制靶法结合的分离的制作方法

本申请在2015年12月24日作为pct国际申请提交，并要求2014年12月29日提交的美国临时专利申请第62/097,235号的权益，所述申请通过引用以其整体并入本文。

前言

化学化合物的辐照和从辐照过的化合物分离材料具有一系列技术应用，包括放射性同位素的生产、核燃料加工和基础科学研究。例如，以下是列出了包括具有医疗应用的放射性同位素的一些有价值的放射性同位素的表格。放射性同位素中的一些直接由前体可裂变材料生成，而另一些是其它放射性同位素的衰变产物。

表1

放射性同位素和用途

用于产生放射性同位素的目前的技术涉及前体材料的辐照，其中前体中的一些被转化成分布在整个材料中的一种或更多种放射性同位素。这之后是材料的溶解并且随后将未反应的前体材料与产生的放射性同位素分离。在目前已知的用于产生放射性同位素的技术中，靶材料通常被密封在胶囊中并放置在辐照位置。辐照可以用使用多种粒子和靶的反应堆或加速器进行。辐照后，将胶囊放置在屏蔽容器中，并运送到能够处理高活性的材料的化学实验室，用于分批溶解和回收一种或更多种放射性同位素产物。

制靶法结合的分离

使用目前已知的技术，辐照中初始起始材料中的绝大多数是未反应的，并且通常必须被溶解以允许辐照产物被化学分离。将极少量的辐照产物与大大过量的未反应的起始材料分离，通常需要在溶解后的多个纯化途径。如果从与剩余的起始材料的核反应将形成另外的产物，则剩余的起始材料必须在溶解后被改造(reform)适用于后续辐照的形式。这需要另外的加工步骤，通常具有潜在的产物的损失和另外的废物产生。然而，如果溶解的剩余的起始材料不被改造用于另外的生产，则必须处置掉剩余的材料，这表示潜在可用的(和有价值的)材料的损失和另外的处置成本。对于同位素稀有材料或同位素富集材料，这可能是很大开支。

在核燃料再加工的情况下也可能出现同样的问题。在这种情况下，可以在发电核反应堆、核裂变试验反应堆，研究反应堆或教学反应堆中在辐照后加工核燃料，而不是前体起始材料，以除去核裂变反应的副产物并且再加工未反应的核燃料用于再循环和/或再利用。与放射性同位素产生类似，目前从提取、离子交换或电化学方法再循环使用过的核燃料，首先需要将燃料溶解到溶液中。在燃料已被溶解之后，进行剩余的步骤以除去不需要的副产物，并再加工未反应的核燃料回到用于作为燃料再利用的适当形式。

本公开内容描述了用于从起始材料产生(通过辐照)和除去一种或更多种期望的放射性同位素的系统和方法，并且还描述了允许相同的起始材料经历多次辐照和分离操作而不会对其初始形式产生大的(如果有的话)损害的系统和方法。在一个方面，制靶法结合的分离是指选择起始材料(包括选择材料的物理结构)和分离化学，以优化预定辐照产物的回收。本公开内容还描述了使用制靶法结合的分离、通过允许相同的起始材料经历一次或更多次后续辐照(即，在辐照之间不必溶解或以其他方式破坏该材料)的方式除去新产生的产物，如何能够使用对相同的起始材料的重复的辐照和分离操作来实现显著的成本节约。所描述的系统和方法实现了该目的，其中在辐照和产物同位素除去和分离操作期间具有最少的浪费。与在回收任何辐照产物之前需要完全或基本上溶解起始材料或破坏起始材料的现有技术相反，由制靶法结合的分离所允许的对起始材料的重复再利用代表了相对于现有技术的效率的显著增加和成本的显著降低。

本公开内容的一个方面是用于产生放射性同位素的系统，所述系统包括：一个或更多个容器，其包括第一容器，所述第一容器容纳包含至少一种靶材料的源材料；辐射发生器；辐射轰击室，其接收来自辐射发生器的辐射，其中所述辐射轰击室适于将所述一个或更多个容器保持并暴露于所接收的辐射，从而产生至少一些第一放射性同位素，所述第一放射性同位素是靶材料暴露于辐射的的直接产物；插入部件，其适于将提取材料转移到第一容器中，从而使第一容器内的源材料与提取材料接触，其中提取材料被选择为溶解第一放射性同位素、作为第一放射性同位素的子体产物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一种或更多种，而不溶解靶材料；以及提取部件，其适于从第一容器中除去具有溶解的放射性同位素的提取材料，而不从第一容器中除去靶材料。

在系统中，靶材料可以是可裂变材料，并且辐射发生器是中子发生器。源材料可以是多孔形式，其具有基于可裂变靶材料的直接放射性同位素产物的反冲距离(recoildistance)的孔壁宽度。系统还可以包括回收部件，其适于从第一容器接收具有溶解的放射性同位素的提取材料，并且从提取材料中回收所述至少一种放射性同位素中的一些。系统还可以包括输送系统，其适于将容器从辐射轰击室物理地移动到第二位置，用于与插入部件或提取部件之一或二者相互作用。输送系统还可以适于重复地将容器从辐射轰击室移动到第二位置并且从第二位置移动到辐射轰击室。输送系统还可以适于将多个容器从辐射轰击室物理地移动到第二位置。可裂变靶材料可以包含含有氧化铀或铀金属的颗粒，所述颗粒具有小于作为铀的裂变产物的⁹⁹mo的平均反冲距离的平均粒径。

在系统中，提取材料可以选自优先溶解第一放射性同位素、作为第一放射性同位素的子体产物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一种或更多种的超临界流体和水性流体(aqueousfluid)。提取材料可以是含有溶解第一放射性同位素、作为第一放射性同位素的子体产物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一种或更多种的配体的超临界二氧化碳。

系统可以自动执行放射性同位素生成循环，其中系统将第一容器暴露于辐射，将提取材料转移到第一容器中，并且从第一容器中除去具有溶解的放射性同位素的提取材料。系统还可以对所述第一容器自动地重复放射性同位素生成循环。系统可以加工包括第一容器的多个容器，使得多个容器中的每一个暴露于辐射。

靶材料可以包括呈粉末、盐、布、泡沫或在液体中的胶体悬浮液形式的氧化铀或铀金属中的一种或更多种。源材料可以包括镭或电镀在铍上的镭。由系统生成的所述至少一种放射性同位素包括²²⁷ac、²¹³bi、¹³¹cs、¹³³cs、¹¹c、⁵¹cr、⁵⁷co、⁶⁰co、⁶⁴cu、⁶⁷cu、¹⁶⁵dy、¹⁶⁹er、¹⁸f、⁶⁷ga、⁶⁸ga、⁶⁸ge、¹⁹⁸au、¹⁶⁶ho、¹¹¹in、¹²³i、¹²⁴i、¹²⁵i、¹³¹i、¹⁹²ir、⁵⁹fe、^81mkr、²¹²pb、¹⁷⁷lu、⁹⁹mo、¹³n、¹⁵o、¹⁰³pd、³²p、²³⁸pu、⁴²k、²²⁷ra、²²³ra、¹⁸⁶re、¹⁸⁸re、⁸¹rb、⁸²rb、¹⁰¹ru、¹⁰³ru、¹⁵³sm、⁷⁵se、²⁴na、⁸²sr、⁸⁹sr、^99mtc和²⁰¹tl中的一种或更多种。由系统使用的辐射发生器可以选自pu-be源、²⁵²cf源、密封管辐射发生器、稠密等离子体聚焦装置、夹紧装置(pinchdevice)、惯性静电约束装置、亚临界源驱动组件(sub-criticalsourcedrivenassembly)、裂变反应堆和加速器散裂装置(acceleratorspallationdevice)中的一种或更多种。

本公开内容的另一方面是用于生成⁹⁹mo的方法。所述方法包括：提供含有第一质量的铀的源，其中源是呈其中大部分的铀原子在距源的可达表面(availablesurface)选定距离内的形式；将源暴露于中子，从而将源中的第一质量的铀减少到少于第一质量的第二质量的铀，并产生至少一些⁹⁹mo放射性同位素的原子，并且从而还引起新产生的⁹⁹mo放射性同位素的原子中的至少一些向源的可达表面移动；以及在将源暴露于中子之后，从源中除去⁹⁹mo放射性同位素的原子中的至少一些，而基本上不从源中的第二质量的铀中除去铀。

在该方法中，除去操作可以从源中的第二质量的铀中除去少于0.1％的铀或甚至少于0.01％的铀。提供操作可以包括提供至少部分地由含有氧化铀或铀金属的粒子制成的源，其中粒子具有基于源中的⁹⁹mo的反冲距离的粒径。该方法可以包括将源封装在中子透明的容器(neutronically-translucentcontainer)中。该方法还可以包括将封装源的容器暴露于中子，并且从容器中除去⁹⁹mo放射性同位素的原子中至少一些。该方法可以包括选择溶解⁹⁹mo放射性同位素的原子而不改变源中的铀的相(phase)的提取材料或选择其中⁹⁹mo放射性同位素的原子比铀的原子更可溶的提取材料。

该方法可以包括基于所选择的提取材料来确定源的形式。该方法还可以包括选择源和提取材料的组合，其中所述组合允许⁹⁹mo放射性同位素在暴露于中子之后从源中被除去，而基本上不影响源。该方法的除去操作可以包括使被选择为溶解⁹⁹mo放射性同位素的提取材料穿过容器，从而使源的可达表面与提取材料接触。

在该方法中，提取材料可以选自超临界流体和水性流体。如果提取材料是超临界二氧化碳，其可以含有溶解⁹⁹mo放射性同位素的配体。配体可以选自8-羟基喹啉、α-苯偶姻肟、4,5-二羟基-1,3-苯二磺酸二钠、磷酸酯化合物和二酮化合物。在可选择的实施方案中，配体可以具有选自以下基团的一个或更多个官能团：羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。

该方法可以包括在不从容器中除去铀的情况下对容器重复地进行暴露操作和除去操作。该方法可以包括从提取材料中除去⁹⁹mo放射性同位素，并且然后对相同的源重复暴露操作。该方法还可以包括除了⁹⁹mo放射性同位素之外还除去在暴露操作期间产生的一定量的一种或更多种其它裂变产物。

本公开内容的又另一方面是用于选择性地制造放射性同位素的方法。该方法包括：选择放射性同位素；鉴定靶材料，所选择的放射性同位素能够作为裂变产物从靶材料中被产生；确定在靶材料中所选择的放射性同位素的反冲距离；产生靶材料的多个颗粒，所述多个颗粒具有基于所选择的放射性同位素的反冲距离的颗粒尺寸；将靶材料的颗粒暴露于中子，从而导致靶材料的至少一些原子经历核裂变以产生所选择的放射性同位素的原子，并且还导致新产生的所选择的放射性同位素的原子中的至少一些移动相对于靶材料的反冲距离；以及从靶材料中提取所选择的放射性同位素的原子。

在该方法中，可以在不改变靶材料的相的情况下进行暴露和提取操作。该方法还可以包括对靶材料的多个颗粒重复暴露操作和提取操作。靶材料的多个颗粒可以被包含在中子透明的容器中，并且该方法还可以包括对相同的靶材料的多个颗粒重复地进行暴露操作和提取操作，而不从容器中除去靶材料的多个颗粒。颗粒可以是具有小于20微米的颗粒尺寸的氧化铀或铀金属的粒子。在实施方案中，颗粒是具有从约0.001微米至10微米的颗粒尺寸的氧化铀或铀金属的粒子。在该方法中，多个颗粒中的至少一些可以具有沿至少一个维度的小于或等于反冲距离的特征长度。

该方法的提取操作可以包括将靶材料的颗粒中的至少一些暴露于优先从靶材料中提取所选择的放射性同位素的溶剂。该方法还可以包括在暴露操作之前将靶材料的颗粒加工成固体、多孔的源。加工可以包括将靶材料的颗粒加工成开孔泡沫、开放格(openlattice)、开放框架、陶瓷、布、薄膜、单层、海绵、纳米笼或纳米晶体。加工可以包括将靶材料的颗粒加工成具有通过布鲁厄、埃米特和特勒(brunauer、emmett和teller)(bet)分析测量的大于10m²/g的表面积的固体、多孔的源。加工可以包括将靶材料的颗粒烧结、碾磨、筛分、3d印刷、结晶、沉淀或加热中的一种或更多种。

本公开内容的另一方面是用于选择性地制造放射性同位素的方法。该方法包括：在中子透明的容器中接收具有固体可裂变材料的源，其中源具有多孔形式，其中孔壁具有与固体可裂变材料的放射性同位素产物的反冲距离基本相似的宽度；将源暴露于中子，从而通过核裂变将固体可裂变材料的至少一些原子转化成放射性同位素的原子，使得源含有放射性同位素和未转化的固体可裂变材料；选择相对于可裂变材料优先溶解放射性同位素的提取材料；将提取材料注入容器中，从而使源材料与提取材料接触；在一段停留时间之后从容器中除去提取材料，从而从容器中除去至少一些溶解的放射性同位素，同时将基本上所有的未转化的固体可裂变材料留在容器中；以及在除去提取材料之后，将源材料再暴露于中子，从而通过核裂变将未转化的固体可裂变材料的至少一些原子转化成放射性同位素的原子。

该方法还可以包括在将靶再暴露于中子之后对靶重复注入和除去操作。该方法还可以包括将溶解的放射性同位素与提取材料分离；和将溶解的放射性同位素并入到子体同位素发生器中。该方法还可以包括为了子体同位素而周期性地对子体同位素发生器挤奶。该方法可以包括在从容器中除去提取材料之后等待直到至少第一预定的时间段已经过去，其中所述预定的时间段基于放射性同位素的半衰期；和将放射性同位素与提取材料分离。

本公开内容的另一方面是用于制造产生放射性同位素的靶的方法。该方法包括：提供在溶液中的溶解的可裂变材料的盐，其中当暴露于中子时，可裂变材料能够生成第一指定的放射性同位素，并且第一指定的放射性同位素具有与可裂变材料相关的反冲距离；从溶液中沉淀可裂变材料的氧化物；和使所沉淀的氧化物选择性地形成具有基于第一指定的放射性同位素的反冲距离的颗粒尺寸的颗粒，即单独的粒子。该方法还可以包括将沉淀剂混合到溶液中和/或基于第一指定的放射性同位素选择可裂变材料。该方法可以包括基于所选择的可裂变材料确定第一指定的放射性同位素的反冲距离和/或形成具有等于或小于10微米的颗粒尺寸的颗粒。该方法可以包括形成具有等于或小于1微米的颗粒尺寸的颗粒。该方法可以包括形成具有等于或小于100纳米的颗粒尺寸的颗粒，并且该方法可以包括形成具有等于或小于10纳米的颗粒尺寸的颗粒。

在该方法中，形成操作可以包括以下中的一种或更多种：将沉淀氧化物碾磨、干燥、过滤、洗涤、煅烧或烧结。该方法可以包括将沉淀的氧化物的颗粒包装(packaging)在容器中。容器可以具有适于允许将溶剂注入容器中的第一阀和适于允许从容器中提取溶剂的第二阀。容器可以是中子透明的。包装颗粒还可以包括将颗粒放置在由容器界定的空腔中；和密封容器，从而将颗粒捕集在空腔中。该方法可以包括从沉淀的氧化物颗粒合成陶瓷。在该方法中，提供操作还可以包括提供在选自酸性溶液、碱性溶液、水溶液和醇溶液中的一种或更多种的溶液中的溶解的可裂变材料的盐。

在本公开内容的又另一方面，描述了生成放射性同位素的靶。靶包含能够在持续很久暴露于中子后生成放射性同位素的靶材料，并且所述放射性同位素与反冲距离相关；并且所述靶材料具有基于所述放射性同位素的反冲距离而选择的特征距离。在靶中，放射性同位素可以是靶材料的核裂变的直接裂变产物。可以使用中子透明的容器来包含多个颗粒。容器可以具有允许注入和提取流体的输入阀和输出阀。靶的容器可以包括主体部分和至少一个可除去的盖部分，当接合时，所述至少一个可除去的盖部分将靶材料封装在容器内。容器可以由铝、铝合金、锆、锆合金、钼、钼合金和不锈钢中的一种或更多种制成。

靶材料可以包括松散地填充在容器中的靶材料的多个颗粒，并且特征距离是基于放射性同位素的反冲距离而选择的颗粒尺寸。靶材料可以包括形成陶瓷的靶材料的多个颗粒。靶材料可以包括形成金属-有机框架或附接至金属-有机框架的靶材料的多个颗粒。靶材料可以包括氧化铀或铀金属中的一种或更多种。靶材料可以包括形成松散粉末、布、泡沫或在液体中的胶体悬浮液的靶材料的多个颗粒。靶材料可以包括镭或电镀在铍上的镭。靶材料可以包括锕系元素单层的颗粒，并且锕系元素单层可以是铀的单层。靶材料可以包括可以使用克罗尔法(krollprocess)产生的高表面积的铀金属的颗粒。

本公开内容的又另一方面是超临界二氧化碳分离方法。该方法从含有包含第一放射性同位素在内的多种放射性同位素的辐照过的可裂变材料中提取第一放射性同位素。该方法包括：选择可溶于超临界二氧化碳(sco2)、与第一放射性同位素形成螯合物并且不与可裂变材料形成螯合物的配体；将鉴定的配体溶解在sco2中以形成sco2-配体溶液；使辐照过的材料与sco2-配体溶液接触持续一段接触时间，从而产生sco2-放射性同位素络合物溶液；将sco2-放射性同位素络合物溶液与辐照过的材料分离；并且在将sco2-放射性同位素络合物溶液与辐照过的材料分离后，从sco2-放射性同位素络合物溶液中除去放射性同位素。在该方法中，从sco2-放射性同位素络合物溶液中除去放射性同位素可以包括从sco2-放射性同位素络合物溶液中除去放射性同位素络合物。除去操作可以在不对sco2配体溶液解压或再加压的情况下生成适用于再利用的sco2-配体溶液。这可以通过使sco2-放射性同位素络合物溶液与酸性溶液接触，从而生成酸-放射性同位素溶液和再生的sco2-配体溶液来实现。

在该方法中，辐照过的材料可以被封装在容器中，并且暴露操作还可以包括使sco2-配体溶液穿过容器而基本上不从容器中除去任何可裂变材料。在这种情况下，容器可以作为填充床反应器操作。在该方法中，辐照过的材料可以呈松散的颗粒的形式，并且暴露操作还包括使sco2-配体溶液以足以使多个颗粒在容器内流化的流速穿过容器。在该方法中，被辐照的材料也可以是液体。

在该方法中，放射性同位素可以是⁹⁹mo，可裂变材料可以是²³⁵u，并且配体可以具有选自以下基团的一个或更多个官能团：羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。配体可以选自氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。配体可以选自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。配体可以具有选自以下基团的一个或更多个官能团：羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。可以通过该方法产生的放射性同位素包括²²⁷ac、²¹³bi、¹³¹cs、¹³³cs、¹¹c、⁵¹cr、⁵⁷co、⁶⁰co、⁶⁴cu、⁶⁷cu、¹⁶⁵dy、¹⁶⁹er、¹⁸f、⁶⁷ga、⁶⁸ga、⁶⁸ge、¹⁹⁸au、¹⁶⁶ho、¹¹¹in、¹²³i、¹²⁴i、¹²⁵i、¹³¹i、¹⁹²ir、⁵⁹fe、^81mkr、²¹²pb、¹⁷⁷lu、⁹⁹mo、¹³n、¹⁵o、¹⁰³pd、³²p、²³⁸pu、⁴²k、²²⁷ra、²²³ra、¹⁸⁶re、¹⁸⁸re、⁸¹rb、⁸²rb、¹⁰¹ru、¹⁰³ru、¹⁵³sm、⁷⁵se、²⁴na、⁸²sr、⁸⁹sr、^99mtc和²⁰¹tl中的一种或更多种。

本公开内容的另一方面是从本体材料(bulkmaterial)中获得放射性同位素的方法，其中本体材料至少包括放射性同位素和可裂变材料。该方法包括：选择从本体材料中除去放射性同位素而基本上不溶解可裂变材料的提取材料；使本体材料与提取材料接触持续一段停留时间，从而产生提取材料和放射性同位素混合物；在所述停留时间之后，除去提取材料和放射性同位素混合物；以及将放射性同位素与提取材料分离。在该方法中，接触操作还可以包括以下步骤中的一个或更多个：在所述停留时间的至少一部分期间搅拌本体材料和提取材料之一或二者；在所述停留时间的至少一部分期间改变本体材料和提取材料之一或二者的温度；和在所述停留时间的至少一部分期间改变本体材料和提取材料之一或二者的压力。

在其中本体材料是固体的方法的实施方案中，使本体材料接触可以包括使本体材料与液体提取材料接触持续一段停留时间，从而产生提取材料和放射性同位素液体混合物。在其中本体材料是液体的方法的实施方案中，使本体材料接触可以包括使本体材料与液体提取材料接触持续一段停留时间，从而产生在本体材料中不混溶的提取材料和放射性同位素液体混合物。在实施方案中，本体材料可以是呈储存在容器中的固体颗粒的形式，并且接触操作可以包括将一定量的提取材料插入容器中；以及将提取材料保留在容器中持续所述停留时间。

在该方法中，提取材料可以包含提取剂和溶剂。提取剂可以是在接触操作的温度和压力条件下可溶于溶剂的配体。溶剂可以是sco2。配体可以与放射性同位素形成二氧化碳可溶性螯合物。配体可以选自氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦，或选自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。配体可以具有选自以下基团的一个或更多个官能团：羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。

通过以下详细描述的阅读和相关附图的综述，表征本文描述的系统和方法的这些和多种其它特征以及优点将是明显的。另外的特征在以下说明书中阐明，并且部分从说明书中将是明显的或可通过实践该技术而得知。该技术的益处和特征将通过书面说明书及其权利要求书以及附图中特别指出的结构来实现和获得。

应理解的是，前面的一般性描述和下面的详细描述二者都是示例性的，且旨在提供如所要求保护的本发明的进一步解释。

附图简述

构成本申请的一部分的以下附图示出了所描述的技术，并且不旨在以任何方式限制如所要求保护的本发明的范围，该范围应基于本文件中所附的权利要求。

图1图示从相同的靶重复地生成诸如放射性同位素的辐射产物的制靶法结合的分离方法的实施方案。

图2图示用于连续或半连续地产生⁹⁹mo放射性同位素的制靶法结合的分离系统的实施方案。

图3图示用于使用制靶法结合的分离而选择性地生成期望的放射性同位素的方法的实施方案。

图4图示在制靶法结合的分离中适于保持靶材料的容器的实施方案。

图5更详细地图示制造生成放射性同位素的靶的方法的实施方案。

图6a至6c图示用于表征颗粒状的靶材料的颗粒尺寸的更详细的手段。

图7图示适于与制靶法结合的分离一起使用的一般分离方法的实施方案。

图8图示用于使用超临界二氧化碳(sco2)而改造核燃料的方法的实施方案。

图9图示适于与一些特定放射性核素一起在制靶法结合的分离中使用的配体六氟乙酰丙酮化物(“hfac”)的化学结构。

图10图示从辐照过的可裂变源材料提取第一放射性同位素产物的方法的实施方案。

图11图示材料转化循环，其示出了源在两次制靶法结合的分离之后的变化。

图12图示用于使用制靶法结合的分离而选择性地生成期望的放射性同位素的方法的可选择的实施方案。

详细描述

图1以高水平图示了从一些量的靶材料重复地生成诸如放射性同位素的辐照产物的制靶法结合的分离方法的实施方案。在所示的方法10中，一些量的靶材料在辐照操作12中被辐照，所述辐照操作12产生期望的辐照产物。辐照操作12之后是分离操作14，在分离操作14中，将期望的产物从靶材料中除去而基本上不减少后辐照靶材料(post-irradiationtargetmaterial)的量。(如下文更详细地讨论的，当提及在分离操作14之后保留在辐照过的物体中的靶材料的量时将使用词语“基本上”，以提醒读者没有分离技术是完美的并且实际上可能在分离操作14期间除去小量或微量的(deminimisamount)靶材料。)期望的产物在从靶材料中除去后可以接着经历随后的加工和使用。例如，在实施方案中，将靶材料并入多孔的、固体物体中，并且使用液体溶剂除去产物，所述液体溶剂溶解产物但是，如果有的话，基本上不溶解剩余的后辐照靶材料或从所述物体中除去剩余的后辐照靶材料。然后对剩余的靶材料重复辐照和分离操作12、14。方法10可以重复任何次数，并且在理想系统中可以重复直到所有靶材料完全消耗。然而，现实中，推测在一些次数的重复之后，处置掉剩余的靶材料比再利用它用于另一个循环将变得更加经济。虽然许多更详细的实施方案是可能的，其中一些在下面讨论，但图1作为简化的实施方案被呈现，以便为进一步的讨论提供方便的参考点，并且以便介绍将在下面更详细讨论的概念和术语。

如上文所讨论的，在制靶法结合的分离中，靶材料经受一次或更多次辐照操作。当术语“靶材料”在本文中使用时，其是指在暴露于在辐照操作中使用的特定辐射后导致产生一种或更多种辐照产物的材料。取决于实施方案，所使用的辐射可以包括α粒子、β粒子、γ射线、x射线、中子、电子、质子和能够产生核反应产物的其它粒子中的一种或更多种。在任何特定的辐照操作中，一些量的靶材料将被转化成辐照产物，导致靶材料的质量减少和新产生的质量的一种或更多种辐照产物。

在一些实施方案中，可以调整制靶法结合的分离以增强从辐照过的靶材料中回收一种或更多种预定的、期望的产物。期望的产物是指在分离操作14中在辐照后操作者想要从靶材料中除去的直接或间接的辐照产物。取决于实施方案中使用的辐射和靶材料的组合，不期望的反应产物也可以由辐照产生，所述不期望的反应产物在分离步骤14中可以不从靶材料中除去。例如，如果辐射是呈中子的形式，并且靶材料包括铀-235(²³⁵u)，则裂变产物中的一种将是钼同位素，⁹⁹mo。在辐照后，⁹⁹mo的原子将分散在靶材料中，并且每个⁹⁹mo原子将来自在辐照前存在的一个铀原子。然而，由于中子辐照的性质，在辐照后许多其它裂变产物也将存在于靶中，每种所述其它裂变产物也代表从裂变的铀原子产生的原子。在实施方案中，⁹⁹mo是期望的产物并且随后在分离操作14中被除去，而其它裂变产物未被除去并且在随后的辐照期间与靶材料一起被保留。

靶材料可以被并入较大团块的源材料中。源材料可以形成为单一物体或离散物质(discretemass)，所述单一物体或离散物质在本文中有时简称为“源”，其可以在辐照操作中暴露于辐射以将靶材料中的至少一些(直接或间接地，如下文更详细讨论的)转化成期望的产物(或期望的产物的母体，如下文将讨论的)。除了靶材料之外，源材料还可以任选地包含不对于辐照起反应以产生期望的产物的材料。这类材料可以完全不对于辐射起反应，或者可以形成不同于期望的产物的材料。在适当的情况下，术语“辅助材料”可以用于指当被辐照时不形成期望的产物的源材料的任何组分。辅助材料可以包括例如微量污染物、存在于源材料中为靶提供物理结构的材料、或靶的先前辐照的未收获的产物。

图11图示材料转化循环，其示出了源在两次制靶法结合的分离之后的变化。材料转化循环1100从一些量的源材料1102开始，在所示的实施方案中，源材料1102包含一些量的靶1120和另一量的辅助材料1122。虽然源材料的靶材料和辅助材料被示出为分开的方框，但应当理解，图11是为了靶和产物的循环的说明性目的，并且应当理解，图11的要素(element)不代表靶材料和辅助材料的实际的量或比率、靶材料和辅助材料的混合、和/或源的结构。辐照操作(诸如图1的辐照操作12)将源材料1102改变为辐照过的源材料1104，在所述辐照过的源材料1104中，一些量的靶材料1120已经变成辐照产物1124。虽然为了说明的目的被夸大，但在图11中靶材料1120的大约一半已经变成一些量的辐照产物1124。因为产物1124被认为是辅助材料，图11还图示了源1104中的辅助材料的质量的相对增加以及靶材料1120的量的同量的减少。

将会提醒读者，特别是在裂变反应中，辐照的直接后果将是一连串的直接辐照产物，其中一些随着时间的推移可以随后衰变成间接产物，所述间接产物本身可以进一步衰变成其它间接产物。因此，随着多种直接和间接产物的衰变，辐照产物1124的准确组成可以随着时间的推移而变化。然而，为了本讨论的目的，图11不区分直接辐照产物和间接辐照产物，或尝试追踪辐照产物的组成如何随着时间的推移而变化。

循环1100还示出了第一分离操作(例如图1的分离操作14)对辐照过的源材料1104的影响。分离导致从辐照过的源材料1104中除去一定量的期望的产物1126。再次，为了说明的目的被夸大，图11示出了已经除去了产物中的一些的分离后的源(post-separationsource)1106，使得分离后的源材料1106具有相对较少的辅助材料，但是靶的量保持与辐照过的源材料1104中的靶的量相同。这用图表图示了分离操作对源中的靶材料1120的质量没有影响或基本上没有影响。

图11还图示了一些辐照产物1124可以在分离之后在源1106中作为辅助材料1122保留。这可能是因为分离不是100％有效的，因为并非所有的辐照产物1124都是期望的产物并且分离操作有意地不除去那些产物，或两者的情况。

图11还图示了对源材料的第二组的辐照和分离操作。图11示出了第二次辐照过的源1108，其再次图示了前体源材料1106的一些量的靶材料1120通过第二次辐照操作被转化成产物1124。第二次分离操作然后通过除去期望的产物中的一些1126而不改变源材料1108中的靶材料1120的质量来降低第二次辐照过的源材料1108的总质量。然后将所得到的第二次分离后的源材料1110准备好用于随后的辐照和分离操作，如图示底部的箭头所示。

如上文所提及的，图11为了说明的目的被夸大。然而，它清楚地示出了制靶法结合的分离的某些方面。具体地说，其图示了通过辐照操作将靶材料1120转化成产物1124，并且在分离操作中一些量的产物1126被除去而基本上不从源中除去任何靶材料1120。因此，通过使相同的源经受重复的辐照和分离操作，源中的靶材料1120可以被消耗，直到这样的时间为止：其完全转化成产物1124，或重复该过程不再经济。

图11还图示了并非所有的产物1124都可以通过分离操作被除去。这可以由于不同的原因而发生。虽然在每次分离时尽可能多地除去期望的产物1126是优选的，但是并非所有的辐照产物1124都可以是期望的产物1126和/或除去全部期望的产物1126可能在技术上不是实际的或不是可能的。因此，来自先前的辐照操作的产物1124(诸如不期望的产物)可以通过设计(例如通过适当选择提取材料以避免或减少除去不期望的产物)而保留在源材料中。还可能的是，分离操作在除去所有产物方面不是100％有效，从而在源材料中留下一些期望的产物。

如上所述，靶材料可以包括可以在辐照后直接或间接地形成期望的产物的任何一种或更多种同位素或元素。术语“直接或间接地”在这里用于向读者指出，虽然一些期望的同位素可以是靶材料的直接辐照产物，但是其它期望的产物可以通过直接辐照产物的自然衰变而产生。例如，⁹⁹mo是²³⁵u的许多直接裂变产物之一。即，在²³⁵u质量的热中子裂变中，²³⁵u的一些原子(确切地讲6.1％)将被直接转化成质量为99的原子，包括⁹⁹mo。²³⁵u的其它原子将被转化成其它产物，诸如¹³⁵i和¹⁵⁷gd。然而，许多直接裂变产物是不稳定的，并且在基于它们的半衰期的一段时间后，其会自然衰变成间接产物。再以⁹⁹mo为例，⁹⁹mo具有65.94小时的半衰期，主要衰变为^99mtc。同位素^99mtc，具有6.01小时的半衰期，衰变为⁹⁹tc。因此，⁹⁹mo是²³⁵u的裂变的直接产物，而⁹⁹tc是间接产物。应当注意的是，⁹⁹tc也是裂变的直接产物，但具有不同于⁹⁹mo的独立裂变产量。应当注意的是，期望的产物可以是来自靶的辐照的直接产物和由靶的相同的辐照的不同直接产物的衰变而产生的间接产物。靶材料可以包括材料的元素形式、金属、合金、金属间化合物、氢化物、氧化物、氢氧化物、卤化物、硫属化物、氮化物、磷化物、碳化物、硅化物、碳酸盐、硝酸盐、硫酸盐、硫代硫酸盐、亚硫酸盐、高氯酸盐、硼化物、砷酸盐、亚砷酸盐、磷酸盐、亚硝酸盐、碘酸盐、氯酸盐、溴酸盐、亚氯酸盐、铬酸盐、氰化物、硫氰酸盐、氨基化合物(amides)、过氧化物、有机络合物、混合物质、三元化合物、四元化合物或更高元化合物，或这些化合物中的任何的组合。

源材料可以是呈允许将期望的产物与靶分离，而不明显改变源材料的物理形式(除了除去期望的产物中的一些或全部之外)，从而允许先前辐照过的源材料无需实质的再加工就经历随后的辐照的多种结构、形式或形态。形态、形式和形状可以包括片状、整料、溶胶凝胶、陶瓷、聚合物、金属相、粒子(particle)、球体、层、聚集体、结晶相、金属-有机框架、纤维、沉淀物、管、胶束、海绵、笼、粉末、颗粒(granule)、悬浮液、浆液、乳液、多孔粒子和胶体。

此外，如下文将参照图4和图5更详细地描述的，可以选择或改变源材料的物理形式或形态，以便改善分离操作14的性能或效率，例如，通过调节源中的靶材料的形式以适合所选择的提取材料或过程。例如，可以使用特别高的表面积的形式的源材料以改善在固体靶材料与液体或气体提取材料，诸如超临界二氧化碳和配体混合物，之间的接触。可选择地，可以选择一种形式的源材料以利用辐照的效果。例如，一些铀燃料(例如陶瓷和金属燃料)在反应堆中在辐照之后可以变得多孔，这可以制备靶，用于产物与靶的分离和随后在不需要作为分离的一部分而溶解或破坏(如果有的话)剩余的源材料的大多数或全部的情况下的再辐照。

尽管在实施方案中，源可以是包含靶材料的固体的件(solidpiece)或结构，但是在本文讨论的许多实施方案中，源材料可以被包含在容器中，所述容器至少部分地装入源材料。例如，在实施方案中，源材料可以是呈粒状的或制成小球的形式，并且可以提供容器以在图1的一些或全部操作期间保持源材料。取决于源材料的物理形式(例如，聚集体、粉末、液体等)，容器可以用于提供物理约束，并且也可以用于为了易于处理而提供接触点。此外，容器可以适于简化分离操作14。合适容器的实施方案参考图4更加详细地描述。可以例如通过3d印刷、泡沫、模具、颗粒、烧结颗粒等制造或选择多孔的源材料的形式，如将在下文进一步讨论的。

返回到图1，在辐照操作12的实施方案中，一个或更多个源被暴露于辐射，所述辐射使靶材料中的至少一些转化为期望的产物。辐射发生器可以包括反应堆、粒子加速器、电子加速器、等离子体聚焦装置、夹紧装置和/或密封管中子发生器(sealedtubeneutrongenerator)。加速器可直接供应反应粒子，或可用于由反应产生粒子。在实施方案中，辐照操作12可以包括将含有靶材料的一个或更多个源放置在受控环境中，其中源可以被安全地暴露于辐射。例如，在其中辐射包括中子的实施方案中，通过将源材料放置在或使源穿过中子轰击室来实现暴露，所述中子轰击室从中子发生器接收中子。

在分离操作14中，处理暴露过的源材料以除去期望的产物，而基本上不溶解或除去源中剩余的靶材料。在实施方案中，这可以包括使源材料的可达表面与提取材料诸如流体进行接触，所述提取材料优先溶解期望的产物，但是靶材料和辅助材料(如果有的话)对于所述提取材料不可溶或相对于期望的产物具有大幅降低的溶解度。在可选择的实施方案中，可以使用优先从源材料中除去期望的产物的一些其它分离技术。源中的靶材料以适用于随后辐照以生成额外的期望的产物的形式被留下。

读者将认识到，没有分离系统是完美的，并且在分离操作14期间可能无意中用提取材料夹带、溶解和/或以其它方式除去一些痕量的靶材料。如上文所提及的，当提及在分离操作14之后保留在源材料中的靶的量时将使用词语“基本上”以提醒读者，事实上以质量计一些小量或微量(少于0.1％，但是预期少于0.01％)的靶材料可以在分离操作14期间被从源中除去。

尽管上文介绍的且下文详细讨论的技术可以针对多种期望的产物诸如放射性同位素或其它裂变产物来执行，但是本公开内容将主要讨论在从含有作为靶的可裂变材料的源材料中重复地产生和除去一种或更多种裂变产物的系统和方法的上下文中的制靶法结合的分离系统和方法。更具体地，本公开内容将主要讨论在从包含作为靶的²³⁵u的源材料的颗粒中重复地生成和除去作为期望的产物的⁹⁹mo的系统和方法的上下文中的制靶法结合的分离。在铀的裂变后，⁹⁹mo产物是作为裂变产物产生的许多同位素之一。可以通过形成钼特异性物质来将⁹⁹mo产物与铀分离，所述钼特异性物质可以容易地从铀靶中被除去，而不需要为了促进分离而从源中除去靶材料或改变靶材料的形式。促进与源的分离的合适的钼物质的实例包括可通过溶解除去的moo4^2-，或可通过挥发除去的mo(co)6。

读者将理解，在⁹⁹mo的上下文中描述的技术可以适用于通过以下来生成任何核反应产物，诸如表1中列出的那些：用中子辐照适当的靶材料而直接地生成，或通过用中子辐照适当的靶材料以形成期望的产物的放射性同位素母体并允许该母体衰变而间接地生成。更一般来说，本文描述的制靶法结合的分离方法和系统可以适于生成可以通过使用任何类型的辐射而不仅仅是中子辐照来辐照靶材料而获得的任何期望的产物。

图2再次以高水平图示了制靶法结合的分离系统的实施方案。所图示的系统适于连续或半连续地从含有²³⁵u的靶中产生产物，诸如⁹⁹mo放射性同位素。

虽然系统200的实施方案可以包括手动操作，但是系统200特别适用于自动化，并且整个过程可以作为自动化系统被执行，所述自动化系统连续或半连续地生成⁹⁹mo产物直到例如靶被消耗或被不需要的副产物污染到从靶中进一步生成⁹⁹mo不经济的程度为止。例如，²³⁵u的一些裂变产物是中子毒物(诸如¹³⁵xe、¹⁴⁹sm和¹⁵¹sm)，并且如果允这些产物在连续的再辐照过程中积累在源中，则随后来自每次辐照的期望的产物的产量将减少。即使那样，在实施方案中，旧的源材料可以被自动储存并且新的源材料被放置到系统中，直到消耗所有可用的靶材料或期望量的靶材料。

系统200包括：中子发生器202；中子轰击室204；输送系统206(图示为输送机型的系统206)；分离系统208，其在该实施方案中包括两个部件：插入部件210和提取部件212；任选的处理系统228；产物储存系统224；以及提取材料的供应部或源226。图示了多个含铀的源214，其经历通过分离系统200的多个操作，并且沿如箭头220和222所示的输送机型的系统206的方向行进。

在所示的实施方案中，中子发生器202可以是任何适当的中子发生器。实例包括pu-be源、²⁵²cf源、密封管中子发生器、稠密等离子体聚焦装置、夹紧装置、惯性静电约束装置、裂变反应堆或加速器散裂装置。

中子轰击室204从中子发生器202接收中子并使室204内的任何源214暴露于中子轰击。室204可以包括设计成允许源进出的多个部件。室204可以被构造成减少杂散中子释放到室204本身的外部环境或系统200的安全壳的外部。室204可以包括辐照区域，在所述辐照区域内，源暴露于中子。可以将辐照区域的尺寸定制成同时辐照任何期望数量的源。在所示的实施方案中，输送机206使得源穿过辐照区域。

因为源运送进入辐照区域和穿过辐照区域的速率部分地决定了源对中子的总暴露量，所以可以基于中子发生器202的中子通量来选择运送速率以实现期望的量的靶的辐照。源的运送可以是连续的(其中源在连续运转中)、非连续的(其中输送系统206开始和停止以实现期望的速率)或二者的组合(例如，连续移动通过轰击室204，但是源被保持在分离系统208中，直到已经获得期望的量的分离，此后重新开始运送)。速率可以是恒定的、渐减的、间歇的或基于对中子通量或可以用于鉴定靶材料对辐射的暴露的任何其它参数的监测而变化的。应当理解，辐照区域中的辐照的暴露水平对于特定的源不必是恒定的，或者从一个源到引入辐照区域的下一个源不必是恒定的。也就是说，中子发生器202可以不具有随着时间推移恒定的中子通量。在这种情况下，可以监测中子通量，并且可以在必要时改变运送速率以实现期望的辐照结果。

当新的源进入辐照区域时，源材料中有极少产物或没有产物或没有不期望的量的产物。给定在辐照区域中的时间，当由于铀原子与中子的相互作用，铀原子中的一些经历核反应时，源中的核反应产物浓度增加。可以调节辐照区域中的输送机速度、停止点和停止时间和/或中子通量，使得源被暴露持续期望的辐照时间或剂量，从而在每个源中生成设计量的包括⁹⁹mo的裂变产物。然后通过输送机206的进一步移动而将源从辐照区域除去并传到分离系统208。

分离系统208是指一起使提取材料穿过源以从源中除去⁹⁹mo放射性同位素产物的原子中的至少一些而基本上不降低源的后辐照铀含量的那些部件。分离系统208从提取材料供应部226获得提取材料，使辐照过的源材料与提取材料接触，并然后从源材料中(至少与⁹⁹mo产物一起)除去提取材料。如图11中用图表图示的，如果有的话，分离系统208基本上不降低源中的靶材料的质量，而是专门地或主要地仅除去期望的一种或更多种产物。通常，提取材料可以被引入到辐照过的源材料(包括产物材料)中，以将⁹⁹mo放射性同位素产物溶解到提取材料中，并且基本上保留与提取材料分开的源材料中的完全的后辐照质量(full,post-irradiationmass)的靶材料。用于进行分离的提取材料的化学性质可以针对靶材料和期望的产物而调节，并且取决于实施方案，可以使用水溶液、有机相、离子液体、超临界流体、流化床、活泼气体(reactivegas)、热处理或其组合。然而，在该实施方案中，分离系统208使用被放置成与辐照过的靶材料接触的提取材料，所述提取材料现在含有一定量的⁹⁹mo产物。在实施方案中，提取材料优先溶解⁹⁹mo产物而不溶解铀靶，或优选地不溶解任何辅助材料，所述辅助材料包括任何其它副产物诸如其它裂变产物。在可选择的实施方案中，期望的产物实际上是多种裂变产物，并且提取材料优先同时溶解所有期望的产物，而基本上不影响源材料中剩余的靶材料。在又另一个实施方案中，在单独的接触操作中顺序地使用多种不同的提取材料以除去多种产物。在又另一个实施方案中，在单次接触操作中使用多种不同的提取材料以除去多种期望的产物。

然后将一种或更多种除去的产物从一种或更多种提取材料中回收，并根据需要加工成可用的形式，并且使源返回到输送系统206用于进一步辐照。在所示的实施方案中，产物被输出到产物储存系统224中。一种或更多种产物的回收可以由提取系统208执行，使得储存系统224储存最终的可用形式的一种或更多种产物。在可选择的实施方案中，产物和提取材料混合物可以储存在储存系统224中用于由单独的回收系统(未示出)进一步加工，所述单独的回收系统可以对于系统200是本地的或远程的。

在图2中所图示的实施方案中，分离系统208的第一阶段是插入部件210。在所示的实施方案中，靶被包含在装入一些量的靶材料的容器214中，并且插入部件210是指将提取材料转移到容器中的设备。插入部件适于将提取材料转移到容器中，从而使第一容器内的源材料与提取材料接触。在实施方案中，提取材料被选择为溶解一种或更多种期望的产物，而不溶解靶材料。将提取材料转移到容器中可以包括以下步骤中的一个或更多个：在压力下将提取材料注入容器中，向开放于提取材料的储器的容器施加真空，允许提取材料在重力下流入容器，将开放的容器浸没到一池的提取材料中，或凭借其将提取材料转移到容器中的任何其它技术。插入部件210可以包括自动化的或手动操作的设备，其接入容器并将提取材料递送到容器中，诸如通过设置在容器上的一个或更多个阀或其它接入点。如本领域已知的，存在将流体插入容器中的许多不同方式，并且可以使用任何合适的方法。

在实施方案中，提取材料被保持在容器中持续一段合适的停留时间。在停留时间中的一些或全部期间，容器可以根据需要经受额外的行为，诸如加热、冷却、加压、减压、搅拌、提取材料的循环、和/或第二次辐照以改善从源材料中除去产物。例如，在实施方案中，源材料是松散的颗粒或粉末，并且提取材料在压力下重复地流动(循环)穿过容器(例如，流入在容器的一端的阀中，并从在容器的另一端的阀被除去)，使得容器暂时成为填充床反应器，或者如果穿过容器的流速足够，则暂时成为流化床反应器。在这些实施方案中，进行提取材料与源材料的接触而基本上不从其容器中除去靶材料，并且在一些情况下不从容器中除去不同于期望的产物的任何源材料。

在适当的停留时间之后，分离系统208的提取部件212从容器中除去提取材料，并将包含除去的产物的提取材料传到处理系统228。与插入部件210一样，可以使用包括上文描述的用于将提取材料插入容器中的那些技术在内的任何适用于除去提取材料和产物混合物的技术。提取溶液可以掺和或运输产物。可选择地，提取溶液(包括提取方法和操作参数)可以被选择以溶解产物。

处理系统可以将溶解的⁹⁹mo产物与提取材料分离。为了该讨论的目的，被认为是分离系统208的一部分的加工系统228和/或后加工系统(未示出)可以将除去的产物纯化成可用的⁹⁹mo或进一步衰变产物，然后将其储存在产物储存系统224中。例如，在实施方案中，作为最终的加工步骤，⁹⁹mo产物可以通过分离系统208被并入同位素发生器中。提取材料可以被进一步再生用于再利用，诸如通过除去由提取材料拾取的任何不需要的副产物或痕量源材料。然而，再生是任选的，并且分离系统208可以或可以不再生提取材料作为⁹⁹mo产物的回收的一部分。提取材料可以被返回到提取材料供应部226用于被插入部件210再利用。可选择地，提取材料可以被加工用于损耗(forwaste)和/或从系统200中的除去。例如，在使用sco2作为提取材料的一部分的实施方案中，处理系统228可以在分离期间将sco2保持在超临界状态，并且使再循环的sco2返回到分离系统208。

⁹⁹mo产物的纯化可以包括除去痕量的靶元素或同位素，除去来自核反应的其它产物，和/或除去用于将产物与源材料分离的一种或更多种分离化学品。用于纯化的方法基于现有技术，并且可以包括任何一种或更多种适当的技术，包括柱色谱法、重力分离、蒸馏、蒸发、离心、沉淀、离子交换、吸附、过滤和溶剂提取。这些方法可以使用自动化的化学系统来执行。

此外，提取部件212还可以执行一个或更多个再生操作以制备用于进一步辐照的源材料。这类再生操作可以包括用挥发性、酸性或碱性溶液洗涤剩余的源材料，加热，真空处理，用气体喷射，用溶液冲洗或任何其它适当的工艺或任何这些工艺的组合。再生操作可以在与提取操作相同的位置处发生，并且可以使用如图2所示的相同的设备。例如，提取部件212可以执行源再生，并且在该能力下，也可以将其视为源再生部件。在可选择的实施方案(未示出)中，源再生操作可以发生在不同的位置和/或使用单独的设备，例如独立的源再生部件(未示出)。

与现有的同位素产生方法相比，制靶法结合的分离的一些实施方案可具有优势。在这点上，包含靶的源的再利用是一个特质。因为靶可以包含富集的或稀有的同位素，所以实施方案可以提供准备好的路线以使用减少的制备和/或再生费用来再辐照靶。此外，在多个实施方案中，将所产生的同位素产物与源分离基本上不减少源中的靶材料的量(在通过辐照将一些量的靶材料转化为产物之后)，甚至也不需要从源材料中或甚至容器中除去靶材料。如将理解的，靶溶解可导致废物形成，其可以代表使用放射性材料的显著费用。虽然靶材料在溶解后可以被回收并被改造为新的源，但是通过不完美的改造的靶的损失和/或改造的成本可以对制造成本和废物形成产生影响。而且更不用说与将靶材料改造为新的源相关的额外成本。

制靶法结合的分离的实施方案可以被并入现有的反应堆或加速器中心，从而利用通常包括在这些设施中和/或伴随这些设施的目前的基础设施。这种利用可以有助于减少潜在的生产启动和/或改变现存的辐照设施的成本，并且可以有助于导致同位素生产中心的更广泛的分布。

此外，系统200的自动化的或手动的实施方案可以容易地安装到现有设备或装置中。例如，实施方案可以被并入现有的辐照设施中，所述现有的辐照设施可以包括用于执行和/或支持反应堆、加速器中心、靶/产物化学加工设备等的设备的任何部件或设备的组合。实施方案可以与粒子加速器或反应堆组合以产生期望的同位素。加速器和反应堆产生用于一系列诊断上和治疗上的医疗应用以及工业使用的不同同位素。通过调整靶材料、其形态和分离化学，实施方案可以被调整为产生用于在与那些现有的设施相同的设施或类似的设施中的医疗应用的一系列产物同位素。实施方案可以并入现有的化学自动化工具。这些自动化工具可以应用于产生的放射性核素产物与靶的分离、分离的放射性核素的纯化，以及在再辐照之前源的任何制备和/或再生。

系统200的最终放射性同位素产物可以集成到现有的发生器中。这些发生器可以分布到医疗设施，以为医疗应用提供放射性核素。由分离系统208使用的工艺可以被选择为调节所产生的同位素的化学和溶液条件以满足用于发生器用途的期望的条件。

由于放射性同位素产物对时间敏感，部分原因是产生的物质的半衰期限制，所以在其制备位置或最终使用位置附近产生产物可增加其用于医疗或其他应用的可用性。另外和/或可选择地，使分离和同位素产生自动化的能力可以增加生产率并且有助于减少潜在的工人剂量(workerdose)。靶和/或废物的高活性可以导致对参与其处理的工人的辐射剂量。因此，系统200和方法10的实施方案可以使较短的辐照时间与对于分离和/或改造的自动化结合，并且使用靶再利用来减少废物加工，从而有助于减少由于材料处理引起的潜在的工人剂量。

在图2中所图示的实施方案中，输送机206是将源从中子轰击室物理地移动到不同位置用于与插入部件210或提取部件212之一或二者相互作用的输送系统。输送系统206可以开放于系统200中的其它部件的环境，或可选择地被封装并且可能被屏蔽以减少在输送系统206周围的辐射发射。例如，如图2中所示，输送系统206的一部分诸如输送带可以物理地移动穿过其他组件和系统中的一些或全部。可选择地，输送系统206可以简单地在各个部件和系统之间转移容器214，每个组件和系统设置有其自己的容器处理机构用于从输送系统接收容器并使容器返回到输送系统。在可选择的实施方案中，可以使用除了输送机之外的其它输送系统诸如机器人，或任何其它合适的容器处理或转移系统，包括但不限于带、斜槽、分流门(divertergate)、斗式提升机、气动输送机、螺旋输送机等。

输送机206可以以半连续的方式(例如，当容器被系统或部件作用时周期性地暂停)或连续的方式操作。在可选择的实施方案中，系统200可以通过分批辐照随后进行分批分离来产生产物，例如辐照作为一批的多个源和/或容器。辐照过的容器可以被加工用于系列地(serially)或以一批或更多批或在一组或更多组的容器中进行产物提取。尽管图2示出了基本上连续的辐照，随后是单独容器的分批分离，但是可以视情况使用分批或基本上连续的辐照和分批或基本上连续的分离的任何组合。

制靶法结合的分离系统的许多不同配置是可能的，并且全部被认为在本公开内容的范围内。例如，在实施方案中，输送机206可以被消除为了支持手动转移操作。在该实施方案中，操作者手动地或通过远程控制在系统200的多个部件之间移动源。在又另一个实施方案中，系统200的多个部件被设计成使得源不被移动，而是不同的部件在该过程期间的不同时间与固定的源相互作用。在又另一个实施方案中，一个或更多个源被固定在移动的中子轰击室204内，并且该室在中子发生器和分离系统208之间移动。

图3图示用于使用制靶法结合的分离而选择性地生成期望的放射性同位素的方法的实施方案。该方法300开始于要产生的放射性同位素的选择。这由选择操作302图示。在选择操作302中，可以选择操作者最终希望获得的任何放射性同位素，例如从上文表1中选择，诸如⁹⁹mo、²³⁸u、¹³¹i、⁵¹cr、²²⁷ra、²²³ra、²²⁷ac等。在实施方案中，可以选择多于一种放射性同位素。

如已经提到的，一些期望的放射性同位素可以不是辐照操作的直接产物。在那些情况下，选择操作302可以同样地被认为是选择衰变链或选择衰变链中的任何放射性同位素。例如，如本领域已知的，为了获得²²³ra，可以希望从²²⁷ac产生²²³ra发生器。然而，为了本公开内容的目的，术语“选择的放射性同位素”是指是在辐照操作中靶的辐照的直接产物的放射性同位素，并且可以根据需要加工选择的放射性同位素(包括提供用于预期的衰变的保持时间)，以最终生成期望的产物。

例如，如果希望使用制靶法结合的分离来最终产生用于医疗用途的²²³ra，则选择的放射性同位素或直接产物将为²²⁷ac，例如，用于随后并入²²³ra发生器，选择的放射性同位素将为²²⁷ac。同样地，如果希望使用制靶法结合的分离产生用于随后并入^99mtc发生器的⁹⁹mo，选择的放射性同位素将为⁹⁹mo(因为它是直接产物)。然而，在这种情况下，还有许多具有原子序数99的直接产物，其通过一个衰变链或另一个衰变链是⁹⁹mo的母体，并且相对较快地衰变成⁹⁹mo。这些直接产物母体包括：⁹⁹nb，其衰变成⁹⁹mo并且具有15秒的半衰期；⁹⁹yr，其衰变为⁹⁹nb，并且具有1.47的半衰期；和⁹⁹zr，其具有2.2秒的半衰期并且衰变为⁹⁹y，仅提及在一个特定的衰变链中的一些。因此，为了使用制靶法结合的分离生成用于^99mtc发生器的⁹⁹mo，在实施方案中，选择的放射性同位素可以包括衰变为期望的产物⁹⁹mo的、具有原子序数99的一些或全部的那些直接产物。

在选择了放射性同位素或同位素之后，鉴定可以通过辐照从其中产生选择的放射性同位素的靶材料。这被称为靶鉴定操作304。靶鉴定操作还可以包括鉴定包括源的物理性质在内的总体源材料(靶和辅助材料)。以这种方式，靶材料鉴定操作可以被称为源材料鉴定操作。

例如，如果⁹⁹mo是期望的产物，并且⁹⁹mo及其原子序数99直接产物母体是选择的放射性同位素，则可以从²³⁵u产生一种合适的靶材料，诸如²³⁵u的氧化物或纯的²³⁵u金属，可以通过中子轰击从所述合适的靶材料直接和间接地获得⁹⁹mo。许多放射性同位素可以从不同的化合物例如²³⁵u或²³⁹pu获得，并且可以选择化合物的组合作为靶材料。

所鉴定的靶材料可以包括任何可裂变材料或可裂变材料的组合，或适用于通过核反应产生期望的同位素的其它同位素，并且可以基于辐射发生器、轰击室、(热或快速)反应堆的频谱以及其他可用设备的类型来选择。例如，靶可以并入能够用中子裂变以产生直接的、选择的放射性同位素产物和/或吸收中子以产生选择的放射性同位素产物的任何已知的材料。靶材料可以包括但不限于铀基材料、钚基材料或钍基材料。例如，靶材料可以含有²³⁵u。在另一种情况下，靶材料可以含有²³⁹pu。此外，应当认识到，靶材料不需要是在制造后直接易裂变的，而是可以是或包括可通过中子吸收而转化成易裂变材料的增殖性材料(fertilematerial)。例如，靶可以包括任何已知的核增殖性材料，该核增殖性材料可以通过中子吸收而增殖成(breedupto)选择的产物和/或可以增殖并且然后裂变以产生选择的放射性同位素产物。可裂变材料包括当暴露于低能热中子或高能中子时能够经历裂变的任何核素。此外，为了本公开内容的目的，可裂变材料包括任何易裂变材料、任何增殖性材料或者易裂变材料和增殖性材料的组合。

鉴定的靶材料可以不是增殖性的或易裂变的。例如，²³²th可以用作靶材料，其可以暴露于中子以产生同位素²²⁵ac或²²⁷ac。同位素²²⁶ra是另一个实例，当其暴露于质子时也可产生²²⁵ac。又另一个实例是使用¹⁵³eu作为靶材料，当其暴露于快中子(即超过1kev的动能)辐射时产生¹⁵³sm。另外的实例包括使用¹⁴nh3作为靶材料，当其暴露于γ射线时可以经历光核反应以生成¹³nh3。

靶材料可以包括一种或更多种金属靶材料，诸如但不限于基本上纯的金属靶材料、金属合金靶材料或金属间靶材料。例如，纯的金属靶材料可以包括但不限于²³³u、²³⁵u、²³⁹pu和/或²³²th。在另一个实例中，金属合金靶材料可以包括但不限于铀-锆、铀-钚-锆、氢化铀锆、钍-铝或铀-铝。通过另外的实例的方式，金属间靶材料可以包括但不限于ufe2或uni2。应当认识到，用于包含在靶中的合适的金属靶材料的以上列举并不是穷尽的，并且不应被解释为限制，而仅仅是作为实例。

在另一个实施方案中，源的靶材料可以包括一种或更多种陶瓷靶材料，诸如但不限于氧化物靶材料、氮化物靶材料或碳化物靶材料。例如，基于氧化物的核材料可以包括但不限于二氧化铀(uo2)、二氧化钚(puo2)或二氧化钍(tho2)。此外，基于氧化物的靶材料可以包括混合的氧化物靶材料，诸如但不限于puo2和贫化或天然的uo2的混合物。在另一个实例中，基于氮化物的靶材料可以包括但不限于铀-氮化物或钚-氮化物。通过另外的实例的方式，基于碳化物的靶材料可以包括但不限于碳化铀。应当认识到，用于包含在靶材料中的合适的陶瓷靶材料的以上列举不应被解释为限制，而仅仅是作为例证。

在实施方案中，靶材料鉴定操作304包括确定用于源材料的完整的化合物(completecompound)或化合物的组合。应当认识到，除了以上描述的可裂变材料之外，源材料还可以包括辅助材料，所述辅助材料在一些情况下可以包括非可裂变材料的部分，诸如但不限于辐射惰性材料、中子慢化材料(neutronmoderatingmaterial)或中子反射材料。这类非可裂变材料可以设置成向靶添加单独使用可裂变材料而不容易实现的强度、形式、结构或其它性质。

还应当注意到，在制靶法结合的分离方法的可选择的实施方案(未示出)中，靶鉴定操作304可以在放射性同位素选择之前。该实施方案可以在其中靶材料被提供并且不可替代的情况下发生。在该实施方案中，靶材料的所有者可能希望对所提供的靶材料使用制靶法结合的分离，目的是从靶材料中提取一些有价值的放射性同位素来代替简单地处置掉靶材料或在处置掉靶材料之前从靶材料中提取一些有价值的放射性同位素。

对于任何给定的固体的选择的靶材料，可以在反冲距离确定操作306中确定选择的放射性同位素的反冲距离。当发生将易裂变材料的原子转化成放射性同位素原子的核反应时，动能被赋予放射性同位素原子。所赋予的动能的量基于尤其是中子的初始动能、易裂变原子的原子质量和直接产物放射性同位素的原子质量而变化。该动能导致一种或更多种选择的放射性同位素反冲，即相对于在源材料中经历核反应的易裂变原子的初始位置移动。术语反冲距离是指特定放射性同位素基于所赋予的动能而被预期移动的平均距离或距离的范围。由于许多核反应已经被很好地表征，因此对于许多给定的核化学和中子发生器的组合，动能和/或反冲距离常常可以被计算或已经被凭经验确定。例如，二氧化铀中裂变产物的反冲距离大体上在s.g.prussin等人，“releaseoffissionproducts(xe,i,te,cs,mo,andtc)frompolycrystallineuo2,”journalofnuclearmaterials,第154卷第1期第25-37页(1988)中描述，钍金属中的裂变产物的反冲大体上在c.h.foxjr.等人，“thediffusionoffissionproductsinthormiummetal”，journalofnuclearmaterials,第62卷第1期第17-25页(1976)中描述，并且铀-钚混合的氧化物燃料中的气态和固体裂变产物的迁移大体上在l.c.michels等人，“in-pilemigrationoffissionproductinclusionsinmixed-oxidefuels,”journalofappliedphysics,第44卷第3期第1003-1008页(1973)中描述。这样的参考文献允许本领域技术人员估计特定系统的选择的放射性同位素的反冲。

反冲距离确定操作306是指计算、估计或以其他方式鉴定在选择的靶材料内的选择的放射性同位素的预期反冲距离。在实施方案中，反冲距离确定操作306考虑了靶材料的密度、中子发生器的细节和系统设计的其他方面。反冲距离可以从现有实验凭经验确定，或者可以使用所涉及的材料和原子的已知特征(例如直接辐照产物的原子数)来估计。材料中任何粒子的射程(range)都可以被发现具有阻止本领(stoppingpower)，所述阻止本领是粒子的动能与材料的射程之间的关系。对于放射性同位素产物的产生，能量可以归因于来自如在裂变或α衰变中的衰变路线(decayroute)的、或来自如在快中子或加速粒子轰击中的核反应的反冲。产物同位素的能量将需要基于其产生路线来确定。已知多条路线，并且数据可用于评估高能粒子能够行进穿过材料的距离。bethe-bloch公式提供以每单位质量能量距离平方为单位的粒子行进穿过材料的能量损失，实例是mevcm²g^-1。阻止本领和射程表可从很多参考文献中获得，例如来自国际原子能机构和美国国家标准与技术研究所(nationalinstituteofstandardsandtechnology)的参考文献，其可提供评估所产生的同位素的反冲射程的数据，包括连续慢化近似(continuous-slowing-downapproximation)。射程和阻止本领的单位可以与bethe-bloch公式相同，或者与以每面积质量的射程(例如gcm^-2)相同。提供离子在材料中的射程和阻止本领的程序(参见例如，可从jimz.fl.giegler博士获得的srim软件包)也是可用的。一旦获得了射程或阻止本领，粒子将在材料中行进的距离可以使用材料密度和粒子能量来估计。如果不能找到特定产物或核素的数据，可以使用在能量损失、速度和电荷之间的关系。

然后在源制造操作308中使用反冲距离，以便设计和产生源，所述源对于选择的靶和源材料的特定组合优先在反应之后导致放射性同位素在源材料内分布，使得与在松散的固体或非多孔的源中将发生的相比，放射性同位素对于提取材料更易于可达到(available)。具体来说，可以将多孔的源材料(诸如泡沫、粒子和类似物)的固体部分即孔壁的尺寸定制成与选择的放射性同位素产物的反冲距离基本上相似。以这种方式，可以使用选择的产物的预期的反冲来改善产物在源材料的可达表面附近的布局，以改善从源中的提取产物(例如，在不溶解靶的情况下溶解和提取产物)。术语“可达表面”用于描述在固体源材料的表面上或附近的位置，提取材料可从所述位置获得产物。在诸如形成为泡沫或其它多孔结构(例如，制造的孔)的源材料的情况下，形成孔的源材料的结构(例如，孔的壁)可以被选择并且形成为具有与选择的放射性产物的反冲距离基本上相似的厚度。在诸如粒子的情况下，可以将粒径的一半或粒子半径的尺寸定制为与选择的放射性同位素的反冲距离基本上相似。在另一个实例中，在其中提取材料是液体的实施方案中，源材料的可达表面是在分离过程中在不必改变靶材料的物理性质的情况下该液体可以接近的表面。在一些情况下，可达表面可以包括这样的位置：其物理上不在源材料的表面上，但是足够靠近提取材料仍然可以获得(例如通过扩散)产物原子的可接近表面。因此，制靶法结合的分离利用来自用于产生选择的放射性同位素的核反应的反冲，以同时在分离操作中使得该放射性同位素更易于可回收。

在源制造操作308中，基于选择的放射性同位素的反冲距离，将选择的源材料形成为源。例如，在实施方案中，源材料形成为固体颗粒，并且基于期望的放射性同位素的反冲距离来选择颗粒的尺寸。作为另外的实例，如果⁹⁹mo是选择的放射性同位素产物(被预期衰变为期望的产物^99mtc)，并且选择的靶是²³⁵u的氧化物，则在实施方案中，源材料包括具有等于或小于⁹⁹mo产物的反冲距离的2倍(2x)但大于反冲距离的10％的平均粒径(诸如直径或平均宽度)的颗粒。在另一个实施方案中，平均粒径可以选择为在⁹⁹mo产物的反冲距离的±50％内(0.5-1.5x)，并且在又另一个实施方案中，平均粒径可以选择为⁹⁹mo产物的反冲距离的一半的±50％(0.25-0.75x)。在另一个实施方案中，平均粒径可以选择为在反冲距离的两倍的±50％内(1-3x选择的放射性同位素的反冲距离)。在其中存在多于一种选择的放射性同位素并且每种具有不同的反冲距离的情况下，用于尺寸定制的反冲距离可以选自选择的放射性同位素中的任何一种或更多种的反冲距离、选择的放射性同位素中的一些或全部的反冲距离的平均值或基于选择的放射性同位素的预期产量的加权平均值。

在可选择的实施方案中，可以使用小于20微米的颗粒尺寸。在又另一个实施方案中，可以使用约0.1微米与10微米之间的颗粒尺寸。一般来说，裂变产物在uo2中具有约10微米的反冲射程。

对于固体源实施方案，将源材料的颗粒加工成固体、多孔的固体可包括任何合适的加工技术，包括将靶材料的颗粒烧结、碾磨、筛分、3d印刷、结晶、沉淀或加热中的一种或更多种。固体源可以采取任何高表面积形式，诸如开孔泡沫、开放格、开放框架、陶瓷、布、薄膜、单层、海绵、纳米笼或纳米晶体。

核反应还可以诱导可用于选择性分离的化学变化。这种诱导的化学变化被称为热原子化学，并在文献中描述。在热原子化学中，与靶的化学形式相比，核反应改变了反应产物的化学形式。靶和反应产物之间的化学上的差异以及靶的形态允许在不破坏靶的情况下分离反应产物。作为实例，靶可以是高氧化态的化合物。与中子反应后，新的同位素经历还原，并且具有与靶不同的化学性质，即使它与靶是相同的元素。靶形态允许在不需要溶解靶的情况下分离具有较低氧化态的产物。关于靶、源材料和源制造操作308的实施方案的另外的详情将在下文参照图5进行讨论。

源制造操作308可以包括为源材料进一步选择、产生和/或提供合适的容器。例如，在其中中子是所使用的辐射的形式的实施方案中，容器可以由中子透明的材料制成，使得中子能够穿过容器。容器可以呈任何合适的形状和形式，并且可以设置有一个或更多个阀，用于允许容易地引入和/或除去提取材料。

在图3中所示的实施方案中，在已经产生一个或更多个源之后，在辐照操作310中，将源暴露于中子持续一定辐照时间段。该操作310可以包括将一个或更多个源运送到用于安全辐照的辐照设施/设备，例如通过上文所描述的输送带。在辐照操作310中，源材料暴露于中子，从而导致源材料中的至少一些原子经历核裂变或中子俘获以产生选择的放射性同位素的原子。这产生辐照过的源材料，其含有在减少量的未反应的靶中的一些量的选择的放射性同位素产物，如参考图11所讨论的。此外，由于来自裂变反应的反冲，新产生的选择的放射性同位素的原子中的至少一些相对于源材料中剩余的未反应的靶移动反冲距离。如上文所描述的，选择的放射性同位素产物的反冲可以使该放射性同位素对于提取材料更可达到，诸如通过使放射性同位素产物更接近源材料的可达表面，这然后可以改善通过提取材料的提取。

在辐照时间段之后，执行分离操作312，从源材料中提取一种或更多种期望的产物的原子。如上文所提及的，期望的产物可以是选择的放射性同位素、选择的放射性同位素的衰变子体、或如在⁹⁹mo的情况下的二者。该操作312可以包括将一个或更多个源运送到分离设施/设备，例如通过如上文所描述的输送机系统。操作312还可以包括在分离之前引入储存或保持时间以允许用于发生衰变的时间。在分离操作312的实施方案中，源材料中的靶暴露于提取材料，诸如溶剂，所述提取材料优先从源中提取期望的产物而基本上不溶解源材料中的剩余的靶。分离技术的实施方案在本公开内容的其他部分特别地参考图1和7进一步讨论。在实施方案中，剩余的、未反应的源材料不与提取溶剂发生化学反应或不受提取溶剂的影响。具体地说，不需要溶解靶来从靶中回收期望的产物中的一些。因此，通过分离操作312，靶基本上不被溶解，其物理相也不被改变。例如，在一个实施方案中，靶呈固相，并且在整个辐照和分离操作中保持固相。

在其中源包括容器的实施方案中，在分离操作312期间，可以或可以不从容器中除去源材料。例如，在实施方案中，源可以包括在中子透明的容器中的源材料的松散的或填充的单独的松散的颗粒，其中如上文所讨论的，颗粒尺寸基于待产生的选择的放射性同位素的反冲距离。源材料颗粒可以在不从容器中除去颗粒的情况下重复地经受连续辐照和提取操作。在该实施方案中，气体或液体溶剂可以流过容器，或者容器可以装有或部分地装有溶剂，并且留在容器中持续一定的接触时间段，此后除去现在含有选择的放射性同位素中的至少一些的提取材料。

在可选择的实施方案中，不是单独的颗粒基于反冲距离满足一些尺寸要求，而是源可以包括固体团块(solidmass)的靶。如下文更详细地讨论的，这样的固体靶可以通过将单独的颗粒烧结或以其他方式结合(其可以相对于反冲距离与上文所描述的类似地进行调节)在一起以形成较大的源材料团块。这样的较大的团块可以是多孔的以促进溶剂渗透到多孔物质中，从而促进与生成的放射性同位素的接触。

分离操作312还可以包括靶的再生以使其为随后的辐照做准备。这可以涉及一个或更多个洗涤操作，以在随后的辐照之前从源材料中除去提取材料。

在分离操作312之后，可以再辐照相同的源以产生更多的选择的放射性同位素，这允许辐照操作310和分离操作312重复多次而基本上不溶解源中任何剩余的靶材料团块、基本上不改变源中任何剩余的靶材料团块的相或基本上不除去源中任何剩余的靶材料团块。如上文所讨论的，这允许可裂变材料更有效地转化成期望的产物，所述期望的产物使用单次中子暴露将是可能的。

方法300还包括最终加工操作314，其将提取的放射性同位素产物转化成适于商业用途的最终产物或最终形式。最终加工操作314包括将放射性同位素与提取材料分离，并且还可以包括另外的过程以纯化放射性同位素。然后可以将放射性同位素进一步加工成适于运送和用作工业试剂或原料的最终形式。

在实施方案中，最终加工操作314包括将放射性同位素并入到子体同位素发生器中。例如，方法300可用于制造由放射性同位素²²⁷ac制成的²²³ra发生器、使用⁶⁸ge制成的⁶⁸ga发生器、由⁹⁹mo制成的^99mtc发生器和由⁸²sr制成的⁸²rb发生器，略举数例。子体同位素发生器和用于从母体放射性同位素制造子体同位素发生器的方法是本领域已知的。可以使用任何合适的方法。

例如，^99mtc发生器可以从钼酸盐moo4^2-的形式的⁹⁹mo产生。为了产生发生器，将⁹⁹mo钼酸盐吸附在酸性氧化铝(al2o3)基底上并置于屏蔽的柱中。当⁹⁹mo原子衰变时，它们形成^99mtc高锝酸盐，tco4^-，其由于其单一电荷而较不紧密地结合氧化铝。倾倒生理盐水溶液通过固定的⁹⁹mo的柱洗脱出可溶的^99mtc，得到含有^99mtc高锝酸盐的盐水溶液，其中钠作为抗衡阳离子(counterbalancingcation)。

在实施方案中，最终加工操作314可以是自动化或半自动化的过程。如参照图2所描述的，在实施方案中，制靶法结合的分离系统并入将放射性同位素与提取流体分离所必需的设备、将放射性同位素改造为在子体发生器中使用所必需的发生器材料(诸如结合至适用于柱色谱法的基底的⁹⁹mo)所必需的设备、以及以自动化或半自动化的过程将材料包装到发生器主体内所必需的设备。

容器

图4图示了合适的容器的实例。容器400包括界定内部空腔的圆柱主体402、当接合时密封该空腔的顶部或盖部分404以及界定含有源材料的内部室414的底部406。顶部404和底部406之一或二者可以可移除地附接到主体402，以允许源材料被插入容器400或从容器400中除去。这可以通过任何已知的系统实现，诸如带相应的螺纹的部分(correspondingthreadedportion)，例如在盖部分上和圆柱主体中(未示出)。可选择地，容器400可以是整体结构，并且源材料通过可密封的进入口(未示出)被装填或在容器的构建期间被装填。在所示的实施方案中，提供了两个流体流动阀408、410，在顶部404中的第一阀408(在一些实例中其可以是输出阀)和在底部406中的第二阀410(在一些实例中其可以是输入阀)。在又另一个实施方案中，当盖被接合时，容器可以不被完全密封，例如以允许气体逸出或允许容器浸入提取材料中，而不是通过阀或进入口将提取材料注入到容器中。尽管示出阀408、410分别在容器400的顶部和底部，但是本领域技术人员将认识到，阀408、410可以位于任何适当的位置和/或方向，并且不必必须被设置在容器的相对侧上。可选择地，一个阀408或另外的阀(未示出)可用于提取材料和/或容器的输入、输出、冗余(redundancy)和/或安全措施中的任何。

容器可以在源材料室的外部和内部二者上具有任何形状。可以根据需要使用任何数量、类型和构造的进入口、阀、锁紧卡环(shackle)、连接器(connector)、接触点或其他辅助部件。例如，在所示的实施方案中，提供扩散器412，使得容器可以容易地被用作流化床或填充床反应器。在该实施方案中，扩散器为具有穿孔的穿孔板的形式，所述穿孔的尺寸被定制为使得防止或减少源材料(诸如粒状物质)穿过穿孔。然而，从底部阀410引入的溶剂容易地穿过扩散器412，这允许与源材料的接触。这只是可以在容器上提供的辅助部件的一个实例。例如，许多不同的流化床反应器设计可以并入具有另外的辅助部件的容器中，所述另外的辅助组件诸如另外的扩散器、歧管、用于均匀分布溶剂流的挡板、非圆柱形内部形状的源材料室/空腔414、用于引导流动的挡板等。

在其中中子是制靶法结合的分离中使用的辐射的实施方案中，如上文所讨论的，容器可以是中子透明的。合适的中子透明的容器材料的实例包括铝、锆和钼及其合金以及不锈钢合金。容器中的一些或全部可以由这些中子透明的材料中的一种或更多种制成。

容器可以制成具有开口以促进插入和移除待使用的物理形式的源材料。例如，当如上文所讨论的使用一种或更多种大团块的源材料时，容器可以设置有允许插入和除去团块的相对较大的开口。这将允许在耗尽源材料后再利用容器。可选择地，容器可以构造成围绕源材料，意图是将源材料与容器一起被处置，并且在足够耗费掉靶之后，不用准备将源材料从容器中除去，这可以减少废物和/或废物加工。

源制造、反冲运动、表面处理改进

图5更详细地图示制造生成放射性同位素的源的方法的实施方案。因此，方法500表示上文参考图3讨论的源制造操作308的实施方案。在图5所示的实施方案中，靶材料包括易裂变或增殖性材料的氧化物，诸如钍氧化物、铀氧化物或钚氧化物。在多个实施方案中，制靶法结合的分离中的靶可以包括可以使用任何适当方法制造的氧化物，但是下文提供了许多可能的实例。已经制备并表征了具有合适的靶的性质的铀氧化铀和钚氧化物。可以将锕系盐溶解在溶液中，并且沉淀以形成固体。

对于使用固体源的实施方案，可以使用任何形态，但是更高表面积形态将具有更好的产物回收。合适的高表面积形态包括以下的多孔的源：松散或烧结的粒子或粉末；开孔泡沫；3d印刷的、碾磨的或结晶的开放格或开放框架；布；薄膜和单层；海绵；陶瓷；纳米笼；和纳米晶体。优选地，固体源将具有如布鲁厄、埃米特和特勒(bet)分析所测量的大于10m²/g的表面积。

对于使用液体源的实施方案，靶材料可以是固体，诸如悬浮在液体中的固体粒子，诸如胶体悬浮液。

在图5中所示的实施方案中，方法500开始于在提供操作502中在溶液中的溶解的可裂变材料的盐作为起始材料。在实施方案中，起始材料可以通过将适当的可裂变材料的氯化物或硝酸盐溶解并混合在纯化水中来产生。在实施方案中，所提供的溶解的可裂变材料的盐可以在溶液诸如酸性溶液、碱性溶液、水溶液和醇溶液中。

接下来，在沉淀剂添加操作504中将诸如氢氧化钠、氢氧化铵和/或草酸的沉淀剂混合到溶液中。将溶液保持在用于沉淀发生的适当条件下，并且在收集操作506中收集沉淀物，可裂变材料的氧化物。沉淀的变化可以包括加入铵氢氧化物、过氧化物、碳酸盐或草酸盐。沉淀已被用于产生含钍、铀和钚的氧化物，并且适用于其他金属氧化物的形成。可以使用现在已知或以后开发的用于沉淀可裂变材料的氧化物的任何合适的方法。

然后在颗粒形成操作508中将沉淀的氧化物形成颗粒。这可以包括碾磨、煅烧或烧结沉淀的氧化物以形成粉末和/或小球和/或靶的任何其它合适形式。例如，在颗粒形成操作508的实施方案中，沉淀物可以在收集后用丙酮和纯化水洗涤、碾磨并在90℃下干燥。干燥的沉淀物可再次碾磨并再次干燥。其可以被再次碾磨和/或然后高至750℃下煅烧持续1小时。煅烧的粉末可以被碾磨，并且另外或可选择地然后被冷压成小球(具有如基于源材料的期望的性质诸如选择的放射性同位素的反冲距离而确定的任何适当的尺寸)持续一段适当的时间(这在一些情况下可以是大约2分钟)，然后被烧结。在实施方案中，烧结可以在氩气和4％氢气的混合物下在1500℃下持续四小时。

在实施方案中，颗粒形成操作508可以包括尺寸定制操作以确保颗粒的粒径分布和/或颗粒具有小于一定阈值尺寸诸如反冲距离的粒径。定制颗粒的尺寸以获得期望的结果是本领域已知的，并且可以使用任何合适的定制颗粒尺寸的方法，诸如机械筛、过滤和分选，电法例如电泳和静电沉淀以及浮选。例如，取决于实施方案，用于颗粒尺寸定制的合适的设备可以包括筛；气体或液体淘洗柱(gasorliquidelutriationcolumn)；固定筛；格筛；回转筛；振动筛；离心分离器(centrifugalsifter)；滤饼过滤器(cakefilter)；澄清过滤器；分选器和交叉流过滤器。在一些实施方案中，在沉淀物被形成和定制尺寸之后，产物的煅烧产生适于烧结的化合物。烧结时间、温度、气氛和氧化物制备可以变化，以产生本领域已知的合适的靶性质。

在实施方案中，除了上文参照图3列举的尺寸之外，靶的颗粒可以被定制尺寸以具有等于或小于10,000nm(10微米)，或者可选择地，小于1,000nm、小于100nm、小于50nm、小于10nm、小于5nm或小于2nm的最大颗粒尺寸。此外，基于来自核反应、裂变、α衰变或β衰变的反冲，具有范围在1nm和10mm之间的颗粒尺寸的颗粒预期是特别有用的。

在实施方案中，方法500可以被认为包括用于使用图3中所示的制靶法结合的分离来选择性地生成期望的产物的方法的操作中的一些。例如，在源制造方法500的实施方案中，参照图3描述的选择的放射性同位素操作302、靶鉴定操作304以及反冲距离确定操作306可以包括在方法500中。

在所示的实施方案中，方法500包括源形成操作510，其中颗粒形成为源材料。在其中使用松散的颗粒作为源材料的形式的实施方案中，该操作510是任选的并且不是必需的。这可以包括将颗粒合并到待并入源材料中的固体团块中，诸如将颗粒制成小球、从颗粒制造陶瓷，和/或制造其中并入颗粒的固体基体。

在制备陶瓷中使用纳米粒子可以产生具有作为用于制靶法结合的分离的源的期望的性质的材料。术语纳米粒子是指具有小于100纳米的颗粒尺寸的颗粒。与传统上产生的陶瓷相比，由纳米粒子制成的陶瓷(基于纳米粒子的陶瓷)具有更高的硬度和更高的屈服强度。可裂变材料的纳米粒子可以例如通过上文描述的沉淀法制备。

预期来自纳米粒子和纳米粒子合成路线的陶瓷性质将可用于从四价锕系元素生成多孔的靶材料。提出了用于生成锕系元素(例如u、th和/或pu)陶瓷的以下方法。首先，在惰性气氛中生成具有选择的粒径的四价锕系元素的纳米粒子。然后将粒子烧结，例如在从1,000℃-1,500℃的温度下，诸如例如1150℃。在整个该方法中将保持惰性气氛，以防止锕系金属的氧化。例如，可以使用氩气、氖气、氦气、氮气或任何合适的惰性气体混合物。当将该方法应用于作为锕系元素的替代物的氧化锆纳米粒子时，加热2小时后，发现理论上的93.5％的密度。加热40小时时密度增加到97.5％，并且在60小时时达到99％。在1150℃下加热60小时后，发现平均颗粒尺寸为120nm。预期锕系元素纳米粒子将具有相同或相似的性质并且适合在制靶法结合的分离的源中使用。

还预期锕系元素氧化物纳米粒子可用于产生陶瓷膜(film)和膜(membrane)，并且这类锕系元素氧化物纳米粒子将具有对于制靶法结合的分离所期望的性质。提出了用于生成锕系元素氧化物陶瓷的以下方法。首先，产生锕系元素氧化物纳米粒子。在实施方案中，这可以通过从碱性溶液中沉淀锕系元素氧化物来完成。在可选择的实施方案中，可以通过将锕系元素碱式碳酸盐(actinideoxycarbonate)溶解在酸性的含氮溶液(acidicnitricsolution)中，随后进行将促进形成纳米尺寸的、聚合的、羟基氧化物粒子的多核锕系元素阳离子的水解和缩合来合成锕系元素氧化物粒子。当应用于作为替代物的锆石时，发现如此产生的氧化锆粒子在3-6nm范围内。

还可以通过多种技术来增强锕系元素氧化物纳米粒子的产生。在实施方案中，醇也可以用作溶剂以生成锕系元素氧化物纳米粒子。由于氢氧化物物质在醇溶液中的溶解度低，醇溶剂可以诱导更快的粒子形成速率并产生了亚微米微球。在又另一个实施方案中，在沉淀相中加入聚乙烯亚胺和2,3-二羟基苯甲酸可以产生具有合适的粒径分布的粒子。在又另一个实施方案中，草酸盐沉淀可产生在合适的粒径范围内的纳米粒子。

热液技术也可适用于合成可以是对于制靶法结合的分离中源材料的合适形式的锕系元素氧化物纳米粒子。尿素可用于合成通过热液条件产生的纳米粒子。该技术的一般方法是在压力容器中在高于100℃的温度下在碱性条件下进行锕系元素的沉淀。单斜纳米晶体成核和生长预期在1200℃下从通过强制水解(forcedhydrolysis)产生的粉末发生。然后可以将如此产生的粒子烧结成陶瓷，如上文所描述的。

在又另一个实施方案中，近临界水可用于形成锕系元素纳米晶体材料。使锕系元素的水混合物达到近临界条件，并通过喷嘴成穴(nozzlecavitation)产生冲击波以生成锕系元素氧化物粒子。已经显示近临界水迅速水解铈和锆盐并随后使铈和锆盐脱水以形成混合的二氧化铈-氧化锆纳米晶体材料。通过喷嘴成穴产生的冲击波导致纳米尺寸的tio2和zro2的粒子。

在又另一个实施方案中，乳液燃烧法(emulsion-combustionmethod)可用于生成锕系元素氧化物粒子。在该实施方案中，将水相中的锕系元素离子混合到第二可燃相中以形成乳液。然后可以燃烧乳液，这将导致锕系元素离子被快速氧化。在乳液燃烧法中，可燃溶液中的锆离子在燃烧时被快速氧化。该方法产生亚微米尺寸的中空的、薄壁的粒子。

在多个实施方案中，制靶法结合的分离中的源可以包括金属-有机框架(“mof”)。mof包括从将金属离子与有机配体连接而形成的配位固体。高表面积化合物可以制成用于放射性核素的结合的产生和分离的合适的源。已经比锕系元素mof更详细地研究了基于镧系元素的mof。大多数基于锕系元素的mof是基于铀酰阳离子。改变配体和合成条件的组合已经生成大量的固态化合物。分子模板已经被应用于铀酰基mof。

在多个实施方案中，制靶法结合的分离中的源材料可以包括单层和聚集体。已经使用有机溶剂中锕系元素的光化学还原来产生锕系元素单层和聚集体，诸如四价铀磷酸盐的粒子。可以通过处理来改变产物形态，以达到用于框架而非颗粒的期望的颗粒尺寸或特征长度。在一个单层实例中，通过脉冲激光与在磷酸三丁酯有机相中的铀酰基的相互作用而形成铀单层。单层呈现明显不同的颜色，并且可以从有机相中被离析。在用甲醇处理后发生聚集。可以通过结合光还原参数和单层处理来调整铀产物性质。

在多个实施方案中，制靶法结合的分离中的靶可以包括铀金属。高表面积铀金属材料可以被制备并被用作在具有或不具有容器的情况下用于特定的放射性同位素产生的靶。在实施方案中，铀金属锭可以用作用于通过电弧熔炼形成铀金属颗粒的起始形式。可以将电弧熔炼参数调整为产生具有期望的性质的金属颗粒，所述期望的性质诸如基于选择的放射性同位素的反冲距离而选择的颗粒尺寸。铀金属也可以通过氢化-脱氢方法形成高表面积的结构。

在实施方案中，可以将克罗尔法修改为从锕系元素四氯化物产生呈多孔锕系元素金属海绵形式的高表面积结构。克罗尔法涉及通过液体镁或钠还原氯化铀。电化学还原也可以产生可以具有期望的靶性质的铀金属。

在形成操作510之后，在包装操作512中源材料可以被放置在容器中。上文已经讨论了将可裂变材料包装到容器中。上文已经参照图4详细讨论了容器。

颗粒的可选择的表征

图6a至图6c图示了比作为具有特征直径的球形粒子的颗粒的典型近似法更详细的用于表征颗粒尺寸的手段。沿着一个或更多个颗粒104的至少一个维度的特征长度106可以包括沿着源材料100的一个或更多个颗粒104的所有维度的特征长度106。例如，源材料100的颗粒104可以被设计成使得由“a”表示的“高度”和由“b”表示的“宽度”尺寸相似。因此，尽管存在多种因素(例如应力或热梯度)，在产生后经历反冲的辐射产物可以沿着颗粒内的所有方向从颗粒内部110有效地扩散到颗粒边界112。在此上下文中，颗粒结构可以通过源材料100的颗粒106的“颗粒尺寸”来表征。可以选择“颗粒尺寸”使得颗粒足够小以允许从一个或更多个颗粒104的内部110足以扩散到在一个或更多个颗粒104之间的边界112。

如图6b中所示的，沿着一个或更多个颗粒104的至少一个维度的特征长度106可以包括沿着一个或更多个颗粒104的选择的维度的特征长度106。例如，如图6b中所示，源材料100内的颗粒104可以被设计成沿着颗粒104的给定维度具有选择的特征长度106。例如，在具有长形的颗粒结构的颗粒104中，颗粒可以沿着颗粒104的作为图6b中的维度“a”示出的“薄”维度具有选择的特征长度。在另一种情况下，在具有长形的颗粒结构的颗粒104中，颗粒104可以沿着颗粒104的作为图6b中的维度“b”示出的“厚”维度具有选择的特征长度。应当认识到，颗粒104仅需具有至少一个小于以下距离的特征长度106：所述距离是对于由于反冲而从一个或更多个颗粒104的内部110足以扩散到一个或更多个颗粒104的边界112所必需的。然而，进一步认识到，颗粒104的所有维度可以具有小于或等于以下距离的特征长度106：所述距离是对于裂变产物108从一个或更多个颗粒104的内部110足以扩散到一个或更多个颗粒104的边界112所必需的。

如图6c中所示，沿着一个或更多个颗粒104的至少一个维度的特征长度106可以包括沿着选择的方向134的特征长度106。例如，源材料100内的颗粒106可以被设计成在源材料100中沿给定方向具有选择的特征长度106。例如，具有长形的颗粒结构的颗粒104可以沿着核燃料内的选择的方向134具有选择的特征长度106。应当认识到，设计颗粒结构以沿着选择的方向134具有特征长度106可以提供用于将裂变产物诸如放射性同位素产物从颗粒内部110转移的更有效的手段，所述特征长度106小于对于由于反冲而将辐射产物从颗粒内部110足以移动到颗粒边界112所必需的长度。

在另一个实施方案中，一个或更多个颗粒104可以沿着一个或更多个颗粒的维度具有被选择以使从颗粒内部110到颗粒边界112的热传递最大化的特征长度104。例如，一个或更多个颗粒104可以被定向成使得它们的如图6c中的“a”所示的窄维度基本上垂直于源材料100中的热梯度136排列。这种排列有助于从颗粒内部110到颗粒边界的热传递，这有助于裂变产物108从颗粒内部110扩散到其颗粒边界112。通过另一个实例(未示出)的方式，在使用源材料100制造的圆柱形小球中，源材料100的颗粒104可以被排列(即，材料的颗粒平均可以被排列)成使得其窄维度基本上垂直于圆柱形小球的径向热梯度。应当注意的是，图6c、图6b和图6a中的图示表示多个颗粒106的简化的概念图示，不应被解释为事实上的图解(schematicinnature)。此外，本领域技术人员应当认识到，可以执行多种材料加工技术(例如冷加工和/或退火、压缩或挤出)，以开发图6a中的对称的颗粒结构以及6b和图6c中所示的变形的长形的颗粒结构。本文进一步讨论了多种材料加工技术。

在另一个实施方案中，源材料100的颗粒104可以沿着至少一个维度具有小于或等于对于裂变产物的充分扩散所必需的选择的距离的平均特征长度106。例如，源材料100的颗粒106可以具有沿着核燃料的颗粒104的选择的维度或方向的平均特征长度。应当认识到，可以存在最大平均颗粒尺寸，该最大平均颗粒尺寸将提供裂变产物从颗粒104的内部110到颗粒104的颗粒边界112的充分扩散。

在另一个实施方案中，源材料的颗粒104可以具有选择的特征长度的统计分布。例如，源材料100的颗粒104可具有下述的颗粒尺寸分布：所述颗粒尺寸分布具有选择的百分比的具有小于选择的距离的颗粒尺寸的颗粒。例如，源材料100可以具有这样的颗粒尺寸分布，使得75％的颗粒具有等于或小于5μm的颗粒尺寸，其中平均颗粒尺寸为3μm。在另一个实施方案中，源材料100的颗粒104可以具有特征长度的多个统计分布。例如，源材料100可以具有这样颗粒尺寸106分布，使得25％的颗粒具有等于或小于10μm的颗粒尺寸，25％的颗粒具有等于或小于5μm的颗粒尺寸106，并且10％的颗粒小于1μm。在另一种情况下，源材料100可以具有这样的颗粒尺寸106分布，使得25％的颗粒具有等于或小于10μm的颗粒尺寸106，并且25％的颗粒具有等于或大于50μm的颗粒尺寸。在另一种情况下，源材料100可以具有这样的颗粒尺寸分布，使得25％的颗粒具有在1μm和5μm之间的颗粒尺寸，50％的颗粒具有在5μm和10μm之间的颗粒尺寸，并且25％的颗粒具有大于10μm的颗粒尺寸106。2011年4月8日4/8/11提交的标题为nuclearfuelandmethodoffabricatingthesame的申请人的共同未决的美国专利申请序号13/066,253包括可用于产生在制靶法结合的分离中使用的合适的靶材料的核燃料制造的实施方案，所述申请通过引用并入本文。

液体源

关于源的多个其它实施方案，液体源材料可以被采用，并且可以与连续分离结合以提供放射性同位素。如上所述，通过限制靶(例如，具有或不具有固相或其它相的辅助材料的液体靶或在液相源材料中的固体靶的悬浮液)经由分离的相变可以降低靶破坏。在该实施方案中，液体源可以是熔盐或溶液相。液体源可以流过辐照位置，或者可以被包含在容器中，所述容器穿过辐照位置。可以使用如对于固体源所描述的条件和自动化程序从靶中分离(seperate)、离析(isolate)和纯化从液体源产生的所得放射性核素。这种分离可以使用液体-液体提取过程、液体-气体提取过程、电化学过程、或者可选择地液体-固体提取过程，例如使辐照过的液体源经过固体材料，该固体材料适于从液相中除去一种或更多种期望的产物。例如，在液体-液体提取实施方案中，在某些条件下，靶可以在提取材料中不混溶或以其他方式与提取材料是可分离的，以促进在足够的接触时间之后液体提取材料与液体源材料的分离。液体源实施方案可以具有来自靶再利用和废物减少的益处，但是与固体材料的源相比，源的配置和流动可能必须具有额外的考虑。

用于从盐基燃料中除去裂变产物并且将燃料再循环回反应堆的液体燃料再循环系统可以与为了金属燃料开发的工艺在化学上类似。特别是超临界co2分离利用了本身不溶于sco2的盐的性质。提取剂，诸如二酮，可用于将选择的金属拖入如本文所描述的sco2相。实际上，液体燃料再循环系统可以被制造成在sco2系统的泄漏期间避免反应堆容器的加压。此外，在其液态中的盐可以处于高到足以离解或降解二酮的温度。为了避免这两种障碍，可以设计这样的液体燃料再循环系统，使得熔盐被泵送到反应堆容器的外部并被注入含有sco2的容器中。可以将sco2系统保持在足够低以固化熔盐的温度下，产生高表面积的固体。如果sco2可以保持在足够低的温度下，则可以在盐注入期间将β-二酮或其它适当的一种或更多种提取剂与sco2共混，避免离解。

可选择地，可以在盐注入之后以分批方式将提取剂注入提取容器中。在任一情况下，结果都是在sco2二酮溶液中溶剂化的(选择的)金属络合物的盐溶液。然后可以将盐溶液泵送到第二系统，在所述第二系统中调整温度或压力以从盐溶液中除去金属络合物(产物)，而不会实质破坏熔盐燃料中的靶。再次，可能的是，通过加热、冷却或两者，金属络合物是从盐溶液中可除去的，而不会将co2降至气态(低于临界点)。可以使用热量来挥发金属络合物，使得在sco2溶液内出现分开的气相。可选择地，sco2可以被冷却或加热到临界点附近和高于临界点，此时其溶解度通常随着温度和压力的变化而显著变化，产生分开的液体-金属络合物相，所述分开的液体-金属络合物相由于热力学条件的变化而被迫使离开溶液。然后，可以将该相例如通过泵送的方式从提取系统转移到被设计用于暂时或长期储存的系统。无论进一步的加热或冷却被用于分离金属络合物还是其它产物，最终进一步的加热可用于热分解二酮，留下一种或更多种金属裂变产物。

一种或更多种放射性同位素与源的分离

现在将更详细地描述适用于一个或更多个上述的分离操作的实施方案。如上文所讨论的，将期望的产物与源分离的实施方案可以包括将源材料中的至少一些暴露于提取材料中，该提取材料优先从源材料中提取选择的放射性同位素产物，而基本上不除去任何靶或基本上不要求靶被溶解或以其他方式要求改变靶的相或物理形式。这允许靶在很少再生或不再生或者很少分离后加工或不分离后加工的情况下、在随后的中子轰击中被再利用。

在实施方案中，分离过程通常涉及优先从固相源材料中离析通过中子轰击产生的一种或更多种期望的产物。在不使用作为提取材料的溶剂来溶解源材料或在源材料中的靶的情况下，进行分离。如上文所提及的，制靶法结合的分离可以利用来自被用于选择性地调节和产生靶核和靶材料的核反应的反冲，使得期望的产物在分离操作中可更容易回收。对于反冲另外地和/或可选择地，可以选择、调节和/或利用靶和产物核之间的化学差异以实现一种或更多种期望的产物的优先分离。可能期望另外的步骤来从提取材料中除去提取的放射性同位素产物，并且在随后的步骤中，进一步纯化期望的产物。另外的纯化可以利用如本领域已知的任何一种或更多种适当的技术，包括柱色谱法、沉淀、电化学、离子交换、吸附、过滤和溶剂提取。

基于源材料的组成、性质和/或形态，在多个实施方案中，核反应可以将产物核与源分离，或者可以将产物核物理地移动到源材料的可达表面附近或之上，这导致产物核更可接近提取材料，或者核反应可以诱导可以被利用来实现分离的化学变化。可以在分离过程中选择、形成、引入和/或活化适当的提取材料以利用提取产物和靶之间的差异，其中提取产物是中子轰击的直接(选择的)产物或选择的放射性同位素的间接(衰变子体)产物。期望的产物由于其在固相、液相或气相中的化学形式的性能而易于分离。此外，该化学过程不明显地溶解源或至少不大幅度减少靶的溶解，从而使靶处于待被改造用于进一步辐照的状态。

多种分离处理选择是可用的。在多个实施方案中，可以将靶从辐照发生器中除去并且处理。处理可以使用任何单一的适合的工艺和/或任何适合的工艺的组合，所述工艺包括化学、电化学、热、过滤、压力、流化床和气相方法。溶液相可以包括任何包括以下的一种或更多种相：水相、有机相、离子液体、熔盐、悬浮液和超临界流体。气相的化学组成也可以在气体组成、温度、流速、压力等方面变化。

示例性的分离过程和方法可以包括包括以下的组的成员中的任何一个或更多个：提取、液相色谱法、气相色谱法、毛细管色谱法、结晶、沉淀、过滤、蒸馏、分馏、电泳、毛细管电泳、磁分离、蒸发、浮选、浊点、胶束、絮凝、电化学方法、挥发和升华。分离过程可以在源的容器中进行，从而排除了从辐照容器中除去靶。可选择地，如果没有容器，则源材料可以放置在化学反应器或其他容器内，并且然后在分离完成之后被除去用于随后的再辐照。如果需要，分离过程可以利用自动化的化学系统，诸如由chemspeedtechnologies，skalar，humandiagnostics，randox生产的那些或任何其他适当的自动化的化学系统。

图7图示适于与制靶法结合的分离一起使用的一般分离方法的实施方案。方法700从源材料获得一种或更多种期望的产物，所述源材料先前已经被辐照使得期望的产物中至少一些分布在整个源材料中。在所示的实施方案中，在操作702中提供这样的源材料。

在选择操作704中，基于待除去的期望的产物和源材料的性质来选择并制备提取材料，所述提取材料从源材料中除去一种或更多种期望的产物而基本上不溶解源材料。例如，在实施方案中，提取材料可以是溶解期望的产物但不溶解源材料中的可裂变材料的溶剂。在又另一个实施方案中，提取材料可以是含有提取剂(诸如配体)的溶剂，所述提取剂将与期望的产物结合(从而使期望的产物相对于提取材料可溶)但将不会与可裂变材料结合。如果存在多种期望的产物，则一种提取剂可能是合适的，或者可选择地，可以选择多种提取剂。这种配体应该是在接触操作的温度和压力条件下可溶于溶剂中。

在又另一个实施方案中，并且如下文将更详细地讨论的，溶剂可以是sco2，并且选择的一种或更多种配体与放射性同位素形成二氧化碳可溶性螯合物。再次，这种配体应该是在接触操作的温度和压力条件下可溶于溶剂中。例如，对于使用sco2的除去，配体浓度可以高达0.5摩尔/升，并且温度和接触时间可以变化。然而，预期在1大气压下在低于220℃的温度下使用30分钟或更少的接触时间发生充分的除去。可能的配体的实例包括氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。另外的实例包括二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。也可以使用无机配体，包括硝酸盐、硫酸盐、硫氰酸盐、氰酸盐和其它类似的化合物。配体可以被提供有被选择成增强配体结合和除去期望的产物的能力的一个或更多个官能团。这类官能团包括羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。

接下来，在接触操作706中，源材料被暴露于提取材料，所述接触操作706在一些情况下可以包括将提取材料添加至源材料。可以进行多种行为以增强提取材料和源材料之间的接触，这再次取决于所涉及的组分的性质。例如，如果源材料是固体，则接触操作706可以包括使源材料与液体提取材料接触持续一段停留时间。结果，由于从源材料中溶解期望的放射性同位素产物而产生提取材料和放射性同位素液体混合物。可选择地，如果源材料是液体，则接触操作706可以包括使源材料与不混溶的液体提取材料接触持续一段停留时间。这产生含有本体材料的第一相和具有溶解的期望的产物的提取材料的第二相的两相液体混合物。

接触操作706还可以包括其他行为以有助于分离。例如，在实施方案中，接触操作706包括在停留时间的至少一部分期间搅拌源材料和提取材料之一或二者。在又另一个实施方案中，接触操作706包括在停留时间的至少一部分期间改变源材料和提取材料之一或二者的温度。并且，在又另一个实施方案中，接触操作706包括在停留时间的至少一部分期间改变源材料和提取材料之一或二者的压力。

在其中源材料呈储存在容器中的固体颗粒的形式的又另一个实施方案中，接触操作706包括将一定量的提取材料插入容器中并将提取材料保留在容器中持续一段预定的停留时间。

在选择的停留时间之后，在除去操作708中，从与源材料的接触中除去现在包含溶解的一种或更多种期望的放射性同位素产物的提取材料。这可能涉及从源材料中简单地排出液体提取材料，或者可能需要更主动的加工诸如使用离心力、加热、冷却、加压或减压以除去提取材料。

然后，在分离操作710中可以将一种或更多种期望的产物与提取材料分离并转化成最终产物，基本上如上文参照图3的最终加工操作314所描述的。

基于挥发性的分离

还将理解，在提取过程的多个实施方案中可以包括快速的、基于挥发性的分离，该分离可以用于从辐照过的源离析期望的产物。基于挥发性的分离的实施方案可以利用基于卤化物(f^-、cl^-、br^-、i^-)、羰基(co)和二酮的配体如六氟乙酰丙酮化物(“hfac”)(图9)的形成，以产生挥发性金属化合物。与核材料形成挥发性氟化物是已知的。还已经检查了氯化作用，并且发现与氟化物的性能相似。存在的差异可以被利用并扩展到其他卤化物用于可调整的分离。这在凡阿耳克过程(vanarkelprocess)中很容易地进行用于从zri4中获得纯zr。在蒙德法(mondprocess)中使用羰基来形成挥发性ni物质。裂变产物mo、tc、ru和rh也形成羰基物质，其中mo(co)6是挥发性产物的主要实例。已知hfac络合物对于一系列的元素是挥发性的。这可以提供放射性核素的快速和选择性的分离。

基于挥发性的差异，可以利用卤化物、羰基或hfac络合物的形成以用于将一系列的元素与起始材料分离。靶向特定的挥发性物质的形成可以实现分离，所述分离可以是快速和选择性的。另外的益处是挥发性络合物可以用作金属气相沉积前体。因此，纯的产物的样品可以从在反应混合物中形成的挥发性络合物中直接获得。要注意的是，产物或辐照产物的衰变可能需要进一步加工以用于产物生成(例如，产物前体是源的辐照的结果)。

在实施方案中，使用蒙德法，作为先前辐照的结果具有分布在整个源材料颗粒中的⁹⁹mo固体的、呈颗粒形式的、辐照过的含有uo2的源材料可以暴露于在被保持在0.5至5大气压的压力和50-60℃的温度下的容器(vessel)、容器(container)或室中的一氧化碳。根据蒙德法，这将会将⁹⁹mo中的至少一些转化为⁹⁹mo(co)6。可以通过延长暴露时间和通过其它方法，诸如搅拌源材料以提供一氧化碳气体与源材料的表面的更好的接触，来产生相对更多的⁹⁹mo(co)6。⁹⁹mo(co)6的沸点(约156℃)大幅度低于uo2的熔点(约2,865℃)。因此，可以通过在一氧化碳接触操作后将源材料的温度升高到高于⁹⁹mo(co)6的沸点的温度，容易地实现挥发。此外，通过在⁹⁹mo(co)6已被驱除之后保持温度低于uo2的熔点，源材料不受影响并准备好用于随后的辐照操作。

在另一个更加一般性的实施方案中，作为先前辐照的结果具有分布在整个源材料中的期望的产物的、一定量的辐照过的源材料可以在导致期望的产物形成期望的产物的挥发性化合物但不改变靶材料的条件下暴露于在容器、容器或室中的基于f^-、cl^-、br^-、i^-、co或二酮的配体。可以通过延长暴露时间和通过其它方法，诸如搅拌源材料以提供与源材料的表面更好的接触，来产生相对更多的挥发性的期望的产物。随后，只要期望的产物化合物的沸点低于靶材料的熔点，就可以通过升高温度来容易地实现挥发。剩余的源材料不受影响并准备好用于随后的辐照操作。

超临界二氧化碳分离

如上文所提及的，适于在制靶法结合的分离中使用的另一种分离技术是超临界二氧化碳。本文所描述的sco2提取除了从制靶法结合的分离源除去期望的产物之外，还可适用于从核燃料中除去裂变产物。已经检查了超临界co2用于从水溶液和固体溶液二者中提取金属和准金属。因此，与各种离子液体(il)组合的sco2可用作配体以从溶液中提取金属离子。可以使用类似的方法从固体材料诸如受污染的纸、织物或甚至土壤中提取金属或准金属。目前的使用sco2溶液的辐照过的可裂变材料再循环技术需要将辐照过的材料溶解于溶液中。使用本文描述的sco2分离技术，可以以不需要溶解的方式用sco2处理使用过的燃料源材料(包括被考虑用于熔盐反应堆的核燃料)。例如，来自增殖和燃烧反应堆诸如行波反应堆(twr)的金属燃料可以用sco2系统来处理，所述sco2系统不溶解u金属，但是确实除去选择的裂变产物(具有高的横截面用于寄生吸收)。sco2系统可以能够选择性地除去这些元素及其相应的同位素。可溶于il的元素的列表在表2中示出。

表2

在twr乏燃料中存在的选择的元素和il溶解度。

对于il，sco2可用作将铀引入il的手段。在其他情况下，将氧化物直接溶解到il中可以是适当的。已经用在sco2中高度可溶的氟化β-二酮化学表征了核废料处理所关注的金属，诸如锕系元素、镧系元素和过渡金属。提取可以通过使用适当的螯合剂作为提取剂来完成。例如，已经证明了使用与磷酸三丁酯(tbp)组合的氟化二酮的la和eu提取具有大于90％有效性。在此过程中，室温离子液体，基于咪唑鎓的1-丁基-3-甲基咪唑鎓盐(bmim)，连同双(三氟甲基磺酰基)-酰亚胺(也称为tf2n^-，其被恰当地描述为(cf3so2)2n^-)，被用作络合剂，因为该络合剂溶解co2的能力。以这种方式，开发了满水/rtil/sco2系统。使用其他离子液体和金属螯合剂(提取剂)的类似过程被总结于表3中。注意，除了当使用没有tbp的噻吩甲酰基三氟丙酮(tta)之外，用所有系统都提取eu和la二者。没有tbp的噻吩甲酰基三氟丙酮(tta)只提取la而不分离(提取)eu。

例如，为了使用sco2进行除去，配体浓度可以高达0.5摩尔/升，并且温度和接触时间可以变化。然而，预期在1大气压下在低于220℃的温度下使用30分钟或更少的接触时间发生充分的除去。在50℃下，在150大气压下，使用提取剂/sco2混合物执行表3中进行的提取持续一小时。该提取表明，sco2分离将适用于包括核燃料、核废料和制靶法结合的分离的源在内的辐照过的材料。此外，提取表明，β-二酮可用于在可裂变物质诸如铀的存在下与氧化物或金属选择性地结合。基于该信息，预期β-二酮可以用于与放射性同位素氧化物或金属选择性地结合，而不管可裂变材料的来源如何，基本上不溶解可裂变材料。

表3

用不同的β-二酮(含或不含tbp)从bmimtf2n中提取euiii和laiii的提取度(％)。

可能的配体的另外的实例包括二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。也可以使用无机配体，包括硝酸盐、硫酸盐、硫氰酸盐、氰酸盐和其它类似的化合物。配体可以被提供有被选择用于增强配体结合和除去期望的产物的能力的一个或更多个官能团。这类官能团包括羟基、羰基、二酮、醛、卤代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、过氧、胺、甲酰胺、酰亚胺、亚胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亚磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、异硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基团。

一般来说，co2溶剂化的障碍是co2的低溶解本领(非极性)。金属和金属螯合物在sco2中具有低溶解度，其中co2溶解度参数在4-5cal/cm³范围内。这可以通过添加亲co2官能团来克服，所述亲co2官能团诸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈。在目前的技术中已经证明了氟化β-二酮(含和不含磷酸三丁酯)提取多种金属。双(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯展示出比未氟化的对应物更高的溶解度；氟化的为10^-4mol/l对比未氟化的为10^-6mol/l至10^-7mol/l。作为另一个实例，二乙基二硫代氨基甲酸酯(ddc)在100大气压下在sco2中的溶解度可以比双(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯(fddc)低3-800倍。由于sco2密度变化与压力几乎成线性，溶解度也几乎成线性改变，其中溶解度随着增加的压力而增加。

镧系元素、锕系元素、铜、砷和锑(和辐照过的源的其它产物)可以具有大约10^-4mol/lco2的浓度。已经在目前的技术中证明，水和土壤提取具有在溶液中的螯合物与金属的1000-10000摩尔比。

在大规模工艺中，将sco2转换为气相并保持经济可能是不切实际的，因为它可能需要将co2再压缩至超临界状态或稳定供应高压co2，更不必说限制高度可压缩流体的高压溶液所固有的安全风险。此外，由于可能在二氧化碳气体中剩余的一些残余的放射性材料或衰变产物，废气co2可能需要被收集在能够进一步净化或处置的容器中。

一些当前的技术具有“反提取”过程，其不需要将sco2气化作为将放射性同位素与sco2分离的一部分。在这种过程中，通过使用超临界流体以形成金属或准金属螯合物来从固体或液体溶液中除去金属或准金属物质。超临界流体通常将含有溶剂改性剂，诸如百分之几的h2o或meoh。然后通过使用优选被卤化的酸性溶液来从sco2溶液中反提取金属或准金属。通过反提取到另一(水)溶液，避免sco2的解压。剩下的是携带选择的放射性同位素和sco2的其他溶液，其可容易地被再利用。这在自动化系统和连续处理中是特别有利的，但即使在半自动化的分批处理系统中，在没有增加的再加压(repressurization)步骤的情况下再循环sco2的能力将是成本有利的。反提取可以或可以不除去具有放射性同位素的配体。在实施方案中，新鲜配体可能需要被加入到sco2中，然后其可以作为提取材料被再利用。应当注意的是，il也可以用于反提取过程。

图10图示从辐照过的可裂变源材料提取第一放射性同位素产物的方法的实施方案。方法1000开始于由提供操作1002所示的辐照过的可裂变源材料。除了期望的放射性同位素产物之外，辐照过的可裂变靶材料还可以含有多种放射性同位素。期望的放射性同位素产物的实例包括⁹⁹mo、²³⁸u、¹³¹i、⁵¹cr、²²⁵ra和²²⁵ac。

在配体选择操作1006中，基于一种或更多种期望的放射性同位素产物和靶材料的性质来选择配体。在实施方案中，选择可溶于超临界二氧化碳(sco2)、与期望的产物形成螯合物并且不与靶材料形成螯合物的配体。例如，在实施方案中，期望的放射性同位素产物为⁹⁹mo，辐照过的靶材料为²³⁵u，并且配体已知与钼络合。上文提供了其它合适的配体的实例。

接下来，在提取材料制备操作1006中，将鉴定的配体溶解在sco2中以形成sco2-配体溶液。如果选择的配体在sco2中不是特别可溶的，则该操作1006还可以包括修饰配体以使其更可溶，诸如通过加入亲co2的官能团，诸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈。在实施方案中，配体可以是氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。在另一个实施方案中，配体可以选自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。

然后，在接触操作1008中，将sco2-配体溶液放置成与辐照过的源材料接触持续一段接触时间。当选择的配体与期望的产物形成络合物时，接触操作1008的结果是sco2-放射性同位素络合物溶液。在实施方案中，辐照过的原料在容器中，并且接触操作1008包括使sco2-配体溶液穿过容器。

接触操作1008还可以包括执行另外的行为以增强放射性同位素产物质量传递到sco2-配体提取材料中。例如，在其中辐照过的源材料呈在容器中的松散的颗粒或松散填充的颗粒形式的实施方案中，接触操作1008可以包括在实质上使用容器作为填充床反应器的情况下，通过推动溶液穿过颗粒的床来使sco2-配体提取材料穿过容器。在又另一个实施方案中，sco2-配体溶液可以以足以流化容器内的多个颗粒的流速穿过容器，实际上使用容器作为流化床反应器。在又另一个实施方案中，辐照过的可裂变源材料可以是呈液体形式，并且接触包括搅拌可裂变材料/sco2-配体溶液混合物。

在接触时间之后，然后在除去操作1010中，从辐照过的源材料中除去sco2-放射性同位素络合物提取溶液。在该操作中，可以注意防止可裂变靶材料与sco2-放射性同位素络合物提取材料一起被除去，使得基本上所有的辐照过的可裂变靶材料以其初始物理形式例如粉末或陶瓷保持在一起。读者会理解，完美的系统是不可能的，并且一些微量的辐照过的材料可能用提取材料被除去。然而，其中使用sco2-放射性同位素络合物溶液除去辐照过的材料的初始量的小于1重量％或小于0.1重量％、0.01重量％或0.001重量％的系统将是容易实现的。

接下来，在分离操作1012中将期望的产物和/或期望的产物的另外的衰变子体产物与sco2分离。这可以是通过反提取sco2或可以涉及将sco2降低至亚临界。这可以包括除去配体-产物络合物，或者可选择地可以包括仅除去产物。在实施方案中，使用反提取，其中从分离操作1012中也生成sco2-配体溶液，其在不对sco2配体溶液解压和再加压的情况下适用于再利用。在实施方案中，这可以通过使sco2-产物络合物溶液与酸性溶液接触，从而生成酸-产物溶液和再生的sco2-配体溶液来实现。

超临界二氧化碳分离用于乏燃料的改造

金属燃料，包括适用于开口型细棒构造(ventedpinconfigurations)和/或行波反应堆的那些金属燃料，通常包括能够包含在开口型(vented)铁素体马氏体不锈钢覆层中的高度燃耗的金属燃料。在寿命结束时，燃料通常具有金属形式燃料和在燃烧循环期间从燃料中沉淀的固体裂变产物的高度多孔的基体。

图8图示了用于使用sco2改造核燃料的方法的实施方案。辐照后的燃料的改造通常可以被设计成允许处理整个燃料组件用于裂变产物、镧系元素或锕系元素的除去处理，而不改变核燃料组件或其中包含的燃料细棒。使用具有制靶法结合的分离的密封容器的实例，在容器操作802中，先前燃烧过的核燃料组件源材料可以被放置到可密封的压力容器中。

然后，在操作804中，在不存在il或水性组分的情况下，用加压的sco2和一种或更多种提取剂(例如二酮或任何其它适当的剂)填充容器以产生提取材料。由于在现有燃料组件中用于裂变气体排放的排气口的存在和超临界流体的性质，sco2-提取剂溶液将用于填充燃料细棒和多孔燃料的基体(即，超临界流体表现为低表面张力、低粘度的流体，该流体填充它们被包含在其内的体积)。提取材料将开始溶剂化靶向的裂变产物(或其他材料，如果需要的话，并且选择恰当的配体)，使铀金属基体留下不受影响。然后，裂变产物将开始扩散出燃料源材料，使得整个系统的浓度趋于均衡。

然后在提取材料除去操作806中，可以从压力容器中缓慢地释放含有溶解的裂变产物的提取材料。在除去操作806期间，可以或可以不将新的清洁的提取材料加入压力容器中。搅拌、加热和/或持续加压和减压可以应用于系统以提高溶剂化率。例如，系统可以在大于7.5mpa(在51℃下近似临界点)下操作，并且以+/-0.1mpa振荡以增强“泵送”提取材料进出多孔燃料。

在收集操作808中，将从系统中除去的、含有从使用过的燃料中除去的元素和同位素的提取材料导向另一个容器。

在操作810中，在分离容器中，可以使提取材料中的sco2低于临界点并转化为气相。通过将co2降低到低于临界点，将提取剂和裂变产物分离出co2，并作为液相收集在容器中。

接下来，可以对收集的液相提取剂和裂变产物混合物进行挥发操作812，其中使提取剂高于其挥发温度并转化为气相，留下选择的元素或同位素。这可以在与亚临界操作810相同的分离容器中进行，或者对于该操作，可以将提取剂-裂变产物液体混合物移动到不同容器。

可以视情况而定使用该方案的变化。例如，如果选择的提取剂和液体co2是不溶性的，则将溶液降低到低于二氧化碳的液相点(liquiduspoint)可以是优选的。另一个替代方案可以是将超临界溶液的温度升高到高于提取剂的挥发点(例如大于100℃至200℃)或升高到高于分解温度(例如大于200℃至300℃)。在任一种情况下，一旦失去提取剂，金属就可以基本上或部分地从sco2中沉淀出来。提取剂蒸气或分解产物的除去可以通过气相分离或如上所述通过将co2转化为液相来完成。此外，溶液可以将温度或压力从第一超临界条件改变到第二超临界条件，该第二条件具有的提取剂的溶解度低于第一条件的溶解度。通过该方法，可以在不离开超临界状态的情况下回收全部或部分提取剂。

从燃料组件中除去裂变产物可以大大提高燃料组件的可处置性，因为>90％的靶向的裂变产物可以被除去，其中>90％能够用多次sco2溶液处理而被除去。在一些情况下，应用多个循环可以是有利的，诸如重复的处理或多次不同的处理，每次处理使用不同的提取材料，以增加裂变产物的除去。例如，在一些情况下，两次处理可以给出99％的可接近的裂变产物的除去，而三次处理会给出99.9％等等。任何适当的因素可以用于确定加工处理的次数和/或类型，并且可以基于溶解或粘在其中sco2溶液不能渗入的固体燃料基体中的裂变产物。然而，应当注意的是，可以可能的是，在允许溶液可溶性金属扩散离开燃料基体并且扩散进入溶液的温度和时间尺度下进行操作。这可以降低乏燃料组件的短期热负荷，减少处理和运送该组件的危险，并使该组件更适用于长期生效的处置。

乏燃料处置的替代方案是除去裂变产物之后，在制靶法结合的分离方法中再利用该燃料组件作为源，诸如上文描述的。燃料组件可以被运送到用于此的制靶法结合的分离设施或在产生乏燃料的相同的设施中被加工。燃料组件可以在不经修改的情况下被用作源，或者其可以被加工以改善制靶法结合的分离的效果，诸如通过将乏燃料转化成颗粒，该颗粒具有对于制靶法结合的分离设施感兴趣的放射性同位素产物适当的尺寸。

例如，在实施方案中，设施是增殖和燃烧型反应堆诸如twr。在该实施方案中，可以除去裂变产物，并且然后在用于溶剂化的压力容器内进行热-机械处理。热-机械处理修改了结构材料，用于持续的反应堆内使用。为了加强处理，在除去裂变产物之后，可以使容器和所包含的组件达到显著更高的温度(可以使其超过燃料熔点)和压力(约10mpa(10’sofmpa’s))。

使用制靶法结合的分离的系统可以在寿命结束之前通过以下除去裂变产物：将分离工艺诸如sco2工艺并入燃料管理或“倒换”循环中以在辐照期间(反应堆的操作)周期性地除去裂变产物。例如，一些twr再加燃料系统并入用于将组件升高到容器外的密封外壳。在这种系统中，现有的外壳还具有冷却能力来管理组件的衰变热。可以使这些系统更加坚固，使得裂变产物可以以最小的系统修改在安全壳中被除去。这允许sco2提取作为倒换操作的组成部分被完成。由于sco2的高密度，这种系统将不需要大的容器和管道。大于10^-4kg金属/kg溶液的浓度是可能的。在寿命结束时，每个组件含有最大量的裂变产物，大约50kg。溶液密度约为1000kg/m³。因此，在一些情况下，只需要5m³的sco2溶液，以在单个组件中包含所有裂变产物。以更频繁的间隔处理组件会明显减小该最大体积。此外，由于co2可以与裂变产物分离并重新进入系统，因此可以额外减少库存。

辐照过的材料的再加工

图12图示用于使用制靶法结合的分离而选择性地生成期望的放射性同位素的方法的可选择的实施方案。图12的方法与图13的方法的差异在于辐照过的靶材料被提供作为起始材料，因此限制了可以选择哪种期望的产物的选项。例如，这可以当一定量的乏核燃料是可用的并且期望使用制靶法结合的分离来从乏燃料中回收一定价值时发生。这样的实例包括从²²³u产生²²³ra，²²³u是来自钍燃料循环的废产物。

方法1200开始于操作1201，其中提供一定量的辐照过的源材料，该辐照过的源材料可以包括待用于制靶法结合的分离中一些量的靶和辅助材料二者。初始源材料可以是乏核燃料、含有一定量的可裂变材料的核废料或一些其它材料，并且可以包括如上文所描述的任何靶材料。

然后，在表征操作1202中，表征初始源材料以确定什么放射性同位素在该材料内。初始源材料可以或可以不适用于在不进行进一步加工和/或初始源材料并入源材料的情况下进行制靶法结合的分离。因此，表征操作1202还确定初始材料的形式是否可被修改以增强任何特定的放射性同位素的分离。

然后执行类似于上文参照图3所描述的操作的选择操作1204。然而，在该操作1204中，由于初始源材料是已知的，所以可以选择的放射性同位素的范围限于可以从初始材料获得的放射性同位素。在实施方案中，可以选择多于一种放射性同位素。

如已经提到的，一些期望的放射性同位素可以不是辐照操作的直接产物。在那些情况下，选择操作1204可以同样地被认为是选择衰变链或选择衰变链中的任何放射性同位素。

然后可以执行材料加工操作1206。将初始源材料加工成一个或更多个源。在其中将发生再辐照的实施方案中，该加工可以基于选择的放射性同位素的反冲距离来完成，如参照图3所描述的。加工操作1206可以像将初始源材料放置在容器中一样简单。在另一个实施方案中，可以物理和/或化学地加工初始源材料，以使源材料的形式更适合于分离操作。例如，可以将初始材料压碎并筛分以生成具有选择的粒径的颗粒。如上文所提及的，如果初始源材料将被再辐照，该尺寸定制可以基于选择的放射性同位素的反冲距离来完成。如本文所描述的，这样的加工还可以包括将颗粒烧结成陶瓷。关于靶、源材料和加工操作1206的实施方案的另外的细节将在下文参照图5讨论。

加工操作1206可以包括为源材料进一步选择、产生和/或提供合适的容器。在其中将发生使用中子的再辐照的实施方案中，容器可以由中子透明的材料制成，使得中子能够穿过容器。如果再辐照将不发生，则可以选择中子吸收材料的容器。容器可以呈任何合适的形状和形式，并且可以设置有一个或更多个阀，用于允许容易地引入和/或除去提取材料。

在已经产生一个或更多个源之后，执行分离操作1208，从源材料中提取一种或更多种期望的产物的原子。如上文所提及的，期望的产物可以是选择的放射性同位素、选择的放射性同位素的衰变子体、或如在⁹⁹mo的情况下的二者。该操作1208可以包括将一个或更多个源运送到分离设施/设备，例如通过如上文所描述的输送机系统。在分离操作1208的实施方案中，源材料暴露于提取材料，诸如溶剂，所述提取材料优先从源中提取期望的产物而基本上不溶解源材料中的剩余的靶材料。例如，在一个实施方案中，源处于固相并且在整个辐照和分离操作中保持在固相。

在图12中所示的实施方案中，可以执行任选的再辐照操作1210。在该操作中，在再辐照操作1210中，源暴露于中子持续一定辐照时间段。该操作1210可以包括将一个或更多个源运送到用于安全辐照的辐照设施/设备，例如通过上文所描述的输送带。在辐照操作1210中，源材料暴露于中子，从而导致源材料中的至少一些原子经历核裂变或中子俘获以产生选择的放射性同位素的原子。这导致再辐照过的源材料，其含有在减少量的未反应的靶中的一些量的选择的放射性同位素产物，如参考图11所讨论的。此外，由于来自裂变反应的反冲，新产生的选择的放射性同位素的原子中的至少一些相对于源材料中剩余的未反应的靶移动反冲距离。如上文所描述的，选择的放射性同位素产物的反冲可以使该放射性同位素对于提取材料更可达到，诸如通过使放射性同位素产物更接近源材料的可达表面，这然后可以改善通过提取材料的提取。

在其中源包括容器的实施方案中，在分离操作1208期间，可以或可以不从容器中除去源材料。分离操作1208还可以包括靶的再生以使其为随后的辐照做准备。这可以涉及一个或更多个洗涤操作，以在随后的辐照之前从源材料中除去提取材料。

在分离操作1208之后，可以再辐照相同的源以产生更多的选择的放射性同位素，这允许辐照操作1210和分离操作1208重复多次而基本上不溶解、改变或除去源中任何质量的剩余的靶材料(除了作为裂变反应的结果)。如上文所讨论的，这与用单次中子暴露将可能的情况相比，允许可裂变材料更有效地转化成期望的产物。

方法1200还包括最终加工操作1214，其将提取的放射性同位素产物转化成适合于商业用途的最终产物或最终形式，如参照图3所描述的。在实施方案中，最终加工操作1214包括将放射性同位素并入到子体同位素发生器中，如上文所描述的。

将清楚的是，本文描述的系统和方法很好地适于实现所提及的目的和优点以及其中固有的目的和优点。本领域技术人员将认识到，本说明书中的方法和系统可以以许多方式实现，并且因此不应受前述示例性实施方案和实例的限制。在这点上，可以将本文描述的不同实施方案的任何数量的特征组合成一个单个实施方案，并且具有少于或者多于本文描述的所有特征的可选择的实施方案是可能的。

虽然为了本公开内容的目的已经描述了多个实施方案，但可以进行多种改变和修改，这些改变和修改完全在本文描述的技术的范围内。例如，制靶法结合的分离可以适于从由固体核废料制成的源中除去包含毒物或其他核污染物的裂变产物。可以进行许多其他修改，所述其他修改将容易地由本领域技术人员想到它们，并且其涵盖在本公开内容的精神中并且如所附的权利要求中所限定。