专利名称:反应堆去污方法和试剂的制作方法
技术领域：
本发明涉及对被放射性物质污染的表面(例如核反应堆中的传热表面和冷却剂表面)进行去污。提供了一种去污试剂混合物，其在再生过程中溶解金属氧化物和放射性核素方面具有提闻的效率。
背景技术：
CANDIJk (CANada Deuterium Hranium(加拿大氣铀))反应堆的反应堆冷却剂系统由碳钢和不锈钢管道、以及镍基蒸汽发生器管道(其将重水传输到堆芯和蒸汽发生器之间以发电)构成。核设施在运行数年之后，在核反应堆中累积的氧化物和放射性核素将导致传热性能下降、流速下降、碱性金属腐蚀和高辐射场。氧化物和放射性核素的累积将导致难以对系统进行维护和检查，并最终导致发电量下降。因此，需要使用化学去污方法溶解并除去氧化物和放射性核素。此外，在核反应堆退役过程中，必须采用去污方法将反应堆冷却剂表面上的这种放射性表面沉积物除去。
在过去，反应堆冷却剂系统的去污是通过以下方式进行的:将各种浓试剂循环通过设备，随后将用废的试剂排放到放射性液体废弃物储存区中。在一些应用中，使用离子交换树脂处理所述用废的试剂以除去金属和放射性核素。在其他应用中，通过蒸发来减小液体废弃物的体积和/或通过化学处理使溶解的金属和放射性核素沉淀。随后除去用废的离子交换树脂并将其作为固体废弃物进行存储。这些方法已经用于压水堆(PWR)和沸水堆(BffR),并且也用于不锈钢和碳钢管道。
1979年9月18日授权的加拿大专利1，062, 590 (CA’ 590)公开了 CAN-DEC0N 技术，其是对重水冷却的核反应堆进行去污的再生方法，包括:将酸性化学试剂直接注入循环冷却剂中而形成稀试剂溶液，该稀试剂溶液溶解冷却剂系统中的放射性污染物。使该稀试剂溶液循环从而将沉积物溶解，随后使该稀试剂溶液通过阳离子交换树脂以收集溶解的阳离子和放射性核素并使酸性试剂再生以循环利用。最终，通过与阴离子交换树脂接触来除去酸性试剂，从而使冷却剂恢复至其原始状态。对于重水而言，使冷却剂恢复是特别重要的。在CAN-DEC0N 技术中公开的去污试剂包括乙二胺四乙酸(EDTA)、草酸、柠檬酸、氮川三乙酸和巯基乙酸。
1982 年 11 月 30 日授权的加拿大专利 1，136，398 (CA，398)公开了 CAN-DEREM 技术，其是对停堆(shutdown)的重水慢化和冷却的核反应堆的表面进行去污的方法，与CAN-DEC0N 类似的是，该方法包括使去污试剂的水性溶液循环，所述去污试剂可以通过以下方式再生:使该试剂和溶解的放射性核素通过离子交换柱。在CA’ 398中公开的试剂包括柠檬酸、EDTA、草酸和甲酸的稀溶液。根据CA’398，与同样的但不含任何甲酸/甲酸盐的去污溶液相比，使用甲酸/甲酸盐能够增强EDTA在去污溶液中的辐解稳定性。
CAN-DEREM 去污方法一被引入市场，就大幅替代了前面的CAN-DEC0N 方法。自20世纪80年代以来，CAN-DEREM 方法和试剂已经在全球范围内用于亚系统和全系统去污以及核反应堆退役，并且被认为是最有效和最安全的反应堆去污方法之一。[0007]1985年4月23日授权的美国专利4，512，921 (US’921)公开了一种使用少量的一种或多种弱酸性有机络合剂来对水冷核电反应堆的冷却剂系统进行去污的再生方法。在US’ 921中描述的化学去污方法被称为CITR0X 方法。该说明书(第4栏38-40行)教导了“柠檬酸的浓度可以在约0.002-0.0lM范围内变化，优选浓度为0.005M”(对应于0.4-1.92g/L，优选浓度为0.96g/L)，并且要求保护一种弱有机络合剂，其包含0.005-0.02M(0.45-1.8g/L)的草酸和0.002-0.01M(0.4-1.92g/L)的柠檬酸。但是，US’ 921公开仅提到了一个在实验室进行的实验，该实验中柠檬酸的浓度超过0.005M(0.96g/L)。该实验是在实验室进行的，并且仅仅旨在准备去污时将阴离子树脂预饱和。在试验过程中，用于从循环试验回路中除去铁氧化物和钴的柠檬酸浓度为0.005M(0.96g/L)。在US’ 921去污方法中使用的试剂包括草酸与柠檬酸的组合。PWR和BWR反应堆管道和系统部件中常用的CITR0X 方法使用的是 0.0IM (0.9g/L)的草酸和 0.005M(0.96g/L)的柠檬酸。
除了 CAN-DECON 、CAN-DEREM 和CITR0X 方法之外，在全球范围内还开发了用于特定反应堆的若干种其他去污方法，即CORD 、L0MI 和EMMA 以及源自它们的变体。
在1968 年，Siemens AG Kraft Werk Union(KffU)公司开发了一种化学氧化还原去污(CORD )方法。CORD 方法是比KWU开发的老方法浓度更稀的方法、并且与氧化高锰酸(HP)法组合使用。CORD 方法是针对主要由不锈钢制备的反应堆而设计的，该方法使用HP法将Cr(III)氧化成Cr (VI)，并且作为主要去污试剂的草酸的浓度为0.022M(2g/L)。应当注意，对具有不锈钢管道的反应堆(例如PWR)进行去污需要使用氧化步骤以调整不锈钢表面。可以在酸性条件下使用诸如高猛酸(HP)法或硝酸高猛酸盐(nitric permanganate,NP)法这样的方法、或者在碱性条件下使用(例如)碱性高锰酸盐(AP)法进行所述氧化步骤。
开发用于PWR和BWR中的C0RD 和CITR0X 方法是基于草酸的方法。但是，基于草酸的去污方法不适合用于具有高的氧化物负载的系统中，这是因为草酸铁沉淀会导致去污无效。
在20世纪70年代晚期和80年代早期，英国中央电力局(CEGB)和伯克利核实验室针对水冷却反应堆回路的去污所进行的合作研究项目开发出了低氧化态金属离子(L0MI )试剂。L0MI 试剂包括还原性金属离子，例如钒(V2+)，其与诸如吡啶甲酸这样的螯合配体络合而形成还原剂，在这种情况中为吡啶甲酸钒，其能够将三价铁离子转化成亚铁离子。该方法是针对通用电气设计的反应堆系统的特定应用而设计的。L0MI 方法与氧化步骤(通常为NP法)一起使用。
法国电力公司(EdF)开发了 EMMA 方法，其依赖于交替使用氧化步骤(将Cr (III)氧化成Cr(VI))和还原步骤(溶解残留的残余氧化物)。EMMA 方法的氧化步骤使用由高锰酸钾(4.4-6.3mM,0.7-1.0g/L)、硝酸(2.1mM, 0.13g/L)和硫酸(0.5mM, 0.05g/L)构成的溶液，在80°C下在pH为2.5-2.7下施用10-15小时。该还原步骤使用柠檬酸(2.6mM,0.5g/L)和抗坏血酸(4.0-5.7mM,0.7-1.0g/L)，在80°C下在pH为2.7-3.0下施用5小时。
尽管已存在其他去污试剂，但是仍然需要可用于加压重水反应堆(PHWR)以及PWR和BWR去污的、采用改进组合物的方法，以便更好地再生并且获得更好的效力。
提供这些背景信息的目的是为了将申请人认为可能与本发明相关的信息公之于众。这并非意味着必然承认上述任何信息构成了本发明的现有技术，也不应当这样理解。
发明内容
本发明的目的是提供一种反应堆去污方法和用于该方法的试剂。
根据本发明的一个方面，提供了稀的去污试剂组合物，其包含:约0.6g/L至约
3.0g/L (2.lmM-10.3mM)的 EDTA 和约 0.4g/L 至约 2.2g/L (2.1mM-11.5mM)的柠檬酸。含有所述浓度的柠檬酸和EDTA的试剂能够有效地用于再生过程以对核反应堆或其部件进行去污，具有高效率而不会对冷却系统的部件产生显著的腐蚀。此外，与之前的CAN-DEREM 方法相比，本发明的方法在更短的应用时间内提供了更高的去污因子(DF)。并不希望受限于任何理论，这很可能是由于在该试剂中不存在草酸。这样，避免了敏化的不锈钢系统发生晶间浸蚀(IGA)并且避免了草酸铁的形成和沉淀。已经发现，该试剂可用于碳钢和不锈钢核反应堆的冷却系统的去污。
根据本发明的另一方面，提供了一种浓去污试剂，其用于以注射体积V1注射到核反应堆或其部件中，所述核反应堆或其部件的体积为Vs，其中所述浓去污试剂是水性浆料，其包含浓度为((约0.6g/L至约3.0g/L) XVs) +V1的EDTA以及浓度为((约0.4g/L至约2.2g/L) XVs^V1 的柠 檬酸。
根据本发明的另一方面，提供了一种用于对被放射性沉积物污染的表面进行去污的方法，包括使试剂混合物在被污染的表面上循环的步骤，所述试剂混合物包含有机酸去污试剂，所述有机酸去污试剂包含约0.6g/L至约3.0g/L (2.lmM-10.3mM)的EDTA和约
0.4g/L至约2.2g/L (2.1mM-11.5mM)的柠檬酸。该方法显示出相对于之前的去污方法(包括CAN-DEREM 方法)有以下改进之处:减少了去污所需的时间量，这使得停堆时间缩短。
根据本发明的一个实施方案，该方法包括将所述去污试剂作为浆料注入到已经停堆的核反应堆的热传输系统或冷却系统中的步骤。在去污试剂被稀释并与待去污的表面接触时，使水冷却剂循环，从而溶解该系统表面上的放射性污染物。在该试剂开始循环后不久，将强酸阳离子交换树脂柱用阀接通(valve-1n)，并且使水冷却剂溶液流过该柱以除去放射性阳离子和溶解的元素。于是，该试剂被再生，接着被循环利用使得该去污试剂能够从冷却剂系统中溶出更多的金属和放射性核素。当已达到所需的去污因子(DF)时，使该溶液流过混合床离子交换树脂，以捕集残留在该系统中的被溶解的金属、放射性核素和去污试齐U，由此使冷却剂恢复至常态。
图1是使用CAN-DEREM 方法溶于溶液中的Fe的浓度(在离子交换树脂柱之前(BIX)和在离子交换树脂柱之后(AIX))。
图2是使用本发明的方法，在溶液中的Fe的浓度(BIX)和在离子交换树脂之后Fe的浓度。
图3是在CAN-DEREM 方法过程中释放到溶液中的总放射性核素(BIX)和从溶液中除去的总放射性核素(AIX )。
图4是在本发明方法过程中释放到溶液中的总放射性核素(BIX)和从溶液中除去的总放射性核素(AIX)。
具体实施方式
[0024]除非另有定义，否则在本文中使用的所有技术和科技术语均具有与本发明所属领域的普通技术人员通常所理解的含义相同的含义。
如说明书和权利要求
书所用，单数形式的“一个”、“一种”、未指明数量的形式以及“所述”包括复数含义，除非上下文中清楚地指示出不是这样。
本文所用的术语“包括”或“包含”应当理解为是指随后的列举物并不是详尽的，而是可以包括或不包括任何其他附加的合适的项目，例如，如果合适的话，一种或多种另外的特征、部件和/或成分。
如本文所用的术语“去污因子”或“DF”旨在表示对去污试剂和/或方法在除去核主热传输或冷却系统中的放射性核素方面的有效性的度量。DF是在对工厂中的所选系统和位置进行去污之前和之后测量的辐射场的商。通过将释放到溶液中的以活度/单位体积为单位的活度(其是在去污过程中监测的)转换为已知系统体积的活度，来确定从系统中除去的总活度。
如本文所用的术语“高的氧化物负载”旨在表示高于20g/m2。
如本文所用的术语“高的放射性核素负载”旨在表示高于10mCi/m2。
现在已经发现，本发明的稀去污试剂(其包含约0.6-3.0g/L (2.1-10.3mM)的EDTA和0.4-2.2g/L(2.1-11.5mM)的柠檬酸)在对核反应堆中的高的氧化物负载和高的放射性核素负载进行去污方面是高效的。本发明的稀去污试剂是在非氧化性条件下使用的。
在上述范围内，对于任何去污应用来说，EDTA和柠檬酸的优选浓度是根据去污的对象来选择的。根据本发明的一个优选的实施方案，稀去污试剂包含浓度为1.5-2.2g/L(5.1-7.5mM)的 EDTA 和 浓度为 1.8-2.2g/L (9.5-11.6mM)的柠檬酸。
在上述范围内，对于任何去污应用来说，EDTA和柠檬酸的优选浓度是根据去污的对象来选择的。根据本发明的一个优选的实施方案，稀去污试剂包含浓度为约1.8g/L(6.2mM)的EDTA和浓度为约2g/L (10.4mM)的柠檬酸。
本发明的去污试剂可以还包含腐蚀抑制剂。合适的腐蚀抑制剂的一个例子是Rodine 31A0优选的是，腐蚀抑制剂是不含硫和卤化物的腐蚀抑制剂混合物。
在特定的应用中，可以添加50_225mg/L的Rodine31A 作为腐蚀抑制剂、以及20-100mg/L的肼作为还原剂和除氧剂。
多个参数将直接影响试剂浓度，包括系统体积和表面积、构造材料、在轻水中还是在重水中进行去污、估算的氧化物负载、使用腐蚀抑制剂的需求、使用还原剂的需求、所需的去污因子、以及去污设备的类型、大小和容量。去污设备泵的大小、通过系统的流速、半净化期(purification half-life)、使用外部加热器等都将影响该方法的效率并由此影响所需的试剂浓度。
与之前的Can-DECOnb^P CAN-DEREM 方法相比，本发明的方法使用更高浓度的试剂，目前已经发现这样会使沉积物更快地溶解并使金属和放射性核素更快地释放到溶液中。在本发明的方法中，随后使用净化系统从溶液中除去溶解的金属和放射性核素。高效的净化系统，即半净化期短的净化系统，使所得的去污因子提高。
本发明的方法包括将浓去污试剂注入核反应堆的热传输系统或冷却系统中的步骤。该浓去污试剂包括在浆料中的EDTA和柠檬酸，其浓度足以在冷却剂中形成这样的稀去污试剂，在该稀去污试剂中，EDTA的浓度和柠檬酸的浓度分别在约0.6-3.0g/L(2.1-10.3mM)和 0.4-2.2g/L (2.1-11.5mM)的范围内。
由于EDTA在低pH值下的溶解度低并且考虑到注射用的试剂的体积，因此，必须以浆料的形式添加所述的浓试剂。基于待去污的反应堆或其部件的体积和能够注射的试剂体积来确定浓去污试剂中EDTA和柠檬酸的浓度。注射体积通常由待去污的核反应堆所用的注射箱或系统的体积决定。采用以下计算来确定浓试剂中EDTA的浓度:
浓试剂中EDTA 的浓度=(Cedta X Vs) +V1
其中:
Cedta是EDTA在稀去污试剂中的浓度(即约0.6g/L至约3.0g/L)；
Vs是待去污的反应堆或其部件的体积；以及
V1是待注射的浓去污试剂的体积。
类似的是，使用以下计算来确定浓试剂中柠檬酸的浓度:
浓试剂中柠檬酸的浓度=(CcaXVs) +V1
其中:
Cca是柠檬酸在稀去污试剂中的浓度(即约0.4g/L至约2.2g/L)；
Vs是待去污的反应堆或其部件的体积；以及
V1是待注射的浓去污试剂的体积。
在将浓去污试剂的组分稀释而形成稀去污试剂时，使水冷却剂循环。于是，稀去污试剂循环并与要去污的表面接触，从而将系统表面上的放射性污染物溶解。在去污试剂开始循环后不久，将阳离子交换树脂柱用阀接通，并使冷却剂溶液通过该柱以除去放射性阳离子和溶解的元素。稀去污试剂在流过阳离子交换树脂时被再生并且随后被循环利用，从而使该稀去污试剂能够从该系统中溶出更多的放射性核素。当已达到所需的DF时，使冷却剂溶液通过混合床离子交换树脂(例如IRN150)以除去残留在该系统中的被溶解的金属、放射性核素和去污试剂组分，由此使冷却剂恢复至其常态组成。有时，这被称为该方法中的“清洁”步骤。
浓去污试剂可以包含用于调整阳离子交换树脂的附加EDTA。如本领域的工作人员所理解的那样，用于调整该树脂的EDTA的所需量在部分程度上由去污方法中所用的树脂的类型(或效率)和用量来确定。基于存在于待去污的反应堆或反应堆部件中的铁氧化物和放射性核素的估算量来确定在该方法中使用的树脂的量。可以使用标准技术，利用从待去污的反应堆或反应堆部件的管路获得的代表性截面(representative section)来确定铁氧化物和放射性核素的估算量。
所用的阳离子交换树脂是强酸阳离子树脂(例如IRN77)，而混合床交换树脂通常为强阴离子和弱阴离子树脂的混合物，并且，在弱阴离子树脂上，作为某些有机组分的强酸阳离子树脂能更有效地被除去。离子交换树脂被用到尽可能接近其容量。在进行去污前，先基于预期的被溶解的金属和放射性核素的浓度以及离子交换树脂的每单位容积和效率来确定该离子交换树脂的总体积。在柱出口处流出被溶解的铁和6tlCo指示出阳离子柱被用废的时间。另一种确认该柱被用废的方法是:在柱出口中的被溶解的元素或放射性核素的浓度是否高于柱入口中的浓度，即，该柱是否发生穿透。一旦该柱被用废，就将废柱用阀断开(valve-out)，并且将含有新鲜的阳离子交换树脂的新柱用阀接通。将用废的离子交换树脂处理掉或者作为固体废弃物进行储存。[0053]本发明的去污方法和体系可以用于堆芯中的燃料。在示例性实施方案中，在反应堆关闭或退役的过程中使用本发明的方法和体系。
去污试剂的去污容量及其与系统材料的相容性在针对特定应用选择去污试剂时是最重要的因素。CAN-DEREM 试剂已经用于对海狸谷(Beaver Valley)的PWR的蒸汽发生器进行去污，其中在Inconel -600蒸汽发生器管上存在有相对较薄(估计介于8g/m2至20g/m2之间)的氧化物层。在去污期间成功使用了五步碱性高锰酸盐(AP)/CAN-DEREM 法。AP步骤是氧化步骤，对于由不锈钢制成的系统(例如PWR)而言，需要进行该步骤从而将不溶性的Cr(III)转化成可溶性的Cr (VI)。在所有PWR去污中均使用氧化步骤(AP、HP或NP)。
但是，CAN-DEREM 试剂不适合用于对CANDU蒸汽发生器进行去污，因为该试剂的容量非常低。在一种情况中，估计在这种特定反应堆的蒸汽发生器管的内表面上存在有100g/m2的氧化物。
相反，本发明的去污试剂、方法和体系可用于对CANDU反应堆的蒸汽发生器进行一次侧(primary side)去污，因为其容量和效率高。此外，本发明的去污试剂、方法和体系不会对冷却系统的部件产生显著的腐蚀。
为了更好地理解本文所述的发明，给出以下实施例。应当理解的是，这些实施例仅是为了示例的目的。因此，它们不应当以任何方式限制本发明的范围。
实施例
在应用之前，应当使用本发明的去污试剂并使用代表性构造材料进行鉴定工作。
应当确定在使用和不使用腐蚀抑制剂的情况下，几种浓度的试剂对不同材料的腐蚀性。因此，评价试剂与蒸汽发生器材料的相容性是试剂鉴定程序的关键要素。
在一系列回路运行(loop run)中评价了一次侧蒸汽发生器材料与本发明的稀去污试剂的相容性。此外，进行台架试验以模拟蒸汽发生器锅中的静态和低流动状态。
实施例1
在静态条件下进行了一系列台架腐蚀试验，以确定Monel (蒙乃尔)_400和SA106Gr.B碳钢在不同去污试剂中的腐蚀速率。Monel-400是某些CANDU蒸汽发生器中的蒸汽发生器管道所用的材料，并且SA106Gr.B是所有CANDU反应堆中的供料管和集管(header)所用的材料。这两种材料均易于在酸性条件下被腐蚀。这些腐蚀试验是在90°C下在氮气气氛下进行的。没有向这些试验中的试剂添加腐蚀抑制剂以获得固有腐蚀值(conservative corrosion value)。在 L 8g/L 的 EDTA 的存在下测试了两种不同浓度(2g/L和20g/L)的柠檬酸。基于在24小时试验过程中测量的重量损失而获得的平均腐蚀速率总结在表I中。
表1:暴露于试剂配制物后Monel-400和SA106Gr.B碳钢的腐蚀速率(μ m/h)
权利要求
1.一种用于以注射体积'注入核反应堆或其部件中的浓去污试剂，所述核反应堆或其部件的体积为Vs，其中所述浓去污试剂是水性浆料，该水性浆料包含浓度为((约0.6g/L至约3.0g/L) XVs) +V1的EDTA以及浓度为((约0.4g/L至约2.2g/L) XVs) +V1的柠檬酸。
2.根据权利要求
1所述的去污试剂，其中，EDTA:柠檬酸的重量比介于1.5:1和3:1之间。
3.根据权利要求
1和2中任一项所述的去污试剂，其还包含腐蚀抑制剂。
4.根据权利要求
3所述的去污试剂，其中，所述腐蚀抑制剂是RodineTM31A。
5.根据权利要求
3所述的去污试剂，其中，所述腐蚀抑制剂是不含硫和卤化物的腐蚀抑制剂混合物。
6.根据权利要求
1-4中任一项所述的去污试剂，其还包含除氧剂。
7.根据权利要求
5所述的去污试剂，其中，所述除氧剂是肼。
8.根据权利要求
1-6中任一项所述的去污试剂，其还包含还原剂。
9.根据权利要求
1-8中任一项所述的去污试剂，其中，EDTA的浓度是((约1.8g/L) XVs) +V1并且柠檬酸的浓度是((约2.0g/L) XVs) +%。
10.根据权利要求
1-9中任一项所述的去污试剂，其用于对CANDU反应堆的主热传输或冷却系统进行去污。
11.一种用于对核反应堆的主热传输系统、冷却系统或水传输系统进行去污的方法，包括: 将去污试剂注入所述系统中的循环冷却剂中，从而形成稀试剂溶液，在所述稀试剂溶液中，EDTA的浓度为约0.6g/L至约3.0g/L,并且柠檬酸的浓度为约0.4g/L至约2.2g/L ；使所述稀试剂溶液循环以溶解其中的污染沉积物； 使所述稀试剂溶液通过阳离子交换树脂以收集溶解的阳离子和放射性核素，从而使所述稀试剂溶液再生； 使所述再生的试剂溶液再循环通过所述系统；以及 使所述稀试剂溶液通过混合床离子交换树脂，从而移除所述系统中的所述去污试剂。
12.根据权利要求
11所述的方法，其中，在所述稀试剂溶液中，EDTA:柠檬酸的重量比介于1.5:1和3:1之间。
13.根据权利要求
11和12中任一项所述的方法，其中，所述去污试剂还包含腐蚀抑制剂。
14.根据权利要求
13所述的方法，其中，所述腐蚀抑制剂是Rodine31A，或者是不含硫和卤化物的腐蚀抑制剂混合物。
15.根据权利要求
11-14中任一项所述的方法，其中，所述去污试剂还包含除氧剂。
16.根据权利要求
15所述的方法，其中，所述除氧剂是肼。
17.根据权利要求
11-16中任一项所述的方法，其中，所述去污试剂还包含还原剂。
18.根据权利要求
11-17中任一项所述的方法，其中，所述稀试剂溶液包含浓度为约1.8g/L的EDTA和浓度为约2.0g/L的柠檬酸。
19.根据权利要求
11-18中任一项所述的方法，其中，所述主热传输或冷却系统是CANDU反应堆、PWR或BWR的一部分。
20.根据权利要求
11-19中任一项所述的方法，其中，所述核反应堆被关闭。
专利摘要
本申请涉及可用于对核反应堆或其部件进行去污的浓去污试剂组合物和相关方法。将该浓去污试剂组合物注入核反应堆或其部件，从而形成稀试剂，该稀试剂包含约0.6g/L至约3.0g/L(2.1mM-10.3mM)的EDTA以及约0.4g/L至约2.2g/L(2.1mM-11.5mM)的柠檬酸。本申请所述的组合物和方法可以有效地用于再生过程中以对核反应堆或其部件进行去污，具有高效率而不会对冷却系统的部件产生显著的腐蚀。
文档编号G21F9/28GKCN103155047SQ201080068151
公开日2013年6月12日 申请日期2010年7月21日
发明者罗伯特·A·斯佩兰齐尼, 道格拉斯·米勒, 亚莱·塞姆莱尔 申请人:加拿大原子能有限公司导出引文BiBTeX, EndNote, RefMan