专利名称：燃料电池的制作方法
技术领域：
本发明涉及高温动作型PEFC的电池构造。
背景技术：
燃料电池是直接将化学能量变换为电能量的装置。即，通过电化学地使氢、甲醇等燃料和空气等的氧化剂气体氧化、还原，而提取出电。燃料电池根据所使用的电解质的种类和运转温度，分为固体高分子型、磷酸型、溶融碳酸盐型、固体氧化物型等。其中，近年来，作为家庭用电源和移动体电源，正在积极研究固体高分子型燃料电池(PEFCPolymer Electrolyte Fuel Cell)，并希望实用化。
PEFC是使用作为固体高分子的全氟化碳砜酸系树脂等电解质膜，在阳极上使氢气体氧化并在阴极使氧还原而发电的电池。其电极构造为在作为质子传导体的固体高分子电解质膜的内外面上配置催化剂层的构造。
催化剂层是将催化剂载体碳和固体高分子电解质适当地混合后的基体，在碳上的催化剂和电解质以及反应物质接触的三相界面上进行电极反应。另外，碳的连接成为电子的通道，电解质的连接成为质子的通道。另外，特别地将使阳极催化剂层、阴极催化剂层和电解质膜一体化了的构造称为膜电极接合体(MEAMembrane ElectrodeAssembly)。另外，在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧配置起到供给反应气体和集电的作用的扩散层。
在阴极扩散层、阳极扩散层的外侧分别配置阴极隔离物、阳极隔离物。隔离物(separator)的作用是向各电极供给反应气体、分离相邻的单个单元之间的反应气体、以及从电极集电。在隔离物上形成用于向电极面内供给从外部导入的反应气体的沟，在沟与沟之间的凸状突起物(以下称为凸缘rib)的前端平面部分上，向各扩散层和电解质膜传递紧固压力。
在PEFC中，在燃料中使用氢、作为氧化剂而使用空气或氧。通过隔离物向各个催化剂供给，在阳极催化剂层和阴极催化剂层中分别产生公式(1)和(2)所示的反应，取得电。
(1)(2)PEFC的动作温度通常是70～80℃，在公式(2)中生成的水是液体的。因此，在阴极隔离物内，成为作为气体的空气(或氧)和作为液体的生成水的2相流。为了向电极层灵活地供给反应气体、或为了快速地排出在阴极生成的水滴，在隔离物内需要很快的气体流速。作为隔离物的构造，通过减小流路的沟断面面积，或者使流路成为螺旋(蛇行)构造，来加速流速。流路中的凸缘的宽度是1.0mm左右，凸缘的中心与凸缘的中心的间隔(以下称为凸缘间距)通常是2.0～3.0mm左右，凸缘的高度通常是0.7～1.0mm左右。如果沟的断面面积是大于等于此的大小，则在阴极催化剂层生成的水成为水滴，会附着在沟内而堵塞。因此，通过将流路的断面面积缩小为以上的程度，来提高流速。
但是，如果增大提取的电流值，则生成水的量增多，因此只通过缩小流路的沟是无法解决生成水的滞留问题的。为了解决该问题，在专利文献1中，揭示了越是气体流动方向的下游越使隔离物的凸缘间距变窄，或者使凸缘高度变浅而维持反应气体的流速的隔离物流路构造。另外，在特开2004-247154号公报中，揭示了气体流动方向下游侧的气体流路断面面积大于等于上游侧的气体断面面积的隔离物流路构造。
专利文献1特开平11-16590号公报现在，对希望将作为70～80℃的PEFC的动作温度提高到大于等于100℃的高温的需求很大。其理由是通过使其高温，有以下的多个优点1通过废热的有效利用提高系统综合效率，2通过降低活性化过电压而增大输出密度，3抑制溢流现象，4降低一氧化碳的催化剂污染，5容易进行水管理。
通过将动作温度从70℃提高到100℃，而对电池构造产生最大的影响的是在公式(2)中生成的水在70℃时为液体，但在大于等于100℃时成为气体。这时，对隔离物产生的影响特别大，在原样地将现有的动作温度用的隔离物用于大于等于100℃的高温动作PEFC的情况下，会产生重大的问题。
以下，说明原样地将现有的动作温度70℃的PEFC用隔离物用作动作温度大于等于100℃的PEFC用隔离物的情况下的问题点。在现有的动作温度70℃下运转的情况下，在隔离物的出口附近，成为作为氧化剂气体的空气(气体)和生成水(液体)的2相流。因此，如上所述，需要减小隔离物的流径使得液体的生成水不滞留在隔离物流路内。与此相对，在动作温度大于等于100℃的高温动作PEFC中，由于生成水是气体的，所以在隔离物出口附近，成为空气、生成水的混合气体。由此，在使用了在现有的动作温度70℃的PEFC中使用的隔离物的情况下，与隔离物入口相比，越接近隔离物出口则压力越增大，有产生压力损坏的问题。因此，在增大增压损失的同时，造成燃料电池的能量效率降低。另外，有可能造成气体的滞留，在最差的情况下引起气体的逆流。
另外，作为原样地在动作温度大于等于100℃的PEFC用隔离物中使用了现有的动作温度70℃的PEFC用隔离物的情况下的其他问题点，可以列举产生阳极/阴极之间的压力差的问题点。在动作温度大于等于100℃的高温动作PEFC中，由于生成水是气体的，所以在阴极隔离物内成为空气、生成水的混合气体。因此，阴极隔离物内的压力与阳极隔离物内的压力相比变大。由此，与对MEA的阳极侧的压力相比，对阴极侧的压力变高。因此，对MEA从阴极侧向阳极侧造成扯断力。其结果是对MEA的压力增大，产生恶化变快的问题。
如上所述，在原样地在大于等于100℃的高温动作PEFC中使用现有的动作温度PEFC用的隔离物的情况下，会产生以下的问题，1阴极隔离物的压力损失增大，2阴极/阳极之间的压力差增大。
发明内容
鉴于以上问题，在大于等于100℃的高温动作PEFC中，需要一种与现有的动作温度PEFC不同的新的隔离物构造。本发明的目的就在于通过对隔离物构造进行最优化，来降低出口附近的压力损失，降低增压损失。另外，其目的在于通过对阴极/阳极隔离物构造进行最优化，来降低对MEA的压力而延长寿命。
本发明是在大于等于100℃的高温动作PEFC的隔离物中，其特征在于对于阴极隔离物的流路的断面面积，气体流动方向下游侧比气体流动方向上游侧大。
能够降低阴极隔离物的压力损失。其结果是能够降低增压损失，能够提高燃料电池的能量效率。另外，其特征在于阳极隔离物的凸缘面和阳极扩散层的接触面积比阴极隔离物的凸缘面和阴极扩散层的接触面积大。由此，与MEA的阴极面相比，阳极面上的支持的部分增大，因此能够降低从MEA的阴极侧向阳极侧的扯断力，延长寿命。
图1是表示本发明的燃料电池的一个实施例的图。
图2是表示现有的燃料电池的图。
图3是表示本发明的燃料电池的一个实施例的图。
图4是表示本发明的燃料电池的一个实施例的图。
图5是表示本发明的燃料电池的一个实施例的图。
图6是表示本发明的燃料电池的一个实施例的图。
图7是I-V特性。
图8是电流密度200mA/cm2时的经时变化。
具体实施例方式
使用附图详细说明本发明的实施例。
图1表示燃料电池的单个单元的整体构造。在图1中，11是阴极隔离物，12是阳极隔离物，13是电解质膜，14是阴极催化剂层、15是阳极催化剂层，16是气体扩散层，17是栅格物，18是分支管。将阴极催化剂层14和阳极催化剂层15与固体高分子电解质膜13接合，使其一体化，并将其特别称为膜电极接合体(MEAMembraneElectrode Assembly)。在阴极隔离物11的面向阴极催化剂层14的部分、以及阳极隔离物12的面向阳极催化剂层15的部分上形成有沟，向阴极侧供给氧或空气，向阳极侧供给燃料。另外，通过分支管18，向相邻的单个单元之间供给气体。在将氢作为燃料，将空气作为氧化剂的情况下，在阳极催化剂层15和阴极催化剂层14中分别产生公式(1)和公式(2)所示的反应，取得电。
(1)(2)公式(1)的在阳极催化剂层15产生的质子经由固体高分子电解质膜13移动到阴极催化剂层14。
在气体扩散层16中使用进行了防水处理后的碳纸或碳布。栅格物17是绝缘性的，特别可以是氢的透过少、保持密封性的材质，例如可以列举异丁橡胶、合成橡胶、EPDM橡胶等。将燃料和氧或空气分别通过阳极隔离物12、阴极隔离物11供给到MEA。实际的固定型、移动型的PEFC层叠了数百张图1的单个单元而使用。
图2表示在现有动作温度70～80℃下通常使用的隔离物。通过分支管，从相邻的单个单元供给的反应气体从流路的气体入口进入，从气体出口排出。在气体流路部分的A-B断面图中，以下设L为凸缘间距，W为凸缘宽度，R为凸缘高度。在通常动作温度下使用的隔离物的凸缘间距L通常为2.0～3.0mm左右，凸缘高度R通常为0.7～1.0mm左右，凸缘宽度W为1.0mm左右。通过缩小流路的断面面积而提高流速，使得在阴极催化剂层14生成的水不成为水滴而不附着在沟内。
电解质膜13不使用Nafion等固体高分子的单一膜，而使用使保湿性的无机物分散了的固体高分子复合膜，能够将现有的70～80℃的动作温度提高到大于等于100℃的高温。通过将动作温度70℃提高到动作温度大于等于100℃，而对电池产生最大影响的是在公式(2)中生成的水在70℃时是液体的，但在大于等于100℃时为气体。这会在阴极隔离物11内造成大幅的压力增大。例如，水的压力在75℃时是与饱和蒸汽压力相当的0.0386MPa，但在100℃时为0.101MPa，在125℃时为0.232MPa，在150℃时为0.476MPa，大幅地上升了。由于该压力上升，在高温动作PEFC中原样地使用了图2那样的现有动作温度下使用的隔离物的情况下，会产生以下的问题。
1.阴极隔离物的压力损失增大2.阳极/阴极之间的压力差增大首先，说明1的问题。通过阴极电极反应生成的水在现有的动作温度70℃时是液体的，但在大于等于100℃的高温动作PEFC中是气体的。因此，在隔离物的出口附近，成为空气和生成水(气体)的混合气体，压力增大了。由此，阴极隔离物的压力损失增大，增压损失增大。另外，还有可能造成气体的滞留，在最差的情况下会引起气体的逆流。
与此相对，本发明的隔离物的特征在于对于流路的断面面积，气体流动方向下游侧比气体流动方向上游侧大。由此，能够降低阴极隔离物出口附近的压力增大，能够降低压力损失。其结果是降低增压损失，能够提高能量效果。
为了使气体流动方向下游侧的阴极隔离物的断面面积比气体流动方向上游侧大，可以考虑1.改变凸缘的高度，2.改变凸缘间距。图3、图4分别对其进行表示。
图3是本发明的通过改变凸缘的高度而使得越是气体流动方向下游侧越增大断面面积的阴极隔离物的流路部分的断面。理想的在隔离物入口是0.2～0.7mm，在隔离物出口是0.6～2.0mm。另外，在考虑到层叠了的情况下的厚度的情况下，理想的是隔离物的厚度尽量薄。因此，为了抑制隔离物的厚度提高凸缘的高度，必须减薄隔离物的厚度。如果凸缘的高度过高，则隔离物的厚度变薄，隔离物的强度减弱，因此理想的是凸缘高度小于等于1.5mm。另外，为了充分得到压力损失降低效果，理想的是隔离物的出口附近的流路的凸缘高度大于等于0.8mm。更理想的是大于等于1mm。
图4是本发明的通过改变凸缘间距而使得越是气体流动方向下游侧越增大断面面积的阴极隔离物的流路部分的断面。理想的是在隔离物入口是1.0～3.0mm，在隔离物出口是3.0～9.0mm。如果凸缘间距过宽，则凸缘和扩散层的接触部分减少，接触电阻增大，因此理想的是凸缘间距小于等于6.0mm。
接着，说明2的阳极/阴极之间的压力差增大的问题。在大于等于100℃的高温动作PEFC中使用现有动作温度70℃下使用的隔离物的情况下，由于生成水是气体的，所以相对于阳极隔离物12内，阴极隔离物11内的压力变高。由此，与MEA的阳极侧相比阴极侧的压力变高，对MEA从阴极侧向阳极侧产生扯断力。因此，对MEA的压力增大，有容易恶化的问题。
与此相对，本发明的隔离物的特征在于阳极隔离物12和阳极侧的气体扩散层16的接触面积比阴极隔离物11和阴极侧的气体扩散层16的接触面积大。由此，与MEA的阴极侧相比，阳极侧的支持部分增多，能够减少扯断力。其结果是能够延长MEA的寿命。
为了使阳极隔离物12和阳极侧的气体扩散层16的接触面积比阴极隔离物11和阴极侧的气体扩散层16的接触面积大，可以考虑以下2点1使阳极隔离物12的凸缘间距比阴极隔离物11的凸缘间距小，2使阳极隔离物12的凸缘宽度比阴极隔离物11的凸缘宽度大。图5、图6分别表示它们。
图5是本发明的通过使阳极隔离物12的凸缘间距比阴极隔离物11的凸缘间距小，而使阳极隔离物12和阳极侧的气体扩散层16的接触面积比阴极隔离物11和阴极侧的气体扩散层16的接触面积大的隔离物。理想的是阴极隔离物11的凸缘间距为1.5～9.0mm，阴极隔离物12的凸缘间距为1.0～2.0mm。
图6是通过使阳极隔离物12的凸缘宽度比阴极隔离物11的凸缘宽度大，而使阳极隔离物12和阳极侧的气体扩散层16的接触面积比阴极隔离物11和阴极侧的气体扩散层16的接触面积大的隔离物。理想的是阳极隔离物的凸缘宽度为1.0～2.0mm，阴极隔离物的凸缘宽度为0.5～1.0mm，由于如果隔离物的凸缘宽度小则接触电阻增大，所以理想的是0.8mm。
隔离物的流路的形状可以使用正方形、三角形、长方形等。作为隔离物的流路的图案，可以使用并列型、螺旋型、并列螺旋型、栅格型、并列型等。从使反应气体在电极内均匀地分散的观点出发，特别理想的是螺旋型。
隔离物具有导电性，如果具备强度、成形性则不论任何材质都可以。例如，可以使用致密石磨板、用树脂对石磨或碳黑等的碳材料进行了成形后的碳板、或者不锈钢或钛合金等耐腐蚀性优越的金属材料。另外，理想的是用贵金属对隔离物的表面进行了电镀，或者涂抹耐腐蚀性、耐热性优越的导电性涂料而进行表面处理。
作为隔离物的制造方法，只要是可以形成本发明的流路形状的方法，则任意的都可以。例如，作为碳系材料的隔离物的制造方法，有以下的方法，即通过高精度的切削机对致密石磨板实施流路形状等的切削加工，然后为了谋求气体的不浸透性，而在隔离物上真空含浸地使液体树脂等硬化。另外，作为碳系材料隔离物的其他制造方法，有以下的方法，即通过用压缩成形机对碳材料和粉末状的树脂的混合后的成形原料进行压缩成形而制作。另外，有以下的方法，即将由热可塑性树脂和导电性碳颗粒和填充物的混合物构成的小球作为成形材料，用射出成形机进行射出成形而制作。
作为金属系材料的隔离物的制造方法，有以下的方法，即对由不锈钢或钛合金构成的薄板进行冲压加工，在断面凹凸上进行形成而作成流路形状。
作为能够进行大于等于100℃的高温动作的电解质膜，可以使用在固体高分子中混入保湿性的无机物的复合电解质膜。作为保湿性的无机物，可以使用氧化锆水合物、氧化钨水和物、氧化锡水合物、搀入了铌的氧化钨、氧化硅水合物、氧化磷酸水合物、搀入了锆的氧化硅水合物、钨磷酸、钼磷酸等。另外，也可以混合多种这些金属氧化物水合物使用。作为固体高分子，可以使用全氟化碳砜酸、或在聚苯乙烯、聚醚酮、聚醚醚酮、聚砜、聚醚砜、其他工程塑料材料中搀入或化学接合了砜酸基、氯化磷酸基、羧酸基等质子提供体并固定化了的材料。另外，在上述材料中，理想的是通过架桥构造，或者部分氟化，来提高材料稳定性。
可以用以下的方法制作能够在大于等于100℃时动作的MEA。首先，制作添加结合了白金的碳、固体高分子电解质和溶解固体高分子电解质的溶媒并充分混合后的阴极催化剂膏、添加结合了白金钌合金的碳、固体高分子电解质和溶解固体高分子电解质的溶媒并充分混合后的阳极催化剂膏。通过喷射干燥法等在聚四氟乙烯(PTFE)膜等剥离膜上分别喷雾这些膏，在80℃下使其干燥而蒸发溶媒，形成阴极和阳极催化剂层。接着，在正中夹着混合了保湿性无机物的复合电解质膜地通过热喷射法使这些阳极和阴极催化剂层接合，通过剥离剥离膜，能够制作MEA。
另外，作为包含混合了无机物的复合电解质膜的MEA制作的另一个例子，通过喷射干燥法等，在保湿性复合电解质膜上，喷雾上述添加了结合了白金的碳、固体高分子电解质和溶解固体高分子电解质的溶媒并充分混合后的阴极催化剂膏、添加结合了白金钌合金的碳、固体高分子电解质和溶解固体高分子电解质的溶媒并充分混合后的阳极催化剂膏，也能够进行制作。另外，理想的是在催化剂层中的固体高分子电解质中混合保湿性的无机物。
(实施例)以下，使用实施例详细说明本发明。另外，本发明并不只限于以下的实施例。
(实施例1)首先，制作在大于等于100℃时也能够运转的MEA。作为电解质膜，使用作为有机高分子使用向聚醚砜导入了砜酸基的S-PES(Sulfonated-PolyEther Sulfone)，并使作为保湿性的无机物的氧化锆水合物ZrO2·nH2O分散在该S-PES中的复合电解质膜。S-PES的每干燥重量的离子交换容量为1.3meq/g。作为氧化锆水合物ZrO2·nH2O的前驱体使用烃基氯化锆ZrOCl2·8H2O。首先，制作使ZrOCl2·8H2O溶解在二甲基亚砜中的前驱体漆。溶质浓度为30wt％。另一方面，制作使S-PES(离子交换容量1.3meq/g)溶解在二甲基亚砜中的漆。溶质浓度为30wt％。将这2种漆混合，用搅拌器搅拌2小时。然后，用给料器向玻璃板上涂抹，通过真空干燥机，在80℃下干燥1小时，在120℃下干燥3小时，由此使溶媒的二甲基亚砜蒸发。然后，从玻璃板上剥离涂抹了的膜，并浸泡在25wt％的NH3水中，从而在膜中进行下述的反应。
另外，浸渍在0.5M的KOH水溶液中除去Cl-，用纯水洗净。最后，通过浸渍在1M的H2SO4水溶液中进行质子化，得到分散有ZrO2·nH2O的S-PES(离子交换容量1.3meq/g)。ZrO2·nH2O的含有量为50wt％。所制作的电解质膜是全体均匀的白色。厚度为50μm。
如下这样制作使用了该电解质膜的MEA。作为催化剂使用田中贵金属公司制的结合白金的碳TEC10V50E(Pt结合量为50wt％)。在该催化剂中添加水和アルドリツチ公司制的5wt％Nafion溶液，混合并搅拌而制作催化剂浆。催化剂浆的重量比为TEC10V50E∶水∶5wt％Nafion溶液＝1∶1∶8.46。使用给料器将该催化剂浆涂抹在特富龙(注册商标)膜上，制作阴极催化剂层、阳极催化剂层。然后，通过热冲压，将阴极催化剂层、阳极催化剂层热转印到本实施例的复合电解质膜上，制作出MEA。催化剂量为阴极催化剂、阳极催化剂都是Pt0.3mg/cm2。MEA的催化剂层的面积为100cm2。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用本发明的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。本发明的阴极隔离物为入口的凸缘高度为0.5mm，并随着成为气体流动方向下游侧而提高高度，阴极隔离物的出口的凸缘高度为2.0mm。另外，凸缘间距为2.0mm，凸缘宽度为1.0mm。另外，阳极隔离物的凸缘高度、凸缘宽度都是1.0mm，另外凸缘间距为2.0mm。阳极和阴极都使用碳制作隔离物。将该试验用单个单元设置在恒温槽中，分别连接具有用于加热的加热器功能的阳极·阴极气体供给管、具有出口压力调整阀和温度保温用加热器的气体出口管。阳极气体使用了纯氢，阴极全体使用了空气。在起泡温度90℃下对阳极气体进行加湿。另外，通过橡胶加热器将单个单元的温度调整到120℃。将电子负载装置连接到该试验用单个单元，测量取得200mA/cm2电流时的单元电压。这时，打开阴极隔离物出口侧，测量阴极隔离物入口侧的压力。
通过与实施例1同样的条件、方法制作出能够在大于等于100℃下运转的MEA。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用本发明的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。本发明的阴极隔离物为入口的凸缘间距为2.0mm，并随着成为气体流动方向下游侧而增大凸缘间距，阴极隔离物的出口的凸缘间距为6.0mm。另外，凸缘高度、凸缘宽度都是1mm。另外，阳极隔离物的凸缘高度、凸缘宽度都是1mm，凸缘间距为2.0mm。
其他的条件与实施例1一样。另外，在与实施例1一样的条件下打开阴极隔离物出口侧，测量阴极隔离物入口侧的压力。
在与实施例1一样的条件、方法下制作出能够在大于等于100℃下运转的MEA。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用在现有动作温度70℃下使用的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。将阴极隔离物的凸缘高度设置为一定，入口、出口的凸缘高度都是1mm。另外，阴极隔离物的凸缘宽度为1mm，凸缘间距为2.0mm。另外，阳极隔离物的凸缘高度、凸缘宽度都是1mm，凸缘间距为2.0mm。其他的条件与实施例1一样。
图7表示实施例1、实施例2、比较例1的I-V特性。实施例1、实施例2与比较例1相比，输出都提高了。特别在生成水的量增大的高电流区域中，与比较例1相比提高了。另外，在实施例1和实施例2中，实施例1的输出好。这是因为在实施例2中，在隔离物出口附近凸缘间距增大，因此隔离物在整体上，凸缘和扩散层的接触面积比实施例1小。因此，可以考虑由于接触电阻增大，所以输出比实施例1小。表1是实施例1、实施例2和比较例1的阴极隔离物入口处的压力。另外，为了比较，也表示了在70℃下使比较例1运转时的压力。如果在70℃下使比较例1的隔离物运转，则碳隔离物的入口部分的压力是4.8kPa。另一方面，如果在120℃下使比较例1的隔离物运转，则碳隔离物的入口部分的压力是9.1kPa，上升了。这是因为在隔离物内，特别在隔离物出口附近，成为空气和水的混合气体，压力大幅度增大。为了向该隔离物输送空气，产生了大幅度的增压损失。与此相对，实施例1的隔离物入口部分处的压力为5.0kPa，实施例2为5.2kPa，能够减小压力。如此，能够降低增压损失，其结果是提高了燃料电池的能量效率。
表1
通过与实施例1同样的条件、方法制作出能够在大于等于100℃下运转的MEA。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用本发明的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。本发明的阴极隔离物为凸缘间距为6.0mm(在入口、出口为一定)。另外，凸缘高度、凸缘宽度都是1.0mm。另外，本发明的阳极隔离物的凸缘间距为2.0mm(在入口、出口为一定)。另外，凸缘高度、凸缘宽度都是1.0mm。
其他的条件与实施例1一样。另外，通过测量在电流密度200mA/cm2时的经时变化，进行了寿命试验。
通过与实施例1同样的条件、方法制作出能够在大于等于100℃下运转的MEA。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用本发明的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。本发明的阴极隔离物的凸缘宽度为1.0mm(在入口、出口为一定)。另外，凸缘高度、凸缘间距都是1.0mm。另一方面，本发明的阳极隔离物的凸缘宽度为2.0mm(在入口、出口为一定)。另外，凸缘高度、凸缘间距都是1.0mm。
其他的条件与实施例1一样。另外，通过测量在电流密度200mA/cm2时的经时变化，进行了寿命试验。
通过与实施例1同样的条件、方法制作出能够在大于等于100℃下运转的MEA。
将所制作的高温动作用MEA组装到以下所示的发电试验用单个单元中，进行发电试验。在MEA的外侧，将用PTFE进行了防水处理后的碳纸配置在阳极、阴极催化剂层内，用在现有动作温度70℃下使用的隔离物夹着，使用螺栓对整体进行固定，制作出试验用单个单元。阴极隔离物的凸缘宽度和凸缘高度为1.0mm(在入口、出口为一定)，凸缘间距是2.0mm。另一方面，阳极隔离物的凸缘宽度和凸缘高度为1.0mm(在入口、出口为一定)，凸缘间距是2.0mm。
其他的条件与实施例1一样。另外，通过测量在电流密度200mA/cm2时的经时变化，进行了寿命试验。
图8表示实施例3、实施例4和比较例2的电流密度200mA/cm2时的经时变化。在比较例2中，开始发电，在18h电压成为0。这可以考虑为在120℃的高温动作中，与阴极隔离物内相比，阴极隔离物内的压力增高，因此对MEA从阴极侧向阳极侧产生扯断力，MEA裂开。实际上，是在对单元进行解体时产生裂开。与此相对，在实施例3、4中，即使进行140h的发电，也能够防止电压降低。这是因为与阴极隔离物相比，阳极隔离物的支持部分多，因此能够防止MEA的裂开。
权利要求
1.一种燃料电池，是固体高分子型燃料电池，它配置有夹着离子导电体而使燃料氧化的阳极催化剂层、使氧化气体还原的阴极催化剂层，在它们的外侧配置扩散层，在它们的外侧配置阳极隔离物、阴极隔离物，并在动作温度大于等于100℃的高温下进行动作，其特征在于阴极隔离物的气体流动方向下游侧的断面面积比阴极隔离物的气体流动方向上游侧的流路的断面面积大。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于在设上述阴极隔离物入口的流路的凸缘高度为R1，上述阴极隔离物出口的流路的凸缘高度为R2时，R1＜R2。
3.根据权利要求2所述的燃料电池，其特征在于0.2mm≤R1≤0.7mm，0.6mm≤R2≤2mm。
4.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于在设上述阴极隔离物入口的流路的凸缘间距为L1，上述阴极隔离物出口的流路的凸缘间距为L2时，L1＜L2。
5.根据权利要求4所述的燃料电池，其特征在于1.0mm≤L1≤3.0mm，3.0mm≤L2≤9.0mm。
6.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于从利用由芳香族化合物构成的氢贮藏体的氢化反应、由该芳香族化合物的氢化衍生物构成的氢供给体的脱氢化反应而进行氢的贮藏和供给的氢贮藏·供给系统供给燃料。
7.一种燃料电池，是固体高分子型燃料电池，它配置有夹着离子导电体而使燃料氧化的阳极催化剂层、使氧化气体还原的阴极催化剂层，在它们的外侧配置扩散层，在它们的外侧配置阳极隔离物、阴极隔离物，并在动作温度大于等于100℃的高温下进行动作，其特征在于阳极隔离物和阳极扩散层的接触面积比阴极隔离物和阴极扩散层的接触面积大。
8.根据权利要求6所述的燃料电池，其特征在于在设上述阴极隔离物的凸缘间距为La，上述阳极隔离物的凸缘间距为Lb时，La＜Lb。
9.根据权利要求7所述的燃料电池，其特征在于1.5mm≤La≤9.0mm，1.0mm≤Lb≤2.0mm。
10.根据权利要求6所述的燃料电池，其特征在于在设上述阴极隔离物的凸缘宽度为Wa，上述阳极隔离物的凸缘宽度为Wb时，Wa＜Wb。
11.根据权利要求9所述的燃料电池，其特征在于0.5mm≤Wa≤1.0mm，1.0mm≤Wb≤2.0mm。
12.根据权利要求7所述的燃料电池，其特征在于从利用由芳香族化合物构成的氢贮藏体的氢化反应、由该芳香族化合物的氢化衍生物构成的氢供给体的脱氢化反应而进行氢的贮藏和供给的氢贮藏·供给系统供给燃料。
全文摘要
在本发明的燃料电池中，提供一种大于等于100℃的高温燃料电池用隔离物，该隔离物在动作温度大于等于100℃的高温PEFC中使用了现有动作温度PEFC用隔离物的情况下，能够防止以下的问题，阴极隔离物的压力损失增大，阴极/阳极间的压力差增大，另外通过降低增压损失而提高了燃料电池的能量效率，通过降低对MEA的压力而提高了寿命。其特征在于在大于等于100℃的高温动作PEFC的隔离物中，与阴极隔离物入口的流路的断面面积相比，阴极隔离物出口的流路的断面面积大。由此，能够降低隔离物出口附近的压力损失。
文档编号H01M8/10GK1976107SQ20061013628
公开日2007年6月6日 申请日期2006年10月18日 优先权日2005年10月18日
发明者平重贵之, 山贺贤史 申请人:株式会社日立制作所