技术领域：
本发明涉及复合材料领域，具体的涉及一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法。
背景技术：
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在全世界要求节能环保的形势下，汽车工业向着低能耗、轻量化方向快速发展。以铝代钢是汽车轻量化方面一项重要的措施，铝合金材料不仅密度小，具有优异的耐腐蚀性、可焊接性能、吸能防震性能、成型性能和良好的表面处理性能等特点，而且易于回收再利用，是汽车工业实现减重、节能、环保和安全的首选材料。汽车上应用的铝部件主要为发动机和传动装置、热交换器、轮毂、车底盘和悬吊件、防护罩和车体结构件等。向铝中添加mg、si、cu、zn、ni等元素配以适当的生产工艺可以获得高强度的铝合金材料，现在车用铝合金的强度可以达到500mpa以上，跟高强钢(力学性能在500～700mpa)相差不多，所以铝合金材料具有更高的比强度。有文献指出，在等强度设计条件下，使用铝合金制造的车辆，可使发动机气缸体和气缸盖减重30％～40％，全铝车身比钢车身轻40％以上，铝合金车轮减重达50％左右。
al-mg-si-cu合金是在al-mg-si合金的基础上发展起来的，相对于al-mg-si合金具有优良的力学性能，在抗蚀性和成形性等方面也表现出良好综合性能，可以高速挤压成结构复杂、薄壁、中空的各种型材或锻造成结构复杂的锻件。但是其耐高温性能以及热膨胀性能有待提高，且耐化学腐蚀性能差。
有机硅是一种无机有机杂化材料，兼具无机材料和有机聚合物的特性，例如耐高温性能好，又具有良好的耐候、耐臭氧、抗电弧、电器绝缘性、耐化学品腐蚀等性能，但是在500℃以上的应用环境中很难兼顾良好的耐高温性能与方便的室温固化性能。
技术实现要素：
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本发明的目的是提供一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，工艺条件温和，易于操作，制得的材料耐磨性能好，强度大，耐高温和热膨胀性能优异。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理2-6h，然后在200-700℃下热处理2-6h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、x组元按比例进行配置，在真空炉中，750-950℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-x合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-x雾化粉末；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-x雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-x粉末在压力100-200mpa，保压时间为10-30min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，420-560℃下进行真空除气30-90min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在200-400℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；
其中，步骤(2)中，所述x组元为fe、ni、ag、fe-ni、fe-ag、ni-ag、fe-al、ni-al中的一种。
作为上述技术方案的优选，步骤(1)中，所述催化剂为二月桂酸二丁基锡。
作为上述技术方案的优选，步骤(1)中，所述pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为(5-8)：(0.05-0.1)：1:1。
作为上述技术方案的优选，步骤(2)中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、x组元按重量百分比计，其含量分别为：cu3.0-6.0％，mg0.8-1.8％，si16-25％，x0.1-7％，余量为al。
作为上述技术方案的优选，步骤(2)中，所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-x合金坯锭的温度为750-950℃，保温时间为10-15min，气雾化浇注温度为750-950℃，雾化时的保护气氛为氮气、氩气、氦气中的一种。
作为上述技术方案的优选，步骤(3)中，所述si3n4的粒径大小为1-5μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为2-8nm。
作为上述技术方案的优选，步骤(4)中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为(1-2)mm：5mm：(1-2)mm。
作为上述技术方案的优选，步骤(4)中，所述粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末1-2份、纳米氮化硅6-11份、硅酸钠溶液35-50份组成。
作为上述技术方案的优选，步骤(3)中，所述固溶时效处理的条件为：固溶温度为450-520℃，保温时间为1-3h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为160-220℃，保温时间为2-10h。
作为上述技术方案的优选，步骤(3)中，所述挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为420-520℃，挤压模具温度为400-500℃，挤压比为(10-30)：1。
有机硅是一种无机-有机杂化材料，兼具无机材料和有机聚合物的特性，例如耐高温性能好，又具有良好的耐候、耐臭氧、抗电弧、电器绝缘性、耐化学品腐蚀等性能，但是在500℃以上的应用环境中很难兼顾良好的耐高温性能与方便的室温固化性能。聚甲氧基有机硅树脂(pmos)，其分子链上大量的甲氧基在室温下通过水解缩合反应生成高交联网络结构，为了提高其耐高温和热膨胀性能，本发明采用莫来石和氮化硅对其进行改性，莫来石随着温度的升高会有所生长，其与氮化硅均匀的分散在pmos中，有效改善了pmos的热膨胀和耐高温性能。
al-cu-mg-si材料具有比重低、强度高、容易塑性加工，热膨胀系数小、震动小等综合性能，但是目前的al-cu-mg-si材料的室温强度仅为300-400mpa，高温强度在200mpa左右，为了进一步提高其强度和热膨胀性能，本发明在al-cu-mg-si材料中加入适量的fe、ni或ag，其在合金材料中可以通过形成alfe、alfeni相，有效提高了材料的耐热性能，而si3n4的加入有效提高了材料的硬度，从而提高了材料的耐磨性能。
本发明具有以下有益效果：
(1)本发明在al-cu-mg-si合金材料中加入一定量的fe、ni或ag元素以及si3n4颗粒，有效改善材料强度和热膨胀系数的同时还提高了材料的耐磨性能，而且本发明在保证材料力学性能的前提下有小提高了si的含量，使得材料的线膨胀系数大大降低；
(2)本发明制得的铝基复合材料中，al-cu-mg-si-x的体积分数为90-99.9％，si3n4的体积分数为0.1-10％，所述材料中si颗粒和耐热相尺寸不大于5μm，材料密度为2.72-2.85g/cm3；
(3)层状材料中的pmos/莫来石/si3n4杂化材料，电绝缘性能好，耐化学品腐蚀性能优异，在其制备过程中，随着温度的升高，pmos/莫来石/si3n4杂化材料中的有机硅基体发生降解，莫来石晶体生长，材料的无机化使得整个杂化材料体系融为一体，材料陶瓷化，导致材料的冲击强度升高，且该材料耐磨性能优异。
具体实施方式：
为了更好的理解本发明，下面通过实施例对本发明进一步说明，实施例只用于解释本发明，不会对本发明构成任何的限定。
实施例1
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理2h，然后在200℃下热处理2h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；其中，pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为5：0.05：1:1；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、fe组元按比例进行配置，在真空炉中，750℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-fe合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-fe雾化粉末；其中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、fe组元按重量百分比计，其含量分别为：cu3.0％，mg0.8％，si16％，fe0.1％，余量为al；所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-fe合金坯锭的温度为750℃，保温时间为10min，气雾化浇注温度为750℃，雾化时的保护气氛为氮气；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-fe雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-fe粉末在压力100mpa，保压时间为10min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，420℃下进行真空除气30min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；其中，si3n4的粒径大小为1μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为2nm；固溶时效处理的条件为：固溶温度为450℃，保温时间为1h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为160℃，保温时间为2h；挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为420℃，挤压模具温度为400℃，挤压比为10：1；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在200℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；其中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为1mm：5mm：1mm；粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末1份、纳米氮化硅6份、硅酸钠溶液35份。
实施例2
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理6h，然后在700℃下热处理6h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；其中，pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为8：0.1：1:1；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、ni组元按比例进行配置，在真空炉中，950℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-ni合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-ni雾化粉末；其中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、ni组元按重量百分比计，其含量分别为：cu6.0％，mg1.8％，si25％，ni7％，余量为al；所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-ni合金坯锭的温度为950℃，保温时间为15min，气雾化浇注温度为950℃，雾化时的保护气氛为氮气；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-ni雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ni粉末在压力200mpa，保压时间为30min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，560℃下进行真空除气90min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；其中，si3n4的粒径大小为5μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为8nm；固溶时效处理的条件为：固溶温度为520℃，保温时间为3h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为220℃，保温时间为10h；挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为520℃，挤压模具温度为500℃，挤压比为30：1；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在400℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；其中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为1mm：5mm：1mm；粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末2份、纳米氮化硅11份、硅酸钠溶液50份。
实施例3
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理3h，然后在300℃下热处理3h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；其中，pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为5：0.07：1:1；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、ag组元按比例进行配置，在真空炉中，800℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-ag合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-ag雾化粉末；其中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、ag组元按重量百分比计，其含量分别为：cu4.0％，mg1.1％，si18％，ag1.5％，余量为al；所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-ag合金坯锭的温度为800℃，保温时间为10min，气雾化浇注温度为800℃，雾化时的保护气氛为氩气；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-ag雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ag粉末在压力150mpa，保压时间为15min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，460℃下进行真空除气40min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；其中，si3n4的粒径大小为2μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为4nm；固溶时效处理的条件为：固溶温度为470℃，保温时间为1.5h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为180℃，保温时间为4h；挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为450℃，挤压模具温度为450℃，挤压比为15：1；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在300℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；其中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为2mm：5mm：2mm；粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末1.5份、纳米氮化硅7份、硅酸钠溶液40份。
实施例4
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理4h，然后在400℃下热处理4h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；其中，pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为6：0.07：1:1；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、fe-ni组元按比例进行配置，在真空炉中，850℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-fe-ni合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-fe-ni雾化粉末；其中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、fe-ni组元按重量百分比计，其含量分别为：cu5.0％，mg1.4％，si20％，fe-ni3％，余量为al；所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-fe-ni合金坯锭的温度为800℃，保温时间为15min，气雾化浇注温度为850℃，雾化时的保护气氛为氩气；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-fe-ni雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-fe-ni粉末在压力150mpa，保压时间为15min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，500℃下进行真空除气60min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；其中，si3n4的粒径大小为3μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为5nm；固溶时效处理的条件为：固溶温度为480℃，保温时间为2h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为200℃，保温时间为6h；挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为500℃，挤压模具温度为450℃，挤压比为15：1；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在300℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；其中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为1mm：5mm：1mm；粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末1.5份、纳米氮化硅8份、硅酸钠溶液40份。
实施例5
一种耐高温低热膨胀系数的铝基/pmos基复合层状材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合，然后转移至模具中，在室温条件下固化处理5h，然后在600℃下热处理5h，制得pmos/莫来石/si3n4杂化材料；其中，pmos、催化剂、莫来石粉体，si3n4粉末的质量比为7：0.08：1:1；
(2)将al锭、cu锭、mg锭、si块、ni-ag组元按比例进行配置，在真空炉中，900℃、真空度≤10-2pa的条件下进行熔炼，制得al-cu-mg-si-ni-ag合金坯锭，然后对其进行气雾化制粉得到al-cu-mg-si-ni-ag雾化粉末；其中，所述al锭、cu锭、mg锭、si块、ni-ag组元按重量百分比计，其含量分别为：cu5.0％，mg1.6％，si21％，ni-ag5％，余量为al；所述气雾化制粉的条件为：al-cu-mg-si-ni-ag合金坯锭的温度为900℃，保温时间为10min，气雾化浇注温度为900℃，雾化时的保护气氛为氦气；
(3)将上述制得的al-cu-mg-si-ni-ag雾化粉末和si3n4粉末加入到三辊研磨机中研磨混合均匀，并将混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ni-ag粉末在压力150mpa，保压时间为25min的条件下进行冷静压成型，将冷等静压后的坯锭装入金属包套内，530℃下进行真空除气70min，然后对真空除气后的坯锭进行挤压成型，然后对挤压成型后的坯料进行固溶时效处理强化，得到铝基复合材料；其中，si3n4的粒径大小为4μm，其表面涂覆一层铜薄膜，铜薄膜的厚度为6nm；固溶时效处理的条件为：固溶温度为500℃，保温时间为2h；水冷，水温为20-30℃，时效温度为200℃，保温时间为8h；挤压成型的条件为：挤压坯料加热温度为500℃，挤压模具温度为450℃，挤压比为25：1；
(4)将上述制得的pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料复合制得层状材料，层与层之间采用粘合层材料粘结而成，制得的层状材料在300℃热处理，制得铝基/pmos基复合层状材料；其中，层状材料中，pmos/莫来石/si3n4杂化材料、铝基复合材料、pmos/莫来石/si3n4杂化材料的厚度分别为2mm：5mm：2mm；粘合层材料以重量份计，由氧化铝粉末1.5份、纳米氮化硅9份、硅酸钠溶液45份。
对比例1
铝基复合材料中不包含fe元素，其他制备条件和实施例1相同。
对比例2
铝基复合材料中不包含si3n4粉末，其他制备条件和实施例1相同。
对比例3
杂化材料中不添加si3n4粉末，其他制备条件和实施例1相同。
对比例4
粘合剂中不包含si3n4粉末，其他制备条件和实施例1相同。
对比例5
铝基复合材料中的si3n4粉末表面未涂覆一层铜膜，其他制备条件和实施例1相同。
对比例6
复合层状材料不进行热处理，其他制备条件和实施例1相同。
对上述制得的复合层状材料进行性能测试。
1、热膨胀性能
dil402pc型热膨胀仪(德国netzsch公司)测试材料的热膨胀性能。
2、拉伸强度
材料室温抗拉强度的测试在wdw3200微机控制电子万能试验机上进行，拉伸速率1.0mm/min。试验采用棒状试样。
高温拉伸性能在gleeble-2000和mts810陶瓷高温性能试验系统上进行。首先把试样加热到预定温度，保温10min，然后进行高温拉伸试验。
测试结果如表1所示：
表1
3、耐磨性测试
摩擦系数测试实验条件为摩擦对偶gcr12，附加载荷为100n，转速250转/分钟，耐磨性实验条件为摩擦对偶gcr12，附加载荷为600n，转速60转/分钟，测试时间20min。
本发明制得的材料的摩擦系数为0.20-0.36，磨损量为14.5-23.6mg。
从上述数据可以看出，在铝基复合材料中添加fe、ag、ni等元素，并添加si3n4粉末可以有效提高材料的耐高温性能和热膨胀性能，在杂化材料中添加si3n4粉末也可以改善材料的耐高温性能。