稀土元素的回收方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及从例如R-Fe-B系永久磁铁（R为稀土元素）等的至少含有稀土元素与 铁族元素的处理对象物回收稀土元素的方法。
【背景技术】
[0002] R-Fe-B系永久磁铁由于具有高的磁特性，因此现今已在各种领域中使用是公知 的。基于这样的背景，在R-Fe-B系永久磁铁的生产工场中，日复一日地生产大量的磁铁，但 与磁铁的生产量的増大相伴，制造工序中作为加工残次品等排出的磁铁碎肩、切削肩、研削 肩等排出的磁铁加工肩等的量也在増加。尤其是由于信息设备的轻量化、小型化，故使用的 磁铁也在小型化，因此加工成本比率增大，制造收率有逐年降低的倾向。因此，不废弃制造 工序中排出的磁铁碎肩、磁铁加工肩等，如何将其中所含的金属元素、特别是稀土元素回收 并再利用成为了今后重要的技术课题。此外，对于如何由使用了R-Fe-B系永久磁铁的电子 制品等作为循环资源将稀土元素回收并再利用也是同样的。
[0003] 对于从至少含有稀土元素与铁族元素的处理对象物将稀土元素回收的方法，目前 为止也提出了几个方法，例如，专利文献1中提出了如下方法：通过将处理对象物在氧化性 气氛中加热而使含有金属元素成为氧化物后，与水混合而制成浆料，边加热边加入盐酸，使 稀土元素溶解于溶液中，边加热边向得到的溶液中加入碱（氢氧化钠、氨、或氢氧化钾等）， 从而使与稀土元素一起在溶液中浸出的铁族元素沉淀后，将溶液从未溶解物和沉淀物中分 离，在溶液中加入例如草酸作为沉淀剂，将稀土元素作为草酸盐回收。该方法作为能够将 稀土元素与铁族元素有效地分离并回收的方法是值得关注的。但是，由于在工序的一部分 中使用酸、碱，因此存在工序管理不容易，而且回收成本升高的问题。因此，对于专利文献1 中记载的方法，不得不说具有对于作为要求低成本和简易性的再循环系统实用化困难的方 面。
[0004] 此外，专利文献2中，作为没有将处理对象物中所含的铁族元素氧化而只将稀土 元素氧化从而将两者分离的方法，提出了将处理对象物在碳坩埚中加热的方法。该方法由 于不象专利文献1中记载的方法那样需要酸、碱，而且通过在碳坩埚中对处理对象物进行 加热，从而理论上坩埚内的气氛被自律地控制为没有将铁族元素氧化而只将稀土元素氧化 的氧分压，因此认为与专利文献1中记载的方法相比，在工序简易的方面优异。但是，如果 单纯地将处理对象物在碳坩埚中加热，就能说将坩埚内的气氛自律地控制为规定的氧分压 而能够将稀土元素与铁族元素分离，现实上未必如此。专利文献2中，认为坩埚内的气氛的 优选的含氧浓度为lppm~1%，认为本质上不需要用于控制气氛的外在的操作。但是，根据 本发明人的研究，至少含氧浓度不到lppm的情况下，稀土元素与铁族元素不能分离。因此， 如果在碳坩埚中将处理对象物加热，即使理论上坩埚内的气氛被自律地控制为没有将铁族 元素氧化而只将稀土元素氧化的氧分压，但现实上也必须人为地将坩埚内控制为含氧浓度 为lppm以上的气氛。这样的控制能够通过如专利文献2中也记载那样将含氧浓度为lppm 以上的非活性气体导入坩埚内而进行，但作为工业用非活性气体已通用的氩气的情况下， 其含氧浓度通常为0. 5ppm以下。因此，为了将含氧浓度为lppm以上的氩气导入坩埚内，不 能原样地使用已通用的氩气，而必须特意地将其含氧浓度提高后使用。结果，专利文献2中 记载的方法虽然一看就能认为工序简易，但实际并非如此，与专利文献1中记载的方法同 样，不得不说具有对于作为要求低成本和简易性的再循环系统实用化困难的方面。
[0005]因此，作为可以以低成本、简易的再循环系统实用化的、从至少含有稀土元素与铁 族元素的处理对象物中将稀土元素回收的方法，本发明人在专利文献3中提出了如下方 法：对于处理对象物进行了氧化处理后，通过将处理环境转移到碳的存在下进行热处理，从 而将稀土元素作为氧化物从铁族元素中分离并回收。
[0006] 现有技术文献
[0007] 专利文献
[0008] 专利文献1 :特开2009-249674号公报
[0009] 专利文献2 :国际公开第2010/098381号
[0010] 专利文献3 :国际公开第2013/018710号
【发明内容】
[0011]发明要解决的课题
[0012] 根据专利文献3中本发明人提出的方法，通过使用碳坩埚作为处理容器进行热处 理，碳坩埚对于进行了氧化处理的处理对象物也发挥作为从其表面的碳供给源的作用，能 够有效地将稀土元素回收。但是，如果使碳坩埚承担作为对于进行了氧化处理的处理对象 物的碳供给源的作用，则碳坩埚被消费，逐渐地消耗。此外，根据本发明人之后的研究获 知，如果将进行了氧化处理的处理对象物和碳供给源收容于非碳制的处理容器、例如由氧 化铝、氧化镁、氧化钙等金属氧化物、氧化硅制成的陶瓷坩埚中进行热处理，则会发生进行 了氧化处理的处理对象物中所含的铁族元素与处理容器成分固溶，热处理物粘附于容器内 面，如果要将其除去，则对处理容器造成损伤。
[0013] 因此，本发明的目的在于提供如下的方法：对于至少含有稀土元素与铁族元素的 处理对象物进行了氧化处理后，通过将处理环境转移到碳的存在下进行热处理，从而将稀 土元素作为氧化物从铁族元素中分离并回收的方法，该方法能够有效地将稀土元素回收， 同时对于处理容器能够抑制其消耗、损伤地长期地反复使用。
[0014] 用于解决课题的手段
[0015] 本发明人鉴于上述方面进行了深入研究，结果发现：在碳的存在下对进行了氧化 处理的处理对象物进行热处理时，将进行了氧化处理的处理对象物收容于处理容器中时， 通过使碳物质存在于进行了氧化处理的处理对象物与容器底面之间，而且在非活性气体气 氛中或真空中在1300°C以上的温度进行热处理，从而在进行了氧化处理的处理对象物与 容器底面之间存在的碳物质承担作为对于进行了氧化处理的处理对象物的碳供给源的作 用和防止进行了氧化处理的处理对象物与容器底面接触的作用，能够有效地将稀土元素回 收，同时对于处理容器能够抑制其消耗、损伤地长期地反复使用。
[0016] 基于上述见识完成的本发明，其为对于至少含有稀土元素与铁族元素的处理对象 物进行了氧化处理后，通过将处理环境转移到碳的存在下进行热处理，从而将稀土元素作 为氧化物从铁族元素中分离并回收的方法，如权利要求1中记载那样，其特征在于，在碳的 存在下对进行了氧化处理的处理对象物进行热处理时，将进行了氧化处理的处理对象物收 容于处理容器之际，使碳物质存在于进行了氧化处理的处理对象物与容器底面之间，而且 在非活性气体气氛中或真空中在1300°C以上的温度进行热处理。
[0017] 此外，权利要求2所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，处理对象 物的至少一部分是具有500μm以下的粒径的粒状或粉末状。
[0018] 此外，权利要求3所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，处理对象 物的铁族元素含量为30质量％以上。
[0019] 此外，权利要求4所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，处理对象 物为R-Fe-B系永久磁铁。
[0020] 此外，权利要求5所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，将收纳于 由纸、木、合成树脂、碳的任一种制成的收纳构件中的进行了氧化处理的处理对象物收容于 处理容器。
[0021] 此外，权利要求6所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，使收纳于 由纸、木、合成树脂、碳的任一种制成的收纳构件中的碳物质存在于进行了氧化处理的处理 对象物与容器底面之间。
[0022] 此外，权利要求7所述的方法，其特征在于，在权利要求1所述的方法中，还使碳物 质也存在于进行了氧化处理的处理对象物与容器侧面之间。
[0023] 此外，权利要求8所述的方法，其特征在于，在权利要求7所述的方法中，用由纸、 木、合成树脂、碳的任一种制成的间隔构件将存在于进行了氧化处理的处理对象物与容器 侧面之间的碳物质与进行了氧化处理的处理对象物间隔。
[0024] 此外，权利要求9所述的方法，其特征在于，在权利要求7所述的方法中，使收纳于 由纸、木、合成树脂、碳的任一种制成的收纳构件中的碳物质存在于进行了氧化处理的处理 对象物与容器侧面之间。
[0025] 此外，权利要求10所述的方法，其特