用于电灯引线元件的合金和电灯的电极结构的制作方法

专利名称：用于电灯引线元件的合金和电灯的电极结构的制作方法
技术领域：
本申请要求享有日本在先专利申请JP2003-356296的优先权，该申请通过引用结合于本文中。
本发明涉及用于需要至少一个金属/透明材料连接的电灯的至少一个引线元件的合金，以及这种电灯的电极结构。这种透明材料为石英或高温玻璃，例如铝硅玻璃。
背景技术：
具有透明或玻璃外壳的电灯的导电体、电流导体或引线元件的材料和构造对电灯的结构、性能和质量具有显著的影响。这种情况中的用语“电灯”包括各种卤素白炽灯和放电灯，例如高压水银灯、金属卤化物灯或高压氖灯。另外，用语“引线元件”可包括多种引线，例如引线薄膜、引线箔、引线片等。
该技术领域在很长一段时间内已经受到了广泛的关注。通常通过熔化石英或高温玻璃来对用于将电流供应到填充有气体或未填充气体的电灯中的导体进行密封和连接。因此，采用钼和钨来作为电流导体的材料，这是因为它们的熔点在所有金属中是很高的，它们的热膨胀系数也接近透明材料的热膨胀系数。
将钼和钨用作导体材料所需的其它特性包括优良的延展性、优良的塑性、较高的机械强度、抗氧化性、耐腐蚀性(尤其是耐卤化物的腐蚀)，以及与其它导体材料之间的优良可焊性。
例如德国专利DE3006849公开了可通过使用诸如蒸发、阴极溅射、电解等方法和各种其它技术来在包括有钼箔或钨箔的导电体上涂覆再生金属以提高耐腐蚀性，其中再生金属例如为钽、铌、钒、铬、锆、钛、钇、镧、钪或铪。
另外，为了使用适当的材料如电流导体箔片来生产电灯，德国专利DE2947230提出了可通过在现有钼箔中添加0.25-1％的氧化钇颗粒来得到一种新颖的钼箔。
另外，美国专利No.5021711提出了可在真空容器中对用作电流导体的钼箔的表面层进行铬、铝或这些金属的组合物的离子注入，以便提高钼箔的抗氧化性并保护钼箔不被氧化。
另外，欧洲专利0309749提出了一种技术，其中在电灯密封区域内在用作电灯电流导体的钼上涂覆碱金属硅酸盐，以便提高钼在氧化气氛内和在250-600℃高温下的抗氧化性。
另外，日本专利申请公开(JP-A)No.2002-33079公开了一种生产电灯的方法。在该公开方法中，对钼箔进行后处理，以便在小于10mb(10hPa)的真空压力以及2000℃温度下在钼箔的5-60％的表面区域上形成钼或钼合金聚集体的多相表面结构和/或基本上不邻接的孤立区域。
另外，日本专利申请公开(JP-A)No.2001-06549公开了一种结合有一次夹紧密封方法的生产汽车灯泡的方法。经由玻璃管的一端插入电极组件，该组件包括串联相接的电极棒、钼箔和钼制外部引线。经由另一端引入抗氧化气体，并且进行暂时性的夹紧密封。然后在较低的压力下进行主要的夹紧密封。
另外，日本专利申请公开(JP-A)No.2001-23572公开了一种二次夹紧密封方法。在该公开方法中，在将发光物质和放电起始气体引入到已经被一次夹紧密封工艺所夹紧密封了的工件中之后，对电极组件进行密封和连接。
然而，德国专利DE3006849中的涂覆的工业化实施存在着缺陷，其制造成本较高，很难得到均匀的厚度，并且无法得到所需的耐腐蚀效果。另外，所涂覆的导电体的可焊性不高。
另外，在德国专利DE2947230中所公开的钼箔的耐腐蚀性、尤其是抗氧化性较差。
另外，在美国专利No.5021711中所公开的钼箔的可焊性较差，并且需要较高的人工和费用，使得石英灯泡电灯的大批量生产的制造成本存在显著的增加。
另外，如欧洲专利0309749所公开的具有涂覆层的电流导线存在着这样的缺陷，即需要采用成本较高的方法。具体地说，涂覆在焊接后进行。因此，制造成本较高，脆性增加，使得部件容易破裂。
另外，为了如日本专利申请公开(JP-A)No.2002-33079所公开的那样形成基本上不邻接的聚集体的孤立区域，必须增加新的工艺。这就导致了大批量生产的制造成本显著增加的问题。此外，必须非常精密地控制制造工艺，以便例如高精度地控制5-60％表面区域的表面条件，并且将聚集体的平均尺寸可控制地抑制为5微米或更小。
在这里应当注意的是，用于本发明的引线元件的合金可用作电灯的电流导体、导电体和电流导线，它们在下文中统称为“电流导体”。

发明内容
本发明的目的不仅是提供一种用于作为电灯的电流导体且具有箔状、片状或圆柱形状的电气引线元件的耐腐蚀和抗氧化的合金，而且是改善透明材料和引线元件之间的粘合以防止空气进入到放电灯的内部。
本发明的另一目的是提供一种用作电灯的低成本的汽车灯泡，其中采用上述合金作为具有透明外壳的电灯的低成本引线。
为了消除电灯引线的已知材料的缺点，即这些材料在耐腐蚀性和抗氧化性方面的不足，通过大量的缜密研究而完成了本发明。结果，已经发现，通过将氧化钛和其它氧化物作为添加剂来增添到作为基质的钼或钨中以利用氧化物之间的共晶反应，并且采用气密性增强的结构，就可以消除上述缺陷。
根据本发明的一个方面，提供了一种用于作为电灯的电流导体的引线元件的合金。该合金含有作为基质的钼或钨，其中该合金还含有作为添加剂的氧化钛和其它氧化物。
上述其它氧化物优选包括氧化锆、氧化镧和氧化铯中的至少一种。
添加剂的总量优选处于0.1-2.0％质量的范围内。
氧化钛的含量处于0.01-1.82％质量之间，作为其它氧化物的氧化锆、氧化镧或氧化铯相对于氧化钛的比例处于10-1000％质量的范围内。
根据本发明的另一方面，提供了一种电灯的引线元件。该引线元件由上述合金形成。该引线元件具有与圆柱形外部引线的形状不同的箔状或带状的形状。
根据本发明的另外一个方面，提供了一种可用于具有由上述合金形成的引线元件的电灯中的电极结构。该引线具有与圆柱形外部引线的形状不同的箔状或带状的形状。
根据本发明的另一方面，提供了一种可用于具有圆柱形外部引线的电灯中的引线元件。该引线和外部引线通过上述合金整体地形成。
根据本发明的另外一个方面，提供了一种可用于具有引线元件和圆柱形外部引线的电灯中的电极结构。该引线和外部引线通过上述合金整体地形成。
根据本发明的另一方面，提供了一种使用了上述合金的汽车灯泡。
根据本发明的另外一个方面，提供了一种使用了上述引线元件的汽车灯泡。
根据本发明的另一方面，提供了一种具有上述电极结构的汽车灯泡。
根据本发明，用于引线元件的合金可以较低的成本来制造。
氧化锆、氧化镧或氧化铯均能够通过与氧化钛的共晶反应来显著地增强在透明材料中的弥散。因此，可以显著地提高与引线元件之间的粘合。另外，可以防止和抑制作为会引起泄漏的因素的裂纹扩展和间隙产生。结果，可以防止空气进入到放电灯中。因此，根据本发明，用于引线元件的耐腐蚀且抗氧化的合金可以用于具有透明外壳的电灯的电流导体。
使用了根据本发明的用于引线元件的合金的电灯可应用于汽车灯泡中，作为汽车等的电灯。


图1是显示了根据本发明第一实施例的电灯的特征部分的水平剖视图；图2是图1所示电灯的特征部分的垂直剖视图；图3是显示了根据本发明第二实施例的电灯的特征部分的垂直剖视图；图4A到4E是显示了图1所示电灯的制造工艺的示意性剖视图；图5是图4A所示电极组件A的放大视图；和图6是包括有图1所示电灯的放电灯单元的剖视图。
具体实施例方式
下面将参考附图来详细地介绍本发明。
参见图1和2，根据本发明第一实施例的电灯9包括一对钼(Mo)引线元件11、一对用作内部电极的钨(W)电极13、一对外部引线15，以及石英玻璃管17。各钨电极13的一端与各外部引线15的一端粘结到引线元件11的相对端部上。引线元件11、钨电极13和一部分外部引线15密封在石英玻璃管17内，因此钨电极13的另一端容纳在石英玻璃管17的中空部分中。在所示示例中，引线元件11具有扁平的形状。
参见图3，根据本发明第二实施例的电灯类似于根据本发明第一实施例的电灯，不同之处在于，引线元件11还用作图1和2中所示的外部引线15。在引线元件11还用作外部引线15的情况下(图1)，引线元件11具有圆柱形的形状，并且通过对接焊即端对端焊接、电阻焊或类似的方式粘结到钨丝19上，以便形成连接部分21。
下面将详细地介绍用作引线元件11的材料的合金。
根据本发明，用作电灯的电流导体的引线元件由含有钼或钨作为基质的合金制成。除了作为基质的钼或钨之外，该合金还含有作为添加剂的氧化钛和其它氧化物的组合物，例如氧化钛和氧化锆的组合物、氧化钛和氧化镧的组合物或氧化钛和氧化铯的组合物。优选的是，添加剂的总量处于0.1-2.0％质量的范围内，余量为钼或钨。更优选的是，氧化钛的含量处于0.01-1.82％质量之间，而作为其它氧化物的氧化锆、氧化镧或氧化铯相对于氧化钛的比例处于10-1000％质量的范围内。
另外，根据本发明的含有上述合金的引线元件具有与具有圆柱形外部引线的形状不同的箔状或带状的形状，或者具有圆柱形的形状。
另外，电灯的电极结构通过使用上述合金来得到。
根据本发明的用于作为电灯电流导体的合金可用于各种卤素白炽灯和放电灯中，例如高压水银灯、高压氖灯或金属卤化物灯。
根据本发明的用于电灯引线元件的合金可具有各种构造和尺寸，并且例如可用作电灯中的椭圆形、带状形状或圆柱形形状的薄蚀刻箔。
另外，根据本发明的电流导体或引线元件并未对电灯的典型制造工艺、特别是金属/透明材料的密封和粘结装置的连续使用提出任何限制。
例如，根据本发明的含有上述合金的电流导体可在其端部焊接到另一供电引线中，并且可与焊接相连部分一起气密式地密封在石英玻璃管内。
与掺杂了氧化钇作为弥散体的钼材料相比，根据本发明的含有上述合金的电流导体在耐腐蚀性和抗氧化性方面得到了显著地提高，甚至在氧的浓度相当高时也是如此。因此，根据本发明的包括有电流导体的电灯在长期存储耐用性方面得到了提高，并且照明寿命也得以延长。根据推测，这是因本发明合金的共晶反应以及到透明材料中的优良扩散性而引起的熔点降低的效果所产生的。
另外，根据本发明的导体的其它质量性能并不比本技术领域中已知的最佳质量的导体材料更差。
具体地说，根据本发明的用于电灯引线元件的合金具有下述优点(a)由于蚀刻导电箔具有有利的表面结构，因此在真空密封时箔片的剥落得到了抑制；(b)由于该材料具有细粒的稳定结构，因此在封装导体时因再结晶所引起的裂纹的发生得到了抑制；和(c)再结晶温度低至1300℃或更低，因此导体材料和透明材料之间的应力集中(形成)减少，这便避免了透明外壳中的破裂和裂纹的发生。
通常来说，通过使用蚀刻剂来对钼箔或钼带进行蚀刻。特别是，这种蚀刻广泛用于减小导电箔片的侧边部分处的导体厚度。
与采用氧化钇作为弥散体的情况相比，在本发明的用于引线元件的合金中的氧化钛的共晶反应具有较低的熔点。因此不必在溶液中掺杂添加剂。通过用添加剂与钼或钨进行干混，就可以得到足够的细度和均匀的弥散。因此，可通过低成本的方式来制造用于引线元件的合金。另外，与使用钼和氧化钇的情况相比，与透明材料之间的粘合得到了显著的提高。
另外，在本发明的用于引线元件的合金中，氧化锆、氧化镧或氧化铯的熔点均通过与氧化钛的共晶反应而降低。因此便有利地提高了进入透明材料中的扩散。
作为引线元件的结构，广泛地使用了箔片，这是因为可以增大引线元件和透明材料之间的连接面积，这对于防止和抑制作为会引起泄漏的因素的裂纹和间隙的产生来说是有利的。然而在本发明中，也可以使用与圆柱体相对应的其它形状，例如线状和棒状。
下面将介绍根据本发明的用于引线元件的合金及其制造方法的具体例子。由粉末冶金制出的钼或钨的制品是从平均粒径为4微米的典型钼粉末或钨粉末中制成的。发明人使用了这些典型的粉末。
首先，将作为添加剂的氧化钛以及氧化锆、氧化镧或氧化铯中的一种与钼粉末或钨粉末混合。氧化钛的量为0.01-1.82％质量。氧化锆、氧化镧或氧化铯相对于氧化钛的比例为10-1000％质量。添加剂的总量不超过2％质量。在振动混合器中进行1小时混合，以得到具有均匀分散的原料粉末。通过压力机来对粉末进行压力成形，以得到压坯。将该压坯在1850℃下在氢气氛中烧结5小时，从而得到锭块。通过使用轧制装置、锤锻装置和拉丝装置来将该锭块加工成线材，这些装置已经被广泛地使用。从这样得到的线材中生产出引线箔片。
下面将参考图4A-4D和图5来介绍图1所示电灯的制造工艺。
首先，生产出玻璃管或透明外壳W，其具有笔直延伸部分W1和形成在直管的中间位置处的球形扩展部分W2。然后，如图4A和5所示地那样垂直地保持玻璃管W。将电极组件A经由玻璃管W的下方开口端而插入，并将其保持在玻璃管W中的预定位置处。将用于提供成形气体如氩气的供应喷嘴23插入到玻璃管W的上方开口端中。另外，将玻璃管W的下端部分插入到供气管25中。
由喷嘴23所提供的成形气体用于在夹紧密封时将玻璃管W的内部保持在高压状态下，并防止电极组件A被氧化。由供气管25所提供的惰性气体如氩气或氮气用于在夹紧密封期间和之后且外部引线27处于高温下时保持惰性气体气氛，因而可防止氧化。玻璃管W由玻璃管夹具29保持为垂直。
然后，如图4A和5所示，成形气体经由气阀44从与储槽42相连的喷嘴23供应到玻璃管W中。另外，惰性气体经由气阀49从与储槽51相连的管25供应到玻璃管W的下端部分中。同时，利用喷灯31将笔直延伸部分W1中的与球形扩展部分W2相邻的部分(即含有钼箔35的部分)加热到2100℃。利用夹钳33来暂时性地夹紧密封钼箔35中的与外部引线27相连的一部分。
下面参见图4B，在暂时性的夹紧密封之后，利用真空泵(未示出)来将玻璃管W的内部保持在真空状态，并且通过夹钳37来对包括有尚未被夹紧密封的钼箔35的未密封部分进行主要的夹紧密封。在这里，喷灯由标号47示出。玻璃管W内的真空度优选为400托到4×10-3托。
在这样得到的一次夹紧密封部分处，玻璃层便与形成了电极组件A的外部引线27、钼箔35和电极棒39紧密地粘合且密封式地接触。特别是，在通过主要夹紧密封所密封的部分处，玻璃层与电极棒39和钼箔35以足够的均匀性紧密地粘合且密封式地接触，其间未留有任何间隙，因此，玻璃层便与钼箔35(电极棒39)牢固地相互连接。在主要夹紧密封中，通过将玻璃管W的下方开口部分保持在惰性气体气氛(例如氩气或氮气)下，就可以防止外部引线27被氧化。
再来看图4C，从玻璃管W的上方开口端将发光物质P提供到球形扩展部分W2中。从玻璃管W的上方开口端处将包括有整体相连的电极棒39’、钼箔35’和外部引线27’的电极组件A’插入进来并保持在预选位置中。外部引线27’具有形成在其纵向上的中间位置处的W形的弯曲部分41。弯曲部分41与玻璃管W的内周表面压力接触，从而将电极组件A’定位且保持在笔直延伸部分W1的纵向上的预选位置中。
再来看图4D，在抽空了玻璃管W的内部之后，将氖气供应到玻璃管W的内部中。同时，切开玻璃管W的预定上方位置，从而将电极组件A’暂时性地固定在玻璃管W中，并且密封发光物质。标号W3表示切开部分。
之后，如图4E所示，利用喷灯43将笔直延伸部分W1中的与球形扩展部分W2相邻的部分(即含有钼箔的部分)加热到2100℃，同时用液氮(LN2)来冷却球形扩展部分W2，以便防止发光物质P蒸发。通过使用夹钳45来进行二次夹紧密封，以便密封球形扩展部分W2。因此便得到了具有无屑封闭腔的玻璃管，其中电极39和39’相互面对，并且发光物质P被封住。
在二次夹紧密封工艺中，不必如在一次夹紧密封工艺的主要夹紧密封中那样利用真空泵来将玻璃管W的内部抽空成负压。在这种情况下，通过使封装于玻璃管W内的氖气液化，就可将玻璃管W的内部保持在负压下。因此，二次夹紧密封部分处的玻璃层与电极组件A’(电极棒39’、钼箔35’和外部引线27’)之间的粘合非常好。
具体地说，与一次夹紧密封工艺中的主要夹紧密封相同，除了由夹钳45所施加的压力之外，还有负压作用在加热且软化的玻璃层上。因此，玻璃层与电极棒39’、钼箔35’和外部引线27’以足够的均匀性密封式地相接触，其间未留有任何间隙。因此，玻璃层与电极棒39’、钼箔35’和外部引线27’牢固地相互连接。
最后，通过将玻璃管的端部切成预定的长度，就可以得到如图1所示的电灯9。
参见图6，将用于汽车的电灯9即汽车灯泡结合到放电灯单元中。电灯9具有由从绝缘灯座53中向前伸出的一个引线支撑件55所支撑的前端部分，以及由灯座53的凹腔部分57所支撑的后端部分。另外，电灯9的与后端部分相邻的部分被金属支撑件S夹紧，该金属支撑件S固定在绝缘灯座53的前表面上。
从电灯9中延伸出来的前方外部引线15通过焊接固定在引线支撑件55上，而后方外部引线15穿过灯座53的凹腔部分57的底壁59，并且通过焊接固定在形成于底壁59上的端子61上。紫外线屏蔽罩G具有圆柱形的形状，其用于将电灯9发出的具有对人体有害的波长区域的紫外线屏蔽掉。罩G整体式地焊接在电灯9上。
电灯9具有这样的结构，其中在一对前、后夹紧密封部分63之间形成了密封腔部分65。密封腔部分65具有一对相对布置的电极13，13，并包含有发光物质。在夹紧密封部分63中密封了钼箔11，该钼箔11被密封住，并与伸入到密封腔部分65中的电极棒13以及从夹紧密封部分63中延伸出来的外部引线15相连。因此就可以保证夹紧密封部分63的气密性。
这里，作为例子，夹紧密封可以2100℃下进行。然而，夹紧密封的温度可在1650-2500℃的范围内选择。在不低于玻璃软化温度的1650℃的温度下，合金开始扩散。在不高于2500℃的温度下，与装置维护相关的工业生产率不会下降。
作为例子，引线箔片如钼箔具有20微米的厚度和1.5毫米的宽度。然而如果对电流容量有要求的话，则可以增大引线箔片的尺寸或使用多个箔片。
表1示出了以上述方式制造的典型的35瓦汽车灯泡的寿命试验的结果。在这里应当注意的是，寿命试验是一种最可靠的评估方法，其可直接评估产品使用中的粘合特性。尤其是由于玻璃的加工性较差，因此很难进行其它的剥落试验。因此，通过表1所示的寿命试验来判定粘合特性。在如图2所示的通/断循环中按照IEC60810来进行寿命试验。
表1汽车灯泡的1500小时发光试验的寿命试验结果


*1500小时发光试验中的失效标准是因裂纹扩展所致泄漏而造成的不发光*寿命试验按照IEC60810来进行(见表2)*通过感应耦合等离子体(ICP)发射光谱仪并按照日本工业标准JIS H1403和1404来进行元件分析。
表2

在生产出含有超过2％质量的氧化钛和氧化锆的组合物、氧化钛和氧化镧的组合物或氧化钛和氧化铯的组合物的合金的情况下，材料变得较脆，生产的成品率急剧地下降。因此无法得到工业产品。另外，在合金含有超过5％质量的氧化钛和氧化锆的组合物、氧化钛和氧化镧的组合物或氧化钛和氧化铯的组合物的情况下，电阻增加，因此无法实现用作电流导体的功能。
另外，可以生产出含有不足0.1％质量的氧化钛和氧化锆的组合物、氧化钛和氧化镧的组合物或氧化钛和氧化铯的组合物的合金。
在氧化钛的含量为0.01-2.0％质量但氧化锆、氧化镧或氧化铯的比率为10％质量或更小或者1000％质量或更大的情况下，无法观察到因氧化物的共晶生成而导致的熔点降低。因此，无法得到用于引线元件的合金的粘合特性。
在表1中，典型的35瓦汽车灯泡的1500小时发光试验中的失效标准是因裂纹扩展所致泄漏而造成的不发光，该裂纹产生于石英玻璃和用于引线元件的合金之间的界面中。
另外，以与上述日本专利申请公开(JP-A)No.2001-06549和日本专利申请公开(JP-A)No.2001-2372中所述的类似方式生产出电灯。
用语“带材”表示具有矩形截面的材料，但不限于由箔片(条、薄膜)所代表的非常薄的电流导体。带材具有与箔片相当的性能，并且与箔片的预期应用和使用方式相同。
另一方面，如图3所示，将圆棒与内部钨丝直接相连。在这种情况下，同样可以得到寿命延长的类似效果。表3显示了使用直径为0.4毫米的圆柱形引线元件的典型55瓦卤化物灯的寿命试验的结果。
表3与卤化物灯的寿命相关的数据


在这种情况下，由于电灯的内部压力低于放电灯的压力，因此不必耐受非常高的压力。圆柱形引线元件还用作外部引线，并直接连接到内部钨丝上。或者，可将具有相同直径的引线元件用作外部引线，并且密封在透明材料中。为了提高粘合特性，引线元件的直径可与钨丝的直径不同，可以具有椭圆的形状，可以与钨丝偏心地相连，可以与钨丝非平行却形成一定角度地相连。
虽然在上文中已经结合其优选实施例来介绍了本发明，然而本领域的技术人员可以理解，在不脱离本发明范围的前提下，可通过各种其它的方式来实施本发明。
权利要求
1.一种用于作为电灯的电流导体的引线元件的合金，所述合金含有作为基质的钼或钨，其中，所述合金还含有作为添加剂的氧化钛和其它氧化物。
2.根据权利要求1所述的合金，其特征在于，所述其它氧化物包括氧化锆、氧化镧和氧化铯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的合金，其特征在于，所述添加剂的总量处于0.1-2.0％质量的范围内。
4.根据权利要求1所述的合金，其特征在于，所述氧化钛的含量处于0.01-1.82％质量之间，作为其它氧化物的氧化锆、氧化镧或氧化铯的比例处于10-1000％质量的范围内。
5.一种电灯的引线元件，所述引线元件由根据权利要求1所述的合金形成，所述引线具有与圆柱形外部引线的形状不同的箔状或带状的形状。
6.一种用于具有由根据权利要求1所述的合金形成的引线元件的电灯中的电极结构，其中，所述引线元件具有与圆柱形外部引线的形状不同的箔状或带状的形状。
7.一种用于具有圆柱形外部引线的电灯中的引线元件，其中，所述引线元件和所述外部引线通过根据权利要求1所述的合金整体地形成。
8.一种用于具有引线元件和圆柱形外部引线的电灯中的电极结构，其中，所述引线元件和所述外部引线通过根据权利要求1所述的合金整体地形成。
9.一种使用了根据权利要求1所述的合金的汽车灯泡。
10.一种使用了根据权利要求5所述的引线元件的汽车灯泡。
11.一种使用了根据权利要求7所述的引线元件的汽车灯泡。
12.一种具有根据权利要求6所述的电极结构的汽车灯泡。
13.一种具有根据权利要求8所述的电极结构的汽车灯泡。
全文摘要
一种用于具有金属/透明材料界面的电灯中的用于引线元件的合金。采用用作电灯的电流导体的钼或钨来作为引线元件的基质，其中钼或钨含有氧化钛或其它氧化物。汽车灯泡可采用这种用于引线元件的合金。
文档编号H01K1/40GK1607634SQ20041008805
公开日2005年4月20日 申请日期2004年10月15日 优先权日2003年10月16日
发明者和田吉弘, 加藤昌宏, 入泽伸一, 福代毅史 申请人:联合材料公司