乳聚糖（例如，琼脂糖、琼脂胶 等）、半乳甘露聚糖（例如，刺槐豆胶、瓜尔糖等）、木糖葡聚糖（例如，塔马林胶等）、葡萄 糖甘露聚糖（例如，魔芋甘露聚糖、来自木材的葡甘露聚糖、黄原胶等）、半乳糖葡糖甘露聚 糖（例如，来自针叶树材的聚糖）、阿拉伯半乳聚糖（例如，来自大豆的聚糖、来自微生物的 聚糖等）、葡糖鼠李聚糖（例如，结冷胶等）、糖胺聚糖（例如，透明质酸、硫酸角质素等）、 海藻酸以及海藻酸盐、琼脂、K-卡拉胶、A-卡拉胶、卡拉胶、帚叉藻胶等来自红藻类 的天然高分子多糖类等，从不使在涂布液中共存的金属氧化微粒的分散稳定性降低的观点 考虑，优选其结构单元不具有羧酸基、磺酸基的物质。作为这样的多糖类，例如，优选为仅由 L-阿拉伯糖、D-核糖、2-脱氧核糖、D-木糖等戊糖、D-葡萄糖、D-果糖、D-甘露糖、D-半乳 糖等己糖构成的多糖类。具体而言，可优选使用作为主链为葡萄糖、侧链也为葡萄糖的木糖 葡聚糖而熟知的塔马林籽胶、作为主链为甘露糖而侧链为葡萄糖的半乳甘露聚糖而熟知的 瓜尔胶、阳离子化瓜尔胶、羟丙基瓜尔胶、刺槐豆胶、塔拉胶，主链为半乳糖而侧链为阿拉伯 糖的阿拉伯半乳聚糖。本发明中，特别优选塔马林籽胶、瓜尔胶、阳离子化瓜尔胶、羟丙基瓜 尔胶。
[0120] 本发明中，还可以进一步并用两种以上的增稠多糖类。
[0121] (具有反应性官能团的聚合物类）
[0122] 作为可适用于本发明的水溶性高分子，可举出具有反应性官能团的聚合物类，例 如可举出聚乙烯基吡咯烷酮类、聚丙烯酸、丙烯酸-丙烯腈共聚物、丙烯酸钾-丙烯腈共 聚物、乙酸乙烯酯-丙烯酸酯共聚物、或丙烯酸-丙烯酸酯共聚物等丙烯酸系树脂，苯乙 烯-丙烯酸共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸-丙烯酸酯共聚物、 苯乙烯-a-甲基苯乙烯-丙烯酸共聚物、或苯乙烯-a-甲基苯乙烯-丙烯酸-丙烯酸酯 共聚物等苯乙烯丙烯酸树脂，苯乙烯-苯乙烯磺酸钠共聚物、苯乙烯-丙烯酸2-羟基乙酯 共聚物、苯乙烯-丙烯酸2-羟基乙酯-苯乙烯磺酸钾共聚物、苯乙烯-马来酸共聚物、苯乙 烯-马来酸酐共聚物、乙烯基萘-丙烯酸共聚物、乙烯基萘-马来酸共聚物、乙酸乙烯酯-马 来酸酯共聚物、乙酸乙烯酯_巴豆酸共聚物、乙酸乙烯酯-丙烯酸共聚物等乙酸乙烯酯系共 聚物以及它们的盐。这些中，作为特别优选的例子，可举出聚乙烯基吡咯烷酮类以及含有其 的共聚物。
[0123] (1-2)第1金属氧化物粒子
[0124] 作为可适用于本发明的高折射率层的第1金属氧化物粒子，优选折射率为2. 0~ 3. 0的金属氧化物粒子。进而，具体而言，例如可举出氧化钛、氧化锆、氧化锌、合成无定形二 氧化娃、胶体二氧化娃、氧化铝、胶体氧化铝、钛酸铅、铅丹、络黄、锌黄、氧化络、氧化亚铁、 铁黑、氧化铜、氧化镁、氢氧化镁、钛酸锁、氧化纪、氧化银、氧化铕、氧化镧、错石、氧化锡等。 另外，还可以使用由多种金属构成的复合氧化物粒子、金属构成变为核?壳状的核?壳粒子 等。
[0125] 为了形成透明且折射率更高的高折射率层，优选在本发明的高折射率层中含有 钛、锆等具有高折射率的金属的氧化物微粒，g卩，含有氧化钛微粒和/或氧化锆微粒。这些 中，从用于形成高折射率层的涂布液的稳定性的观点考虑，更优选氧化钛。另外，氧化钛中， 尤其是与锐钛矿型相比，金红石型（正方晶形）的催化活性低，所以高折射率层、邻接的层 的耐候性变高、进而折射率变高，因而优选。
[0126]另外，本发明的高折射率层中使用核?壳粒子作为第1金属氧化物粒子的情况下， 从通过壳层的含硅的水合氧化物与第1水溶性粘结剂树脂的相互作用来抑制高折射率层 与邻接层的层间混合的效果考虑，进一步优选氧化钛粒子被含硅的水合氧化物覆盖而成的 核?壳粒子。
[0127] 含有本发明的核?壳粒子的核所使用的氧化钛粒子的水溶液优选使用pH为I.0~ 3. 0,并且将钛粒子的Zeta电位为正的水系的氧化钛溶胶的表面疏水化而成为可分散于有 机溶剂的状态的水溶液。
[0128] 如果本发明的第1金属氧化物粒子的含量相对于高折射率层的固体成分100质 量％为15~80质量％，则从赋予与低折射率层的折射率差的观点考虑而优选。进而，更优 选为20~77质量％，进一步优选为30~75质量％。应予说明，该核?壳粒子以外的金属 氧化物粒子在本发明的高折射率层中含有时的含量，只要是能够起到本发明的效果的范围 就没有特别限定。
[0129] 本发明中，适用于高折射率层的第1金属氧化物粒子的体积平均粒径优选为30nm 以下，更优选为1~30nm，进一步优选为5~15nm。如果体积平均粒径为Inm~30nm，贝Ij从 雾度少且可见光透射性优异的观点考虑而优选。
[0130] 应予说明，本发明的第1金属氧化物粒子的体积平均粒径是如下得到的平均粒 径：粒子本身通过激光衍射散射法、动态光散射法、或者使用电子显微镜观察的方法、用电 子显微镜观察折射率层的截面或表面出现的粒子图像的方法，测定1000个的任意的粒子 的粒径，在分别具有dl、d2? ? ?di? ? ?dk的粒径的粒子分别存在nl、n2? ? ?ni? ? ?nk 个的粒子状的金属氧化物的颗粒群中，将每一个粒子的体积设为vi的情况下，是体积平均 粒径mv = {2 (vi ? di)}/{2 (vi)}表示的用体积加权了的平均粒径。
[0131] (1-3)固化剂
[0132] 本发明中，为了使高折射率层所使用的第1水溶性粘结剂树脂固化，还可以使用 固化剂。作为可以与第1水溶性粘结剂树脂一同使用的固化剂，只要能够与该第1水溶性 粘结剂树脂发生固化反应就没有特别限制。例如，作为第1水溶性粘结剂树脂，使用聚乙 烯醇的情况下，作为固化剂，优选硼酸及其盐。还可以使用硼酸及其盐以外的公知的物质， 一般是具有能与聚乙烯醇反应的基团的化合物或促进聚乙烯醇具有的不同基团彼此反应 的化合物，可适当选择使用。作为固化剂的具体例，例如可举出环氧系固化剂（例如，二缩 水甘油乙基醚、乙二醇二缩水甘油醚、1，4- 丁二醇二缩水甘油醚、1，6-二缩水甘油基环己 烷、N，N-二缩水甘油基-4-缩水甘油氧基苯胺、山梨糖醇多缩水甘油醚、丙三醇多缩水甘油 醚等）、醛系固化剂（例如，甲醛、乙二醛等）、活性卤素系固化剂（例如，2, 4-二氯-4-羟 基-1，3, 5-均三嗪等）、活性乙烯基系化合物（例如，1，3, 5-三丙烯酰基-六氢-均三嗪、 双乙烯基磺酰基甲基醚等）、铝明矾等。
[0133] 硼酸及其盐是指，以硼原子为中心原子的含氧酸及其盐，具体而言，可举出原硼 酸、二硼酸、偏硼酸、四硼酸、五硼酸及八硼酸及它们的盐。
[0134] (2)低折射率层
[0135] 本发明的低折射率层含有第2水溶性粘结剂树脂和第2金属氧化物粒子，可以进 一步含有固化剂、表面覆盖成分、粒子表面保护剂、粘结剂树脂、表面活性剂、各种添加剂 等。
[0136] 本发明的低折射率层的折射率优选为1. 10~1. 60,更优选为1. 30~1. 50。
[0137] (2-1)第2水溶性粘结剂树脂
[0138] 作为适用于本发明的低折射率层的第2水溶性粘结剂树脂，可优选使用聚乙烯 醇。进而，更优选在本发明的低折射率层使用与存在于上述高折射率层的聚乙烯醇（A)的 皂化度不同的聚乙烯醇（B)。应予说明，对此处的第2水溶性粘结剂树脂的优选的重均分子 量等、聚乙烯醇及聚乙烯醇（B)的说明，已在上述高折射率层的第1水溶性粘结剂树脂中说 明，在此省略说明。
[0139] 低折射率层中的第2水溶性粘结剂树脂的含量相对于低折射率层的固体成分100 质量％，优选为20~99. 9质量％，更优选为25~80质量％。
[0140] (其它粘结剂树脂）
[0141] 作为在本发明的低折射率层中能够使用的聚乙烯醇以外的第2水溶性粘结剂树 月旨，只要是含有金属氧化物粒子的低折射率层能形成涂膜，任何粘结剂树脂均可无限制地 使用。但是，如果考虑环境的问题和涂膜的柔软性，则优选水溶性高分子（特别是明胶、增 稠多糖类、具有反应性官能团的聚合物）。这些水溶性高分子可以单独使用，也可以混合两 种以上使用。
[0142] 低折射率层中，作为第2水溶性粘结剂树脂优选使用的聚乙烯醇和并用的其它粘 结剂树脂的含量相对于低折射率层的固体成分1〇〇质量％，可以使用〇~10质量％。
[0143] 本发明的光学膜的低折射率层中，可以含有纤维素类、增稠多糖类以及具有反应 性官能团的聚合物类等的水溶性高分子。这些纤维素类、增稠多糖类以及具有反应性官能 团的聚合物类等的水溶性高分子，可以使用与上述高折射率层中说明的水溶性高分子同样 的物质，因此在此省略说明。
[0144] (2-2)第2金属氧化物粒子
[0145] 作为适用于本发明的低折射率层的第2金属氧化物粒子，优选使用二氧化硅（二 氧化硅），作为具体例，可举出合成无定形二氧化硅、胶体二氧化硅等。其中，更优选使用酸 性的胶体二氧化硅溶胶，进一步优选使用在有机溶剂中分散的胶体二氧化硅溶胶。另外，为 了进一步降低折射率，作为适用于低折射率层的第2金属氧化物粒子，可使用在粒子的内 部具有空穴的中空微粒，特别优选二氧化硅（二氧化硅）的中空微粒。
[0146] 适用于低折射率层的第2金属氧化物粒子（优选为二氧化硅），优选其平均粒径为 3~100nm。以一次粒子的状态分散的二氧化硅的一次粒子的平均粒径（涂布前的分散液 状态下的粒径）更优选为3~50nm，进一步优选为3~40nm，特别优选为3~20nm，最优选 为4~10nm。另外，作为二次粒子的平均粒径，从雾度少且可见光透射性优异的观点考虑， 优选为30nm以下。
[0147] 适用于低折射率层的第2金属氧化物微粒的平均粒径如下求得：用电子显微镜观 察粒子本身或者在折射率层的截面或表面出现的粒子，测定1000个任意的粒子的粒径，作 为其简单平均值（个数平均）求出。在此，各个粒子的粒径用假定成与其投影面积相等的 圆时的直径表不。
[0148] 本发明中使用的胶体二氧化硅如下而得，S卩，对硅酸钠进行利用酸等的复分解或 使其通过离子交换树脂层，对得到的二氧化硅溶胶进行加热熟化而得到，例如为日本特开 昭57-14091号公报、日本特开昭60-219083号公报、日本特开昭60-219084号公报、日本特 开昭61-20792号公报、日本特开昭61-188183号公报、日本特开昭63-17807号公报、日本 特开平4-93284号公报、日本特开平5-278324号公报、日本特开平6-92011号公报、日本特 开平6-183134号公报、日本特开平6-297830号公报、日本特开平7-81214号公报、日本特 开平7-101142号公报、日本特开平7-179029号公报、日本特开平7-137431号公报以及国 际公开第94/26530号等中记载的胶体二氧化硅。
[0149] 这样的胶体二氧化硅可以使用合成品，也可以使用市售品。胶体二氧化硅可以为 对其表面进行了阳离子改性而得的物质，另外，也可以为用Al、Ca、Mg或者Ba等进行了处理 的物质。
[0150] 作为适用于低折射率层的第2金属氧化物粒子，也可以使用中空粒子。使用中空 粒子时，平均粒子空穴直径优选为3~70nm，更优选为5~50nm，进一步优选为5~45nm。 应予说明，中空粒子的平均粒子空穴直径是中空粒子的内径的平均值。本发明中，中空粒子 的平均粒子空穴直径只要为上述范围，则低折射率层的折射率能够被充分低折射率化。平 均粒子空穴直径可如下而得：以电子显微镜观察随机观察50个以上为圆形、椭圆形或者能 够观察实质为圆形或椭圆形的空穴直径，并求得各粒子的空穴直径，从而求出其数均值，由 此而得。应予说明，作为平均粒子空穴直径，是指用2条平行线夹持圆形、椭圆形或者能够 观察实质为圆形或椭圆形的空穴直径的外缘而得的距离中最小的距离。
[0151] 适用于低折射率层的第2金属氧化物粒子，可以利用表面覆盖成分进行表面涂 覆。
[0152] 低折射率层中的第2金属氧化物粒子的含量相对于低折射率层的固体成分100质 量％，优选为〇. 1~70质量％，更优选为30~70质量％，进一步优选为45~65质量％。
[0153] (2-3)固化剂
[0154] 本发明的低折射率层中，与上述高折射率层同样，可以进一步含有固化剂。只要与 低折射率层所含的第2水溶性粘结剂树脂发生固化反应，就没有特别限制。特别是，作为使 用聚乙烯醇作为用于低折射率层的第2水溶性粘结剂树脂时的固化剂，优选为硼酸及其盐 和/或硼砂。另外，可使用硼酸及其盐以外的公知的物质。
[0155] 低折射率层中的固化剂的含量相对于低折射率层的固体成分100质量％，优选为 1~10质量％，更优选为2~6质量％。
[0156] 特别是，使用聚乙烯醇作为第2水溶性粘结剂树脂时的上述固化剂的总使用量， 优选每Ig聚乙稀醇为1~600mg，更优选每Ig聚乙稀醇为100~600mg。
[0157]另外，固化剂的具体例等与上述高折射率层同样，所以在此省略说明。
[0158] (3)各折射率层的添加剂
[0159] 本发明的高折射率层和低折射率层可以根据需要含有各种添加剂。另外，高折射 率层中的添加剂的含量相对于高折射率层的固体成分100质量％优选为0~20质量％。该 添加剂的例子在以下记载。
[0160] (3-1)表面活性剂
[0161] 本发明中，高折射率层和低折射率层的至少1层可以进一步含有表面活性剂。作 为表面活性剂，可使用两性离子系、阳离子系、阴离子系、非离子系中任一种类。更优选为甜 菜碱系两性离子性表面活性剂、季铵盐系阳离子性表面活性剂、二烷基磺基琥珀酸盐系阴 离子性表面活性剂、炔二醇系非离子性表面活性剂、或者氟系阳离子性表面活性剂。
[0162] 作为本发明的表面活性剂的添加量，将高折射率层用涂布液或者低折射率层用涂 布液的总质量设为100质量％时，优选为〇.005~0. 30质量％的范围，更优选为0. 01~ 0? 10质量％。
[0163] (3_2)氨基酸
[0164] 本发明的高折射率层或者低折射率层可以含有等电点为6. 5以下的氨基酸。通过 含有氨基酸，能够提高高折射率层或者低折射率层中的第1或第2金属氧化物粒子的分散 性。
[0165] 在此氨基酸是指同一分子内具有氨基和羧基的化合物，可以是a_、0-、T-等任 一类型的氨基酸。有时氨基酸中存在光学异构体，但本发明中不存在光学异构体引起的效 果差异，任一异构体均能单独或者以外消旋体形式使用。
[0166] 氨基酸的详细说明可以参照化学大辞典1缩印版（共立出版；昭和35年发行）268 页~270页的记载。
[0167] 具体而言，作为优选的氨基酸，可举出天冬氨酸、谷氨酸、甘氨酸、丝氨酸等，特别 优选甘氨酸、丝氨酸。
[0168] 氨基酸的等电点是指，氨基酸在特定的pH下分子内的正?负电荷相互平衡而整体 上的电荷为〇时的该pH值。各氨基酸的等电点可通过低离子强度下的等电点电泳求得。
[0169] (3-3)乳液树脂
[0170] 本发明的高折射率层或者低折射率层可以进一步含有乳液树脂。通过含有乳液树 月旨，膜的柔软性变高，与玻璃的贴附等加工性得以提高。
[0171] 乳液树脂是微细的例如平均粒径为0. 01~2. 0ym左右的树脂粒子以乳液状态 分散在水系介质中的树脂，使用具有羟基的高分子分散剂将油溶性的单体进行乳液聚合而 得。尚未发现使用的分散剂的种类不同，导致得到的乳液树脂的聚合物成分存在根本上的 不同。作为乳液的聚合时使用的分散剂，例如，除了烷基磺酸盐、烷基苯磺酸盐、二乙胺、乙 二胺、季铵盐之类的低分子的分散剂以外，可举出聚氧乙烯壬基苯基醚、聚氧乙烯月桂酸 醚、羟乙基纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮之类的高分子分散剂。推测如果使用具有羟基的高分 子分散剂进行乳化聚合，则至少在微细微粒的表面上存在羟基，与使用其它分散剂进行聚 合的乳液树脂相比，乳液的化学、物理的性质不同。
[0172] 具有羟基的高分子分散剂是重均分子量为10000以上的高分子分散剂，在侧链或 末端取代有羟基，例如可举出聚丙烯酸钠、聚丙烯酰胺之类的丙烯酸系的高分子将丙烯酸 2-乙基己酯共聚而成的物质、聚乙二醇、聚丙二醇之类的聚醚等。
[0173] (3-4)锂化合物
[0174] 本发明中，高折射率层及低折射率层的至少1层可以进一步含有锂化合物。含有 该锂化合物的高折射率层用涂布液或者低折射率层用涂布液更容易控制粘度，其结果，向 玻璃添加本发明的光学膜时的制造稳定性进一步提高。
[0175]作为适用于本发明的锂化合物，没有特别限制，例如可举出碳酸锂、硫酸锂、硝酸 锂、乙酸锂、乳清酸锂、柠檬酸锂、钼酸锂、氯化锂、氢化锂、氢氧化锂、溴化锂、氟化锂、碘 化锂、硬脂酸锂、磷酸锂、六氟磷酸锂、氢化铝锂、三乙基硼氢化锂、三乙氧基氢化铝锂、钽 酸锂、次氯酸锂、氧化锂、碳化锂、氮化锂、铌酸锂、硫化锂、硼酸锂、LiBF4、LiC104、LiPF4、 1^〇匕503等。这些锂化合物可以单独或者组合2种以上组合使用。
[0176] 这些中，从能够充分发挥本申请发明的效果的观点考虑，优选氢氧化锂。
[0177] 锂化合物的添加量，每Ig存在于高折射率层或低折射率层中的第1或第2金属氧 化物粒子，优选为0. 005~0. 05g的范围，更优选为0. 01~0. 03g。
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