一种可见光高效降解高浓度有机污染物的非晶氮化碳催化剂及制备方法
【专利摘要】本发明涉及一种可见光高效降解高浓度有机污染物的催化剂非晶氮化碳及制备方法。本方法采用尿素为原料，通过二步高温热缩聚反应，合成非晶氮化碳纳米材料。其制备步骤包括：在空气气氛下加热尿素得到石墨相氮化碳；将得到的石墨相氮化碳在氩气气氛下热处理得到非晶氮化碳纳米材料。得到的非晶氮化碳纳米材料具有密度低、比表面积大、化学稳定性高，对于可见光催化降解高浓度有机污染物有明显的效果。本发明提供的可见光催化剂制备方法操作简单、安全、反应条件易控制并且可以实现大批量合成。
【专利说明】
一种可见光高效降解高浓度有机污染物的非晶氮化碳催化剂及制备方法
技术领域
[0001]本发明涉及一种应用于高浓度有机污染物可见光高效降解的非晶氮化碳催化剂及其制备方法，属于环保光催化材料技术领域。
【背景技术】
[0002]在半导体光催化环境应用中，一个重要而有发展前途的应用是对水中有机污染物的高效、无二次污染处理。理论上，水中大多数的有机污染物都能通过光催化降解过程被彻底分解二氧化碳和相应的无机离子如F—，Cl—，SO42—，P043—，N03—，⑶32—等。该过程既可用于水的净化、三废的治理、塑料薄膜及农药降解，也可用于杀死细菌、病毒和癌细胞。光催化降解有机污染物过程利用太阳能，可在常温常压下进行，污染治理彻底;此外，光催化材料来源广泛、价格较低、回收再利用技术简单。纳米光催化剂所显示的巨大潜在优异性能受到人们的广泛重视，也使得它在环境污染治理中有着广阔的应用前景。
[0003]氮化碳具有独特的电子结构和优异的化学稳定性，近年来作为非金属催化剂广泛地应用于有机官能团的选择性转换、光催化分解水、氧还原。此外，还作为催化剂载体，用于Au、Pd、Ag、Pt等贵金属的负载，以合成高性能的复合催化剂。再者，氮化碳可作为绿色储能材料用于H2、C02的存储以及作为硬模板剂用于纳米金属氮化物的制备。由于其独特的性能，氮化碳在能源和新材料领域引起人们的广泛关注(J.Am.Chem.Soc.，2011，133，8074-8077)。然而，当前环境光催化领域应用的氮化碳主要是石墨相氮化碳，存在比表面积较小及光催化降解活性较低的问题，尤其是在有机污染物初始浓度高的情况下光催化降解活性不佳。因此，开发对水中高浓度有机污染物具有良好可见光催化活性的新型催化剂，对于环境污染的光催化治理具有重要的意义。
【发明内容】
[0004]本发明提供了一种应用于高浓度有机废水可见光催化高效降解的非晶氮化碳催化剂纳米材料，非晶氮化碳是一种新型的纳米可见光催化剂材料，具有比表面积大、化学性质稳定、氧化还原能力良好的特点，从而提升高浓度有机废水的可见光降解效率。
[0005]本发明的另一目的是提供上述催化剂的制备方法，该合成方法简便，原料便宜且来源广泛、合成产率高。
[0006]本发明的技术方案如下:
[0007]I).将4?1g的尿素放入适量大小的坩祸中，盖上盖子，放入马弗炉中，从室温以2°C/min的升温速度加热到一定温度，并在一定温度保温2?6h，得到淡黄色的石墨氮化碳。
[0008]2).取一定量的石墨相氮化碳放于管式炉中，以一定流速通入氩气，加热到一定温度，并在该温度保温I?3h，得到深黄色的非晶氮化碳样品。
[0009]本实验发明的非晶氮化碳纳米材料可应用于高浓度的有机污染物的可见光催化降解，并表现出明显的降解效果。本项目以得到的非晶氮化碳为催化剂，罗丹明B为目标降解物，在波长大于420nm的可见外光照射下进行光催化降解，其具体的催化反应步骤为:
[0010]3).称取一定量的非晶氮化碳，分散于一定浓度的罗丹明B溶液中，反应温度设定为4V，避光搅拌一段时间以达到物理吸附平衡。
[0011]4).以波长大于420nm的可见光为光源，每隔一段时间定量取溶液，经离心分离后，以分光度计测试罗丹明B的浓度随光照时间的变化。
[0012]本发明的特点在于，
[0013]步骤I中的一定温度为450?550°C。
[OOM] 步骤2中的一定量的石墨相氮化碳为4?6g，一定温度为550?650°C。
[0015]步骤3中的一定量的非晶氮化碳为0.005?0.05g，一定浓度的罗丹明B为3?30mg/L，避光搅拌时间为I?2h。
[0016]步骤4中的取样间隔时间为5?20min，取样体积为4ml。
[0017]与现有技术相比，本发明的有益效果是:本发明制备方法简单、经济便捷，制备的光催化剂具有优良的可见光催化性能，催化剂用量少，在可见光照射下能够高效的降解高浓度的罗丹明B。
【附图说明】
:
[0018]图1是非晶氮化碳的XRD图。
[0019]图2是非晶氮化碳的紫外吸收光谱图。
[0020]图3是以非晶氮化碳为可见光催化剂降解初始浓度为5mg/L的罗丹明B溶液的浓度?时间变化曲线。
[0021]图4是以非晶氮化碳为可见光催化剂降解初始浓度为15mg/L的罗丹明B溶液的浓度?时间变化曲线。
[0022]图5是以非晶氮化碳为可见光催化剂降解初始浓度为25mg/L的罗丹明B溶液的浓度?时间变化曲线。
【具体实施方式】
[0023]下面的实施例可以使本领域技术人员更全面地理解本发明，但不以任何方式限制本发明。
[0024]实施例1
[0025]将6g的尿素放入适量大小的坩祸中，盖上盖子，放入马弗炉中，从室温以2°C/min的升温速率，加热到480 °C，并在该温度保温4h，得到淡黄色的石墨相氮化碳。称取Ig石墨相氮化碳，放于管式炉中，通入氩气，流速控制为50ml/min，升温至630°C并保温2h，得到深黄色的非晶氮化碳样品。
[0026]实施例2
[0027]称取0.0Ig非晶氮化碳并分散于10mL初始浓度为5mg/L的罗丹明B溶液中，避光搅拌Ih后，在波长大于420nm的可见照射下进行光催化降解反应。每隔一段时间取5mL的溶液，进8000r/min的转速离心30min后取出上层清液，测量并记录其吸光度，其浓度?光照时间曲线如图3。
[0028]实施例3
[0029]称取0.0I g非晶氮化碳并分散于10mL初始浓度为15mg//L的罗丹明B溶液中，避光搅拌Ih后，在波长大于420nm的可见照射下进行光催化降解反应。每隔一段时间取5mL的溶液，进8000r/min的转速离心30min后取出上清液，测量并记录其吸光度，其浓度?光照时间曲线如图4。
[0030]实施例4
[0031]称取0.0I g的非晶氮化碳并分散于I OOmL初始浓度为25mg/L的罗丹明B溶液中，避光搅拌Ih后，在波长大于420nm的可见照射下进行光催化降解反应。每隔一段时间取5mL的溶液，进8000r/min的转速离心30min后取出上清液，测量并记录其吸光度，其浓度?光照时间曲线如图5。
【主权项】
1.一种可见光高效降解高浓度有机污染物的氮化碳催化剂，其特征在于通过对石墨相氮化碳二次热处理，得到非晶氮化碳纳米材料。2.—种高效可见光降解高浓度有机污染物用催化剂的制备方法，具体按照以下步骤实施: 步骤a:将4?1g的尿素放入适量大小的坩祸中，盖上盖子，放入马弗炉中，以2°C/min的升温速率，从室温加热到一定温度，并保温2?6h，得到淡黄色的石墨相氮化碳； 步骤b:将得到的一定量的石墨相氮化碳在管式炉氩气气氛下加热处理，氩气流速控制为适当，在一定温度保温I?3h，得到深黄色的非晶氮化碳样品。3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于步骤a中，所述一定温度为450?550°C。4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于步骤b中，所述一定温度为550?650°C。5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于步骤b中，所述适当流速为40?60ml/min。
【文档编号】B01J27/24GK106040274SQ201610351357
【公开日】2016年10月26日
【申请日】2016年5月19日
【发明人】陈智, 赖博, 周丹彤, 杨倩
【申请人】中国计量大学