用于带电粒子成像系统的可调式安培相板的制作方法

本发明涉及一种用于带电粒子成像系统的可调式相板。

背景技术：

当使用带电粒子（特别是电子）束对对象进行成像时，对象中的特征可以通过影响透射、反射或散射射束的强度来提供对比度。对象中的某些特征不影响射束的强度，而是影响其相位。为了将相位变化变换成强度变化，即变换成有用的图像对比度，可以使用相板来引入已经与对象相互作用的射束与尚未与对象相互作用的射束之间的相位差。

尤其是对于透射电子显微术而言，在过去的几十年中已开发了各种类型的相板。（K. Nagayama“Another 60 years in electron microscopy: development of phase-plate electron microscopy and biological applications”，Journal of Electron Microscopy 60 (Supplement 1),S43-S62 (2001)）给出了回顾。那些相板中的大多数在字面上是射束必须通过的某些不导电材料的板；由此材料的折射率引起相变，该材料改变了光程长度。此类板缺点是电荷在其上积聚，这影响射束并使图像退化。

（G. Balossier、N. Bonnet，“Use of an electrostatic phase plate in TEM. Transmission electron microscopy: Improvement of phase and topographical contrast”，Optik 58, 361-376 (1981)）公开了由垂直于电子束安装的非常细的导线制成的相板。在射束直接地撞击在此导线上的情况下，次级电子逸出，创建使射束的相位移位的局部化净正电荷。遗憾的是，如在综述文章（R. M. Glaeser，“Methods for imaging weak-phase objects in electron microscopy”，Review of Scientific Instruments 84, 111101 (2013)）中指出的，还不能用任何可用的物理或数学模型来理解此类配置（和基于射束下面的自充电的类似配置）产生的相移量。因此，在大多数情况下，这种装置的性能将对图像有害而不是有利。

本发明的目标

因此本发明的目标是提供一种用于带电粒子成像系统的相移装置，其可以用来引入可控且可预测相移量，同时对成像射束引入最小的另外干扰。

用根据主权利要求的相移装置和根据另外的独立权利要求的成像系统来实现这些目标。在从属权利要求中给出了更多有利实施例。

技术实现要素：

本发明涉及用于带电粒子成像系统的相移装置，其中，该粒子尤其可以是电子。根据本发明的相移装置的表征特征是其包括用以在具有平行于成像射束的至少一个区段的非零分量的方向上传递电流的部件。该电流优选地沿直线传递。

当成像射束通过由电流生成的磁场时，在简化的经典模型中，洛伦兹力将作用于带电粒子上。此洛伦兹力垂直于成像射束的方向和磁场的方向。这意味着只有位于垂直于成像射束的方向的平面中的磁场的分量将引起射束的偏转。对于具有此类分量的磁场，在具有平行于射束的非零分量的方向上传递的任何电流原则上将引起射束偏转。然而，偏转的强度和对称性两者将取决于包围在成像射束的方向与电流的方向之间的角度。如果当前的方向仅具有平行于成像射束的方向的非常小的分量，则要求电流的相当更高的安培数以便产生显著的偏转。另外，如果电流相对于成像射束的方向倾斜，则在垂直于射束的平面中的磁场将不再围绕相移装置的中心而对称。

带电粒子的偏转改变对应于相变的其光程长度。

本发明人已经发现由电流产生的磁场对射束的相位显示出与根据Balossier等人的现有技术的局部化电荷相同的效应。有利地，由于电流与磁场之间的关系由安培定律给出，并且对应于此磁场的矢势对射束的效应被很好地理解为量子力学Aharanov-Bohm效应，所以相移量及其在空间中的分布被完全理解且是可预测的。这意味着本发明提供了用以向射束施加预定的具体期望相移的手段，这在Balossier装置的情况下是不可能的。

相移沿着在电流旁边行进的射束区段的长度逐渐地积累。相移积累的速度是射束在电流旁边行进所花费的时间与电流的安培数的乘积。该时间取决于带电粒子的速度并因此取决于射束的加速电压。针对固定加速电压，安培数是用以调整相位差的主要参数。

有利地，由于相移逐渐地积累，相移的质量并不非常严格地取决于用以传递电流的部件的精确尺寸。如果例如使用导线来传递电流，则可以使材料中或导线的横截面中的小的统计不均匀性或缺陷最终得到平衡。用根据Balossier的局部化电荷，一切都依赖于这一点。

在本发明的有利实施例中，电流在包围与成像射束的该区段成至多45度、优选地至多20度且最有利地至多10度的角度的方向上沿着成像射束的该区段传递。这将产生对大多数目标有用的相移的对称性，并且限制产生相变所需的电流的量。需要的电流越多，载送电流的导体必须越粗，并且此导体对成像射束的屏蔽影响越高。这是经典的折衷方案。

电流可以是用以产生静态相移的DC电流。电流的安培数可以在一定范围上扫过以产生根据以相移作为变量的函数的测量结果。电流还可以是AC电流或者具有在其之上被调制的AC电流的DC电流。如果存在AC分量，则可以使成像信号例如通过提取此已知频率并拒绝大量噪声的锁定放大器。另外，用低AC频率使相移摆动可以被用来调整成像系统的成像参数；这例如在FIB柱或电子显微镜的对准中使用。

用本发明可以在成像射束内、优选地在成像射束的中心内传递电流，以获得最可控且可定量地预测的相位对比。如果在相对于成像射束的偏移位置上传递电流，则相移的对称中心将改变。这可以增加对局部解剖对比特征的特别强调。

在本发明的另一有利实施例中，用于传递电流的部件包括第二带电粒子束，毕竟，任何电流仅仅是载荷子流。此第二射束不是将干扰主成像射束的固体对象。

如果电流在电流的方向上通过电导体，则优选地用以供应电流的引线被设置在与成像射束的方向成75和105度之间的角度中。由那些引线产生的磁场然后几乎垂直于用来影响射束的相位的磁场，因此相移未被引线显著地改变。其它角度可以有利于提供具有平行于主电流的分量的通过引线的电流，以对此主电流的相移进行微调。

导体优选地围绕电流的方向而轴对称。如果其完全平行于射束方向行进，则相移将也围绕导体而轴对称。

如果电流在具有倾斜度的射束区段旁边通过，则此对称性将失真。对于某些应用而言，可能想要此类失真。

在本发明的有利实施例中，导体和/或引线由非铁磁材料制成。其然后不产生被叠加在相移效应上的附加磁场。

用较粗的导线来制成相板具有多个优点：其在机械上更加健壮，更容易制造，并且可以传递较大的电流以生成更强的磁场和因此的更大的相移。虽然较粗的导线将更多地遮蔽射束，但这可以通过调整相板位置来补偿。最佳的折衷方案取决于实验装置和要研究的对象。

引线可以采取到负责相移的导体的任何路径。例如，可以将其相互反平行地布置，使得引线和负责相移的导体形成U形，其中引线形成侧面且导体形成底部。可替代地，在两个引线到垂直于导体的平面上的投影中第二引线是第一个的笔直继续部分是可能的。两个引线和导体的组合件然后可以跨越射束孔径的完整直径并被刚性地安装在孔径的两侧。

在返回路径上可以存在用以向导体输入电流的多个引线和用以从导体吸引电流的多个引线。然后可以将这些引线中的每一个制作得更细以减少对成像的效应。多个引线还可以带来更多的机械稳定性，因为可以将相移装置安装在成像系统中的更多锚定点上。

在本发明的另一有利实施例中，相移装置具有用以调整电流的方向与成像射束之间的倾角的部件。最优选地，可以在成像系统（例如，电子显微镜）处于操作中的同时操纵这些部件。这样，在相移装置的制造期间或者在其安装到成像系统中期间引入的相移装置的小的机械不对准可以被消除。

在本发明的另一有利实施例中，相移装置具有用以将载送电流的导体加热到至少200℃的部件。这将从导体去除可能引起不想要的电场的任何残留汚染，尤其是在成像系统在真空中操作的情况下。可以例如用能够供应比意图用于相变的电流更大的电流的电源将导体加热。污染可以是例如在被暴露于电子束的所有表面上沉积在电子显微镜中的无定形碳。

本发明还涉及一种带电粒子束成像系统，其具有被相干地分离成与要研究的对象相互作用的一个第一部分和并未与该对象相互作用的一个第二参考部分的射束、用以在第一部分已经与对象相互作用之后使射束的两个部分相干涉的部件，以及射束的两个部分中的至少一个的路径中的相移装置。射束的两个部分都可以被相移，但是相移达不同的量，以生成对比度。

相移装置是先前根据本发明解释的装置。关于相移装置、尤其是关于相移的可保持性和可预测性的所有公开对成像系统也是有效的。成像系统可以优选地是电子显微镜。

附图说明

下面，在不限制本发明的范围的情况下，使用图来解释并以实验方式确定本发明的主题。示出了以下各项：

图1：根据本发明的用以平行于电子束传递电流的导体和引线。

图2：由钩臂1引起的相移的全息视图。

图3：示出了通过钩臂1的用于电流0 mA（图3a）、2 mA（图3b）和4 mA（图3c）的不同相变的放大干涉图。

图4：图3中所示的干涉图的理论模拟。

图5：通过图3中所示的相位图案的线扫描。

图6：电子束针对钩臂1以5°（图6a）、10°（图6b）和15°（图6c）倾斜的情况下的干涉图的理论模拟。

图7：根据本发明的用于相移装置的实施例的某些可能形状。

电子全息摄影术是强大的技术，该技术在中等分辨率范围内在磁场和电场的映射和定量研究中是非常价值的。在这里我们将此技术应用于由载送恒定电流的垂直导线产生的磁场的研究，电路的闭合由两个水平导线提供，该水平导线的磁场对电子光学相移具有可忽略的效应，该水平导线被连接到外部电压电源。报道了具有不同电流的原位实验并与理论预测相比较。结果是与电流相关联的相移具有与由基本电荷产生的相移相同的形式。

让我们回想，用以制造静电相板的最早尝试是基于细导线的局部化静电充电，其结果被判断为具有很大的兴趣但被放弃，因为充电被证明是难以控制的。使用聚焦、不散射电子束来创建局部化充电点的最近的想法也具有相同的缺点。根据Glaeser，不存在对其产生的相移量的物理或数学（分析）理解，并且其使用是不推荐的，因为自充电是要避免的某种东西而不是可以被认为产生有用结果的某种东西。我们证明了这些缺点中的某些（如果不是全部的话）可以被修改，并且可以有益地使用基于我们的实验的装置作为可调式相板。

此工作的开始的动机是以生成磁场以在透射电子显微镜（TEM）中研究磁性材料中的转换过程为代表的高挑战性。由于平行于不倾斜TEM样品的平面的电流不产生净磁性相移的事实，我们检查平行于电子束方向定向的短的纳米制造的导线段。此类导线的不同区域原则上可以用来向紧密邻近的纳米磁体施加平面内或平面外磁场。

然而，我们不久就认识到该实验具有更深远的意义和含义：事实上，类似于基本静电电荷和磁偶极子，根据安培定律，直线电流（straight current line）是任何电路的构建块。据我们所知，不存在关于被关联到载送恒定电流的直线导线的磁场的研究的电子显微术研究，因为在过去主要专注于用于研究Aharonov-Bohm效应的线圈的生产。

利用使用聚焦离子束（FIB）的新的样品准备方法和电子全息摄影术已变成具有现代场致发射、像差修正的电子显微镜的标准技术的事实，我们已考虑了在哪些条件下实验是可行的。下面举例说明我们的工作的结果。

使用聚焦离子束（FIB）铣削技术来创建独立的三维纳米级电路。在两个正交方向上雕刻化学蚀刻的黄金导线以形成钩状装置，其中将平行于显微镜（图1）的光轴设定中央段1（从现在开始将被称为钩臂）。在7 pA下的铣削的最终步骤处，在2µm的长度内实现200×200 nm²的钩臂的期望横截面。钩臂1通过第一引线2a悬挂在Au的块体3上，从该块体3加工出钩臂1。第二引线2b从钩臂1的顶端出来向右侧延伸。在实验中，通过黄金块体3将电流馈送到引线2a中。电流的返回路径通过与引线2b（在图1中未示出）进行接触的另一蚀刻的Au针从引线2b出来。引线2a和2b基本上垂直于钩臂1，使得其不干扰由通过钩臂1的电流引起的相移效应。

FIB铣削是在双射束系统Helios NanoLab 600i工作站中执行的，该工作站用Ga+离子在30 kV下操作并在铣削程序时以不同的步幅将60 nA的射束电流变化为7 pA。

钩和针被安装在NanoFactory扫描隧道显微术样品保持器中。应用保持器的压电驱动STM尖端，在钩的末端和针的尖端处制成金属接点。整个装置的电流电压特性曲线示出了具有22欧姆的总电阻的欧姆接触。并且通过在消隐射束条件下获取I-V曲线，确定了光照电子束对系统的接触性质和总电阻没有作用。

执行电子全息摄影术测量以实现、检测并定量地测量电子波中的相移。在装配有XFEG场致发射枪和两个电子双棱镜的FEI Titan 60-300 TEM中形成椭圆形探针。在无磁场环境中（在常规显微镜物镜被关掉的情况下）在洛伦兹模式下执行观察。在实验期间显微镜在300 kV下操作，并且上部双棱镜被用来形成干涉区，其允许获得具有2.4µm宽度的全息视场（图2）。钩臂1的不透明投影在图2中作为穿过图像的中心的黑色条而可见。所有相位图像是使用由Gatan公司制造的HoloWorks 5.0插件从获取的全息图重构的。

图3a-c示出了在不同的恒定电流下拍摄的钩臂周围的区域的重构全息图像的放大四倍的余弦等值线图（即，报告1+Cos()，其中是相移）。钩臂1的不透明投影在图3a-c中的每一个中被示为穿过图像的中心的略宽的噪声填充条。在图3a中，引起所示余弦图的相位图像是已从当没有电流通过装置时记录的两个全息图重构的。本质上，等值线图示出跨钩的两个维度上没有变化，这意味着在装置周围既不存在磁场也不存在电场。在图3b中，示出了当高达2 mA的标称电流通过此纳米装置时的由于钩臂周围的磁场而引起的相移电子波的余弦图。此图像中的半圆形环表示装置的此段周围所投射的磁场，并且已被显示为透射电子束中的相移。事实上，当1 mA的恒定电流通过该臂段时获取两个全息图，但处于不同的方向。发现与电子束平行和反平行的电流原则上按照预期将引起相同功率但相反符号的磁场。因此，用反向磁场来重构两个全息图将导致在电子波的相位中具有双重磁相移的相位图像。

电流的一倍的增加将由于如图3c中所示的钩臂周围的4 mA电流而具有磁相移中的2倍的结果。

比较图3b和c中的已放大余弦等值线图，显而易见的是当相对于2 mA的电流而言存在等价于4 mA的电流流动时，磁场的功率将已经升高到两倍，这与安培定律一致，并且在下一小节中将更详细地进行讨论。在全息等值线图中，从中心开始且径向向外前进，从暗至亮（反之亦然）的每次改变对应于等于π的固定的相变量。在图3c中，那些改变的频率与图3b相比已翻倍，这指示相变的量也已翻倍。

可发现在钩装置的两侧存在环的尺寸和形状的显著差异。此特征归因于被扰动的参考波。如在电子全息观察结果中众所周知的，在电子显微镜中不可避免地存在的长范围电场和磁场扰动参考波并产生在全息摄影术研究中可见的失真。我们将把此效应考虑在内，并且将在下一小节中对其进行讨论。图4a-c报告了与在图3a、b和c（分别为0、2和4mA）中所使用的相同的恒定电流下的电子波的理论模拟磁相移分布图，图3a、b和c被显示为4倍放大余弦等值线图。假设钩臂1的不透明投影从左向右延伸，并且作为白色条可见。按照预期，在0 mA电流的分布图中将不存在相移。然而，可以看到的是当电流从2 mA上升至4 mA时，相移值增加两倍。并且，显而易见的是，相移在钩的两侧是不相等的，其示出了相对于电子双棱镜位置的全息图形成中的被扰动参考波存在的相对效应。

图5a、b、c分别地示出了通过图3a、b、c的中间的相位的线扫描。扫描沿着图3a中所示的从A至B的剖面线前进。在以纳米为单位在底部轴上测量的在该剖面线上行进的距离上绘出在左侧轴上测量的以弧度为单位的相位差。在图5a中，在没有磁场的情况下，不存在相变，因此线扫描仅示出了平直线。将图5c与图5b相比较，变得显而易见的是相位以大约两倍的斜率增加。

图6示出了与图4b相同的条件下的模拟，但是在这样的附加假设下，即电子束已倾斜5°（图6a）、10°（图6b）或15°（图6c）。可以看到在倾角小于10°的情况下从圆柱对称的偏离是可接受的。然而，相板的改进版本应提供倾斜装置以实现最佳调整。

图7示出了根据本发明的用于相移装置的形状的草图。所有这些形状意图是相对于成像射束安装的，使得成像射束沿着垂直结构1在图平面中自上而下前进。图7a示出了被用于当前概念验证的实施例；其具体实现在图1中示出并在随后讨论。

在图7b中示出了第一改进。在本实施例中，引线2a和2b是如图7a中的两倍那么强。这使得相移装置在其被安装在电子显微镜中时对破坏更有抵抗力。同时，更强的引线2允许驱动更大的电流通过垂直结构1。这可以用来加热该垂直结构1。

在图7c中所示的实施例中，引线2a、2b并不垂直于垂直导体结构1，并且因此也不垂直于成像射束。引线2a、2b中的电流因此具有垂直分量，并且产生磁场，其修改由垂直导体结构1生成的主场。这被用来对场进行微调并且因此对相移进行微调。

图7d示出了其中垂直导体机构1由多个引线2a、2b供应电流、同时也由多个引线2c、2d在返回路径上从其吸引电流的实施例。每个方向的附加引线2b、2d两者提供用于安装的装置的机械稳定性，并且允许更强的电流通过垂直结构1。

图7e示出了其中引线2a和2b相互反平行的U形实施例。有利地，本实施例提供了射束的最小屏蔽，因为其具有最小横截面。只有引线2a和垂直结构1的直径对此横截面有所贡献，而引线2没有。

原则上，由全息摄影术观察得到的干涉图案的分析允许定量地且无损地恢复物体波的相移。

在等式（1）中，x和y是样品的平面中的方向，垂直于电子束方向z。静电场的贡献由第一项给出，其中，CE是相互作用常数，其在300 kV下取6.53*10⁶ rad V^-1m^-1的值，并且V(x,y,z)是样品内和周围的静电电位。磁场的贡献由第二项给定，其中，A_z(x,y,z)是磁矢势的z分量，并且e和分别地是电子电荷的绝对值和约化普朗克常量。

为了计算由于载流导线的直线段且更一般地由于闭合环路而引起的相移，根据矢势的安培定律的第五公式是非常适合的：

其中µ₀=4π*10^-7 Vs/Am是真空磁导率，i是电流且dl是线元。

如果我们考虑由与光轴对准的长度L的两个相等导线构成的闭合环路，所述两个相等导线一个在原点处且另一个更远，比如说在（F,0,0）处，载送相反的电流，并且被水平直导线连接，根据等式（1）我们可以确定对水平直导线的电子光学相移的贡献相同地是零，而由于垂直导线所引起的贡献给出

这是从由下式针对原点（0,0,0）处的导线给定的直导线的矢势的沿着光轴的积分得到的。

请注意，用于矢势的z分量的此表达式与用于基本电荷的电位的表达式相同（高斯定律），并且一定距离处的中和电荷或导线是必要的以便获得有限结果，如同样由Ballossier针对静电情况所示。

在这里，由于真空参考波被来自导线的杂散场扰动的事实，作为重获以下理想物体波函数的替代，

电子全息摄影术产生关于假想物体的信息，其波函数由以下表达式给定

其中，θ是双棱镜轴线相对于物体的角度，并且D是干涉距离，其与双棱镜电位成正比，并且不应与也取决于电子双棱镜导线的有限直径的干涉场（重叠）宽度相混淆。可以通过记录不同双棱镜电位下的两个干涉图并测量可识别特征之间的距离的变化来测量D的值。离轴电子全息图捕捉到物体与参考波之间的相位差的事实具有另一优点，即对相移的归一化贡献被去除。

一般而言，从单个记录的电子全息图去除被扰动参考波的效应的问题未解决，并且访问来自单个相位图像的定量信息的唯一方式是将测量的相移与研究中的场的声音物理模型相比较。替换地，可以通过增加干涉距离来使被扰动参考波的效应最小化，例如通过使用装配有两个或三个双棱镜的TEM，该双棱镜中的一个在显微镜的聚光器透镜系统中。