向微通道反应器加载微粒或者从微通道反应器卸载微粒的制作方法

向微通道反应器加载微粒或者从微通道反应器卸载微粒的制作方法
【专利摘要】本发明提供了向微通道反应器加载微粒或者从微通道反应器卸载微粒的方法，具体涉及一种对化学反应器进行加载的方法，该方法包括：提供化学反应器，其包括至少100个微通道；将微粒加入所述化学反应器中的至少100个微通道中；使得气体通过所述通道，使得微粒流化，使得微粒移动离开所述微通道,然后减小气体的流速，使得微粒重新填充所述微通道。在本发明中，所述设备通常是设计用来操作数百个或数千个包含微粒的微通道的。将超声波发生头与一组微通道的一端对齐，提供了特别高效的对微通道中的微粒进行致密化的方式。
【专利说明】向微通道反应器加载微粒或者从微通道反应器卸载微粒
[000。 本申请是国际申请号为PCT/US2008/012497,国际申请日为2009年5月14日的 PCT国际申请进入中国国家阶段后的申请，申请号为200880120163. 6,发明名称为"向微通 道反应器加载微粒或者从微通道反应器卸载微粒"的发明专利申请的分案申请。
[000引相关申请
[0003] 本申请要求2007年11月5日提交的美国临时专利申请系列号第60/985, 628号 W及2008年9月5日提交的美国临时专利申请系列号第61/094, 859号的优先权。
[0004] 政府权利
[0005] 本发明是根据第W56监V-07-C-0276号合同，在政府基金资助下进行的。美国政府 享有本发明的某些权利。

【技术领域】
[0006] 本发明还描述了一种从微通道卸载微粒催化剂的方法，该方法使得反应器设备 可W重新用于两种或者更多种应用。

【背景技术】
[0007] 微粒材料（也称为粉末）形式在微通道中的应用有H个重要方面：将所述微粒材 料加入或加载入所述微通道中；对所述加载过程进行质量控制和保证；将微粒从微通道移 出或者卸载。
[0008] 将微粒材料加载入微通道的重要参数如下：1)所述通道均匀地填充，2)可W将两 种或者更多种不同的微粒材料加载入各个微通道中，各自置于所需的位置，3)装填的微通 道达到其装填表观体密度（W避免在装置操作或运输过程中额外发生沉降），在加载的催 化剂床中不存在空隙或夹杂物。很关键的一点是，对于多通道装置，其中各个通道要实现基 本一致的床高度和密度，因为该些参数会影响压降和造成流体分布不均。
[0009] 可W设想，可W使得具体制造的床具有不均一的密度或者高度，W改变或者影响 流动分布，但是一般情况下，人们的目的是产生基本均一的流动分布，其中各个通道之间 的流动偏差小于20%，优选小于10%，最优选小于5%。
[0010] 很重要的一点是，要精确地向通道中加载催化剂W及/或者惰性微粒，该是因为 如果在反应过程中产生或消耗大量的热量，则催化剂需要足够靠近散热装置（例如装有冷 却剂的相邻的通道）。对于吸热反应，催化剂需要足够靠近热源，W维持反应。如果催化剂 和/或惰性材料的设置不够精确，则会由于增加副产物生成量或者降低转化率，从而导致 反应器生产能力损失。我们的目标是在微通道设备中快速、精确并反复地进行加载，所述微 通道设备包括数百个或者数千个平行的装有微粒的工艺通道。
[0011] 本发明还描述了一种从微通道卸载微粒催化剂的方法，该方法使得反应器设备 可W重新用于两种或者更多种应用。在一些实施方式中，所述反应器可W重复使用数十次 或者数百次。在每次重新加载循环中，所述反应器可W使用相同的或者不同的催化剂加载 来重新使用。理想情况下，催化剂不会受到常规操作条件的负面影响，因此在其行使功能结 束时，催化剂仍然是自由流动的颗粒或者粉末，其会在重力影响下、或者在重力与其它温和 的物理激励作用结合影响下离开反应器。会导致催化剂难W排出的因素包括：压实，烧结 和结块。
[0012] 压实的机理是床的密度的物理变化，主要可W通过使得床适当地沉降至装填表观 体密度来避免该一问题。但是如果催化剂或惰性材料经历物理破坏，则该一条件可能恶化。 烧结的机理是热引发的相邻催化剂颗粒的粘结，通常在升高的温度下发生。除非反应本身 是在接近可W发生烧结的温度下进行的，否则烧结只会在操作混乱或者反应条件不受控制 的情况下成为问题。颗粒或粉末结块的机理包括独立的颗粒被外界物质粘连在一起，例如 在费-巧合成中，是被高分子量石蜡粘连在一起。通过物理、化学、热学或该些方法的结合 逆转该种过程是本文所述一些实施例的焦点。


【发明内容】

[0013] 在一个方面，本发明提供了一种将微粒加载入微通道化学反应器或分离器中的方 法，所述方法包括：提供微通道设备，该设备包括至少10个微通道（优选至少100个，更 优选至少1000个微通道）；在所述化学反应器或分离器中的至少10个微通道（优选至少 100个，更优选至少1000个微通道）中加入微粒；对装有所述微粒的反应器进行振动，使得 达到W下性质：流过占微通道总数的一个亚组的流体的压降（每个入口压力相等的情况） 相对于流过全部微通道的流体的压降、或者（对于相等的流动入口条件，并且微通道的每 个横截面积上具有相同流量的情况）相对于微通道的不同亚组，变化等于或小于20%。更 优选偏差在平均压降的5% W内，更优选偏差在平均压降的2% W内。较佳的是，微通道中 催化剂长度的变化为平均值的10%或更小，更优选为5%或更小，更优选为2%或更小。 在此方法中，"亚组"表示微通道设备的微通道阵列中至少10个相邻的微通道（或"至少 100个"等），对于线性阵列，则为10个顺次相邻的通道。或者对于全部加载的通道，可针 对一组（或亚组）内超过90%的通道测量均匀性，分布中各端部的5%的通道弃去。在此 方法中，微通道设备中"至少10个微通道"并不表示化学反应器中所有的微通道都必须填 充微粒，而是至少有10个微通道填充。例如，所述反应器或者分离器可W包括200个微通 道，其中20个被填充。在用压降表征的发明中，在通过调节流速W获得W下特性的情况下 测定压降；通过调节流速，使得所有通道中的平均压降为20% (例如，如果入口处的压力为 10个大气压（表压），则出口处的压力为8个大气压（表压））。
[0014] 在一些优选的实施方式中，使用声波仪（sonicator)提供"振动";在一些优选的 实施方式中，声波头（也称为超声卿趴）具有一个面（优选是矩形的面），该个面比微通道 反应器或分离器的横截面小。在一些优选的实施方式中，所述通道呈波形。波形是一种H 维结构，形成平行的微通道阵列，在连接之前堆叠起来。在常规的实施方式中，在振动步骤 过程中使得通道振动。较佳的是，设备中有至少10个微通道（优选至少100个微通道）处 于平行微通道的单个线性阵列中。
[0015] 在本发明的一些实施方式中，使用夹在两块金属板之间的波形片材（即波形件） 形成平行的微通道。
[0016] 在一个方面，本发明提供了一种用来增大加载入微通道设备中的多个微通道内的 微粒的填充密度的方法，该方法包括：提供微通道设备，该设备包括多个微通道，所述多个 微通道包含微粒；将超声波发生头置于所述多个微通道的一端，放置所述头，使其与所述多 个微通道声波接触；由所述超声波发生头对所述多个微通道施加超声波能量。在一些优选 的实施方式中，本发明的特征还包括W下特征中的一种或者任意组合：将声波传导性材料 置于所述超声波发生头和所述多个微通道之间；所述超声波能量的频率为20-40千赫；W 200千帕（3化si)至280千帕（4化si)的接触压力，将所述超声波发生头压在所述设备上； 所述超声波能量W等于或小于30砂的脉冲群化urst)提供，更优选其脉冲群为1-10砂， 在一些实施方式中为1-3砂；所述多个微通道中的每个微通道的长度至少为10厘米，至少 一个尺度等于或小于2毫米；所述微通道设备包括至少1000个微通道，所述超声波发生头 在所述至少1000个微通道中不超过500个微通道上延伸；所述微通道设备包括插入件，其 沿着微通道的长度延伸；所述插入件将声波能量沿着所述微通道的长度传播；所述微通道 设备包括至少部分地由波形插入件的壁限定的通道（图9中显示了波形结构的一个例子）； 所述微通道设备包括多个插入件，所述多个插入件沿着所述多个微通道的长度延伸；所述 插入件将声波能量沿着所述多个微通道的长度传播；该方法还包括一个步骤，即在所述施 加超声波能量的步骤之后，连接总管，所述总管覆盖所述多个微通道的端部，形成用来使 得流体流入或流出所述多个微通道的流动路径。在一些优选的实施方式中，所述微通道由 第一壁和第二壁限定，所述插入件的质量小于第一壁或第二壁，通常其厚度为所述第一壁 或第二壁的厚度的50%或更小。插入件的形状可W为波形或者螺旋形。术语"沿着长度延 伸"表示插入件的长度与微通道的长度为相同方向。所述微通道的长度通常大于插入件的 长度。在优选的实施方式中，插入件的长度至少为微通道的50%，在一些实施方式中，至少 为微通道长度的90%。
[0017] 在另一个方面，本发明提供了一种从微通道设备卸载微粒的方法，所述方法包括： 提供微通道设备，该设备包括多个微通道，所述多个微通道包含微粒；将产生超声波的头置 于所述多个微通道的一端，放置所述头，使其与所述多个微通道声波接触；由所述超声波发 生头对所述多个微通道施加超声波能量；在所述多个微通道处于干态（注意"干态"表示所 述通道中包含的气体体积大于液体体积）的情况下，进行所述施加超声波能量的步骤。
[0018] 在另一个方面，本发明提供了一种对化学反应器进行加载的方法，所述方法包括： 提供化学反应器，其包括至少100个微通道；
[0019] 将微粒加入所述化学反应器中的至少100个微通道中；
[0020] 使得气体通过所述通道，使得微粒流化，使得微粒移动离开所述微通道，然后减 小气体的流速，使得微粒重新填充所述微通道。
[0021] 在另一个方面，本发明提供了一种对化学反应器进行加载的方法，所述方法包括： 提供化学反应器，其包括至少100个微通道；对所述化学反应器中的微通道的线性阵列内 的至少10个微通道添加微粒；所述微通道线性阵列中的至少10个微通道各自具有间隙 (即通道开口）；在储存器内填入微粒；所述储存器包括滑动口，所述滑动口可W移动W形 成开口，该开口基本上是矩形的（"基本上"，因此可W适应仅有单排微通道的情况），开口 小于微通道的间隙；使得滑动口移动，使得储存器的开口与微通道线性阵列中的至少10个 微通道的通道开口相匹配，将微粒从储存器输送到所述微通道线性阵列中的至少10个微 通道内。在一个实施方式中，将所述微粒从储存器输送到微通道线性阵列中的至少100个 微通道内。
[0022] 在另一个方面，本发明提供了一种从微通道反应器中的至少10个装有微粒的微 通道的阵列中移出微粒的方法，所述方法包括：
[0023] 提供波仪，其包括至少10个尖端的阵列；将所述尖端置于所述至少10个微通道的 各个微通道内，对所述至少10个微通道中的微粒进行声波处理。
[0024] 在另一个方面，本发明提供了一种填充床微通道化学反应器或分离器，其包括至 少100个加载有微粒的微通道，其中空隙分数（所述至少100个加载有微粒的微通道的平 均值）等于或小于0. 50,所述通道的任意亚组的填充密度变化小于10%，优选小于5%， 更优选等于或小于2%。
[00巧]本发明还包括本文所述的任意方法或者设备。例如，本发明包括本文所述的任意 方法。
[0026] 术语表
[0027] 作为标准的专利术语，"包括"等于"包含"，该些术语均不排除存在另外的组分 或者多种组分的情况。例如，当描述某种器件包括薄片、片材等的时候，应当理解为本发明 的器件可W包括多个薄片、片材等。在另一种实施方式中，术语"包含/包括"可W用更严 格限制的术语"基本由……组成"或者"由……组成"来代替。
[002引"间隙"是微通道的最小尺度。通常在层叠器件中，间隙在叠置方向上（即高度方 向）。当使用术语"间隙"的时候，优选的实施方式可W用此代替微通道的高度。
[0029] "微通道"是其至少一个内部尺度（壁之间的尺度，不包括催化剂）等于或小于10 毫米的通道，优选其至少一个内部尺度等于或小于2毫米，并且大于1微米（优选大于10 微米），在一些实施方式中为50-500微米；优选微通道在该些尺度内保持至少1厘米的长 度，优选至少20厘米。在一些实施方式中，长度为5-100厘米，在一些实施方式中为10-60 厘米。还通过存在至少一个入口（其不同于至少一个出口）限定微通道。微通道不仅仅是 通过沸石或中孔材料的通道。微通道的长度对应于通过微通道的流动方向。微通道的高度 和宽度基本上垂直于通过通道的流动方向。对于微通道具有两个主表面（例如由叠置并粘 结起来的片材形成的表面）的层叠器件，高度是主表面之间的距离，宽度垂直于高度。在 本发明的优选实施方式中，微通道是直的，或者基本上是直的，该意味着可W在微通道中 画出直的没有阻碍的线（"没有阻碍"意味着在加载微粒之前）。通常，器件包括多个微通 道，该些微通道分享共同的顶部件化eader)和底部件（footer)。尽管一些器件包括单独的 顶部件和单独的底部件；但是微通道装置可W包括多个顶部件和多个底部件。
[0030] "声波接触"表示超声波发生头或者与设备直接接触，或者通过能够传输声波的固 体介质（厚度优选等于或小于0. 5厘米，更优选等于或小于2毫米）与设备接触。
[0031] 所述微通道或总管的体积基于开放空间。计算体积的时候，通道壁不计算在内。
[0032] 微粒表示颗粒，例如适于填入微通道内的催化剂颗粒。较佳的是，所述颗粒的粒度 (最大尺度）等于或小于2毫米，在一些实施方式中，等于或小于1毫米。可W使用筛网或 显微镜或其它合适的技术测定粒度。对于较大的颗粒，使用筛分。所述微粒可W是催化剂、 吸附剂或惰性材料。
[0033] 本发明还包括用本文所述的设备进行单元操作的方法。"单元操作"表示化学反 应、蒸发、压缩、化学分离、蒸觸、冷凝、混合、加热或冷却。"单元操作"不仅仅表示流体输 送，不过经常在单元操作的同时发生输送。在一些优选的实施方式中，单元操作不仅仅是 混合。
[0034] 微通道反应器的特征是存在至少一个反应通道，所述通道的至少一个尺度（壁之 间的尺度，不包括催化剂）等于或小于1. 0厘米，优选等于或小于2毫米（在一些实施方式 中约等于或小于1毫米）且大于100纳米（优选大于1微米），在一些实施方式中为50-500 微米。包含催化剂的通道是反应通道。更优选的是，反应通道是其中发生反应的通道。微通 道设备有类似的特征，不同之处在于，不需要包含催化剂的反应通道。高度和宽度都基本上 垂直于通过反应器的反应物流动方向。微通道也通过不同于至少一个出口的至少一个入口 的存在来限定-微通道不仅仅是通过沸石或中孔材料的通道。所述反应微通道的高度和 /或宽度优选约等于或小于2毫米，更优选等于或小于1毫米。反应通道的长度通常更长。 较佳的是，反应通道的长度大于1厘米，在一些实施方式中大于50厘米，在一些实施方式 中大于20厘米，在一些实施方式中为1-100厘米。微通道的侧面由反应通道壁限定。该些 壁优选由硬质材料制成，例如陶瓷，基于铁的合金如钢，或者基于Ni、Co或化的超合金如 蒙乃尔合金。用于反应通道壁的材料的选择可W取决于反应器预期进行的反应。在一些实 施方式中，所述反应室壁由具有耐久性并且具有良好导热性的不镑钢或因科媒（Inconel" )制成。通常，反应通道壁由能够为微通道设备提供主要结构支持的材料形成。微通道设备 可W由已知的方法制成，在一些优选的实施方式中，通过将交错板材（也称为"薄垫片"） 层叠起来而制成，优选设计用于反应通道的薄垫片与设计用于热交换的薄垫片交错。一些 微通道设备包括在一个器件中层叠的至少10个层（或者至少100个层），该些层各自包括 至少10个通道（或者至少100个通道）；所述器件可W包括具有较少通道的其它的层。 [00巧]热交换流体可W流过与工艺通道（优选反应微通道）相邻的传热微通道，可W是 气体或液体，可W包括水蒸气、液态金属、或者任何其它已知的热交换流体，所述体系可W 最优化，使得热交换器内存在相变。在一些优选的实施方式中，多个热交换层与多个反应 微通道交错。例如，至少10个热交换器与至少10个反应微通道交错，优选至少10层热交 换微通道阵列与至少10层反应微通道通过界面连接。该些层可W各自包括简单的直的通 道，或者层内的通道可W包括更复杂的几何形状。

【专利附图】

【附图说明】
[0036] 图la-e显示了流化W装填通道。
[0037] 图2显示了被测微粒的粒度分布。
[00測 图3显示了料斗。
[0039] 图4a-d显示了用来对微通道进行湿法清洁的各种构造。
[0040] 图5显示了对测试反应器进行加氨处理过程中使用的甲焼。X轴是时间天数（小 时：分钟）。
[0041] 图6是使用有刻度的销确定加载高度的实施例。
[0042] 图7显示华盛顿（Washington)器件的含通道区段相对于安装在"钻床"架上的超 声装置的取向。气动控制装置允许在垂直平面内对卿趴组件进行自动引导和位置调节。
[0043] 图8显示微通道FT反应器的重复单元的尺度，图中未按比例绘制，内部对称性为 右侧的垂直边。
[0044] 图9显示从通道向下沿边缘观察的波形件的照片。

【具体实施方式】
[0045] 在实施例W及一些优选实施方式中，粒径为50-500微米。通常将颗粒加载入包 括1个至一百万个通道的微通道反应器中。通常通道的范围是每个器件包括10个至一万个 平行的微通道。所述微通道优选具有一个小于2毫米的尺度，更优选小于1. 5毫米，最优 选为0. 5-1. 5毫米。反应器横截面上的微通道的第二尺度可W等于所述第一尺度，或者大 于第一尺度。所述第二尺度的范围可W约为1毫米至5厘米。矩形微通道的第H尺度（长 度）优选约为1厘米至1米。通常可W理解，微通道可W具有除了矩形W外的形状。其形 状可W是圆柱形、楠圆形、或者任意其它的H维形状。
[0046] 连施例1. 1:通巧通道定量给料将微粒加裁入微通道中
[0047] 加载入微处理技术所用的微通道器件内的催化剂必须满足严格的物理和化学标 准，W确保成功操作。要获得较高的性能水平，不仅依赖于催化剂微粒的总体质量，而且还 依赖于将材料正确地结合入器件的微通道内的能力，同时将高度和床均一性严格控制在较 窄的公差范围内。
[0048] 由于用来组装反应器所用的制造方法使得单独的微通道存在几何结构的变化，因 此给通道体积的测量W及在通道内加入预先确定量的催化剂带来了挑战。通道尺度的变化 会给W下标准带来负面影响：使得加载入各个单独的通道内的催化剂的质量变化基本保持 均匀。
[0049] 另外，催化剂粉末在加载入微通道的时候，其基本总体流动特征部分由其骨架密 度和颗粒形状支配。颗粒的流动会受到各种物理特性和/或处理过程的影响，该些因素包 括：
[0050] 水分含量-催化剂粉末，特别是具有吸湿性的催化剂粉末会发生团集或更倾向 于结块，抑制流动。该会在窄的微通道中造成催化剂颗粒的"跨隙化ridging)"，该又会导 致催化剂床中出现空隙。
[0051] 静电作用力一干态环境条件和材料加工设备容易发生静电积累，由塑料制成的 设备尤其容易发生该些情况。静电作用力的存在会使得粉末和与之接触的表面之间发生吸 引或排斥作用，从而破坏粉末的流动。
[0052] 摩擦-过度的加工会通过粉末与加工设备表面、通道壁之间的接触而磨损粉末， 独立的颗粒之间的摩擦会导致产生细粒，会减小空隙分数，增大催化剂床中的A P。
[0053] 空隙分数，-会影响紧密填充的催化剂床中的AP，提供关于可W发生空隙接触 和产生催化活性的表面积的信息。
[0054] 装填表观体密度，PABD -用来确定每单位体积的催化剂质量。
[00巧]粒度分布也会影响材料的流动和粉末的密度。
[0056] 化学组成-加入的组分和添加剂本身的性质会减少团集，或者改进滑动，还会影 响粉末的流动特性。
[0057] 停止时间。
[0058] 被测的催化剂粉末的粒度标称为平均直径300微米，几乎不影响流动性能。
[0059] 进行了 W下试验来举例说明对多通道微通道进行加载的本发明。微通道设备由40 个平行的微通道组成，每个微通道的横截面约为1毫米X 3毫米，深度约为18. 7厘米。所 述反应器包括超过270个独立的微通道，该些微通道设置成两排，每排包括相等数量的通 道。需要在微通道18. 7厘米的深度中加载16. 8厘米的催化剂，使得各个通道中催化剂床的 顶部与通道的顶部相距大约1. 9厘米。由此，工艺通道大约1. 9厘米的顶部部分未与冷却 剂微通道相邻，所述冷却剂微通道在与工艺微通道平行的平面内W交叉流动构型设置。在 通道的不与冷却剂相邻的部分内加载SiC。床端部的热负荷较低，因此工艺微通道的所述不 与冷却设备相邻的部分加载FT催化剂。
[0060] 通过W下方法测定反应器总体积；称取已知质量的己醇，然后用己醇填充微通道， 然后再次对除去了填充反应器的己醇之后的该试样进行再次称重。通过求差值，发现填充 所有微通道所需的己醇的质量为119. 53克。其比重为0. 789,则用来加载催化剂的反应器 的总体积为151. 5毫升。用宽胶带（化ct tape)封闭通道出口，将己醇保留在反应器中。
[0061] 测定反应器的体积之后，需要测定加载入反应器中的催化剂的目标质量。该是 通过W下方式进行的：首先测定基于钻-氧化娃的催化剂的PABD，图2显示了该催化剂 的粒度分布，使用 Malvern Mastersizer 2000 测定。通过 ASTM 04164-03(2008)"使 用包括振动台的替代方法，用于测定形成的催化剂和催化剂载体的机械拍实填充密度的 标准测试法（Standard Test Method for Mechanically Tapped Packing Density of Formed Catalyst and Catalyst Carriers using the alternative method involving a vibrating t油le)"测定PABD。测得PA抓为1. 08克/毫升，因此催化剂目标加载量为147 克。
[0062] 在加载催化剂之前，首先将120X120SS304丝网置于一片10化pi SS304金属泡沫 (厚度约0.635厘米）上，将反应器的底部封闭。将泡沫和丝网安装入底部件中，然后使用 螺栓和装有弹黃的"C"垫圈固定于反应器，W便在反应器条件下提供密封。泡沫和丝网的目 的是将催化剂保持在反应器中。完成W上操作之后，从烧杯将目标加载量（147克）的催化 剂倒入微通道中。发现147克的催化剂仅仅将所有的微通道填充至18. 7厘米的深度。通过 在振动台上进行振动，并且用橡胶头的植子敲打反应器的主体，使得床致密化。一旦判断催 化剂已经沉降至采用该方法可W达到的程度，发现催化剂床平均高出0. 25厘米，因此通过 使用装有橡胶球的移液管，将空气直接吹入独立的通道中，从独立的通道中除去大约5. 55 克的物质。通过将销插入通道中，测定销可W插入的深度，从而测得独立通道的深度。一旦 完成该操作之后，全部催化剂加载量约为142克，其PABD为1. 06克/毫升。然后加入粒度 分布与催化剂类似的SiC，然后反应器的顶部用与底部件类似的方式密封，从而完成了所述 床。
[0063] 确定反应器的体积-可W由设计尺寸计算精确体积，或者可W通过物理测量填 充反应器通道的液体的量（优选使用己醇之类的流体，该类流体可W显著减少填充液体的 通道中夹杂的气泡和空隙）。
[0064] 微粒的特性包括装填的表观体密度（PABD)和空隙分数
[0065] 填充床的空隙分数可W通过W下方式测定：
[0066] 图A: FT催化剂的标称粒度分布Dp, 50约为260微米
[0067] 证明W下工艺能够有效地将催化剂粉末加入测式器件的波形通道中，所述器件的 标称通道尺寸为1016微米X 3175微米（1. 02毫米X 3. 2毫米）和1016微米X 5715微米 (1. 02毫米X 5. 7毫米）：
[006引 1.加入约30重量％的加载量
[0069] 2.在振动台上W 3600化的频率振动30-60砂，或者W 20千赫的频率（振幅1毫 米）干态超声处理5-10砂，从而使得床致密化。
[0070] 3.重复两次
[0071] 4.加入催化剂（最后10 % )，完成反应器
[0072] 5.在振动台上W 3, 600化的频率振动30-60砂，或者W 20千赫的频率（振幅1毫 米）干态超声处理5-10砂，从而使得床致密化。
[0073] 巧于100个或审名个平行微通道的催化剂加裁工巧巧各：
[0074] 微粒材料表现出的流动类型可W与整体加工设备在材料上引起的流动类型相匹 配。
[0075] 漏斗状流动-该特别适合于粗的颗粒，自由流动的材料，不会降解的固体，W及 颗粒偏析不会造成问题的应用。在此种粉末流动状态中，一些材料移动，而余下的材料处于 停滞状态。
[0076] 质量流动-质量流动适于粘着性固体、细小粉末、可降解的材料W及具有偏析倾 向的固体。在此种状态下，任何时候，只要有材料被排出，则所有的材料都在运动。
[0077] 实施例中所述的催化剂具有W下优点：颗粒球形，预期定义为0.7-1扣nit Operations of Chemical Engineering,第四片反，McCabe, Smith&Harriot, McGraw-Hill 出 版公司，C1985第137页），不团集特性和高的耐磨擦性。然而，尽管其粒度分布较窄，但是 此粒度分布会在加工和加载的过程中导致粒度偏析。因此该材料本身的物理性质使其非常 适于质量流动，用来输送和分布在密集的微通道格栅内。
[0078] 预期进料斗W及分配漏斗的振动可W使得发生高效而规则的材料流动，同时尽可 能减少多余的摩擦作用。可W使用振动台使得材料沉降（settle)。
[0079] 在说明书中，可W用通道装填均一性或流动均一性来表征所述方法和设备。对于 微通道反应器中的微通道阵列内至少10个相邻的微通道测量该均一性，对于线性阵列 (即处于一个平面内的一系列平行通道）来说，对10个顺次的通道进行测量，在一些实施 方式中测量至少100个相邻的（或顺次的）通道，在一些实施方式中，对所有的包含催化剂 的平行通道进行测量。在每次测量中，对一组内所有的通道进行均一性测量，或者对一组内 超过90%的通道进行测量，而弃去分布各端部5%的通道。满足任一测量的设备将符合本 发明的要求，即W压降表征，平均压降为20%。在说明书中，"通道"优选表示微通道，其 为至少包括等于或小于1厘米、优选等于或小于2毫米的高度或宽度、W及任意的长度的通 道。
[0080] 输送粉末的料斗是人们已知的。例如，Schenck SolidsFlow?5000型Streamout 进料机在进料浅盘出口处输送受控制的幕帘状的均匀流动，宽度可为20. 3-167. 6厘米。
[00引]连施例1. 2:通巧流化将微粒加裁入微通道中
[0082] -种将微粒加载入微通道或多通道反应器中的方法是流化。如图la所示，可W将 粒状的颗粒置于反应器上方的料斗内，或者部分或全部地加载入通道内。顶部件设计成具 有足够的体积，W使得颗粒离开通道，在通道上方形成流化的息浮体，而且不会从出口管道 离开。图化显示了使用该方法的可能的床加载。如图Ic所示，气体向上流动，对气流进行 调节，使其与颗粒的终端速度相匹配，使得料斗内或者通道上方的体积内所有的微粒完全 流化。如图Id所示，减小气体速度，使得微粒下降或落入通道中。可w使用次要步骤，使气 体流到初始流化点，使得颗粒上升，由此一部分颗粒从反应器顶部离开，重新分布，由此进 一步使得颗粒在通道之间重新分布，W改进均一性。如图le所示，该次要步骤可W辅助重 新分布，实现基本均一的催化剂装填。基本均一定义为在装填的床中，流动分布不均不大于 20%，优选小于10%，更优选分布不均小于5%，更优选小于2%。分布不均可W定义为 (每个通道中的最大流量一每个通道中的最小流量）-每个通道中的最大流量。或者，装填 分布不均可W定义为（通道中催化剂的最大长度一通道中催化剂的最小长度）^通道中催 化剂的最大长度。
[0083] 在各个通道中，向上通过所有通道的气体流动必需足够均匀，可W通过在每个通 道的入口处或入口附近产生额外的压降而产生。通过厄甘公式巧rgun equation)计算，入 口区域内的压降优选大于装填的床的压降的130%。流动限制物可W为W下形式：孔、流动 分布特征、多孔介质、或者任意其它的会增加足够的压降的装置。
[0084] 当表面速度与流化速度（Vf)相等的时候，会发生初始流化，床内的颗粒会开始上 升。
[0085]

【权利要求】
1. 一种对化学反应器进行加载的方法，该方法包括： 提供化学反应器，其包括至少100个微通道； 将微粒加入所述化学反应器中的至少100个微通道中； 使得气体通过所述通道，使得微粒流化，使得微粒移动离开所述微通道，然后减小气 体的流速，使得微粒重新填充所述微通道。
2. -种对化学反应器进行加载的方法，该方法包括： 提供化学反应器，其包括至少100个微通道； 将微粒加入该化学反应器中微通道的线性阵列中的至少10个微通道内； 所述微通道的线性阵列中的至少10个微通道各自具有间隙； 在储存器内填充微粒； 所述储存器包括滑动门，所述滑动门可以移动以形成基本上矩形的开口，所述开口小 于所述微通道的间隙； 移动所述滑动门，使得所述储存器的开口与所述微通道线性阵列中的至少10个微通 道的通道开口相匹配，以及 将微粒从所述储存器输送到微通道线性阵列中的所述至少10个微通道中。
3. 如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述方法包括将微粒从储存器输送到微通 道线性阵列中的至少100个微通道中。
4. 一种从微通道反应器中的至少10个装有微粒的微通道的阵列中移出微粒的方法， 所述方法包括： 提供声波仪，其包括至少10个尖端的阵列； 将所述尖端放置在所述至少10个微通道的各个微通道内，对所述至少10个微通道中 的微粒进行声波处理。
5. 填充床微通道化学反应器或分离器，其包括至少100个加载有微粒的微通道，其中 空隙分数（对所述至少100个加载有微粒的微通道取平均值）等于或小于〇. 50,通道的任 意亚组的填充密度变化小于10%。
6. 如权利要求5所述的填充床微通道化学反应器或分离器，其特征在于，所述通道的 任意亚组的填充密度变化小于5%。
7. 如权利要求5所述的填充床微通道化学反应器或分离器，其特征在于，所述通道的 任意亚组的填充密度变化小于2%。
8. 如权利要求5-7任一项所述的填充床微通道化学反应器或分离器，其特征在于，所 述设备包括多个插入件，所述插入件沿着至少100个微通道的长度向下延伸。
【文档编号】B01J19/12GK104437289SQ201410468547
【公开日】2015年3月25日 申请日期:2008年11月5日 优先权日:2007年11月5日
【发明者】J·J·拉姆勒, A·L·同克维齐, S·菲茨杰拉德, K·加罗斯克, D·基拉诺斯基, R·塔哈, H·D·费里曼, T·希基, R·J·卢森斯基, J·D·斯莱恩, F·A·泽兹 申请人:维罗西股份有限公司