一种径向反应器的制作方法

本发明涉及一种径向反应器。

背景技术：

固定床反应器主要有两种类型，一种是轴向固定床反应器，另一种是径向固定床反应器。轴向固定床反应器设计、加工过程相对容易、操作简单，但存在反应器设备尺寸庞大、床层压降大、容易出现局部飞温、移热缓慢、转化率低、放大效应明显等问题。径向床反应器高径比较大、床层压降小、反应物在催化剂床层停留时间短，但很难实现反应物在径向上的均匀分布，容易出现反应物沟流或短路现象，降低了反应器整体催化反应性能。

为了克服传统化工中存在传热、传质效率低的问题，二十世纪八九十年代兴起了微化工技术。微反应器作为微化工技术的核心组成部分，它是以毫米、微米为量级的化学反应系统。一方面微反应器具有微尺度化、较大的比表面、扩散距离短、停留时间短、阻力小等特点，其传质、传热和反应效果较普通反应器高1-3数量级；另一方面，可以根据实际的工业生产能力要求，通过具有功能化的微反应器模块集成以及数量的增减达到控制和调节生产，有利于实现设备的最大利用效率，同时缩短设备的加工时间。

近年来，微通道反应器在气固相催化反应、液固相催化反应中受到越来越多的关注。公告号为cn204841617u、cn204816459u的中国专利，将微通道反应器运用于煤制sng甲烷化工艺，目标产物具有较高的选择性；公告号为cn203540513u的中国专利公开了一种用于甲烷化工艺的微通道反应器，该微反应通道固定在反应器中部的支撑板上，难以消除热胀冷缩产生的应力；公告号为cn102151531a的中国专利公开了一种微通道反应器及其 合成气完全甲烷化的方法，该微反应器由若干反应通道和移热通道交替平行排布，反应器的压降较大，同时难以承受高压。

因此，为了进一步提高径向反应器的流体均匀度，减小反应器的设备尺寸、提高反应物转化率、充分延长催化剂的使用寿命、满足反应器大型化的需求仍然是目前亟待解决的技术问题，同时也是未来径向固定床反应器的发展方向。

技术实现要素：

本发明的目的是提供一种径向反应器，该反应器催化剂使用量少、压降低、停留时间短、空间利用率高、无气体偏流和短路现象。

为了实现上述目的，本发明提供一种径向反应器，该反应器包括径向圆筒形密封承压壳体、从壳体顶部伸入到壳体内部的1#直管、从壳体底部伸入到壳体内部的2#直管、以及设置在壳体内1#直管下方2#直管上方的与壳体同轴的圆筒形催化反应单元；催化反应单元的上下由顶部密封板和底部密封板密封，催化反应单元的外侧壁与壳体的内侧壁之间形成有环隙；环隙的下端封闭且上端与1#直管流体连通；催化反应单元包括中心管和径向套设在中心管上的圆筒形的径向微通道反应区和径向催化反应区，径向微通道反应区和径向催化反应区之间具有1#集流道；中心管的上端由顶部密封板封闭，下端穿过底部密封板与2#直管流体连通；径向微通道反应区具有一个或者径向套设在一起的多个径向微通道反应单元，相邻二个径向微通道反应单元之间具有2#集流道；每一个径向微通道反应单元的筒壁上具有多个径向微反应通道，径向微通道反应单元的筒体内外仅通过该径向微反应通道流体连通；径向催化反应区的侧壁上具有至少一个用于容纳催化剂床层的夹层构件，该夹层构件的侧壁为流体可透过结构，并且径向催化反应区的筒体内外通过该流体可透过的夹层构件的侧壁而流体连通。

优选地，径向催化反应区位于径向微通道反应区的筒体内部或者外部。

优选地，径向微反应通道的内表面负载有催化活性组分。

优选地，径向微反应通道为选自锥形管、喇叭形管、梯形管和y形管中的其中一种

优选地，径向微反应通道的直径从微通道外侧口向微通道内侧口的方向逐渐减小；径向微反应通道的直径在2-50毫米之间；微通道外侧口的直径与微通道内侧口的直径的比值为(1.1-25)：1；单个径向微通道反应单元中多个径向微反应通道的内部空间的总体积为该径向微通道反应单元的筒壁体积的30％-90％。

优选地，径向催化反应区内设置有用于轴向分隔催化剂床层的隔板，隔板的数量为2-16个。

优选地，径向催化反应区内夹层构件的径向内侧设置有气体再分布板，气体再分布板的数量为1-6个。

优选地，径向催化反应区中的夹层构件的侧壁为约翰逊网。

优选地，1#直管的下部设置有至少一个用于分布送入反应器的反应气的气体分布器。

优选地，催化反应单元的底部与壳体的底部之间设置有隔热材料区。

本发明提供的反应器适用于强放热反应，尤其适用于反应前后有强烈体积变化的放热反应。

与现有技术相比，本发明具有以下优点：

1、将径向微通道反应区与常规的径向催化反应区相结合，既能达到提高流体均匀度，提高原料转化率，又能够降低反应器内全部使用微反应通道的设备成本；

2、径向微通道反应区由若干大小相同的微反应通道构成，起到分布反应物料的作用；径向催化反应区中设置隔板在一定程度上也起到了分布反应 物料的作用；另外，径向微通道反应区和径向催化反应区之间以及径向催化反应单元之间的集流道起到缓冲物料的作用，使得催化反应单元无反应死区和气体的偏流现象，床层的温度较为均匀，不会出现热点，充分保证了整个运行周期内的平稳运行；

3、采用涂覆反应活性催化剂于径向微反应通道内表面，活性金属使用量为同等处理能力常规固定床反应器所用量的5％-25％，有效地降低了催化剂生产成本；

4、反应产物在反应器中停留时间较短，延长了催化剂的使用寿命(寿命可以提高15％-40％)，床层压降较同处理量的径向反应器低(30％-65％)；

5、该反应器的原料转化率、目标产物选择性高，单位反应器生产强度较常规固定床、流化床都高，达到同等条件下的转化率和产物收率时，该反应器的处理能力更大(提高了10％-25％)；

6、对于体积缩小的催化反应而言，采用涂覆反应活性催化剂的微通道反应器，随着反应物从微反应通道较大直径端向小直径端流动，反应通道越来越小，增大了体积缩小反应向产物方向转化的推动力，同时气体流速越来越大，使得气体在微反应通道中的停留时间较短，产生的反应热也很快的被带离催化反应单元；对于体积增大的反应而言，反应物从微反应通道较小直径端向大直径端流动，反应通道越来越大，增大了体积增大反应向产物方向转化的推动力；

7、可以根据实际的工业生产能力要求，通过径向催化反应单元和具有功能化的微反应器模块集成以及数量的增减达到控制和调节生产，有利于实现设备的最大利用效率，无明显放大效应，同时缩短设备的加工时间，进一步降低反应器生产成本；

8、不仅可以运用于煤制替代天然气和焦炉煤气甲烷化工艺，还可用于甲醇合成、费托合成等固定床催化放热反应。

本发明的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。

附图说明

附图是用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与下面的具体实施方式一起用于解释本发明，但并不构成对本发明的限制。在附图中：

图1是本发明提供的径向反应器的一种具体实施方式的结构示意图；

图2是本发明提供的径向反应器的一种具体实施方式的剖视图(即图1中a-a面的剖视图)；

图3是本发明提供的径向反应器的另一种具体实施方式的结构示意图；

图4是本发明提供的径向反应器的另一种具体实施方式的剖视图(即图3中a-a面的剖视图)；

图5是本发明提供的径向反应器的第三种具体实施方式的结构示意图；

图6是本发明提供的径向反应器的第三种具体实施方式的剖视图(即图5中a-a面的剖视图)；

图7是本发明提供的径向反应器的第四种具体实施方式的结构示意图；

图8是本发明提供的径向反应器的第四种具体实施方式的剖视图(即图7中a-a面的剖视图)；

图9是本发明提供的径向反应器所采用的微反应通道的一种具体实施方式(锥形管)的示意图；

图10是本发明提供的径向反应器所采用的微反应通道的一种具体实施方式(喇叭形管)的示意图；

图11是本发明提供的径向反应器所采用的微反应通道的一种具体实施方式(y形管)的示意图；

图12是本发明提供的径向反应器所采用的微反应通道的一种具体实施 方式(梯形管)的示意图。

附图标记说明

1壳体21#直管32#直管4催化反应单元

5顶部密封板6底部密封板7环隙8径向催化反应区

9径向微通道反应区10径向微通道反应单元

11中心管12微通道外侧口13微通道内侧口

141#集流道15径向微反应通道16第一气体分布器

17第二气体分布器18隔热材料区

192#集流道20隔板21气体再分布板

具体实施方式

以下结合附图对本发明的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本发明，并不用于限制本发明。

本发明提供一种径向反应器，该反应器包括径向圆筒形密封承压壳体1、从壳体1顶部伸入到壳体内部的1#直管2、从壳体1底部伸入到壳体内部的2#直管3、以及设置在壳体1内1#直管2下方2#直管3上方的与壳体1同轴的圆筒形催化反应单元4；催化反应单元4的上下由顶部密封板5和底部密封板6密封，催化反应单元4的外侧壁与壳体1的内侧壁之间形成有环隙7；环隙7的下端封闭且上端与1#直管2流体连通；催化反应单元4包括中心管11和径向套设在中心管11上的圆筒形的径向微通道反应区9和径向催化反应区8，径向微通道反应区9和径向催化反应区8之间具有1#集流道14；中心管11的上端由顶部密封板5封闭，下端穿过底部密封板6与2#直管3流体连通；径向微通道反应区9具有一个或者径向套设在一起的多个径向微通 道反应单元10，相邻二个径向微通道反应单元10之间具有2#集流道19；每一个径向微通道反应单元10的筒壁上具有多个径向微反应通道15，径向微通道反应单元10的筒体内外仅通过该径向微反应通道15流体连通；径向催化反应区8的侧壁上具有至少一个用于容纳催化剂床层的夹层构件，该夹层构件的侧壁为流体可透过结构，并且径向催化反应区8的筒体内外通过该流体可透过的夹层构件的侧壁而流体连通。

根据本发明，为了达到提高流体均匀度，提高原料转化率的目的，径向催化反应区8可以位于径向微通道反应区9的筒体内部或者外部，只要保证反应物的流动方向为先经过径向微通道反应区9后经过径向催化反应区8即可，也即，当径向催化反应区8位于径向微通道反应区9的筒体内部时，反应物从1#直管2进入反应器，依次经过径向微通道反应区9和径向催化反应区8，在中心管11处汇集后经2#直管3排出反应器，而当径向催化反应区8位于径向微通道反应区9的筒体外部时，反应物则从反应器底部的2#直管3进入反应器，依次经过径向微通道反应区9和径向催化反应区8后经1#直管2排出反应器。径向催化反应区8与径向微通道反应区9的体积比可以为适合的任意比。

根据本发明，微通道催化反应单元10内部可以空心，可以实心，只要能够容纳径向微反应通道15即可。径向催化反应区8为常规的径向催化反应单元，原料通过径向催化反应区8的侧壁进入径向催化反应区8，通过夹层构件上的催化剂床层进行反应，反应后再通过径向催化反应区8的侧壁流出，此过程为本领域技术人员所熟知，本发明不再赘述，其中，夹层构件的数量可以根据需要确定。

根据本发明，为了使反应器能够用于化学反应，径向微反应通道15的内表面可以负载有催化活性组分。催化活性组分可以采用本领域技术人员所熟知的催化活性组分，例如运用于甲烷化反应时，催化活性组分可以是具有 甲烷化反应活性的镍、钌和铑等金属；所述的负载是指可以通过浸渍、离子溅射、涂覆或装填等方法将含有活性组分的催化剂或直接将活性组分负载到微反应通道内。其中，活性金属组分涂覆负载过程可以采用本领域技术人员所熟知的包括金属基体的预处理和催化剂沉积两个阶段的涂覆方法。

根据本发明，径向微反应通道15可以为选自锥形管、喇叭形管、y形管和梯形管中的其中一种(分别如图9、图10、图11和图12所示)；所述锥形管、喇叭形管、y形管和梯形管可以采用金属材质管、陶瓷材质管，优选采用不与反应系统中的气体发生反应的金属管。需要说明的是，本领域技术人员常规使用的锥形管是指两端开口的圆台形中空型材，而非轴向截面为锥形的型材。

根据本发明，为了保证化学反应的效率，径向微反应通道15的直径可以在2-50毫米之间。当运用于总体积缩小的反应时，径向微反应通道15的直径可以从微通道外侧口12向微通道内侧口13的方向逐渐减小(保证微通道外侧口12的直径大于微通道内侧口13的直径即可，也包括通道直径先减小后不变的情况)。微通道外侧口12的直径与微通道内侧口13的直径的比值可以为(1.1-25)：1，优选为(2-10)：1。

根据本发明，该反应器运用于反应前后体积有强烈变化的放热反应，为了兼顾反应效率和反应器的温度控制，单个径向微通道反应单元10中所述多个径向微反应通道15的内部空间的总体积为该径向微通道反应单元10的筒壁体积的30％-90％，优选为40％-65％。

根据本发明，为了进一步提高反应物料在径向催化反应区8内的均匀分布，径向催化反应区8内可以设置有用于轴向分隔床层的隔板20，隔板20的数量为2-64个，进一步地，优选数量为2-16个，隔板20密封固定于底部密封板6和顶部密封板5。径向催化反应区8内还可以设置有气体再分布板21，气体再分布板21的数量为1-25个，进一步地，优选数量为1-6个。

根据本发明，为了进一步提高反应物料的均匀分布，气体再分布板21上可以设置有大小相同的气体分布孔。需要说明的是，本领域技术人员常说的气体分布孔，可以是正方形孔、长方形孔、圆形孔、椭圆形孔、锥形孔等孔形式。

根据本发明，气体再分布板21、隔板20可以采用金属材质或陶瓷材质，优选采用不与反应系统中的气体发生反应的金属材质。

根据本发明，径向催化反应区8中的夹层构件的侧壁可以为约翰逊网，所述约翰逊网是本领域技术人员所熟知的，本发明不再赘述。

根据本发明，1#直管2的下部可以设置有至少一个用于分布送入所述反应器的反应气的气体分布器。气体分布器可以采用本领域技术人员所常规使用的，本发明不再赘述，气体分布器优选设置有两个。

根据本发明，为了防止壳体1的底部过度受热以及阻止催化反应单元4向下移动，催化反应单元4的底部与壳体1的底部之间可以设置有隔热材料区18。隔热材料区18内可以放置有本领域技术人员所熟知的单一材质或多种复合材质的隔热球、隔热毡毯或隔热带等隔热材料。

下面将结合附图通过实施例来进一步说明本发明，但是本发明并不因此而受到任何限制。

实施例1

如图1所示，本实施例所采用的径向反应器包括上端设有1#直管2、下端设有2#直管3的承压壳体1，1#直管2的下部设有第一气体分布器16，第一气体分布器16的下方设置有第二气体分布器17。壳体1内1#直管2的下方具有中心管11、径向催化反应区8和径向微通道反应区9，径向微通道反应区9包括一个径向微通道反应单元10。径向微通道反应区9设置在径向催化反应区8的筒体外部，径向微通道反应单元10的侧壁与壳体1的内侧壁 形成有环隙7，径向催化反应区8和径向微通道反应单元10之间形成有1#集流道14，径向催化反应区8和径向微通道反应单元10与壳体1的底面之间设置有由隔热毡毯构成的隔热材料区18。如图2所示，所述径向微通道反应单元10包括由24900根(为清楚显示，未全部示出)内表面涂覆有活性催化剂的径向微反应通道15，径向微反应通道15采用如图9所示的锥形管。径向催化反应区8的侧壁上具有2个用于容纳催化剂床层的夹层构件，径向催化反应区8内设置有4个均匀分隔床层的隔板20、2个气体再分布板21，气体再分布板21的径向间距为85mm，内层气体再分布板21距离中心管11的径向间距为35mm。

径向催化反应区8和径向微通道反应单元10的高度为1000mm，壳体1的内径为900mm，中心管11的直径为150mm，环隙7的间距为35mm，1#集流道14的间距为15mm，径向微通道反应单元10所采用的锥形管微反应通道的长度为100mm，锥形管外侧口处的直径为10mm，内侧口处的直径为4mm，所有锥形管微反应通道内部的总体积占径向微通道反应单元10的体积的比例为44.3％，径向催化反应区8的床层厚度为225mm。

将本实施例的反应器应用于合成气甲烷化反应，锥形管微反应通道内表面负载活性金属nio的量为9.5g/m²。合成气从1#直管2进入反应器，径向穿过催化反应单元后，在中心管11中汇集，从反应器底部的2#直管3排出反应器。原料气h2/co体积比为3.02，反应温度为650℃，压力为3.35mpa，体积空速为10038h^-1。

表1中给出的是本实施例的反应器与现有技术中径向反应器对比情况。两种反应器催化反应单元具有相同尺寸，从原料转化率、床层均匀度、目标产物的选择性、使用寿命、床层压降以及活性金属ni的用量六个指标可以看出，本发明提出的反应器都表现出了较为优异的性能。

表1本实施例的反应器与现有技术中的径向反应器对比

实施例2

如图3、图4所示，本实施例的反应器与实施例1的反应器的壳体内径、催化反应单元高度等结构参数相同。与实施例1不同之处在于，本实施例中有的径向微通道反应区9包括两个径向微通道反应单元10。本实施例采用如图10所示的喇叭形管微反应通道，两个径向微通道反应单元10内包括44850根(为清楚显示，未全部示出)内表面涂覆有活性催化剂的喇叭形管微反应通道。另外，本实施例的反应器中径向催化反应区8中使用1个气体再分布板21，气体再分布板21距离中心管11的径向间距仍为35mm。

径向催化反应区8和径向微通道反应单元10的高度为1000mm，壳体1的内径为900mm，中心管11的直径为150mm，环隙7的间距为35mm，1#集流道14的间距为15mm，2#集流道19的间距为15mm，径向微通道反应单元10所采用的喇叭形管微反应通道的长度为67.5mm，喇叭形管外侧口处的直径为10mm，内侧口处的直径为4mm，所有喇叭形管微反应通道内部的总体积占径向微通道反应区9的体积的比例为42.9％，径向催化反应区8的床层厚度为175mm。

该径向反应器同样可以用于甲烷化反应。按照与实施例1相同反应条件，所得一氧化碳的转化率为73.5％，甲烷的选择性为98％。

实施例3

如图5、图6所示，本实施例的反应器与实施例1的反应器的壳体内径、催化反应单元高度等结构参数相同。与实施例1不同之处在于，本实施例的反应器中将径向催化反应区8和径向微通道反应区9位置对调，且1#直管2的下部不设置气体分布器。另外，本实例的反应器中的径向催化反应区8内使用2个气体再分布板21，两个气体再分布板21的间距为60mm，最内层气体再分布板与径向催化反应区8的内侧壁的径向间距为30mm。

本实施例采用的反应器可应用于合成气在fe基催化剂合成c2、c3等小分子烯烃。锥形管中负载活性金属fe量为10.5g/m²。合成气从反应器底部的2#直管3进入反应器，在中心管11中汇集，径向穿过催化反应单元后，从1#直管2排出反应器。原料气h2/co体积比为2，反应温度为320℃，压力为0.5mpa，体积空速为3500h^-1。

表2中给出的是本实施例的反应器与现有技术中径向反应器对比情况。两种反应器催化反应单元具有相同尺寸，从原料转化率、床层均匀度、目标产物的选择性、使用寿命、床层压降以及活性金属fe的用量六个指标可以看出，本发明提出的反应器都表现出了较为优异的性能。

表2本实施例的反应器与现有技术中的径向反应器对比

实施例4

如图7、图8所示，本实施例反应器与实施例3的反应器壳体内径、催化反应单元高度等结构参数相同。与实施例3的不同之处在于，所述径向催化反应区8内不设置气体再分布板21。

本实施例的反应器可应用于合成气在cu基催化剂合成甲醇，原料气从反应器底部的2#直管3进入，径向穿过催化反应单元，从1#直管2离开反应器。本实施例的反应器中锥形管微反应通道中负载活性金属cu的量为18g/m²。原料气h2/co体积比为2，反应温度为245℃，压力为5.5mpa，体积空速为3000h^-1。单程co转化率为8.6％，甲醇选择性为99.5％，床层压降比常规径向反应器低38％。

本发明提供的径向反应器结构紧凑、活性金属用量少、床层压降小、气体产物停留时间短，床层空间利用率高、无气体偏流和短路现象。

以上结合附图详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。

此外，本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本发明的思想，其同样应当视为本发明所公开的内容。