专利名称：硅钛化合物微粉燃烧合成方法
技术领域：
本发明涉及一种硅钛化合物合成的方法。
技术背景硅钛化合物的高温耐氧化性优良，用作耐热材料、高温发热体等，硅钛化 合物作为一种重要的特种陶瓷，具有广泛的应用。因此获得低成本、高质量的 硅钛化合物微粉，是目前国内外重要的研发方向。硅钛化合物很难烧结，为提 高烧结性能，必须获得超细的粉末。同时超细的硅钛化合物粉末具有更高的反 应活性。纳米粉末虽然性能优越，但成本很高，而且在原料处理时难于分散， 工艺难度较大。随着材料科技的发展，硅钛化合物陶瓷及复合材料的应用领域 越来越广泛，因而微米、亚微米级硅钛化合物粉末的开发日益受到重视。以硅钛化合物中最常用的二硅化钛为例，来说明目前的合成方法。制备二 硅化钛粉末的方法主要有直接合成法钛粉和硅粉在保护气氛或真空中高温 反应Ti+2Si=TiSi2。该方法合成粉末进行不完全，同时需要高温环境，能耗 高。元素直接燃烧合成法该方法利用原料化学反应放出来的热量来进行材料合成与制备。以钛粉(Ti)、硅粉(Si)为原料，化学反应方程式Ti+2Si二TiSi2， 采用燃烧合成方法合成的TiSi2粉末。元素直接燃烧合成法与直接合成法类似。 虽然能耗较直接合成法大幅降低，但由于燃烧反应温度很高，使硅粉和钛粉熔 化，易发生团聚，造成反应不能完全进行。 发明内容本发明为了解决现有制备方法中存在的需要高温高热、耗能大、纯度不高， 以及易发生团聚，使反应不完全的问题，而提出了一种硅钛化合物微粉燃烧合 成方法。本发明步骤如下步骤一进行原料配料，原料由基础原料和稀释剂组成，基础原料为二氧 化钛(Ti02)、 二氧化硅(Si02)、镁粉(Mg)，再加入与其产物相同的稀释剂，重 量为基础原料的0 3倍； 步骤二在真空条件下干燥后，将原料装入混料罐，机械球磨混合； 步骤三将混合均匀的粉末装入石墨舟，然后放入密闭压力容器中，反应器采用循环水冷却，反应器内为真空或为保护气氛，压强为0 5Mpa，点火使 之发生自蔓延反应；步骤四冷却后取出产物，产物为硅钛化合物CnmSU和氧化镁(MgO)的混合物，产物在盐酸溶液中酸洗去除氧化镁(MgO:i，剩余的硅钛化合物(TimS"经水洗、过滤、干燥后，得到最终的产品。本发明的有益效果是采用还原法燃烧合成工艺，制备出低成本、高纯度的亚微米级硅钛化合物粉末。与现有技术相比较，硅钛化合物微粉燃烧合成方法的主要优势在以下几个方面 一、采用以低成本的二氧化钛(Ti02)、 二氧 化硅(Si02)、镁粉(Mg)为原料；二、利用原料的化学能，只需要很小的能量点 火即可，可节约大量的能源，并降低产品的成本；三、合成的温度很高(可达2000-300(TC)，高温有利于杂质的挥发，因而产物的纯度很高；四、反应速度快、合成时间短、耗能少，从而节约大量能源。综合上述分析，采用燃烧合成 技术生产硅钛化合物末，具有生产效率高、耗能少、成本低等突出优点，产品 性能优良，应用前景广阔，该技术的使用将具有明显的社会效益和经济效益。
具体实施方式
具体实施方式
一本实施方式步骤如下步骤一进行原料配料，原料由基础原料和稀释剂组成，基础原料为二氧化钛(Ti02)、 二氧化硅(Si02)、镁粉(Mg)，再加入与其产物相同的稀释剂，重量为基础原料的0 3倍；步骤二在真空条件下干燥后，将原料装入混料罐，机械球磨混合； 步骤三将混合均匀的粉末装入石墨舟，然后放入密闭压力容器中，反应器采用循环水冷却，反应器内为真空或为保护气氛，压强为0 5Mpa，点火使 之发生自蔓延反应；步骤四冷却后取出产物，产物为硅钛化合物(TimSin)和氧化镁(MgO)的混 合物，产物在盐酸溶液中酸洗去除氧化镁(MgO)，剩余的硅钛化合物(TimSiJ经水洗、过滤、干燥后，得到最终的产品。
具体实施方式
二本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛
化合物为二硅化钛(TiSi2)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 20% 26%、 二氧化硅(Si02): 30% 40%、镁粉(Mg): 40% 50%，加入的稀释剂二硅化钛Cnsi2)的重量为基础原料的o 3倍，保护气氛压强为2MPa,酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，随稀释剂含量的变 化，粒度可在0.1um 10Pm范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
三本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(TK)2): 21%、 二氧化硅(SiO，—) 32%、镁粉(Mg): 47%，加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2;)的重量为基础原料的0.6 l倍，保 护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，随 稀释剂含量的变化，粒度可在0.4um 0.6um范围变化，纯度大于99%。其 它方法和步骤与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
四本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中 各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 22%、 二氧化硅(Si02): 33%、镁粉 (Mg): 45%，加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2)的重量为基础原料的0 3倍，保护 气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，随稀 释剂含量的变化，粒度可在0.1um 10lim范围变化，纯度大于99%。其它 方法和步骤与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
五本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中 各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 23%、 二氧化硅(Si02): 34%、镁粉 (Mg): 43%，不加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2)，保护气氛压强为2MPa，酸洗 后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，粒度可在1 u m 5 u m范围变 化。其它方法和步骤与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
六本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 22%、 二氧化硅(Si02): 33%、镁粉(Mg): 45%，加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2)的重量为基础原料的0.6 1倍，保 护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，粒 度可在0.4 u m 0.6 u m范围变化。其它方法和步骤与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
七本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中
各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 22%、 二氧化硅(SiO。 33%、镁粉(Mg):45%，加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2)的重量为基础原料的1 1.8倍，保护气氛 压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，随稀释剂 含量的变化，平均粒度为0.1um 0.3"m，纯度大于99%。其它方法和步骤 与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
八本实施方式与具体实施方式
二的不同点在于基础原料中 各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 22%、 二氧化硅(Si02): 33%、镁粉(Mg): 45%，加入的稀释剂二硅化钛(TiSi2)重量为基础原料的1倍，保护气氛 压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛(TiSi2)粉末，随稀释剂 含量的变化，粒度可在0.5iim 0.6um范围变化，纯度大于99%。其它方法 和步骤与具体实施方式
二相同。
具体实施方式
九本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛化合物为硅化钛(TiSi)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02):25% 35%、 二氧化硅(Si02): 18% 26%、镁粉(Mg): 40% 50%，加入的稀 释剂硅化钛(TiSi)的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa，酸洗 后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度口丄在 0.1um 10"m范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
十本实施方式与具体实施方式
九的不同点在于基础原料中 各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 32.4%、 二氧化硅(Si02): 24.3%、 镁粉(Mg): 43.3%，加入的稀释剂硅化钛(TiSi)的重量为基础原料的0 3倍， 保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，随稀 释剂含量的变化，粒度可在0.1um 10"m范围变化，纯度大于99%。其它 方法和步骤与具体实施方式
九相同。
具体实施方式
十一本实施方式与具体实施方式
九的不同点在于基础原料 中各组分的重量百分比为二氧化钛0102): 32.4%、 二氧化硅(Si02): 24.3%、 镁粉(Mg): 43.3%，不加入的稀释剂二硅化钛(TiSi)，保护气氛压强为2MPa， 酸洗后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，粒度可在lum 6ym范围 变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
九相同。
具体实施方式
十二本实施方式与具体实施方式
九的不同点在于基础原料 中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 31.2%、 二氧化硅(Si02): 23.3%、镁粉(Mg): 45.6%，加入的稀释剂硅化钛(TiSi)的重量为基础原料的0.6 1倍， 酸洗后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度 可在0.4um 0.6ym范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施 方式九相同。
具体实施方式
十三本实施方式与具体实施方式
九的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 31.2%、 二氧化硅(Si02): 23.3%、镁粉(Mg): 45.6%,加入的稀释剂硅化钛(TiSi)的重量为基础原料的1 1.8倍， 酸洗后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度 可在0.1tim 0.3um范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施 方式九相同。
具体实施方式
十四本实施方式与具体实施方式
九的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 31.2%、 二氧化硅(SiO。 23.3%、镁粉(Mg): 45.6%，加入的稀释剂硅化钛(TiSi)的重量为基础原料的l倍，酸洗 后获得的产物为形状规则硅化钛(TiSi)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度可在 0.5um 0.6"m范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
九相同。
具体实施方式
十五本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅 钛化合物为四硅化五钛(TisSi4)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛 (Ti02): 28% 38%、 二氧化硅(Si02): 16% 22%、镁粉(Mg): 40% 50%， 加入的稀释剂四硅化五钛(Ti5SU)的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强 为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(TisSi4)粉末，随稀释剂含 量的变化，粒度可在0.1um 10Pm范围变化，纯度大于99%。其它方法和 步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
十六本实施方式与具体实施方式
十五的不同点在于基础原 料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti()2): 34.3%、 二氧化硅(SiO。 20.6%、 镁粉(Mg): 45.1%，加入的稀释剂四硅化五钛(Ti5Si4)的重量为基础原料的0 3 倍，保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(Ti5SU)
粉末，随稀释剂含量的变化，粒度可在0.1um 10um范围变化，纯度大于 99%。其它方法和步骤与具体实施方式
十五相同。
具体实施方式
十七本实施方式与具体实施方式
十五的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 35.6%、 二氧化硅(Si02): 21.4%、 镁粉(Mg): 43%，不加入的稀释剂四硅化五钛(TisSi4)，保护气氛压强为2MPa， 酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(TisSi4)粉末，粒度可在1 " m 6 u m 范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
十五相同。
具体实施方式
十八本实施方式与具体实施方式
十五的不同点在于基础原 料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 34.3%、 二氧化硅(Si02): 20.6%、 镁粉(Mg): 45.1%，加入的稀释剂四硅化五钛(Ti5SL0粉末的重量为基础原料的 0.6 1倍，酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(Ti5Si4)粉末，随稀释剂含 量的变化，粒度可在0.4um 0.6um范围变化，纯度大于99%。其它方法和 步骤与具体实施方式
十五相同。
具体实施方式
十九本实施方式与具体实施方式
十五的不同点在于基础原 料中各组分的重量百分比为二氧化钛(TK)2): 34.3%、 二氧化硅(Si02): 20.6%、 镁粉(Mg): 45.1%，加入的稀释剂四硅化五钛(Ti5SL0粉末的重量为基础原料的 1 1.8倍，酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(TisSi4)粉末，随稀释剂含 量的变化，粒度可在0.1um 0.3um范围变化，纯度大于99%。其它方法和 步骤与具体实施方式
十五相同。
具体实施方式
二十本实施方式与具体实施方式
十五的不同点在于基础原 料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 34.3%、 二氧化硅(Si02): 20.6%、镁粉(Mg): 45.1%,加入的稀释剂四硅化五钛(Ti5Si4)粉末的重量为基础原料的1倍，酸洗后获得的产物为形状规则四硅化五钛(Ti5SU)粉末，随稀释剂含量的 变化，粒度可在0.5um 0.6um范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤 与具体实施方式
十五相同。
具体实施方式
二十一本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛化合物为三硅化五钛(Ti5Si3)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 32°/。 42%、 二氧化硅(Si02): 13% 19%、镁粉(Mg): 40% 50%， 加入的稀释剂三硅化五钛(Ti5Si3)的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强
为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五钛(Ti5Si3)粉末，随稀释剂含 量的变化，粒度可在0.1pm 10pm范围变化，纯度大于99%。其它方法和 步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
二十二本实施方式与具体实施方式
二十一的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 38.2%、 二氧化硅(Si02):17%、镁粉(Mg): 44.8%，加入的稀释剂三硅化五钛(TisSi3)的重量为基础原料 的0 3倍，保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五 钛(Ti5Si3)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度可在0.1um 10ym范围变化， 纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
二十一相同。
具体实施方式
二十三本实施方式与具体实施方式
二十一的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 39.6%、 二氧化硅(Si02):17.4%、镁粉(Mg): 43%,不加入的稀释剂三硅化五钛(Ti5Si3)，保护气氛压强 为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五钛(TisSi3)粉末，粒度可在1 iim 6iim范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
二十 一相同。
具体实施方式
二十四本实施方式与具体实施方式
二十一的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(TK)2): 38.2%、 二氧化硅(Si02):17%、镁粉(Mg): 44.8%，加入的稀释剂三硅化五钛(Ti5Si3)的重量为基础原料 的0.6 1倍，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五钛(Ti5Si3)粉末，随稀释 剂含量的变化，粒度可在0.4um 0.6iim范围变化，纯度大于99%。其它方 法和步骤与具体实施方式
二十一相同。.具体实施方式
二十五本实施方式与具体实施方式
二H"^—的不同点在于基 础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 38.2%、 二氧化硅(Si02):17%、镁粉(Mg): 44.8%，加入的稀释剂三硅化五钛(Ti5Si3)的重量为基础原料 的1 1.8倍，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五钛(Ti5Si3)粉末，随稀释 剂含量的变化，粒度可在0.1iim 0.3um范围变化，纯度大于99%。其它方 法和步骤与具体实施方式
二十一相同。
具体实施方式
二十六本实施方式与具体实施方式
二H"^—的不同点在于基 础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 38.2%、 二氧化硅(Si02):17%、镁粉(Mg): 44.8%，加入的稀释剂三硅化五钛(TisSi3)的重量为基础原料的1倍，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化五钛(Ti5Si3)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度可在0.5ixm 0.6ym范围变化，纯度大于99%。其它方法和步 骤与具体实施方式
二H"^—相同。
具体实施方式
二十七本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛化合物为硅化三钛(Ti3Si)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 40% 50%、 二氧化硅(Si02): 7% 13%、镁粉(Mg): 38% 48%，加 入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为 2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末，随稀释剂含量的变 化，粒度可在0.11^m 10um范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
二十八本实施方式与具体实施方式
二十七的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 45%、 二氧化硅(Si02): 11%、镁粉(Mg): 44%,加入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)的重量为基础原料的0 3倍， 保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末， 随稀释剂含量的变化，粒度可在0.1um 10um范围变化，纯度大于99%。 其它方法和步骤与具体实施方式
二十七相同。
具体实施方式
二十九本实施方式与具体实施方式
二十七的不同点在于基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 46.5%、 二氧化硅(Si02):11.5%、镁粉(Mg): 42%,不加入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)，保护气氛压强为 2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末，粒度为lum 6 um，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
二十七相同。
具体实施方式
三十本实施方式与具体实施方式
二十七的不同点在于基础 原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 45%、 二氧化硅(Si02): 11%、镁粉(Mg): 44%，加入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)的重量为基础原料的0.6 1倍， 酸洗后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末，随稀释剂含量的变化，粒 度可在0.4um 0.6pm范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实 施方式二十七相同。
具体实施方式
三十一本实施方式与具体实施方式
二十七的不同点在于基 础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 45%、 二氧化硅(Si02): 11%、 镁粉(Mg): 44。/。加入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)的重量为基础原料的1 1.8倍， 酸洗后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末，随稀释剂含量的变化，粒 度可在0.1um 0.3um范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实 施方式二十七相同。
具体实施方式
三十二本实施方式与具体实施方式
二十七的不同点在于基 础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 45%、 二氧化硅(Si02): 11%、镁粉(Mg): 44。/。加入的稀释剂硅化三钛(Ti3Si)的重量为基础原料的1倍，酸洗 后获得的产物为形状规则硅化三钛(Ti3Si)粉末，随稀释剂含量的变化，粒度可 在0.5um 0.6um范围变化，纯度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方 式二十七相同。
具体实施方式
三十三本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛化合物为二硅化钛(TiSi2)和硅化钛(TiSi)，基础原料中各组分的重量百分比 为二氧化钛(Ti02): 32.4%、 二氧化硅(Si02): 24.3%、镁粉(Mg): 43.3%，不加 入的稀释剂，保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则二硅化钛 (TiSi。和硅化钛(TiSi)的混合粉末，粒度可在1 y m 6 u m范围变化。其它方法 和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
三十四本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于制备的硅钛化合物为三硅化五钛(Ti5Si3)和硅化三钛(Ti3Si)，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛(Ti02): 33%、 二氧化硅(Si02): 22%、镁粉(Mg): 45%，不 加入的稀释剂，保护气氛压强为2MPa，酸洗后获得的产物为形状规则三硅化 五钛(TisSi3)和硅化三钛(Ti3Si)混合粉末，粒度可在1 u m 6 u m范围变化，纯 度大于99%。其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
三十五本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于自蔓延 反应中点火采用Ni-Cr丝，点火剂为粒度小于300目纯Ti粉与碳黑的混合物。 其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。
具体实施方式
三十六本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于保护气 氛是惰性气体或还原性气体，有氩气、 一氧化碳、甲烷。其它方法和步骤与具 体实施方式一相同。
具体实施方式
三十七本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于步骤二中是在60 15(TC真空条件下干燥600 1200分钟，其它方法和步骤与具体实 施方式一相同。
具体实施方式
三十八本实施方式与具体实施方式
一的不同点在于步骤二中是机械球磨混合1200 1500分钟；其它方法和步骤与具体实施方式
一相同。工作原理燃烧合成，即自蔓延高温合成(英文简称SHS)，是一种新型的无机难熔材料的制备工艺。它利用原料合成反应时放出的大量反应热，使反 应自维持下去直至反应结束，从而获得所需产物的一种方法。还原法燃烧合成硅钛化合物粉末所利用的化学反应为mTi02+ nSi02+ (2m+2n)Mg+ xTiSi2= (l+x)TimSin+ (m+n)MgO式中硅钛化合物TimSin根据原料配比和反应条件的不同，可分别为TiSi2(m=l,n=2)、 TiSi (m=l,n=l)、 Ti5Si4 (m=5,n=4)、- Ti5 Si3 (m=5,n=3)、 Ti3 Si (m=5，n=3)。式中，x为原料中加入稀释剂的含量。稀释剂是将产物加入原料 中以降低反应的温度，控制工艺过程。 反应方程亦可单独写为下列方式Ti02+ 2Si02+ 4Mg+ xTiSi2= (1 +x)TiSi2 + 4MgO (1)Ti02+Si02 + 4Mg =TiSi +4MgO (2 )5Ti02+4Si02 +18Mg =Ti5Si4+18MgO (3)5Ti02+3 Si02+16Mg =Ti5 Si3+16MgO (4 )3Ti02+Si02 +8Mg = Ti3Si+8MgO (5 )反应的原料配比也可以进行相应的变化，以得到单纯的化合物、两种或两 种以上硅钛化合物的混合产品。上述二硅化钛燃烧合成是在真空或保护气氛下(如氩气)进行的。气氛压强的升高，有利于反应的充分进行，抑制Mg在高温下的挥发。压强值可取0 5MPa。更高的压力也可以，但效果提高不显著，且浪费保护气体。原料中 稀释剂的含量对产物的粒度大小，具有重要的影响。稀释剂含量越高，产物的 粒度越小。在稀释剂含量占整个原料的0% 80%重量比的情况下，均可实现 燃烧合成反应。本发明的难点在于如果原料中的二氧化钛(Ti02)、 二氧化硅 (Si02)在反应后出现剩余，则难以酸洗除去，产物纯度低。而且粉末在燃烧催动下会有所挥发损失且挥发比例不相同，这样产物的硅钛比例将不足。因此原 料中的配比需要相应的调节，同时镁粉需要适当过量。我们仔细研究了合成工 艺，优化了原料中的各组分含量，获得了高纯度二硅化钛微粉，相应的产物粒度可在0.1ixm 10um范围内变化。采用本方法，原料稳定、安全性好，原 料成本更低，燃烧合成反应过程平稳可控。经过大量的工艺实验，优化原料配 比和工艺参数，获得了高纯度硅钛化合物微粉，可改变工艺参数实现粒度的调 节，纯度最高可达99%以上。
权利要求
1、 硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于它步骤如下步骤一进行原料配料，原料由基础原料和稀释剂组成，基础原料为二氧 化钛、二氧化硅、镁粉，再加入与其产物相同的稀释剂，重量为基础原料的0 3倍；步骤二在真空条件下干燥后，将原料装入混料罐，机械球磨混合； 步骤三将混合均匀的粉末装入石墨舟，然后放入密闭压力容器中，反应器采用循环水冷却，反应器内为真空或为保护气氛，压强为0 5Mpa，点火使之发生自蔓延反应；步骤四冷却后取出产物，产物为硅钛化合物和氧化镁的混合物，产物在盐酸溶液中酸洗去除氧化镁，剩余的硅钛化合物经水洗、过滤、干燥后，得到最终的产品。
2、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于制 备的硅钛化合物为二硅化钛，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛 20% 26%、 二氧化硅30% 40%、镁粉40% 50%，加入的稀释剂二硅化 钛的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa。
3、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于制备的硅钛化合物为硅化钛，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛25% 35%、 二氧化硅18% 26%、镁粉40% 50%，加入的稀释剂硅化钛 的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa。
4、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于制备的硅钛化合物为四硅化五钛，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛:28% 38%、 二氧化硅16% 22%、镁粉40% 50%，加入的稀释剂四硅化 五钛的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa。
5、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于制 备的硅钛化合物为三硅化五钛，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛:32% 42%、 二氧化硅13% 19%、镁粉40% 50%，加入的稀释剂三硅化 五钛的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa。
6、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于制 备的硅钛化合物为硅化三钛，基础原料中各组分的重量百分比为二氧化钛40% 50%、 二氧化硅7% 13%、镁粉38% 48%，加入的稀释剂硅化三 钛的重量为基础原料的0 3倍，保护气氛压强为2MPa。
7、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于加 入的稀释剂的重量为基础原料的0.6 1倍。
8、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于加 入的稀释剂的重量为基础原料的1 1.8倍。
9、 根据权利要求1所述的硅钛化合物微粉燃烧合成方法，其特征在于保 护气氛是惰性气体或还原性气体，有氩气、 一氧化碳、甲烷。
全文摘要
硅钛化合物微粉燃烧合成方法，它涉及硅钛化合物合成的方法。它为了解决现有方法中存在的需要高温高热、耗能大、纯度不高，以及易发生团聚，使反应不完全的的问题。本发明步骤如下一、进行原料配料，基础原料为二氧化钛、二氧化硅、镁粉，再加稀释剂；二、在真空条件下干燥后，将原料装入混料罐，机械球磨混合；三、将混合均匀的粉末装入石墨舟，然后放入密闭压力容器中，反应器采用循环水冷却，反应器内为真空或为保护气氛，压强为0～5MPa，点火使之发生自蔓延反应；四、冷却后取出产物，酸洗去除氧化镁，再经水洗、过滤、干燥后，得到最终的产品。本发明采用还原法燃烧合成工艺，制备出低成本、高纯度的亚微米级硅钛化合物粉末。
文档编号C04B35/58GK101121518SQ20071007248
公开日2008年2月13日 申请日期2007年7月9日 优先权日2007年7月9日
发明者赫晓东, 郑永挺, 韩杰才 申请人:哈尔滨工业大学