压电性氧化物单晶基板的制作方法

本发明涉及用于表面声波元件等的压电性氧化物单晶基板。

背景技术：

近年来的便携电话的通信系统正在向支持多个通信标准，各个通信标准包括多个频带的方式发展。作为这种便携电话的频率调整、选择用的部件，例如使用形成有用于在压电基板上激发表面声波的梳形电极的表面声波(“SAW”：Surface Acoustic Wave)器件。

并且，该表面声波器件要求小型且插入损失小、不使不必要的波通过的性能，因此其材料使用钽酸锂：LiTaO₃(以下也记为“LT”)、铌酸锂：LiNbO₃(以下也记为“LN”)等压电材料。特别是，第四代便携电话的通信标准多为发送接收的频带间隔窄或者频带宽度宽，另一方面，由于温度会造成表面声波器件用材料的特性变化，频率选择区域偏离，因此会发生妨碍滤波器、双工器功能的问题。因此，渴望对温度的特性变动小，带域宽的表面声波器件用的材料。

另外，在表面声波器件的制造过程中，有多个将其材料置于100～300℃的温度的工序，因此如果该表面声波器件用材料具有热电性，该材料发生超过1KV的带电就会成为发生放电的情况。该放电会使表面声波器件的制造成品率降低，因此不优选。另外，即使是表面声波器件用材料的带电会随着时间衰减的弱热电性，也会由于温度变化而导致表面声波器件的电极产生噪声，因此不优选。

另一方面，专利文献1中记载了：使用铜作为电极材料并主要通过气相法得到的化学计量组成(stoichiometry composition)LT由于不容易发生在向IDT电极输入高电力的瞬间就遭到破坏的击穿模式(breakdown mode)，因此优选。专利文献2也详细记载了通过气相法得到的化学计量组成LT。另外，专利文献5和非专利文献2中也报告了如下内容：如果将通过气相平衡法在厚度方向上使LT组成同样地变性为富含Li后的LT用于表面声波元件，则其频率温度特性会被改善，因此优选。

但是，已发现在这些专利文献记载的方法中并不一定会得到优选的结果。特别是，根据专利文献5记载的方法，为了在气相下对晶元(wafer)进行处理，需要1300℃程度的高温下60小时的长时间，因此存在制造温度高，晶元的翘曲大，断裂的发生率高，生产性差，表面声波器件用材料昂贵的问题。并且，Li₂O的蒸气压力低，被改性样本的改性度会根据离Li源的距离而发生偏差，因此特性的偏差也大，为了进行工业化而需要大力改善。

另外，专利文献5记载了板厚0.5mmt、处理温度1200℃～1350℃的制造条件，但这是原样使用旧有的制造方法，比表面声波元件所要求的基板厚度厚得多。虽然也可以考虑在气相处理后使该基板变薄来加工为所希望的厚度，但是这会使Li扩散而变扭曲，因而加工中的破裂发生率变高，并且加工成本也会变高，在将0.5mmt变为0.25mmt的厚度的过程中会将其一半削掉，因此考虑到材料成本也明显会成为高成本。

而且，在专利文献5记载的表面声波元件用钽酸锂单晶基板中，本发明的发明人在调查过程中发现具有弱的热电性，因此为了除去该热电性，其一个例子是通过专利文献6记载的方法进行了热电性除去，但是热电性未能完全除去。

接下来，在专利文献3中记载了对LiNbO₃、LiTaO₃等进行质子交换，在LiNbO₃、LiTaO₃等的表层形成折射率分布的制造方法。但是，如果实施质子交换，会导致LiNbO₃、LiTaO₃等的压电性受损，因此存在无法用作表面声波器件用材料的问题。

另外，在非专利文献1中记载了：通过双层坩埚的提拉法生成的定比组成的38.5°旋转Y切割的LiTaO₃(以下记为“化学计量组成LT或者SLT”)比起提拉的晶体的组成比与通过通常的提拉法生成的熔体一致的熔融组成LiTaO₃(以下记为“同成分组成(congruent composition)LT或者CLT”)，机电耦合系数系数高出达到20％，是优选的。但是，在使用非专利文献1记载的LT的情况下，其SLT的提拉速度与通常的提拉方法的情况相比小1个数量级，成本高，因此，原样使用该方法的话，存在难以将SLT用于表面声波器件的用途的问题。

现有技术文献

非专利文献

非专利文献1：“支撑IT的OPT介质晶体的实用开发”科学技术振兴调整费成果报告书(「ITを支えるオプトメディア結晶の実用開発」科学技術振興調整費成果報告書)，2002年，北村健二

非专利文献2：Bartasyte，A.et.al，“Reduction of temperature coefficient of frequency in LiTaO3 single crystals for surface acoustic wave applications”Applications of Ferroelectrics held jointly with 2012 European Conference on the Applications of Polar Dielectrics and 2012 International Symp Piezoresponse Force Microscopy and Nanoscale Phenomena in Polar Materials(ISAF/ECAPD/PFM)，2012 Intl Symp，2012，Page(s)：1-3

专利文献

专利文献1：特开2011-135245号

专利文献2：美国专利第6652644号(B1)

专利文献3：特开2003-207671号

专利文献4：特开2013-66032号

专利文献5：WO2013/135886(A1)

专利文献6：特许第4220997号

技术实现要素：

发明要解决的问题

因此，本发明是鉴于上述情况而完成的，其目的在于提供一种翘曲小，无破裂、损伤，温度特性良好的用于表面声波元件等的压电性氧化物单晶基板。

本发明的发明人为了实现上述目的而进行了深入研究，发现如果在大致同成分组成的基板中实施Li扩散的气相处理，并进行改性使得在基板的厚度方向上具有表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线的范围，则即使不改性成到板厚方向的中心部附近为止的Li浓度一样的晶体结构，也能得到用于表面声波元件等的翘曲小，无破裂、损伤，温度特性良好的压电性氧化物单晶基板，从而得到了本发明。

用于解决问题的方案

即，本发明是一种压电性氧化物单晶基板，其特征在于，具有基板表面和基板内部的Li浓度不同的浓度分布曲线。优选该浓度分布曲线是在基板的厚度方向上越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板的厚度方向的中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线，该浓度分布曲线形成在从上述基板表面到厚度方向上70μm的深度之间。

另外，本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，从基板表面到Li浓度开始减小为止的范围或者到Li浓度结束增大为止的范围为伪化学计量组成(pseudo-stoichiometry composition)，基板的厚度方向的中心部为大致同成分组成。并且，优选Li浓度开始增大的位置或者Li浓度结束减小的位置是比在厚度方向上离上述基板表面5μm的位置深的位置。

而且，本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，具有基板表面和基板内部的拉曼位移峰(raman shift peak)的半值宽度的值不同的分布曲线。其特征在于，该拉曼位移峰的半值宽度的分布曲线是在基板的厚度方向上越靠近基板表面则拉曼位移峰的半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则半值宽度的值越增大的分布曲线，基板表面的拉曼位移峰的半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的半值宽度的值之差为1.0cm^-1以上。

在本发明的压电性氧化物单晶基板的材料为钽酸锂单晶的情况下，优选基板表面的拉曼位移峰的半值宽度的600cm^-1附近的值为6.0～8.3cm^-1，另外，在基板的材料为铌酸锂单晶的情况下，优选基板表面的拉曼位移峰的半值宽度的876cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度的值为17.0～23.4cm^-1。

本发明的压电性氧化物单晶基板具有如下特征：在基板的厚度方向的中心部附近，具有极化方向未统一为一个方向的多畴结构，在基板表面不表现出热电性。另外，具有如下特征：对基板的主面或者背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形为零，对主面或者背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形表现出压电性。

另外，本发明的压电性氧化物单晶基板的晶体方位为旋转36°Y～49°Y切割，其基板的厚度为0.2mm以上0.4mm以下，其基板的翘曲为100μm以下。并且，这种本发明的压电性氧化物单晶基板是通过对实施了单一极化处理的大致同成分组成的氧化物单晶基板实施使Li从基板表面向内部扩散的气相处理而制作的。

发明效果

根据本发明，能提供翘曲小，无破裂、损伤，温度特性良好的用于表面声波元件等的压电性氧化物单晶基板。

附图说明

图1示出在实施例1中得到的钽酸锂单晶基板的拉曼分布曲线。

图2示出设有形成于在实施例1中得到的钽酸锂单晶基板的输入输出端子的串联共振SAW谐振器的插入损失波形。

图3示出设有形成于在实施例1中得到的钽酸锂单晶基板的输入输出端子的并联共振SAW谐振器的插入损失波形。

图4示出形成于在实施例1中得到的钽酸锂单晶基板的SAW谐振器的反共振频率的温度依赖性。

图5示出形成于在实施例1中得到的钽酸锂单晶基板的SAW谐振器的共振频率的温度依赖性。

图6示出在实施例2中得到的钽酸锂单晶基板的拉曼分布曲线。

图7示出设有形成于在实施例2中得到的钽酸锂单晶基板的输入输出端子的串联共振SAW谐振器的插入损失波形。

图8示出设有形成于在实施例2中得到的钽酸锂单晶基板的输入输出端子的并联共振SAW谐振器的插入损失波形。

图9示出形成于在实施例2中得到的钽酸锂单晶基板的SAW谐振器的反共振频率的温度依赖性。

图10示出形成于在实施例2中得到的钽酸锂单晶基板的SAW谐振器的共振频率的温度依赖性。

具体实施方式

以下详细说明本发明的实施方式，但是本发明不限于这些实施方式。

本发明的压电性氧化物单晶基板的材料能举出钽酸锂、铌酸锂、四硼酸锂等锂化合物。另外，本发明的压电性氧化物单晶基板主要用作表面声波元件用基板，但此时可以单独使用本发明的压电性氧化物单晶基板，也可以用作接合了其它材料的复合基板。

本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，具有基板表面和基板内部的Li浓度不同的浓度分布曲线。并且，从制作上的容易程度出发，优选在基板的厚度方向上，具有表现为越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线的范围。

在此，“浓度分布曲线”是指连续的浓度变化。具有表现为这种Li的浓度分布曲线的范围的基板能通过公知的方法使Li从基板表面扩散而容易地制作。能想到例如将Li浓度不同的基板接合从而制作Li浓度不连续变化的基板，但是这样会带来制造工序复杂化，设备等的成本也大幅度增大的问题。

另外，本发明的压电性氧化物单晶基板在从基板表面到Li浓度开始减小为止的范围或者到Li浓度结束增大为止的范围为伪化学计量组成的情况下，表现出特别良好的温度特性，因此更优选。此时，在从基板表面起Li浓度立刻沿基板的厚度方向减小的情况下，上述的“从基板表面到Li浓度开始减小为止的范围”是指基板表面。

在此，本发明中的“伪化学计量组成”是根据材料而不同的，例如在钽酸锂单晶基板中，表示Li/(Li+Ta)为0.490～0.510的组成，在铌酸锂单晶基板中，表示Li/(Li+Nb)为0.490～0.510的组成。关于其它材料，也是根据技术常识来定义“伪化学计量组成”即可。

另外，优选本发明的压电性氧化物单晶基板的厚度方向的中心部为大致同成分组成。这是由于，在如下述示出的实施例那样从大致同成分组成的基板表面实施Li扩散处理的情况下，如果使基板的厚度方向的中心部为大致同成分组成，则与将整个基板改性成伪化学计量组成的情况相比，能使处理温度变低并且使处理时间变短，其结果是，能抑制基板的翘曲、破裂、损伤等的发生，并且能提高生产性。

在此，“基板的厚度方向的中心部”是指从表现出Li的浓度分布曲线的范围中的Li浓度开始增大的位置到基板厚的1/2的位置为止的范围。在该范围中，也可以使Li浓度与表现出上述Li的浓度分布曲线的范围相比缓慢地增减。另外，不需要该范围的全部位置都是大致同成分组成，只要在任意位置为大致同成分组成即可。

另外，本发明中的“大致同成分组成”是根据材料而不同的，例如在钽酸锂单晶基板的同成分组成为Li/(Li+Ta)＝0.485的情况下，表示Li/(Li+Ta)为0.475～0.495的组成，在铌酸锂单晶基板的同成分组成为Li/(Li+Nb)＝0.485的情况下，表示Li/(Li+Nb)为0.475～0.495的组成。另外，关于其它材料，也是根据技术常识来定义“大致同成分组成”即可。

在此，在例示的钽酸锂单晶基板中，Li/(Li+Ta)为0.490～0.495的组成为“伪化学计量组成”并且为“大致同成分组成”，但是在评价“从基板表面到Li浓度开始减小为止的范围”的组成时，使用“伪化学计量组成”的定义，在评价“基板的厚度方向的中心部”的组成时，使用“伪化学计量组成”的定义即可。对铌酸锂单晶基板、其它材料也同样考虑即可。

另外，本发明的压电性氧化物单晶基板中的表现出Li的浓度分布曲线的范围优选形成在从基板表面到厚度方向上70μm的深度之间。只要到该范围为止形成有表现出Li的浓度分布曲线的范围，在实用上就能表现出足够良好的温度特性，能将基板的翘曲、破裂、损伤等的发生抑制到最小限度。

而且，优选表现出Li的浓度分布曲线的范围中的Li浓度开始增大的位置或者Li浓度结束减小的位置是比在厚度方向上离基板表面5μm的位置深的位置。这是由于，在Li浓度开始增大的位置是比这一位置浅的位置的情况下，SAW响应特性有可能会恶化。

对压电性氧化物单晶基板的组成进行评价的方法使用居里温度测定等公知的方法即可，但是能通过使用拉曼分光法非破坏地评价局部的组成。

关于钽酸锂单晶、铌酸锂单晶，已知在拉曼位移峰的半值宽度与Li浓度(Li/(Li+Ta)的值)之间能得到大致线性的关系(参照2012IEEE International Ultrasonics Symposium Proceedings，Page(s)：1252-1255，Applied Physics A 56，311-315(1993))。因此，只要使用表示这种关系的式，就能评价氧化物单晶基板的任意位置的组成。

拉曼位移峰的半值宽度与Li浓度的关系式可以通过对组成已知，Li浓度不同的几种试料测定拉曼半值宽度而得到，但是如果拉曼测定的条件相同，则也可以使用文献等中已知的关系式。例如，针对钽酸锂单晶，也可以使用下述式(1)(参照2012 IEEE International Ultrasonics Symposium Proceedings，Page(s)：1252-1255)，针对铌酸锂单晶也可以使用下述式(2)或者(3)(参照Applied Physics A 56，311-315(1993))。

Li/(Li+Ta)＝(53.15-0.5FWHM₁)/100 (1)

Li/(Li+Nb)＝(53.03-0.4739FWHM₂)/100 (2)

Li/(Li+Nb)＝(53.29-0.1837FWHM₃)/100 (3)

在此，FWHM₁是600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度，FWHM₂是153cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度，FWHM₃是876cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度。详细的测定条件请参照各文献。

本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，具有基板表面和基板内部的拉曼位移峰的半值宽度的值不同的分布曲线。并且，优选在基板的厚度方向上，具有越靠近基板表面则拉曼位移峰的半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则半值宽度的值越增大的范围。

另外，优选本发明的压电性氧化物单晶基板的基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为1.0cm^-1以上。这样，与如公知例、下述所示的比较例那样从基板表面到基板的厚度方向的中心部拉曼半值宽度的值大致固定的情况相比，能使处理温度变低，并且使处理时间变短，其结果是，能抑制基板的翘曲、破裂、损伤等的发生，并且能提高生产性。

在此，在基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值不固定的情况下，不需要使该范围中包含的全部值都满足与基板表面的拉曼半值宽度的值之差为1.0cm^-1以上的条件，只要使任意的值满足上述的条件就够了。

特别是，在本发明的钽酸锂单晶基板中，优选基板表面的600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度的值为6.0～8.3。如果拉曼半值宽度为6.0～6.6程度的值，则Li/(Li+Ta)大致为0.500，因此表现出特别良好的温度特性。另外，只要基板表面的拉曼半值宽度的值为6.0～8.3，就能判断为至少基板表面被改性成伪化学计量组成，与同成分组成的钽酸锂单晶基板相比表现出良好的温度特性。

另外，在本发明的铌酸锂单晶基板中，优选基板表面的876cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度的值为17.0～23.4。如果拉曼半值宽度为17.0～18.8程度的值，则Li/(Li+Nb)大致为0.500，因此表现出特别良好的温度特性。另外，只要基板表面的拉曼半值宽度的值为17.0～23.4，就能判断为至少基板表面被改性成伪化学计量组成，与同成分组成的铌酸锂单晶基板相比表现出良好的温度特性。

本发明的压电性氧化物单晶基板的翘曲能用激光干涉方式等方法评价。基板的翘曲越小越优选，但只要为100μm以下就足够工业使用了。

本发明的压电性氧化物单晶基板在不实施极化处理的情况下也表现出压电性，能用作表面声波元件用基板。此时，本发明的压电性氧化物单晶基板是在基板厚度方向的中心附近极化方向未统一为一个方向的多畴结构。另外，在实施了极化处理的情况下，也同样能用作表面声波元件用基板，但基板的特性会发生变化。因此，根据所要求的特性来任意选择有无极化处理即可。

本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，在基板表面不表现出热电性，但是在对基板施加了极化处理的情况下，有时也会表现出热电性。然而，在表现或者不表现出热电性的情况下都足以能用作表面声波元件用基板。

另外，本发明的压电性氧化物单晶基板的特征在于，对主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形为零，对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形表现出压电性。

本发明的压电性氧化物单晶基板的晶体方位可以任意选择，但是从特性的角度出发优选为旋转36°Y～49°Y切割。另外，本发明的基板的厚度可以根据需要而选择，但是鉴于作为表面声波元件用基板的用途，优选0.2mm以上0.4mm以下。

本发明的压电性氧化物单晶基板例如可以通过对实施了单一极化处理的大致同成分组成的氧化物单晶基板实施使Li从基板表面向内部扩散的气相处理来制作。大致同成分组成的氧化物单晶基板可以通过切克劳斯基法(Czochralski method)等公知的方法得到单晶锭，对其进行切割即可，也可以根据需要而实施抛光(lap)处理、研磨处理等。

另外，极化处理用公知的方法进行即可，关于气相处理，在实施例中是通过将基板埋入以Li₃TaO₄为主成分的粉体而进行的，但是成分和物质的状态不限于此。对于实施了气相处理的基板，也可以根据需要进行进一步的加工、处理。

以下，举出实施例和比较例来更具体地说明本发明。

实施例

<实施例1>

在实施例1中，首先将实施了单一极化处理的大致同成分组成的Li：Ta的比为48.5：51.5的比例的直径4英寸的钽酸锂单晶锭切片，切出300μm厚的Z切割和38.5°旋转Y切割的钽酸锂基板。然后，根据需要，通过抛光工序将各晶元切片的面粗糙度调整成算术平均粗糙度Ra值为0.15μm，使其完成厚度为250μm。接下来，将通过平面研磨使单侧表面加工成Ra值为0.01μm的准镜面的基板埋入以Li₃TaO₄为主成分的包括Li、Ta、O的粉体中。在这种情况下，以Li₃TaO₄为主成分的粉体采用将Li₂CO₃：Ta₂O₅粉按摩尔比为7：3的比例混合，在1300℃烧制12小时而成的粉体。然后，将这种以Li₃TaO₄为主成分的粉体铺满于小容器，将多个晶元切片埋入Li₃TaO₄粉中。

接下来，将该小容器置于电气炉，使该炉内为N₂气氛，以950℃加热36小时，使Li从晶元切片的表面向中心部扩散。然后，对实施了该处理的切片基板在大气下以居里温度以上的750℃实施12小时退火处理。另外，通过喷砂对其粗面侧进行精加工使Ra值为约0.15μm，并且对其大致镜面侧进行3μm的研磨加工，得到多个钽酸锂单晶基板。此时，该基板被暴露于居里点以上的温度，但是未对该基板实施单一极化处理。

对于这样制造的基板之一，使用激光拉曼分光测定装置(HORIBA Scientific公司制造的LabRam HR系列，Ar离子激光，光点尺寸为1μm，室温)对离该基板的外周侧面1cm以上的任意部分，从表面向深度方向测定了作为Li扩散量的指标的600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度，得到图1所示的拉曼分布曲线的结果。

根据图1的结果，该基板具有基板表面与基板内部的拉曼半值宽度不同的范围，在该范围中，在基板的深度方向上约5μm～约50μm的位置，越靠近基板表面则拉曼半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则拉曼半值宽度的值越增大。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为6.1cm^-1，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为8.5cm^-1。此外，在此，认为在深度方向上53μm以下的位置处Li浓度开始增大，因此将深度方向上53μm的位置设为基板的厚度方向的中心部。因此，基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为2.4cm^-1。

根据以上的结果，能确认在实施例1中具有基板表面与基板内部的Li浓度不同的范围，在该范围中，在基板的深度方向上约5μm～约50μm的位置表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线。

而且，从基板表面到深度方向上5μm的位置为止的拉曼半值宽度为约6.1cm^-1，因此当使用下述式(1)时，该范围的组成大致为Li/(Li+Ta)＝0.501，可知属于伪化学计量组成。

Li/(Li+Ta)＝(53.15-0.5FWHM₁)/100 (1)

另外，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为约8.5～8.7cm^-1，因此当同样使用式(1)时，Li/(Li+Ta)的值为0.488～0.489，可知为大致同成分组成。

另外，用激光干涉方式对实施了该Li扩散的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为50μm的小的值，未观测到破裂、裂隙。而且，用热板对这些钽酸锂单晶基板进行加热，测定了其表面电位，电压为0V，因此能确认即使对实施例1的基板进行加热处理，其表面也没有热电性。

接下来，对从Z切割和38.5°Y切割切出的小片，用中国科学院声乐研究所制造的压电d33/d15测量仪(型号为ZJ-3BN)对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，其电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对各个主面和背面施加剪切方向的振动而观测了诱发的电压波形，得到了表现出压电性的波形。用同步示波器的探测器顶端对该小片敲击来观测压电响应，得到了表现出压电响应的波形。

因此，能确认实施例1的基板具有压电性，因此能用作表面声波元件。

接下来，对从各小片的单面表层用手工抛光除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来观测压电响应，观测到了比上述情况小的电压的压电响应。对将该各小片的相反的面也同样用手工抛光从表层除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，未观测到压电响应。

另外，对该小片，利用d33/d15测量仪对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形未表现出压电性，电压为0V。

因此，根据该结果，实施例1的基板从其表层部到50μm的深度被改性为伪化学计量组成而表现出压电性，但是在比50μm深的部位不表现出压电性，因此确认了在深度方向中心部附近，是极化方向未统一为一个方向的多畴结构。

接下来，对实施了Li的扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的38.5°Y切割的钽酸锂单晶基板的表面实施溅射处理，形成0.05μm厚的Al膜。然后，对实施了该处理的基板涂敷抗蚀剂，用对准器(aligner)对SAW谐振器和梯式滤波器的图案进行曝光、显影，利用RIE实施SAW特性评价用的图案化。该图案化后的SAW电极的一波长为4.8μm。

然后，在该SAW谐振器中，形成设有输入输出端子的串联共振型的共振器和并联共振型的共振器，利用RF探测器确认其SAW波形特性，得到了图2和图3所示的结果。图2和图3分别示出此时的SAW波形特性，为了进行比较而一并图示出未实施Li扩散处理的38.5°Y切割的钽酸锂单晶基板的SAW波形特性。

因此，根据该结果，能确认实施例1的基板也表现出用作表面声波元件的良好的SAW波形特性。

另外，使工作台(stage)的温度在约16℃～70℃变化，确认反共振频率和共振频率的温度系数，得到了图4和图5所示的结果。根据该结果，从图4得到实施例1的反共振频率的温度系数为-19ppm/℃，从图5得到共振频率的温度系数为-15ppm/℃，因此平均的频率温度系数为-17ppm/℃。另外，为了进行比较，未实施Li扩散处理的38.5°Y切割的钽酸锂单晶基板的温度系数如下：反共振频率的温度系数为-42ppm/℃，共振频率的温度系数为-32ppm/℃，因此平均的频率温度系数为-37ppm/℃。

因此，实施例1的基板与未实施Li扩散处理的基板相比，其平均的频率温度系数小，对温度的特性变动小，因此能确认温度特性良好。

<实施例2>

在实施例2中，与实施例1的情况同样，将实施了单一极化处理的大致同成分组成的Li：Ta的比为48.5：51.5的比例的直径为4英寸的钽酸锂单晶锭进行切片，切出300μm厚的Z切割和42°旋转Y切割钽酸锂基板。然后，通过抛光工序将各晶元切片的面粗糙度调整成Ra值为0.15μm，在与实施例1相同的条件下实施Li扩散处理。

接下来，在该实施例2中，在与实施例1不同的退火处理条件下，即在N₂下以居里温度以上的1000℃对晶元切片实施12小时的退火处理。然后，进行与实施例1同样的精加工和研磨加工，得到多个钽酸锂单晶基板。在这种情况下，该基板被暴露于居里点以上的温度，但是未对该基板实施单一极化处理。

针对这样制造的基板之一，从该基板的表面向深度方向测定作为Li扩散量的指标的600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度，得到了图6所示的拉曼分布曲线的结果。

根据图6的结果，该基板具有基板表面与基板内部的拉曼半值宽度不同的范围，在该范围中，从基板表面到基板的深度方向上约50μm的位置，越靠近基板表面则拉曼半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则拉曼半值宽度的值越增大。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为6.9cm^-1，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为8.4cm^-1。此外，在此，认为在深度方向上53μm以下的位置处Li浓度开始增大，因此将深度方向上53μm的位置设为基板的厚度方向的中心部。因此，基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为1.5cm^-1。

根据以上结果，能确认在实施例2中具有基板表面与基板内部的Li浓度不同的范围，在该范围中，从基板的表面到深度方向上约50μm的位置表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为约6.9cm^-1，因此当与实施例1同样地使用上述式(1)时，基板表面的组成为大致Li/(Li+Ta)＝0.497，可知属于伪化学计量组成。另外，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为约8.4～8.8cm^-1，因此当同样使用上述式(1)时，Li/(Li+Ta)的值为0.488～0.490，可知为大致同成分组成。

而且，用激光干涉方式对实施了Li扩散的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为50μm的小的值，另外，未观测到破裂、裂隙。而且，用热板对这些钽酸锂单晶基板进行加热，测定了其表面电位，电压为0V，因此能确认即使对它实施加热处理，表面也没有热电性。

接下来，在实施例2中，从Z切割和42°Y切割切出小片，与实施例1同样，观测了对该小片的主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零。同样，观测对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形，得到了表现出压电性的波形。另外，用同步示波器的探测器顶端敲击该小片来进行观测，也得到了表现出压电响应的波形。

因此，根据该结果，能确认实施例2的基板也具有压电性，因此能用作表面声波元件。

接下来，与实施例1同样，对用手工抛光从单面的表层除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，观测到了比上述情况小的电压的压电响应。对将其相反的面也同样用手工抛光从表层除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，未观测到压电响应。另外，与实施例1同样，观测了对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零，对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形未表现出压电性，电压为0V。

根据以上的结果，实施例2的基板也从其表层部到50μm的深度被改性为伪化学计量组成而表现出压电性，但是在比50μm深的部位不表现出压电性，因此确认了在深度方向中心部附近是极化方向未统一为一个方向的多畴结构。

接下来，在实施例2中，也对实施了Li扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的42°Y切割的钽酸锂单晶基板的表面实施与实施例1同样的处理，确认其SAW特性，得到了图7和图8所示的结果。图7和图8示出此时的SAW波形特性，为了比较而一并图示出未实施Li的扩散处理的42°Y切割的钽酸锂单晶基板的SAW波形特性。

因此，根据该结果，能确认实施例2的基板也表现出用作表面声波元件的良好的SAW波形特性。

另外，与实施例1同样，确认其反共振频率和共振频率的温度系数，得到了图9和图10所示的结果。根据该结果，从图9得到实施例2的反共振频率的温度系数为-19ppm/℃，从图10得到共振频率的温度系数为-21ppm/℃(图10)，因此平均的温度系数为-20ppm/℃。而且，为了进行比较，未实施Li扩散处理的42°Y切割钽酸锂单晶基板的温度系数如下：反共振频率的温度系数为-42ppm/℃，共振频率的温度系数为-32ppm/℃(图10)，因此平均的频率温度系数为-37ppm/℃。

因此，能确认实施例2的基板与未进行Li扩散处理的基板相比，其平均的频率温度系数也小，对温度的特性变动小，因此温度特性良好。

<实施例3>

在实施例3中，与实施例1同样，使用Z切割和38.5°旋转Y切割的300μm厚的大致同成分组成的钽酸锂基板，与实施例1同样实施抛光加工和平面研磨加工，并且实施与实施例1相同条件下的Li扩散处理、退火处理和精研磨加工，得到了多个表面声波元件用钽酸锂单晶基板。

接下来，在实施例3中，在将多个基板重叠的状态下，在居里点以上的750℃的温度沿基板的大致+Z方向施加电场来进行在实施例1和实施例2中未进行的单一极化处理。然后，用激光干涉方式对实施了该单一极化处理的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为50μm的小的值，未观测到破裂、裂隙。用热板对该基板进行加热而观察了表面电位，电压为2kV。

根据以上的结果，实施例3的基板与实施例1的情况同样，翘曲小，表面也未见破裂、裂隙，但是如果对其实施加热处理，能确认表现出强的热电性。该强的热电性是由于实施单一极化处理而产生的，温度特性与实施例1和实施例2相比稍差，但是能确认比通常的LT要好。

另外，从Z切割和38.5°Y切割切出小片来观测其压电波形，与实施例1同样得到了表现出压电性的结果，因此能确认其能用作表面声波元件。

而且，对实施了与实施例1相同条件下的Li扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的38.5°Y切割钽酸锂单晶基板的表面实施与实施例1同样的处理，对其反共振频率和共振频率的温度系数进行了确认，反共振频率的温度系数为-32ppm/℃，共振频率的温度系数为-29ppm/℃，因此平均的频率温度系数为-31ppm/℃。

因此，实施例3的基板与图4及图5所示的用于比较的基板(未进行Li扩散处理的基板)相比，其平均的频率温度系数略小，对温度的特性变动小，因此也能确认温度特性较为良好。

<实施例4>

接下来，说明实施例4，该实施例4是与实施例1的情况相比，将其Li扩散处理从以950℃进行36小时的条件变更为以950℃进行5小时的条件而使其处理时间极大变短的例子。

在该实施例4中，与实施例1同样，首先将实施了单一极化处理的大致同成分组成的Li：Ta的比为48.5：51.5的比例的直径为4英寸的钽酸锂单晶锭切片，切出300μm厚的Z切割和38.5°旋转Y切割的钽酸锂基板。然后，将实施了与实施例1同样的研磨处理的多个准镜面的基板埋入铺满了以Li₃TaO₄作为主成分的粉体的小容器，在N₂气氛中，以950℃实施5小时的Li扩散处理。

接下来，不对该基板实施退火处理，而进行实施例1同样的精加工和研磨加工，得到多个钽酸锂单晶基板。此时，未对该基板实施单一极化处理。

对这样制造的基板之一，从该基板的表面向深度方向对作为Li扩散量的指标的600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度进行了测定，该基板具有基板表面和基板内部的拉曼半值宽度不同的范围，在该范围中，从基板表面到基板的深度方向上约5μm的位置，越靠近基板表面则拉曼半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则拉曼半值宽度的值越增大。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为6.5cm^-1，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为9.0cm^-1。此外，在此，认为在深度方向10μm以下的位置处Li浓度开始增大，因此将深度方向上5μm的位置设为基板的厚度方向的中心部。因此，基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为2.5cm^-1。

根据以上结果，能确认在实施例4中具有基板表面与基板内部的Li浓度不同的范围，在该范围中，从基板的表面到深度方向上约5μm的位置表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为约6.5cm^-1，因此当与实施例1同样地使用上述式(1)时，基板表面的组成约为Li/(Li+Ta)＝0.499，可知属于伪化学计量组成。基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为约9.0～9.3cm^-1，因此当同样使用上述式(1)时，则Li/(Li+Ta)的值为0.485～0.487，可知为大致同成分组成。

而且，用激光干涉方式对实施了Li扩散的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为30μm的小的值，另外，未观测到破裂、裂隙。用热板对这些钽酸锂单晶基板进行加热，测定了其表面电位，电压为0V，因此能确认即使对它实施加热处理，表面也没有热电性。

接下来，对从上述Z切割和38.5°Y切割切出的小片，用中国科学院声乐研究所制压电d33/d15测量仪(型号为ZJ-3BN)对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，其电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对各主面和背面施加剪切方向的振动而观测了诱发的电压波形，得到了表现出压电性的波形。用同步示波器的探测器顶端敲击该小片来观测压电响应，得到了表现出弱的压电响应的波形。

因此，根据该结果，能确认实施例4的基板也具有压电性，因此能用作表面声波元件。

接下来，对从各小片的单面的表层用手工抛光除去了5μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来观测压电响应，观测到了比上述情况小的电压的压电响应。对将该各小片的相反的面也同样用手工抛光从表层除去5μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，未观测到压电响应。

另外，对该小片，用d33/d15测量仪对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形未表现出压电性，电压为0V。

因此，根据该结果，确认了实施例4的基板在到5μm的深度为止具有压电性，而比5μm深的部位未被改性而是多畴化结构，因此不表现出压电性。

因此，接下来，对该表面实施溅射处理而形成0.05μm厚的Al膜后，涂敷抗蚀剂，用对准器对SAW谐振器和梯式滤波器的图案进行曝光、显影，利用RIE实施SAW特性评价用的图案化。该图案化后的SAW电极的一波长为4.8μm。然后，在该SAW谐振器中形成设有输入输出端子的串联共振型的共振器和并联共振型的共振器，利用RF探测器确认其SAW波形特性，确认了SAW的响应波形稍有走形。

因此，根据该结果，确认了如果如实施例4这样以5小时的短时间进行Li扩散处理，则Li扩散引起的改性未充分进行，表现出Li的浓度分布曲线的范围中的Li浓度开始增大的位置为比在厚度方向上离基板表面5μm的位置更浅的位置，SAW的响应波形开始走形。

<实施例5>

在实施例5中，与实施例1的情况同样，将实施了单一极化处理的大致同成分组成的Li：Ta的比为48.5：51.5的比例的直径为4英寸的钽酸锂单晶锭进行切片，切出300μm厚的Z切割和38.5°旋转Y切割钽酸锂基板。然后，通过抛光工序将各晶元切片的面粗糙度调整成Ra值为0.15μm，在与实施例1不同的N₂下，以950℃进行60小时的条件实施Li扩散处理，从大致同成分组成变化为伪化学计量组成。

接下来，在该实施例5中，在与实施例1不同的退火处理条件下，即在N₂下以居里温度以上的800℃对晶元切片实施10小时的退火处理。然后，进行与实施例1同样的精加工和研磨加工，得到多个钽酸锂单晶基板。在这种情况下，该基板被暴露于居里点以上的温度，但是未对该基板实施单一极化处理。

对这样制造的基板之一，从该基板的表面向深度方向对作为Li扩散量的指标的600cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度进行了测定，该基板具有基板表面与基板内部的拉曼半值宽度不同的范围，在该范围中，在基板的深度方向上约20μm～约70μm的位置，越靠近基板表面则拉曼半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则拉曼半值宽度的值越增大。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为6.2cm^-1，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为8.4cm^-1。此外，在此，认为在深度方向上75μm以下的位置处Li浓度开始增大，因此将深度方向上75μm的位置设为基板的厚度方向的中心部。因此，基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为2.2cm^-1。

根据以上的结果，能确认在实施例5中具有基板表面与基板内部的Li浓度不同的范围，在基板的深度方向上约20μm～约70μm的位置，表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线。

另外，从基板表面到深度方向上20μm的位置的拉曼半值宽度为约6.1～6.3cm^-1，因此当与实施例1同样使用上述式(1)时，该范围的组成为Li/(Li+Ta)＝0.500～0.501，可知属于伪化学计量组成。基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为约8.4～8.6cm^-1，因此当同样使用上述式(1)时，Li/(Li+Ta)的值为0.489～0.490，可知为大致同成分组成。

而且，用激光干涉方式对实施了Li扩散的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为80μm，与实施例1～4相比翘曲略大。另外，未观测到破裂、裂隙。用热板对这些钽酸锂单晶基板进行加热，测定了其表面电位，电压为0V，因此能确认即使对其实施加热处理，表面也没有热电性。

接下来，在实施例5中，从Z切割和38.5°Y切割切出小片，与实施例1同样，观测了对该小片的主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零。同样，观测了对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形，得到了表现出压电性的波形。另外，用同步示波器的探测器顶端敲击该小片来进行观测，也得到了表现出压电响应的波形。

因此，根据该结果，能确认实施例5的基板也具有压电性，因此能用作表面声波元件。

接下来，对从单面的表层用手工抛光除去70μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，观测到了比上述情况小的电压的压电响应。对将其相反的面也同样用手工抛光从表层除去70μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，未观测到压电响应。

另外，观测了对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零，对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形未表现出压电性，电压为0V。

根据以上的结果，实施例5的基板从其表层部到70μm的深度被改性为伪化学计量组成而表现出压电性，但是比70μm深的部位不表现出压电性，因此确认了在深度方向中心部附近是极化方向未统一为一个方向的多畴结构。

接下来，在实施例5中，也对实施了Li扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的38.5°Y切割的钽酸锂单晶基板的表面实施与实施例1同样的处理，对其SAW特性进行确认，也能确认实施例5的基板表现出用作表面声波元件的良好的SAW波形特性。

另外，与实施例1同样，对其反共振频率和共振频率的温度系数进行了确认，实施例5的反共振频率的温度系数为-18ppm/℃，共振频率的温度系数为-15ppm/℃，因此平均的温度系数为-17ppm/℃。

因此，实施例5的基板与未进行Li扩散处理的基板相比，其平均的频率温度系数小，对温度的特性变动小，因此也能确认温度特性良好。

而且，对实施例5和实施例1的结果进行比较可知，频率温度系数虽然为相同的程度，但是实施例5的基板的翘曲较大。认为这是由于与实施例1相比进行了更高温、更长时间的Li扩散处理和退火处理所致。因此，认为只要表现出Li的浓度分布曲线的范围形成在从基板表面到厚度方向上70μm的深度之间，在实用上就能表现出足够良好的温度特性，能将基板的翘曲、破裂、损伤等的发生也抑制到最小限度。

<实施例6>

在实施例6中，首先将实施了单一极化处理的大致同成分组成的Li：Nb的比为48.5：51.5的比例的直径为4英寸的铌酸锂单晶锭切片，切出300μm厚的Z切割和41°旋转Y切割的铌酸锂基板。然后，根据需要通过抛光工序将各晶元切片的面粗糙度调整成Ra值为0.15μm，使其完成厚度为250μm。

接下来，将通过平面研磨使单侧表面加工成Ra值为0.01μm的准镜面的基板埋入以Li₃NbO₄作为主成分的包括Li、Nb、O的粉体中。在这种情况下，以Li₃NbO₄作为主成分的粉体采用将Li₂CO₃：Nb2O₅粉以摩尔比为7：3的比例混合，以1000℃烧制12小时而成的粉体。然后，将这种以Li₃NbO₄为主成分的粉体铺满于小容器，将多个晶元切片埋入Li₃NbO₄粉中。

然后，将该小容器置于电气炉，使该炉内为N₂气氛，以900℃加热36小时，使Li从晶元切片的表面向中心部扩散，从大致同成分组成变化为伪化学计量组成。另外，对实施了该处理的切片基板在N₂下以居里温度以上的750℃实施12小时退火处理。

而且，通过喷砂对其粗面侧进行精加工使Ra值为约0.15μm，并且对其大致镜面侧进行3μm的研磨加工，得到多个铌酸锂单晶基板。此时，该基板被暴露于居里点以上的温度，但是未对该基板实施单一极化处理。

对这样制造的基板之一，从该基板的表面向深度方向对作为Li扩散量的指标的876cm^-1附近的拉曼位移峰的半值宽度进行了测定，该基板具有基板表面与基板内部的拉曼半值宽度不同的范围，在该范围中，在基板的深度方向上约5μm～约60μm的位置，越靠近基板表面则拉曼半值宽度的值越减小，越靠近基板中心部则拉曼半值宽度的值越增大。

另外，基板表面的拉曼半值宽度为17.8cm^-1，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为23.0cm^-1。此外，在此，认为在深度方向上62μm以下的位置处Li浓度开始增大，因此将深度方向上62μm的位置设为基板的厚度方向的中心部。因此，基板表面的拉曼半值宽度的值与基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度的值之差为5.2cm^-1。

根据以上结果，能确认在实施例6中具有基板表面与基板内部的Li浓度不同的范围，在该范围中，在基板的深度方向上约5μm～约60μm的位置，表现出越靠近基板表面则Li浓度越高，越靠近基板中心部则Li浓度越减小的浓度分布曲线。

另外，从基板表面到深度方向上5μm的位置为止的拉曼半值宽度为约17.8cm^-1，因此当使用下述式(3)时，该范围的组成约为Li/(Li+Nb)＝0.500，可知属于伪化学计量组成。

Li/(Li+Nb)＝(53.29-0.1837FWHM₃)/100 (3)

而且，基板的厚度方向的中心部的拉曼半值宽度为约23.0～23.8cm^-1，因此当同样使用上述式(3)时，Li/(Li+Ta)的值为0.489～0.491，可知为大致同成分组成。

接下来，用激光干涉方式对该实施了Li扩散的4英寸基板的翘曲进行了测定，其值为50μm的小的值，未观测到破裂、裂隙。另外，用热板对这些钽酸锂单晶基板进行加热，测定了其表面电位，电压为0V，因此能确认即使对实施例6的基板实施加热处理，其表面也没有热电性。

另外，对从Z切割和41°Y切割切出的小片，用中国科学院声乐研究所制压电d33/d15测量仪(型号为ZJ-3BN)对各个主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，其电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对各主面和背面施加剪切方向的振动而观测了诱发的电压波形，得到了表现出压电性的波形。用同步示波器的探测器顶端敲击该小片来观测压电响应，得到了表现出压电响应的波形。

因此，能确认实施例6的基板具有压电性，因此能用作表面声波元件。

接下来，对从各小片的单面的表层用手工抛光除去了60μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来观测压电响应，观测到了比上述情况小的电压的压电响应。对将该各小片的相反的面也同样用手工抛光从表层除去了60μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端敲击来进行观测，未观测到压电响应。

另外，对该小片，利用d33/d15测量仪对各主面和背面施加厚度方向的垂直振动而观测了诱发的电压波形，电压为0V，压电常数d33也为零。同样，使用同一装置的d15单元对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形未表现出压电性，电压为0V。

因此，根据该结果，实施例6的基板从其表层部到60μm的深度被改性为伪化学计量组成而表现出压电性，但是在比60μm深的部位不表现出压电性，因此确认了在深度方向中心部附近是极化方向未统一为一个方向的多畴结构。

接下来，对实施了Li的扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的41°Y切割的铌酸锂单晶基板的表面实施溅射处理而形成0.05μm厚的Al膜。然后，对实施了该处理的基板涂敷抗蚀剂，用对准器对SAW谐振器和梯式滤波器的图案进行曝光、显影，利用RIE实施SAW特性评价用的图案化。该图案化后的SAW电极的一波长为4.8μm。

然后，在该SAW谐振器中形成设有输入输出端子的串联共振型的共振器和并联共振型的共振器，利用RF探测器对其SAW波形特性进行确认，能确认实施例6的基板也表现出用作表面声波元件的良好的SAW波形特性。

另外，使工作台的温度在约16℃～70℃变化，对反共振频率和共振频率的温度系数进行了确认，实施例6的反共振频率的温度系数为-34ppm/℃，共振频率的温度系数为-50ppm/℃，因此平均的频率温度系数为-42ppm/℃。而且，为了进行比较，未实施Li扩散处理的41°Y切割的铌酸锂单晶基板的温度系数如下：反共振频率的温度系数为-56ppm/℃，共振频率的温度系数为-72ppm/℃，因此平均的频率温度系数为-64ppm/℃。

因此，能确认实施例6的基板与未进行Li扩散处理的基板相比，其平均的频率温度系数小，对温度的特性变动少，因此温度特性良好。

比较例

接下来，说明与本发明进行对比的比较例1，该比较例1是对完成厚度为550μm的基板以专利文献5记载的1250℃的高温按60小时实施气相处理的例子，以下，具体进行说明。

<比较例1>

在比较例1中，从与实施例1相同的Z切割和38.5°旋转Y切割的单晶锭切出比实施例1厚的600μm的大致同成分组成的钽酸锂基板，与实施例1同样，对其通过抛光工序将面粗糙度调整成Ra值为0.15μm，完成厚度为550μm。另外，通过平面研磨将单侧表面加工成Ra值为0.01μm的准镜面。

接下来，在使炉内气氛为大气气氛的状态下，以比实施例1高温且长时间的1250℃、60小时实施Li扩散的气相处理，使Li从基板表面向中心部扩散而从大致同成分组成变化为伪化学计量组成。然后，对该Li扩散处理基板实施与实施例1同样的退火处理和精研磨加工，得到多个表面声波元件用钽酸锂单晶基板。此时，该基板被暴露于居里点以上的温度，但是未对该基板实施单一极化处理。

对这样制造的基板之一，从表面向深度方向对Li浓度分布曲线进行了测定，表示Li浓度的拉曼半值宽度为6.0cm^-1，该值是指从表层到内部表现出一样的Li浓度的分布曲线的晶体结构。

另外，该4英寸基板的变形大，用测定翘曲的激光干涉方式无法测定其变形，而利用激光位移传感器测定了其翘曲量，翘曲大到1500μm，观测到基板有条纹状的损伤。而且，用热板对该基板进行加热而观察了表面电位，其电压为1kV。

接下来，从Z切割和38.5°Y切割切出小片，与实施例1同样，观测了对主面和背面施加厚度方向的垂直振动而诱发的电压波形，其电压波形是表现出压电性的波形，对主面和背面施加剪切方向的振动而诱发的电压波形也是表现出压电性的波形。另外，用同步示波器的探测器顶端敲击该Z切割和38.5°Y切割的小片，得到了压电响应的波形。

另外，对用手工抛光从单面的表层除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端进行敲击，也能得到同样的压电响应的波形。当对将该小片的相反的面也同样用手工抛光从表层除去了50μm厚之后的小片，用同步示波器的探测器顶端进行敲击时，能得到同样的压电响应的波形。

根据以上的结果，在比较例1的方法中，由于实施了比实施例1高温且长时间的Li扩散处理，因此Li离子的扩散从表层发展到比50μm深的中心部，确认了直至基板的厚度方向中心部均表现出一样的Li浓度的分布曲线的伪化学计量组成的晶体结构。

接下来，尝试对实施了Li扩散处理和退火处理并结束了研磨处理的4英寸的38.5°Y切割钽酸锂单晶基板的表面实施与实施例1同样的处理来确认SAW波形特性，但是由于该基板的翘曲大，无法进行图案化。

因此，根据该结果，确认了如果如比较例1这样以1250℃的高温且60小时的长时间实施Li扩散处理，则会得到被改性为从其表层到内部表现出一样的Li浓度的分布曲线的伪化学计量组成的晶体结构，另一方面，由于制造条件是高温且长时间，因此翘曲变大，在基板表面产生了条纹状的损伤。