和重整区的一个或两个上。
回到图14，可见副产物流26通过例如外壳208中的内部连接导管158被输送到副产物导管220。导管220可以与燃烧器流体相连，该燃烧器包括加热组件38、排气孔、存储装置和/或用来消耗副产物流的设备。如图15所示，其它的内部连接导管把富氢流24输送到精加工区48，正如所示其包括一对精加工管道144，并且在其中产生产物氢气流14。与许多前面描述过的实施方案相似，重整装置200包括加热组件38，其图示为至少部分地延伸在底板或底座222之下，并且其与燃烧区或加热室108连接。或许在图13中能最好地看出，底座222也可用作，或提供支撑物，来支撑精加工管道144和外部连接导管160。重整装置200可选地不具有底板222和/或具有不提供这种支撑作用的底板也在本发明的范围内。
在图14和15中，显示了用于汽化导管112、隔热罩124和散热器130的合适结构的其它列举实例。至少在图14和15中还显示了各种附件224，其为选择性可拆卸的，以便于拆开蒸汽重整炉的各个部件，例如为了清洗、维修、替换、接触到内部部件等目的。虽然在图11-15中已经显示了螺纹附件，但是使用任何其它合适的选择性可拆卸附件也在本发明的范围内。这也在本发明的范围内如果不是全部附件，那么一些附件可以被除去，这种情况下相应的部件往往被永久不动地固定在一起，例如通过焊接或使与彼此结合形成一个整体。
在特定的重整装置中使用的重整催化剂的量将会变化，例如取决于该重整装置接受重整催化剂的容量，以及取决于该催化剂的成分和结构和原料流16和/或产物氢气流14的所需流速。为了例证说明，考虑一个重整装置200的实施方案，该重整装置具有直径大约6英寸、高度(从底板222测量到分离区22的顶部)大约10英寸。在这样的实施方案中，直径大约5/8-3/4英寸的重整炉管已被证实是有效的，在该重整炉管中总共含有大约600克的重整催化剂34。当原料流16含有甲醇和水并在10毫升/分钟-70毫升/分钟的进料速度下输送时，该重整装置产生速度在2升/分钟-55升/分钟范围内的产物氢气流14。
相应地，上述实例表明重整装置200具有相对紧凑的设计。较不紧凑的实施方案、以及比例增大或缩小以致产生较大或较小流速的产物氢气流14的实施方案也在本发明的范围内。类似地，重整炉管的尺寸和/或重整催化剂的量的改变也将影响重整装置200的尺寸和/或容量。
按照本发明构成的另一个蒸汽重整炉整体地如图16-19中的300所示。这也在本发明的范围内重整装置300可以用于任何在此描述、说明和/或引入的燃料处理或燃料电池系统，和重整装置300可以包括任何在此描述、说明和/或引入的元件、子元件及变化。为了简洁，与前面描述过的元件相同的重整装置300的元件将不再赘述，但是，在重整装置300中出现的这些元件具有任何前面描述、图示和/或引入过的子元件及其变化也在本发明的范围内。类似地，在此描述、说明和/或引入的另一个重整装置和燃料处理机还可以包括相对于重整装置300描述和/或图示过的元件。
重整装置300包括壳或罩302，其具有外表面或外部表面304并且其形成隔离结构306的一部分，该隔离结构306用来降低表面304相对于重整区36的温度，并优选保持表面304的温度在50℃或更低。或许在图17-19中能最好地看出，结构306包括至少一个内壳308，其从至少外表面间隔分开，从而限定出在它们之间延伸的通道310。在所列举的实施方案中，该隔离结构包括一对间隔分开的层或内壳308’和308”，其分别限定出通道310’和310”。通道310可以密封，也可以包括至少一个入口和出口，诸如空气的流体312可以在其中流动。例如，为了例证说明，在图19中，显示了通道310’为一条中空通道，其与至少一个入口314和至少一个出口316流体相连，这使得空气可以通过该通道被抽出以冷却该重整装置的外表面304。例如，该重整装置可以包括冷却组件和/或与冷却组件流体相连，该冷却组件用来推动冷却流体流通过该通道。合适的冷却组件的示例性的、非排他的实例为风扇、鼓风机、压缩机或其它用来通过该通道鼓吹或抽取空气流的空气输送组件。
在该说明性实施方案中，出口316通常从该重整装置的中心轴径向向外延伸。然而，这也在本发明的范围内出口316可以位于和/或定位在壳302或随后描述的底盘320上的其它地方，如图19中的虚线所示。或许在图17中能最好地看出，底盘320可以包括通往通道的额外的入口314。在其加热组件产生加热过的排气流120的重整装置300的实施方案中，该流可以与通过入口314引入的空气流混合而在该流从该重整装置中逸出之前冷却该加热过的排气流。替代地，在一些实施方案中，不经特地冷却该流而除去该加热过的排气流也许是可取的，这样为了利用该流在该重整装置外部进行额外的热交换。
通过该通道抽取空气的装置的实例为风扇，其或者通过入口314把空气吹到通道310’中，或者通过出口316把空气从通道310’抽出。另一个实例为鼓风机或推动空气通过该通道的压缩空气源。另外或可选地，该通道的至少一个可以至少部分地用诸如壳层保温层、泡沫隔热材料、硬质陶瓷隔热材料，和类似物的固体隔热材料填充。为了例证说明，固体隔热材料如图18-19中的通道310”中的点划线318所示。该壳的数量和相对尺寸改变也在本发明的范围内。在具有如上所述的尺寸的实施方案中，具有图示相对尺寸的隔离结构产生直径大约为11英寸的外壳。
图17-19中还显示了固定有壳302的底盘320。这也在本发明的范围内该壳可以不动地固定到该底盘上，意思是被焊接或者被以其它方式固定以致该底盘和壳相互之间不能容易地分离和重新连接。然而，壳302典型地被可拆卸地固定到底盘320上，例如通过固定器326，该固定器可以采取任何合适的形式。在该图示实例中，该固定器包括螺杆、扣针、螺栓或其它可插入部件328，其选择性地穿过壳302并进入到接收器330中而把该壳连接到底盘上。
如上所述，按照本发明的重整装置可以在包括垂直方位的各种工作方位下被定位使用。正如在此处还论述并图示的，至少该重整装置的一些部件可以穿过该底盘并背朝该重整区凸出。在垂直定位的重整装置中，这些部件可以被描述为延伸到底盘320下面。相应地，在这样的实施方案中，重整装置300包括支架或其它合适的支承结构322也许是可取的。在图18和19中，显示了支架322包括多个支柱324，但是可以使用任何合适的支承结构。类似地，在该重整装置的水平定位的实施方案中，或者在部件不延伸到底盘320下面的实施方案中，该支架可以省略。
在图18和19中，可见重整装置300包括催化转化器338，其用来从该加热组件的加热过的排气流120中减少诸如一氧化碳的燃烧副产物。虽然重整装置300没有转化器338也在本发明的范围内，但是当重整装置用于封闭或者室内环境中、或者用于诸如许多工业环境的、受排放标准限制的环境中时，可能需要转化器338。这也在本发明的范围内使用任何其它合适形式的排气过滤器来代替转化器338，和正如所述，重整装置可以没有转化器338或排气过滤器。
图18和19中还显示了可选的蒸发器340，其用来汽化排气流120中的任何残留的液体-水份组分。在许多实施方案中，蒸发器340并不是必需的。然而，在一些实施方案中，将额外的流体流与在重整区36外部的排气流120混合，以降低所得流的温度。举例来说，可以将来自燃料电池组的阴极排气与流120混合。该排气流的水蒸汽气压超过该流的饱和点。相应地，其含有液态水和水蒸汽的混合物。为了防止水冷凝或者沉积在该重整装置中，如在分离区22中，可以使用蒸发器340。
按照本发明的重整装置常常与控制器相连，该控制器控制该重整装置的运行，使得如果该重整装置不在预定阈值下运行时，关闭或者控制该重整装置的运行。在美国专利6,383,670中公开了一种用于蒸汽重整燃料处理机的合适的控制器的实例，由于种种目的其整个公开文本都在此引入以供参考。相应地，该重整装置可以包括各种传感器342，如温度传感器、压力传感器、流量计，和类似物.，其中几个列举实例在图18和19中显示。
用于在高温下运行的燃料处理机，例如此处公开的蒸汽重整燃料处理机的合适的壳或罩的另一个实例在图20-21中显示，并整体上以400表示。壳400包括主体402，其由陶瓷材料组成，并优选由耐熔的陶瓷材料404组成。耐熔的陶瓷材料为由机械地联锁的纤维制成的多孔材料，该纤维由诸如氧化铝、二氧化硅、氧化锆等的材料组成。耐熔陶瓷材料的优点为它们与多层金属罩相比轻而便宜。耐熔陶瓷材料还具有低热导率，因此适合不通过该壳从重整装置或其排出气体传导出热量。考虑到，例如，加热到大约500℃的重整装置典型地不仅需要多层的金属罩，而且需要冷却系统(例如加压气流或其它流体)来保持该罩的外表面低于所要求的温度，如低于50℃。虽然有效，但是这种金属罩对于生产往往沉重而且昂贵，除此之外还有额外的冷却需要。
然而，不同于金属罩，耐熔陶瓷材料往往是多孔的，因此排出气体能从重整装置或其它燃料处理机中渗透出去。相应地，当放于壳中的重整装置或其它燃料处理机放出燃烧或其它排出气体时，该壳应该包括涂层406，其不能渗透该重整装置(或其它燃料处理机)产生的排出气体。涂层406被应用于该壳的内表面和外表面中的至少一个，如图20和21中的虚线所示。
如图21所示，壳400包括内表面和外表面408和410，其中该内表面限定一个里面安放燃料处理机的内部区间412。虽然在图21中显示的说明性实施方案中，显示了重整装置300被安放在该壳中，但是壳400调整大小或者适于安放任何所公开、图示和/或在此引入的蒸汽重整炉和其它燃料处理机的情况也在本发明的范围内。在图21中，确定区间412的尺寸以限定包围该重整装置的空气边界或气穴。然而，正如此处更详细地论述，该壳为了与安放在该壳之内的特定的重整装置或其它燃料处理机的更特殊的形状相适应而调整大小的情况也在本发明的范围内。
涂层406选择为从重整装置中产生或者放出的排出气体不能渗透的。此外，涂层406应该选择为当处于在蒸汽重整炉(或其它燃料处理机)的使用过程中遭受的工作温度下和工作环境中时热稳定和化学稳定的。例如，该壳的外表面优选不会超过100℃，更优选不会超过70℃，或甚至50℃。该壳的内表面可能暴露于较高的温度，例如至少200℃的温度，和常常在400℃-1000℃范围内或更高的温度。在该壳中遭受的特定的温度往往随着这些因素而变化，例如在该壳中所提供的、如通过冷却流体而进行冷却的程度(如果有的话)、重整装置的工作温度、发生在重整装置中的热交换等。例如，在用于蒸汽重整燃料处理机上使用的壳的外表面的涂层的范围内，高温有机硅涂层已被证实是有效的。由室温硫化硅橡胶形成的涂层406也被证实是有效的。由于在该多孔耐熔陶瓷材料的表面的一面或两面上用对于从重整装置出来的排出气体不能渗透的涂层进行涂覆，所以该涂层覆盖的壳为重整装置或其它燃料处理机提供了一个废气不能渗透的外壳。正如此处更详细的论述，该涂层涂覆的壳的不渗透性，联同该耐熔陶瓷材料的低热导率，使得该壳可以容纳来自重整装置及其排出气体的热量，并可以把该热量传送或引导到所需的输出处。
涂层406可以通过任何合适的装置，例如喷射、涂抹、浸渍等，被应用到该陶瓷材料上。该涂层的厚度和层(涂层)数可以在本发明的范围内改变，并可能趋向于受这些因素的影响如涂层可以使用的预期温度、加工形成该壳的陶瓷材料的成分和厚度、被涂层涂覆的表面(或其部分)等。实验中，大约0.5-6毫米范围内的涂层厚度已被证实对于提供不透气的陶瓷壳是有效的，但是使用更厚和更薄的涂层406也在本发明的范围内。使用多于一层的涂层和/或多于一种组成的涂层也在本发明的范围内。当在重叠结构中使用具有不同组成的涂层时，这些涂层应该选择那些相互或者为惰性的，或者为有利的反应性的。换句话说，在涂层之间的任何相互作用应该优选不抑制或者不降低该壳的气体不渗透性。具有不同组成的涂层也可以应用到该壳的同一表面的不同区域和/或不同表面上。
在图22中显示了许多上述选择的图形的、有点简略的示意图。正如所示，在该壳的第一(如内或外)表面上以实线显示了单层涂层414。相同的涂层414在该壳的相反表面上显示，并以虚线图示描述而表明该壳可以仅有一面被涂覆，或者该壳的两面都被相同的涂层涂覆。在416，显示了涂层相同的两层相互重叠的层以图示表明可以应用多于一层的所选的涂层。在418和420，显示了具有不同组成的两层相互重叠的涂层以图示表明可以使用多于一种组成的涂层。
壳400的主体402可以通过任何用于形成耐熔陶瓷材料制品的合适方法而成形加工。一种已被证实有效的工艺为真空成型工艺。在真空成形工艺中，把穿孔模具放入到形成该主体的陶瓷材料404的浆料中。真空位于该模具之内，并用真空通过该模具中的穿孔来从该浆料中抽取水汽。当这发生时，该浆料中的陶瓷纤维就堆积在该模具的外表面上。在该模具上堆积了所需厚度的纤维之后，将该模具从浆料中移走，然后从该模具上取下所制得的制品并进行干燥或者固化。在成型之后，如有必要，该陶瓷制品可以被切削、钻孔、切割或者其它机械加工成所需的成品形状。虽然可以使用真空成型工艺来制得标准化的形状，例如板状和圆柱状，但是这还有利于用来制造更复杂的形状，例如被更复杂的模具和/或该工艺的最终机械加工所限定的形状。
如图21中有点简略地所示，壳400包围重整装置300除了一侧以外的全部，其中在图21中该重整装置的底面不被该壳包围。该重整装置或其它燃料处理机的至少一部分延伸到壳400限定的区间412之外的情况也在本发明的范围内。这如图21中的虚线所示。壳400完全包围该重整装置也在本发明的范围内；但是，这个结构需要该壳由至少两个陶瓷材料部件组成，这两个陶瓷材料部件在将重整装置安放到其限定的区间412中之后被固定在一起。这也在本发明的范围内壳400仅仅部分地包围该重整装置，例如延伸包围该重整装置的周边(但不包围顶部或底部)、延伸包围周边(但包围该重整装置的顶部和/或底部的至少一个的仅仅一部分)、除了通过其可以接触到该重整装置的开口之外基本上完全包围该重整装置，等等。当该壳限定开口时，例如在图21中的430所示，为了该重整装置从该壳的区间中有选择地移出和替换，该开口可以充分地大。
该壳可以包括多于一个的开口，例如包括一个太小而使得该重整装置(或其它燃料处理机)不能通过其而从该区间中移出的开口，但是其对于该重整装置被用户接触到，例如维护、校正、操作和/或修理来说足够大。这种开口如图21中的虚线432所示。作为进一步的变化，该壳可以包括一个或多个限定该区间出口或入口的开口。该入口可以用来把流体输送到该区间内，例如用于冷却该区间内部和/或用于输送到该重整装置中，以及用于到该重整装置或区间的通讯连接。例如，该通讯连接装置可以通过该区间内(包括在该重整装置之内)的各种传感器和/或流动控制装置从该壳的外部建立通信联络。该出口可以用来从该重整装置和/或从该区间中排空流体。这种开口的列举实例如图21中的虚线434所示。
该壳中的开口典型地包括与之伴生的盖子或导管，以使在该区间之内的热量不能自由地离开该壳而散发到环境中去。例如，该区间内气体的排出孔的开口可以设计为与接收这些热的排出气体的排空导管连在一起。作为另一个实例，开口设计成能提供到达该区间的选择性通路，例如用于该重整装置的移出或操作，该开口可以包括设计成能相对于该开口选择性并重复地拆卸和置换的盖子。该盖子可以由任何合适的材料形成，包括耐熔的或其它陶瓷材料、隔热和/或金属材料。作为另一个实例，用来建立通讯连接和/或接收流体流导管的开口可以包括密封材料以防止该区间内的气体通过该开口从通讯连接或流导管的周围离开该区间。
在图23中，为了图示，显示了可以与耐熔陶瓷壳400一起使用的开口的各种列举实例。然而，正如所述，开口的数量和类型(和/或连带的盖子/塞子/密封物)可以在本发明的范围内改变。在438，显示了为重整装置提供300的底座的盖板，并且该壳通过合适的连接装置440被固定到上面。替代地，可以用金属板438将重整装置300(或任何其它燃料处理机)固定到该壳上，该金属板438被固定到该重整装置和/或壳上以把该重整装置包围在该区间内。合适的连接装置440的实例包括永久连接装置442和可拆卸连接装置444。“永久连接装置”意思指诸如粘合446和焊接448的如果不破坏至少该连接装置就不能解除的装置。“可拆卸连接装置”意思指设计成能重复地固定和解除而不破坏该连接装置的螺栓、夹具、和其它机械固定器450。还在图23中显示了进入端口尺寸的开口432的列举实例，该开口包括盖子452、开口434和可选的密封材料456，其中开口434与流体流导管454(例如用于把流体输送到该区间和/或该重整装置或其它燃料处理机中，或者从其中移出)流体相连。此处描述的盖子(和盖板)可由任何合适的材料形成，如金属或陶瓷材料。
在图23中，相对于重整装置300，壳400的相对尺寸不同于图21，从而图示表明相对于容纳在该壳中的重整装置或其它燃料处理机，该壳的相对尺寸可以在本发明的范围内改变。相应地，该壳可以具体确定尺寸以容纳特定的燃料处理机，例如该壳通常被模塑为与燃料处理机一致的尺寸，或者该壳可以确定尺寸以限定一个足够大的、其中能容纳各种大小和/或尺寸的燃料处理机的区间。
壳400的陶瓷主体402可以成形加工为整体结构，或者可以由两个或更多等分或其它分割的部件组成，它们通过合适的连接装置440而固定在一起。这如图23中所示，其中整体的陶瓷壳以实线表示，由多个分别成形的陶瓷材料部件460组成的壳400以虚线表示。当壳400由多于一个的陶瓷部件组成时，这些部件可以采取各种形状，例如每个部件形成最终的壳的一半，一个部件尺寸确定为包围该重整装置的侧面和至少另一个部件尺寸确定为包围该重整装置的末端，等等。
在图24中，显示了壳400的一个实例，该壳包括一个开口434，与一个用来过滤穿过该壳的气体的催化转化器338或其它合适的过滤器。转化器338被可拆卸地或永久地固定在该壳上的情况也在本发明的范围内。该转化器与重整装置或其它燃料处理机连在一起而不被固定到该壳上的情况也在本发明的范围内。当该转化器被可拆卸地或永久地固定到该壳上时，该壳被模塑或者成型以限定一个底座462也许是合乎需要的。在图25中，显示了由至少两个分开的陶瓷材料部件组成的壳的实例，这些部件包括一个陶瓷排出孔464，其被固定到该壳的主体上，并保持转化器338在该壳之内。在图24和25中，显示了开口434分别伸出该壳的侧面和上表面，图示表明如果存在于该壳的特定的实施方案中，这些开口可以从该壳上的各个位置伸出。开口伸出与该壳连在一起的底板或盖板也在本发明的范围内。
工业实用性按照本发明的蒸汽重整炉和其它燃料处理机适用于燃料处理、燃料电池和其它生产氢气的工业，并且就燃料电池系统来说，氢气被燃料电池组消耗而产生电流。
相信以上阐明的本发明包含了多个具有独立效用的独特的发明。虽然这些发明中的每一个都已经以其优选的形式被公开了，因为可能存在许多变化，在此处公开并图示的特定的实施方案不能被认为具有限定意义。本发明的内容包括所有新颖的和非显而易见的组合，和各种此处公开的元件、技术特征、功能和/或性能的再组合。类似地，在权利要求书叙述“一个”或“第一个”元件或其等效描述的地方，这种权利要求书应该被理解为包括一个或多个这种元件的结合，既不要求也不排除两个或更多的这种元件。
相信以下权利要求书特别地指明了某些组合和再组合，这些组合和再组合涉及已公开的发明中的一个、并且是新颖和非显而易见的。在技术特征、功能、元件和/或性能的其它组合和再组合中体现的发明可以通过在本申请或相关申请中、本权利要求书的修正或新权利要求书的递交而要求权利。这种修正的或新的权利要求书，不管它们涉及不同的发明还是涉及相同的发明，也不管相对于原始权利要求书保护范围不同、更宽、更窄或者相同，都被认为被包括在本公开文本的发明的内容里。
权利要求
1.一种蒸汽重整燃料处理机，其包含一个包括点火区的加热组件，其用来把加热过的排气流引入到燃烧区中，其中该燃烧区包括一个通常紧邻该点火区的第一部分和一个远离该点火区的第二部分；一个汽化区，其用来接收一个包括水和至少一种含碳原料的重整原料流并由此形成一个汽化原料流，其中该汽化区在该燃烧区内部延伸和/或延伸包围该燃烧区；一个含有多个垂直定位的重整催化剂床的重整区，其中每个重整催化剂床包括一个输入区域和一个输出区域，该输入区域用来接收该汽化原料流并由此产生包含氢气和其它气体的重整产物流，该输出区域用来排出该重整产物流，其中该多个重整催化剂床相对于该燃烧区通常对称并且径向地间隔，限定出一条通常至少平行于该多个重整催化剂床延伸的轴，并且从该汽化区相对于该轴径向向外延伸；一根分配歧管，其用来接收该重整原料流并把该重整原料流分配到该重整催化剂床的输入区域；一根收集歧管，其用来从该重整催化剂床的输出区域接收该重整产物流，其中该收集歧管与分离区流体相连；一个分离区，其紧邻该燃烧区的第二部分并用来接收该重整产物流并产生一个含有至少基本上为纯氢气体的富氢流和一个含有至少大部分为其它气体的副产物流，其中该分离区包括一个含有至少一层氢选择性膜的外壳，并且该重整产物流被引入到其中，同时由穿过该至少一层氢选择性膜的重整产物流的一部分形成该富氢流，并由没有穿过该至少一层氢选择性膜的重整产物流的一部分形成该副产物流，其中该至少一层氢选择性膜通常沿着该通常平行于该多个重整催化剂床的轴的横切方向延伸；和至少一个甲烷化催化剂床，其含有甲烷化催化剂，并用来接收该富氢流和减小该富氢流中存在的任何一氧化碳的浓度。
2.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该分配和收集歧管中的至少一个为限定出一个中心开口的环形歧管，通过该中心开口该加热组件的一部分伸出和/或该加热过的排气流在其中流动。
3.如权利要求2所述的燃料处理机，其中该分配和收集歧管两者都为限定出一个中心开口的环形歧管，通过该中心开口该加热组件的一部分伸出和/或该加热过的排气流在其中流动。
4.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该分配歧管紧邻该加热组件的点火区，并且该收集歧管相对于分配歧管远离该加热组件的点火区，并且进一步，其中该分配歧管用来输送该汽化原料流到该多个重整催化剂床，以使该汽化原料流通常朝着该点火区的方向流过该多个重整催化剂床。
5.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该多个重整催化剂床集体限定一个内部周边和一个外部周边，并且进一步，其中该燃料处理机包括至少一种热扩散结构，其至少大体上延伸包围该多个重整催化剂床的内部和外部周边中的至少一个。
6.如权利要求5所述的燃料处理机，其中该热扩散结构由加热过的排气流能渗透过并且抗氧化的导热材料组成。
7.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该燃料处理机进一步包括一个热量偏转结构，其通常在该燃烧区的第二部分和含有至少一层氢选择性膜的外壳之间延伸。
8.如权利要求1所述的燃料处理机，其中至少一个甲烷化催化剂床通常平行于该多个重整催化剂床延伸。
9.如权利要求8所述的燃料处理机，其中该至少一个甲烷化催化剂床相对于该轴从该多个重整催化剂床径向向外放置。
10.如权利要求8所述的燃料处理机，其中该至少一个甲烷化催化剂床相对于该轴与该多个重整催化剂床同心放置。
11.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该燃料处理机进一步包括至少一根流体传递导管，其通常相对于该轴平行于该多个重整催化剂床延伸并与之同心。
12.如权利要求1所述的燃料处理机，其中该燃料处理机进一步包括至少一个过滤组件，其在该收集歧管和包含至少一层氢选择性膜的外壳之间延伸。
13.如权利要求1所述的燃料处理机，进一步包括一个限定一个区间的壳，该区间中至少包围重整区、至少相当大部分的燃烧区和外壳。
14.如权利要求13所述的燃料处理机，其中该壳由多个间隔分离的金属层组成，这些金属层被隔离结构分开。
15.如权利要求14所述的燃料处理机，其中该隔离结构包括至少一个具有一个入口和一个出口的孔道，并且进一步，其中该燃料处理机与冷却组件流体相连，该冷却组件用来推动冷却流体流通过该至少一个孔道。
16.如权利要求13所述的燃料处理机，其中该壳包括一个由耐高温陶瓷材料形成的主体，其中该主体包括一个内表面和一个外表面，并且进一步，其中该内表面和外表面中的至少一个包括一层该加热过的排气流不能透过的涂层。
17.如权利要求16所述的燃料处理机，其中接触到该主体的内表面的加热过的排气流具有至少400℃的温度，并且进一步，其中该壳用来防止该主体的外表面被该加热过的排气流加热到60℃以上的温度。
18.如权利要求13所述的燃料处理机，其中该壳包括至少一个出口，加热过的排气流通过该出口从该壳中排出。
19.如权利要求18所述的燃料处理机，进一步包括一个排气过滤器，加热过的排气流在从该壳中被排出之前通过该排气过滤器。
20.如权利要求19所述的燃料处理机，其中该排气过滤器包括一个催化转化器。
21.如权利要求19所述的燃料处理机，其中该排气过滤器与至少一个出口连在一起，加热过的排气流通过该出口从该壳中排出。
22.如权利要求13所述的燃料处理机，进一步包括一个底盘，在该底盘上安装该壳并且从该底盘伸出的多个支撑物把该底盘和该壳在一个表面上撑起。
23.如权利要求1所述的燃料处理机，与至少一个用来接收至少一部分产物氢气流的氢存储装置结合。
24.如权利要求1所述的燃料处理机，与一个燃料电池组结合，该燃料电池组用来接收至少一部分富氢流和氧化剂从而产生电流。
25.一种蒸汽重整燃料处理机，其包含一个底盘，其包括一个用于燃烧器组件的底座；一个隔热壳，其安装在该底盘上并与该底盘一起限定一个内部区间；一个包括点火区的燃烧器组件，其用来把加热过的排气流引入到一个通常在该壳中心安置的燃烧区中，其中该燃烧区包括一个通常紧邻该点火区的第一部分和一个远离该点火区的第二部分；一个汽化区，其用来接收一个包括水和至少一种含碳原料的重整原料流并由此形成一个汽化原料流，其中该汽化区径向延伸包围该燃烧区；一个含有多个垂直定位的重整催化剂床的重整区，其中每个重整催化剂床包括一个输入区域和一个输出区域，该输入区域用来接收该汽化原料流并由此产生一个包含氢气和其它气体的重整产物流，该输出区域用来排出该重整产物流的，其中该多个重整催化剂床通常对称并且径向间隔包围该汽化区和该燃烧区；一个环形分配歧管，其用来接收重整原料流并把该重整原料流分配到重整催化剂床的输入区域，其中该环形分配歧管包括一个中心开口，通过该中心开口该燃烧器组件的一部分伸出或该加热过的排气流在其中流动；一个环形收集歧管，其用来从该重整催化剂床的输出区域接收该重整原料流，其中该收集歧管与分离区流体相连，其中该环形收集歧管包括一个中心开口，通过该中心开口该燃烧器组件的一部分伸出或该加热过的排气流在其中流动；一个分离区，其紧邻该燃烧区的第二部分并用来接收该重整产物流并产生一个包含至少基本上为纯氢气体的富氢流和一个包含至少大部分为其它气体的副产物流，其中该分离区包括一个含有至少一层氢选择性膜的外壳，并且该重整产物流被引入到其中，同时，由穿过该至少一层氢选择性膜的重整产物流的一部分形成该富氢流，而由没有穿过该至少一层氢选择性膜的重整产物流的一部分形成该副产物流，其中该至少一层氢选择性膜通常沿着该通常平行于该多个重整催化剂床的轴的横切方向延伸；和至少一个甲烷化催化剂床，其含有甲烷化催化剂并用来接收该富氢流和减小该富氢流中存在的任何一氧化碳的浓度。
26.一种燃料处理机，其包括一个氢产生区，其用来接收至少一个原料流并从而产生一个含有氢气和其它气体的混合气体流；一个燃烧器组件，其用来接收至少一个燃料流并使该燃料流与空气燃烧从而产生一个加热过的排气流，其中该燃烧器组件用该加热过的排气流加热至少该氢产生区到至少400℃的温度；一个限定一个内部区间的罩，其至少基本上包围该氢产生区，其中该罩包括一个主体和至少一个开口，该主体包括一个内表面和一个外表面，该加热过的排气流通过该开口离开该罩，其中该主体由一种耐高温陶瓷材料形成，并且进一步，其中该主体的内表面和外表面中的至少一个包括至少一层选为该加热过的排气流不能透过的涂层。
27.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该燃烧器组件至少部分地容纳在该区间之内。
28.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该罩被安装在连有燃烧器组件和氢产生区的底板上。
29.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该罩被模塑为整体结构。
30.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该涂层包括有机硅并且被涂覆到该主体的外表面上。
31.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该燃料处理机包括一个排气过滤器，该加热过的排气流在从该罩中被排出之前通过该排气过滤器。
32.如权利要求31所述的燃料处理机，其中该排气过滤器包括一个催化转化器。
33.如权利要求32所述的燃料处理机，其中该排气过滤器被安装在该罩上。
34.如权利要求33所述的燃料处理机，其中该排气过滤器被密封在该罩的一个开口中。
35.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该氢产生区与该罩的内表面间隔分离。
36.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该区间是密封的，并因此不适于在该区间内接收冷却流体流。
37.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该罩包括至少一个入口、至少一个出口和一个用来推动一个冷却流体流通过该区间的冷却组件。
38.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该氢产生区包括至少一个重整催化剂床，该重整催化剂床含有一种重整催化剂，并用来接收含有水和至少一种含碳原料的原料流。
39.如权利要求26所述的燃料处理机，其中该燃料处理机进一步包括至少一个分离区，该分离区在该区间之内并用来从该混合气体流制备一个富氢流，该富氢流与该混合气体流相比，该混合气体流中的其它气体中的至少一种的浓度降低，和/或氢气的浓度增加。
40.如权利要求39所述的燃料处理机，其中该至少一个分离区包括至少一层氢选择性膜，同时由该混合气体流穿过该至少一层氢选择性膜的部分形成该富氢流。
41.如权利要求40所述的燃料处理机，其中该至少一层氢选择性膜由钯和钯合金中的至少一种组成。
42.如权利要求40所述的燃料处理机，其中该至少一个分离区包括一个膜组件，该膜组件含有至少一对通常相对的氢选择性膜，这对氢选择性膜被多孔载体分开从而在它们之间限定一个采集导管，同时由穿过至少一层该氢选择性膜而进入到该采集导管之内的该混合气体流的一部分形成该富氢流。
43.如权利要求39所述的燃料处理机，其中该至少一个分离区包括至少一个含有甲烷化催化剂的甲烷化催化剂床。
44.如权利要求43所述的燃料处理机，其中该至少一种甲烷化催化剂用来接收该富氢流和从该富氢流制备一个产物氢气流，与该富氢流相比，该产物氢气流含有该富氢流中的其它气体中的至少一种的浓度降低，和/或氢气的浓度增加。
全文摘要
一种蒸汽重整炉(200)包括一个氢产生区(36)，其中含有氢气和其它气体的混合气体流(20)由蒸汽水和含碳原料(16’)制得。该蒸汽重整炉还包括分离区(22)，其中混合气体流被(20)分离成含有至少基本为纯氢的富氢流(24)，和含有至少大部分为其它气体的副产物流(26)。蒸汽重整炉进一步包括精加工区，在其中进一步纯化富氢流而产生氢产品流(14)。在一些实施方案中，该蒸汽重整炉(200)为包括外部金属或密封陶瓷壳的垂直定向燃料处理机，分离区(22)包括至少一层氢选择性膜(46)。
文档编号H01M8/06GK1646419SQ03808288
公开日2005年7月27日 申请日期2003年4月7日 优先权日2002年4月12日
发明者戴维·J·埃德伦德, 阿恩·拉闻, 蒂莫西·G·梅斯, 威廉·A·普莱奇, R·托德·史蒂倍克, 道格拉斯·J·万博格 申请人:益达科技责任有限公司