b<0.6,0.8<c< 1.2,0 <d<6,0<e<2,0.001 <x<0.3, 其中，所述氮氧化物发光材料的结构式为： Sr2.94Tb0.03SiO3.015N1.333 : 0.03Eu>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.955No.〇4： 0 . 03Eu> Sr2.94Tb0.03Si〇4.655N0.24：0.03Eu>Sr2.94Tb0.03Si〇4.295N0.48：0.03Eu>Sr2.94Tb0.03Sil.05〇3.015Nl.4： 0.03Eu、Sr2.94Tb〇.〇3Sil.2〇3.015Nl.6:〇.〇3Eu、Sr2.969Tm〇.〇3Si〇3.015Nl.333:〇.〇〇lEu、 Sr2.94Tm0.03SiO3.015N1.333:0.03Eu>Sr2.77Tm〇.〇3Si〇3.oi5Ni.333:0.2Eu>Sr2.67Tm〇.〇3Si〇3.oi5Ni.333 : 0.3Eu、Sr2.969Tbo.ooiSi〇3.ooiNi.333:0.03Eu、Sr2.37Tbo.6Si〇3.3Ni.333:0,03Eu、 Sr2.969Tm〇.ooiSi〇3.oi5Ni.333：0.03Eu>Sr2.37Tm〇.6Si〇3.oi5Ni.333：0.03Eu> Sr2.9iTbo.〇3Tm〇.〇3Si〇3.ooiNi.333:0.03Eu、Sr3Tbo.〇3Si〇3.〇75Ni.333:0 .03Eu、 Sr3.2Tb0.03SiO3.275N1.333:0 · O3E1uSr3.5Tbo.03SiO3.575N1.333:0 · 03Eu、Sr3Tb0.03SiO5.015N0.04: 0,03Eu>Sr3.2Tbo.〇3Si〇5.2i5No.〇4：0.03Eu>Sr3.5Tbo.〇3Si〇5.5i5No.〇4：0.03Eu> Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu?0,5wt%BaF2>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu ?lwt%BaF2> Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu? 10wt%BaF2>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu?0,5wt%NH4F> Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu?lwt%NH4F>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu ?10wt%NH4F> Sr2.94Tb0.03SiO4.655N0.24： 0.03Eu ?0.5wt %NH4CKSr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24： 0.03Eu? lwt % NH4CI >Sr2.94Tbo.03S1O4.655N0.24:0.03Eu ? lOwt %NH4C1 >Sri.94Tbo.02S1O2.015N1.333:0.02Eu> Sri.94Tbo.〇2Si〇3.95N0.04:0 · 02Eu、Sri.94Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0 · 02Eu、Sri.94Tbo.〇2Si〇3.29N0.48: 0.02Eu、Sri.94Tbo.〇2Sii.〇x〇2.oiNi.4:0.02Eu、Sri.94Tbo.〇2Sii.2〇2.oiNi.6:0.02Eu、 Sn.979Tm0.02SiO2.01N1.333:0.001Eu>Sri.96Tm〇.〇2Si〇2.oiNi.333 : 0.02Eu>Sri.78Tm〇.〇2Si〇2.oiNi.333 : 0.2Eu、Sri.68Tm〇.〇2Si〇2.oiNi.333:0.3Eu、Sri.979Tbo.ooiSi〇2.ooiNi.333:0.02Eu、 Sr1.38Tbo.6SiO2.3N1.333:0.02Eu、Sri.979Tm〇.ooiSi〇2.ooiNi.333:0.02Eu、Sri.38Tm〇.6Si〇2.3Ni.333 : 0.02Eu、Sri.iTm〇.6Si〇2.3Ni.333:0.3Eu、Sri.94Tbo.〇2Tm〇.〇2Si〇2.〇2Ni.333:0.02Eu、 Sr2Tbo. 02S1O2.05N1.333:0.02Eu> Sr2. lTbo.02S1O2.15N1.333: 0.02Eu> Sr2.2Tbo.02S1O2.25N1.333: 0.02Eu、Sr2Tbo.〇2Si〇3.99No.〇4:0.02Eu、Sr2.iTbo.〇2Si〇4.〇9No.〇4:0.02Eu、Sr2.2Tbo.〇2Si〇4.i9No.〇4: 0.02Eu>Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24：0.02Eu ?0.5wt%BaF2>Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24：0.02Eu? lwt% BaF2、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0.02Eu，10wt%BaF2、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0.02Eu，0.5wt% NH4F、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0_02Eu，lwt%NH4F、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0_02Eu，lOwt% NH4F>Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24：0.02Eu?0.5wt%NH4CKSri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24：0.02Eu ? lwt% NH4CI、Sri. 96Tbo. 〇2Si〇3.65N0.24: 0 · 02Eu，lOwt % NH4CI、Sr2.94Tbo. 〇3Si〇4.655N0.24:0 · 03Eu， 0,5wt%LiF>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu?lwt%LiF>Sr2.94Tbo.〇3Si〇4.655No.24：0.03Eu ? lOwt %LiF、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0 · 02Eu，0 · 5wt %LiF、Sri.96Tbo.〇2Si〇3.65No.24:0 · 02Eu， lwt%LiF、或者 Sri.96Tbo.〇2Si03.65No.24:0.02Eu，10wt%LiF〇2. 根据权利要求1所述的氮氧化物发光材料，其特征在于，l.l<a<2.3,0.001<b< 0.3,0.8<c<1.2，l<d<5,0.02<e< 1.6,0.005<x<0.2。3. 根据权利要求1所述的氮氧化物发光材料，其特征在于，2.3<a<3.5,0.001<b< 0.3,0.8<c<1.2，l<d<6,0.02<e< 1.6,0.005<x<0.2。4. 根据权利要求1所述的氮氧化物发光材料，其特征在于，Sr占元素 Ml的摩尔百分比为 50%至 100%。5. 根据权利要求1所述的氮氧化物发光材料，其特征在于，Sr占元素 Ml的摩尔百分比为 70% 至 100%〇6. -种权利要求1至5中任一项所述的氮氧化物发光材料的制备方法，其特征在于，所 述制备方法是采用高温固相合成方法，在还原性气氛中高温焙烧原料，得到所述发光材料； 所述原料至少包含組、]?2、3丨、0、1^阳11元素 ；并且所述組是]\%丄3、3匕83和211元素的一种或 两种或两种以上组合且所述Ml至少包括Sr，所述M2是Tb和Tm元素的一种或两种组合。7. 根据权利要求6所述的方法，其特征在于，在所述高温焙烧之后还包括将破碎、粉碎、 洗涤、分级和/或干燥工艺处理的步骤。8. 根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，元素 Ml和M2以碳酸盐、氧化物、氢氧化 物、硝酸盐、草酸盐中任意一种或两种或两种以上形式存在。9. 根据权利要求6至8中任一项所述的制备方法，元素 Si以Si02、H2Si03、Si2N 20、Si3N4P Si(NH2)2中的一种或两种或两种以上形式存在，并且至少有一种原料同时含有Si和N元素。10. 根据权利要求6至8中任一项所述的制备方法，Eu以碳酸铕、氧化铕、氢氧化铕和硝 酸铕中任意一种或两种或两种以上形式存在。11. 根据权利要求9所述的制备方法，其特征在于，所述Si3N4为a-Si3N4、0-Si3N4和无定 型氮化硅中的一种或两种或两种以上组合。12. 根据权利要求6至8中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述高温焙烧的焙烧温 度为1100~1600°C，焙烧时间为2~9h。13. 根据权利要求6至8中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述还原性气氛为选自 由氮气与氢气的混合气、一氧化碳、氨气和甲烷组成的组中的任一种气氛或多种气氛的组 合。14. 根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述高温固相合成方法使用助熔剂 进行。15. 根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述助熔剂选自碱土金属卤化物、 碱金属卤化物、氟化铵和氯化铵中的一种或两种或两种以上组合。16. 根据权利要求15所述的制备方法，其特征在于，所述助熔剂的重量不超过所述原料 的总重量的10 %。17. -种荧光粉，其特征在于，所述荧光粉包括根据权利要求1至5中任一项所述的氮氧 化物发光材料或者根据权利要求6-16中任一项所述的制备方法制备的氮氧化物发光材料。18. -种LED光源，其特征在于，所述光源使用权利要求17所述的荧光粉。19. 根据权利要求18所述的LED光源，其特征在于，所述LED光源的LED芯片为紫外光、近 紫外光和蓝光LED芯片中的任意一种。20. 权利要求1至5中任一项所述的氮氧化物发光材料或者权利要求6至16中任一项所 述的制备方法制备的氮氧化物发光材料在制造光源中的用途。21. 如权利要求20所述的用途，其特征在于所述荧光粉用于LED光源。
【专利摘要】本发明涉及氮氧化物发光材料及其制备方法和应用、包含该氮氧化物的荧光粉以及由其制成的LED光源。所述氮氧化物发光材料的化学组成为：M1aM2bSicOdNe：xEu2+，其中，M1为Mg、Ca、Sr、Ba和Zn元素中的一种或两种或两种以上组合，并且M1至少包括Sr；其中，M2为Tb和Tm元素的一种或两种组合；其中，a、b、c、d、e和x为原子的摩尔系数，并且1≤a≤4，0.001≤b≤0.6，0.8≤c≤1.2，0＜d≤6，0＜e＜2，0.001≤x≤0.3。所述发光材料的激发光谱宽，覆盖紫外光至蓝光区，发射光为绿光至橙红色光，且化学稳定性好，热稳定性高，适用于与紫外光、近紫外光或蓝光LED芯片配合封装成LED光源。
【IPC分类】H01L33/50, C09K11/79
【公开号】CN105567234
【申请号】CN201610029091
【发明人】鲁雪光, 赵昆, 张明
【申请人】四川新力光源股份有限公司
【公开日】2016年5月11日
【申请日】2013年4月19日
【公告号】CA2908973A1, CN104109536A, CN104109536B, EP2987842A1, US20160053173, WO2014169834A1