专利名称：低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷及其制备方法
技术领域：
本发明属于一种以成分为特征的陶瓷组合物，特别涉及一种新型低温烧结锂锌钛系(Li2ZnTi3O8)微波介质陶瓷材料及其制备方法。
背景技术：
随着通讯设备朝着高频、小型、轻量、高集成、多功能、高可靠性和低成本方向发展，以微波介质陶瓷为基础的微波电路元器件需要具备更佳的介电及工艺性能以满足应用要求。微波介质陶瓷作为制造这些器件的关键材料，其性能指标在很大程度上决定了微波通信器件与系统的性能。而低温共烧陶瓷技术(LTCC)正是实现微波元器件向高频、高速、轻质、薄型等方向发展的重要途径，LTCC技术要求微波介质陶瓷材料的烧结温度低于1000°C，且与电极材料Ag(熔点961°C)共烧不发生化学反应。目前研究的大多数微波介质陶瓷材料的烧结温度都在1200°C以上，无法与金属电极材料在低温下共烧。因此，降低微波 介质陶瓷的烧结温度及开发固有烧结温度低、介电性能优良的微波介质陶瓷材料具有重大实用价值。尖晶石结构的Li2ZnTi3O8是一种新型开发的微波介质材料，其烧结温度为1075°C，在微波频段具有优异的介电性能。本发明采用传统固相法，在添加助熔剂的条件下，制备出低温烧结的Li2ZnTi3O8微波介质陶瓷。
发明内容
本发明目的是，以Li2C03、Zn0、Ti02为主要原料，外加少量的MBS玻璃低熔点烧结助剂，使锂锌钛系微波介质陶瓷烧结温度成功降低至900°C，同时保持其优异的微波介电性倉泛。本发明通过如下技术方案予以实现。一种低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷，由Li2ZnTi3O8-Hi wt%MBS组成，其中，0〈m〈5，m为外加烧结助剂的质量百分比；所述MBS 为 42wt%Mg0-45wt%B203_13wt%Si02。低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，具有以下步骤(1)根据 Li2ZnTi3O8,将原料 Li2CO3' Zn。、TiO2 按摩尔比 Li2CO3 ZnO =TiO2=I: 1:3 称量配料；⑵将步骤⑴配制的粉料放入球磨罐中，加入氧化锆球和去离子水，料，水，球的质量比为1:7:7,球磨4 6小时；将球磨后的原料置于红外干燥箱中烘干,烘干后过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；⑶将步骤⑵处理好的粉料在900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合成主晶相；再将预烧粉料粉碎，按Li2ZnTi308-mwt%MBS的比例向其中加入mwt%MBS，其中，0〈m〈5，m为外加烧结助剂的质量百分比；所述MBS 为 42wt%Mg0-45wt%B203-13wt%Si02 ；
⑷将步骤⑶所得产物放入球磨罐中，向粉料中加入去离子水,球磨6 12小时，烘干后外加质量百分比为6 10%的石蜡作为粘合剂造粒，过80目筛后，用粉末压片机压力成型；(5)将步骤⑷成型后的生坯于860 940°C烧结，保温2 6小时，制得微波介质陶瓷;(6)测试微波介质陶瓷的微波介电性能。所述步骤⑷压片机的工作压强为4 6MPa,生还规格为Φ IOmmX 5mm的圆柱体。所述步骤⑵和步骤⑷的球磨采用行星式球磨机，转速为1000转/分。所述步骤(5)是通过网络分析仪测试微波介质陶瓷的微波介电性能。所述步骤(5)优选的烧结温度为880_900°C，保温4小时。 所述步骤⑵优选的球磨时间为6小时。 所述步骤⑶优选的MBS添加量为2. 0wt%.本发明以Li2ZnTi3O8微波介质陶瓷为基础，外加MBS烧结助剂，成功地将其烧结温度降低至900°C，制备了介电常数为23 25，品质因数27000 56200GHz，谐振频率温度系数为-9. 4 -12. 9ppm/°C的微波介质陶瓷。此外，该制备工艺简单，过程无污染，改善了其谐振频率温度系数，是一种理想的LTCC材料，具有广泛的应用前景。
具体实施例方式本发明采用纯度大于99. 9%的分析纯原料Li2C03、ZnO、TiO2制备Li2ZnTi3O8微波介质陶瓷。首先，根据Li2ZnTi3O8,将 Li2CO3'ZnO、TiO2 按摩尔比 Li2CO3 ZnO =TiO2=I :1:3 称量配料。将混合粉料放入聚酯罐中，加入去离子水和氧化锆球，料，水，球的质量比为1:7:7，在行星式球磨机上球磨4 6小时小时，转速为1000转/分。再将球磨后的原料于1500W红外干燥箱里烘干，烘干后将原料过40目筛。过筛后的粉料在900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合成主晶相。再将预烧粉料粉碎，按Li2ZnTi3O8-Hi wt%MBS的比例向其中加入 m wt%MBS，其中，MBS 为 42wt%Mg0-45wt%B203_13wt%Si02，0〈m〈5，m 为外加烧结助剂的质量百分比；配成粉料后，粉料中加入去离子水，球磨6 12小时小时，烘干后外加质量百分比为6 10%的石蜡作为粘合剂造粒，过80目筛后，用粉末压片机在6MPa压强下压成Φ IOmmX 5mm的圆柱。再将生坯于860 940°C烧结，保温2 6小时小时，制得锂锌钛系微波介质陶瓷。最后通过网络分析仪测试制品的微波介电性能。本发明具体实施例制备工艺的有关技术参数详见表I。表I
权利要求
1.一种低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷，由Li2ZnTi308_mwt%MBS组成，其中，0〈m〈5，m为外加烧结助剂的质量百分比。所述 MBS 为 42wt%Mg0-45wt%B203-13wt%Si02。
2.权利要求I的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，具有以下步骤。
⑴根据 Li2ZnTi3O8,将原料 Li2CO3' Zn。、TiO2 按摩尔比 Li2CO3 ZnO =TiO2=I :1:3 称量配料； ⑵将步骤⑴配制的粉料放入球磨罐中，加入氧化锆球和去离子水，料，水，球的质量比为1:7:7,球磨4 6小时；将球磨后的原料置于红外干燥箱中烘干,烘干后过40目筛,获得颗粒均匀的粉料； ⑶将步骤⑵处理好的粉料在900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合成主晶相；再将预烧粉料粉碎，按Li2ZnTi308_mwt%MBS的比例向其中加入mwt%MBS，其中，0<m<5, m为外加烧结助剂的质量百分比；所述 MBS 为 42wt%Mg0-45wt%B203-13wt%Si02 ； ⑷将步骤⑶所得产物放入球磨罐中，向粉料中加入去离子水，球磨6 12小时，烘干后外加质量百分比为6 10%的石蜡作为粘合剂造粒，过80目筛后，用粉末压片机压力成型； (5)将步骤⑷成型后的生坯于860 940°C烧结，保温2 6小时，制得微波介质陶瓷； (6)测试微波介质陶瓷的微波介电性能。
3.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤⑷压片机的工作压强为4 6MPa,生还规格为Φ IOmmX 5mm的圆柱体。
4.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤⑵和步骤⑷的球磨采用行星式球磨机，转速为1000转/分。
5.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(5)是通过网络分析仪测试微波介质陶瓷的微波介电性能。
6.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(5)优选的烧结温度为880-900°C，保温4小时。
7.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤⑵优选的球磨时间为6小时。
8.根据权利要求2的低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤⑶优选的MBS添加量为2. 0wt%。
全文摘要
本发明公开了一种低温烧结锂锌钛系微波介质陶瓷，由Li2ZnTi3O8-mwt%MBS组成，其中，0≤m≤5，m为外加烧结助剂的质量百分比；所述MBS为42wt%MgO-45wt%B2O3-13wt%SiO2。先按Li2CO3、ZnO、TiO2摩尔比配料，经球磨、烘干、900℃预烧、再加入烧结助剂二次配料、最后于860～940℃烧结，制得微波介质陶瓷。本发明成功地将烧结温度降至900℃，同时保持了其优异的微波介电性能，并且制备工艺简单、无污染，可应用于LTCC相关领域。
文档编号C04B35/63GK102887702SQ201210381309
公开日2013年1月23日 申请日期2012年10月9日 优先权日2012年10月9日
发明者张平, 王月, 华燕波, 夏往所, 李玲霞 申请人:天津大学