一种放射性碘‑125的制备方法和连续循环回路装置与流程

本发明涉及放射性同位素的制备领域，具体涉及一种放射性碘-125的制备方法和连续循环回路装置。
背景技术：
：碘-125是一种半衰期较长的放射性核素(半衰期59.4天)，通过电子俘获释放能量为27.4KeV的X射线，伴随发射能量为35.5KeV的γ射线。由于碘-125半衰期较长、γ射线能量低、无β辐射，对人体组织产生的辐射损伤小，因此碘-125在生物医学、放射免疫体外诊断和近距离植入治疗肿瘤等方面得到了广泛应用。尤其是近年来，在放射物理和放射生物学蓬勃发展的基础上，粒子植入治疗系统不断提高与完善，植入治疗设备不断改进，碘-125近距离治疗取得了良好效果。1951年，I.Bergstro报道了用天然氙在反应堆热中子辐照下生产碘-125的方法。从此，利用反应堆大规模生产碘-125的方法不断获得改进。其核反应为：在反应堆辐照氙-124的过程中，还存在两个次级核反应，即：这个次级核反应产生能量较高的碘-126杂质(半衰期约13天)，降低了碘-125的产额，对碘-125产品品质造成了不利影响。另外，天然氙-124的丰度仅为0.095％，往往需要采用高富集度的氙-124作为靶材料在反应堆内进行短时间照射，以增加碘-125的产量，降低碘-126含量。目前，反应堆辐照生产碘-125主要有高压靶筒法和间歇循环回路法两种方法。高压靶筒辐照法是将氙-124气体压缩到铝筒内制成靶件，放入反应堆的辐照孔道内辐照一定时间，然后取出靶筒放置约一个月，等待大部分氙-125(半衰期约17h)衰变成产物碘-125，同时使半衰期较短的碘-126杂质衰变至碘-125含量的1％以下，然后通过强氧化钠溶液溶解提取得到碘-125产品。该生产方法中氙-124在静止靶件中持续受到中子照射，生成的碘-125会继续吸收中子不断产生碘-126杂质，且碘-125的热中子反应截面比氙-124大得多，长时间辐照后通过125I(n,γ)126I反应将产生大量的碘-126杂质，126I杂质占125I的10％左右，需要通过较长时间的衰变使126I在125I产品中的含量降至满足使用要求，因此125I产品的衰变损失很大。为了克服高压靶筒法的上述缺陷，人们设计了间歇循环回路法进行工艺改进。2004年，中国原子能科学研究院的缪增星等设计了一套间歇循环回路用来制备125I，并申请了专利，申请号为200410037654.8、
专利名称：为“放射性125I的制备方法及间歇循环回路装置”。间歇循环回路法是一个密闭的回路系统，在反应堆内设有一个辐照罐，利用管道回路和泵阀系统将氙-124从堆外贮藏罐注入辐照罐，中子辐照1天左右，然后将辐照过的氙-124气体转移到衰变瓶中放置5-7天，待氙-125充分衰变生成碘-125以后，在将衰变瓶内的氙-124气体送回辐照罐中继续辐照。通常设有2-7个衰变瓶，使得辐照罐内始终有氙-124处于辐照状态，充分利用反应堆。衰变瓶送到生产车间，对吸附在内壁上的碘-125进行提取，通常加入稀氢氧化钠溶液洗涤衰变瓶，将碘-125溶解回收。气体在衰变瓶中衰变5天后，126I杂质占125I的0.05％左右。间歇循环回路法主要缺陷在于氙-124在辐照罐中依然是静止辐照，衰变生成的碘-125会继续活化生成碘-126杂质，虽然杂质含量低于高压靶筒法，但在工艺方法上并未达到最优化，碘-126杂质还可进一步大幅降低。技术实现要素：本发明的目的在于提供一种放射性碘-125制备的新方法，该方法在间歇循环回路法基础上做出了进一步改进，将碘-125回路中氙气的循环方式从间歇式循环改为连续循环，碘-126杂质含量能够降低2个数量级，达到碘-125的百万分之二左右(～0.0002％)，解决了目前生产碘-125产量低、碘126-杂质含量高的技术难题。并且通过本发明的方法对应的装置还能够定量收集碘-125。本发明通过下述技术方案实现：一种放射性碘-125的制备方法，包括氙气在反应堆内的辐照、循环流动、气态碘吸附、碘脱附、碘吸收等工艺；放置在反应堆活性区的辐照瓶通过主回路管道构成密闭系统，通过机械泵驱动氙气在回路管道内不断的单向循环流动，氙-124气体流经辐照瓶时吸收中子转化为氙-125，氙-125逐渐衰变产生碘-125，碘-125经过主回路管道循环到堆外碘吸附器时被捕获，氙气不会被碘吸附器吸附，氙气通过主回路管道流回堆内辐照瓶，再次吸收中子，然后流动到堆外，再次经过碘吸附器，如此往复不断循环。回路中氙气的循环流速为1mL/min-20L/min；回路气体温度为20℃-100℃。辐照时热中子注量率不低于1.0×1011n·cm2·s-1，热中子为E<0.625eV的中子。连续循环生产过程中的气压可以为正压或者负压，其中，回路内的气体为天然氙气、富集氙-124气体或者用惰性气体稀释的含氙-124的气体用于气态碘-125吸附的吸附材料为金属铂、铜基铂中的一种或者含有任意比例上述材料的混合物。碘吸附器中碘-125脱附方法为氢氧化钠溶液淋洗，氢氧化钠水溶液中氢氧化钠浓度为0.001mol/L-10mol/L。连续循环回路装置，包括氙气瓶、辐照瓶，其中辐照瓶设置在反应堆活性区，还包括处于反应堆活性区外的热交换装置、气态碘吸附装置、气体循环泵、氙气瓶，所述氙气瓶、辐照瓶、热交换装置、气态碘吸附装置、气体循环泵依次相连成一个循环回路，氙气瓶的输出端和循环回路主气路相连，气态碘吸附装置装载有吸附材料铂、铜基铂的一种或者重量比为任意比的两种混合物。还包括真空泵、高效除碘过滤器，所述真空泵和循环回路主气路相连，高效除碘过滤器和真空泵相连。辐照瓶为不锈钢或者铝合金材质，回路管道为不锈钢、铝合金、刚玉、锆、锆合金、特氟隆中的一种。本发明不同于现有技术，具有如下的优点和有益效果：1、本发明的循环吸附方法优异在于：本发明解决了一直以来人们迫切想解决的问题，回路氙气中的放射性碘-125一经捕集就不再参与回路循环，不会进一步生成碘-126杂质，碘-126杂质含量被减小到极低的程度(碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％)，实现了碘-125的显著增产和124Xe气体的直接重复利用，提高了125I的质量和生产效率。2、本发明的连续循环回路法无需设置2-7个衰变瓶，主回路上只需保留辐照瓶、回路管道、循环泵和碘吸附器即可满足最基本运行要求，并且可以实现完全定量吸附。附图说明此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：图1为本发明结构示意图。图2、图3为实施例7的示意图。附图中标记及对应的零部件名称：1-辐照瓶、2-热交换装置、3-碘吸附器、4-气体循环泵、5-氙气瓶、6-真空泵、7-高效除碘过滤器，8-温度表，9-压力表，10-流量表，11-阀门，12-辐照瓶，13-氙气瓶，14-气体循环泵，15-碘吸附器，16-真空泵，17-高效除碘过滤器，18-热交换器，19-碘吸附器、20-碘吸附器，21、22、23、24-阀门。具体实施方式为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。制备放射性碘-125的方法：将氙气循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外吸附再循环进入反应堆活性区辐照的连续循环生产过程，吸附过程得到的吸附产物经脱附得放射性碘-125。实施例1如图1所示，一种制备放射性碘-125的连续循环回路系统，包括氙气瓶、辐照装置，其中辐照装置设置在反应堆活性区，氙气瓶设置在反应堆活性区外，还包括处于反应堆活性区外的热交换装置、碘吸附器、气体循环泵，所述氙气瓶、辐照装置、热交换装置、碘吸附器、气体循环泵依次相连成一个循环回路，氙气瓶的输出端和主循环回路相连。碘吸附器，可以为1个、2个或多个，其中，2个或以上的气态碘吸附器之间以并联的方式连接，可随时取用或更换其中一个碘吸附器，无需停止回路中的气体循环，达到在线和连续生产的目的。气态碘吸附器工作区域设有屏蔽工作箱，方便碘吸附器的更换和转移等操作，系统安全性高。还包括真空泵和环境监测系统，真空泵和辐照装置的输出端相连，真空泵还连接有高效除碘过滤器；环境监测系统包括温度表、压力表、流量表，降温装置的输入端、输出端和碘吸附器的输出端均设置有温度表、压力表，降温装置的输出端设置有流量表。实施例2图2、图3是制备放射性125I的连续循环回路系统的一种实施方式。包括辐照瓶12、热交换器18、碘吸附器15和气体循环泵14等。1、反应堆辐照在反应堆运行之前，用真空泵16将整个回路系统抽真空，确保系统气密性符合要求后，关闭真空泵16和支路阀门，打开阀11，将氙气瓶13中氙-124气体注入回路中使回路中气压达到100KPa，然后关闭阀门11。开启气体循环泵14，氙气在密闭回路中连续循环，启动反应堆，对反应堆活性区的辐照瓶12进行中子辐照，流经辐照瓶12的氙-124气体受热中子辐照产生氙-125，氙-125不断衰变为碘-125，含有碘-125的氙气通过循环回路流经堆外的热交换器18后，温度约50℃，进入装有铜基铂材料的碘吸附器15后125I被吸附，而氙-124气体继续循环流入辐照瓶12进行辐照。碘吸附器系统是两个并联的碘吸附器(图3)，当碘吸附器19中的碘-125达到一定量时，关闭阀门21、22，打开旁路阀门23、24，并联的碘吸附器20开始工作。同时，将碘吸附器19转移到化学处理间进行碘-125的脱附提取，得到碘-125产品，如此完成辐照-吸附的循环生产过程。2、碘-125的脱附将含有一定量碘-125产物的碘吸附器19转移到化学处理间的屏蔽工作箱后，与脱附装置连接，用0.1mol/LNaOH溶液对碘吸附器进行淋洗，得到含碘-125的无机盐水溶液。假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为10％的氙-124气体(富集度99％)和90％的氦气，气体流速200mL/min，连续循环辐照9天，可生产碘-125产品约100Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。实施例3假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为20％的氙-124气体(富集度99％)和80％的氦气，气体流速300mL/min，循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外，经碘吸附器将碘-125捕集后气体在回路中继续循环，运行9天后，可生产碘-125产品约200Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。实施例4假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为30％的氙-124气体(富集度99％)和70％的氦气，气体流速400mL/min，循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外，经碘吸附器将碘-125捕集后气体在回路中继续循环，运行9天后，可生产碘-125产品约300Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。实施例5假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为50％的氙-124气体(富集度99％)和50％的氦气，气体流速500mL/min，循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外，经碘吸附器将碘-125捕集后气体在回路中继续循环，运行9天后，可生产碘-125产品约500Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。实施例6假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为氙-124气体(富集度99％)，气体流速1000mL/min，循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外，经碘吸附器将碘-125捕集后气体在回路中继续循环，运行9天后，可生产碘-125产品约1000Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。实施例7假设反应堆活性区热中子注量率为5E+13n·cm-2s-1，辐照瓶体积2.4L，回路气体为10％的氙-124气体(富集度99％)和90％的氦气，气体流速1000mL/min，循环流经反应堆活性区辐照、流经反应堆活性区外，经碘吸附器将碘-125捕集后气体在回路中继续循环，运行18天后，可生产碘-125产品约200Ci，其中碘-126杂质含量约为碘-125的0.0002％。为进一步说明本发明的显著效果，将三种碘-125制备方法做了比较：在参数基本相同的情况下，原则上三种方法碘-125产额相近，差别主要体现在碘-126杂质含量上。从下表可以看出，由此可见，本发明解决了一直以来人们迫切想解决的问题，实现了生产效率提高和碘-126杂质的限制。序号方法碘-125中碘-126杂质含量1连续循环回路法(本发明)0.0002％2间歇循环回路法0.05％3高压靶筒法10％以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。当前第1页1 2 3