氮氧化物发光材料及其制备方法和应用、包含该氮氧化物的荧光粉以及由其制成的led光源的制作方法_3

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为:将分级工艺后的下层粉体,放入恒温干燥箱中,在110°C下干燥8h。 [0076] 比较例1
[0077]按照化学计量比Sr2.97Si05:0·03Eu,分别称量Sr⑶ 34·385g,Si02 0·601g,Eu203 〇.〇53g为原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通入90%N2-10 %H2的混合气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至1500°C,并保温4h后自然冷却至室温。 取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,得到比较例1的发光材料。
[0078] 采用美国HORIBA JOBIN YV0N公司生产的FluoroMax-4型荧光光谱仪,测试实施例 1与比较例1的激发光谱和发射光谱,分别见图1、图2。测试光源为150W Xe灯,激发波长 460nm,激发和发射狭缝宽度均为lnm,环境温度为25°C。从图1和图2中可以看出,实施例1和 比较例1的激发光谱均为宽带激发,覆盖300~500nm的范围,发射峰值位于582nm的橙红色 光。并且,实施例1样品的发光强度要明显高于比较例1的发光强度。
[0079] 采用英国LINKAM公司生产的HFS600型加热平台和FluoroMax-4型荧光光谱仪,分 另|J测试实施例1与比较例1的在25 °C、50 °C、100 °C、150 °C、200 °C和250 °C温度下的发射光谱, 测试条件为:激发波长460nm,激发和发射狭缝宽度均为3.5nm。再以25°C常温下测试的发射 峰的相对强度为100,其它温度下测试的发射峰的相对强度与常温下发射峰的相对强度的 百分比,绘制实施例1与比较例1的温度特性曲线图,见图3。由图3的温度特性曲线图可知, 本专利实施例1在高温下仍具有较高的热稳定性。在460nm激发下,温度为250°C时,其发光 强度可达常温的60%,而比较例1在250°C时的发光强度只能达到常温的34%。因此,本发明 与已报道的Sr 3Si05:Eu2+相比具有明显的优势。
[0080] 图4为本专利实施例1样品的XRD谱图。其中三强衍射峰的位置分别为:30.819°, 38.524°,30.126°。经过与JCPDS数据库对比,发现实施例1样品的晶体结构与Sr 3Si05(JCPDS 72-1639)相同,仍为四方晶系,空间群为P4/ncc。
[0081] 实施例2-6
[0082] 分别称量按照表1的配比称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后 放入高温炉中,通入95 %N2-5 %H2的混合气体,升温至1150°C,保温lh;再升温至1550°C,并 保温2h后自然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后, 即得到实施例2-6的发光材料。按照实施例1所述的方法,测量并绘制实施3~5的发光材料 的发射光谱和温度特性曲线(分别见图7和图8)。从图中可以看出,实施3~5的发光强度和 热稳定性均优于比较例1。
[0083] 表1实施例2-6的原料配比
[0084]
[0086] 实施例7-10
[0087] 分别按照表2的配比称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入 高温炉中,通入80 %N2-20 % H2的混合气体,升温至1200 °C,保温1 h;再升温至1600 °C,并保温 lh后自然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得 到实施例7-10的发光材料。
[0088] 表2实施例7-10的原料配比
[0089]
[0090] 实施例11-15
[0091] 分别按表3称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉 中,通入70 %N2-30 %H2的混合气体,升温至1250 °C,保温lh;再升温至1450 °C,并保温7h后自 然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,得到实施例 11-15的发光材料。
[0092] 表3实施例11-15的原料配比 [0093]
[0095] 实施例16-21
[0096] 分别按表4称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉 中,通入C0气体,升温至1300°C,保温lh;再升温至1400 °C,并保温8h后自然冷却至室温。取 出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例16-21的发光材 料。
[0097] 表4实施例16-21的原料配比
[0098]
[0099] 实施例22
[0100] 按表5称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入NH3气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至1500°C,并保温3h后自然冷却至室温。取出产 物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例22的发光材料。
[0101] 表5实施例22的原料配比
[0102]
-J
[0103] 实施例23
[0104] 按表6称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入CH4气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至1450°C,并保温5h后自然冷却至室温。取出产 物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例23的发光材料。
[0105] 表6实施例23的原料配比
[0106]
[0107] 实施例24
[0108] 按表7称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-10 %H2的混合气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至1450 °C,并保温6h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例24 的发光材料。采用实施例1中所述的方法测量并绘制实施例24的发光材料的发射光谱和温 度特性曲线(分别见图9和图10)。从图9可以看出,使用20mol%Ba取代Sr可使光谱发生红 移。图10表明,掺杂Ba后热稳定性得到进一步的提高。
[0109] 表7实施例24的原料配比
[0110]
[0111] 实施例25
[0112] 按表8称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-l0 %H2的混合气体,升温至1300°C,保温lh;再升温至1550 °C,并保温3h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例25 的发光材料。
[0113] 表8实施例25的原料配比
[0114]
[0115] 实施例26
[0116] 按表9称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-10 %H2的混合气体,升温至1200°C,保温2h;再升温至1550 °C,并保温3h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例26 的发光材料。
[0117] 表9实施例26的原料配比
[0118]
[0120] 实施例27
[0121] 按表10称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-10 %H2的混合气体,升温至1300°C,保温lh;再升温至1500 °C,并保温4h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例27 的发光材料。
[0122] 表10实施例27的原料配比
[0123]
[0124] 实施例28
[0125] 按表11称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-l0 %H2的混合气体,升温至1300°C,保温2h;再升温至1500 °C,并保温5h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例28 的发光材料。
[0126] 表11实施例28的原料配比
[0127]
[0128] 实施例29
[0129] 按表12称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-10 %H2的混合气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至1400 °C,并保温8h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例29 的发光材料。
[0130] 表12实施例29的原料配比
[0131]
[0132] 实施例30
[0133] 按表13称量原料;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚中;然后放入高温炉中,通 入90 %N2-10 %H2的混合气体,升温至1300°C,保温2h;再升温至1450 °C,并保温7h后自然冷 却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工艺处理后,即得到实施例30 的发光材料。
[0134] 表13实施例30的原料配比
[0135]
[0136] 实施例31-33
[0137] 分别按表14称量原料,以BaF2作为助熔剂;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚 中;然后放入高温炉中,通入90%N 2-10 %H2的混合气体,升温至1100°C,保温lh;再升温至 1500°C,并保温6h后自然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工 艺处理后,即得到实施例31-33的发光材料。
[0138] 表14实施例31-33的原料配比
[0139]
[0141] 分别按表15称量原料,以NH4F作为助熔剂;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚 中;然后放入高温炉中,通入90%N 2-10 %H2的混合气体,升温至1200°C,保温2h;再升温至 1550°C,并保温4h后自然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工 艺处理后,即得到实施例34-36的发光材料。采用实施例1所述的方法测量并绘制实施例35 样品的发射光谱和温度特性曲线(分别见图9和图10)。对比实施例35(图9)和实施例3的发 射光谱(图7)可知,加入lwt % NH4F助熔剂,可进一步明显地提高发光强度。
[0142] 表15实施例34-36的原料配比
[0143]
[0144] 实施例37-39
[0145] 分别按表16称量原料,以NH4C1作为助熔剂;将原料充分混合均匀后置于刚玉坩埚 中;然后放入高温炉中,通入90%N 2-10 %H2的混合气体,升温至1200°C,保温lh;再升温至 1600 °C,并保温lh后自然冷却至室温。取出产物,并将产物经破碎,粉碎,洗涤,分级,干燥工 艺处理后,即得到实施例37-39的发光材料。
[0146] 表16实施例37-39的原料配比
[0147]
[0148] 实施例40-45
[0149] 分别称量按照表17的配比称量原料;将原料充分混合均匀后置
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