颗粒态SiSb吸附剂制备方法与产品及其去除放射性Sr、Co和Ag的应用与流程

文档序号:14696973发布日期:2018-06-15 21:41阅读:205来源:国知局

本发明涉及无机材料领域,特别涉及一种颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂及其制备方法与应用,该吸附剂对放射性89Sr和90Sr、110mAg具有良好的吸附性能,并且适合应用于工业规模,能够装填到固定床反应器中实现放射性核素的高效去除。



背景技术:

按照中国核电中长期发展规划目标,到2020年,中国大陆运行核电装机容量将达到5800万千瓦,在建3000万千瓦左右;到2030年要全面实现建设核电强国目标。面对核能事业发展新形势新挑战,中国迫切需要在放射性废物处理、核应急技术、放射性流出物排放标准等方面大力发展。

在核电厂日常运行产生的放射性废液中,放射性核素的主要来源为活化产物和腐蚀产物,这些产物的产生主要与金属材料的活化、腐蚀、沉淀以及释放行为有关,部分放射性核素包括Ag、Co、Cr、Mn、Fe等。核电站的放射性废液中同时出现的主要放射性物质不仅包括具有β放射性的长寿命裂变产物134Cs/137Cs和90Sr,还包括110mAg。

90Sr是235U的裂变产物之一,产额为5.90%,半衰期为28年,具有β放射性,经由食物或水被人体吸收后,70%~80%的剂量被排除体外,剩余的90Sr大部分沉积在骨骼和骨髓中,可导致骨癌、软组织癌变和白血病。由于90Sr易于在骨骼中积累,许多国家对90Sr的排放限值比137Cs更低。因此,有效去除放射性废液中存在的90Sr核素是一项亟待解决的问题。

110mAg的来源主要有两条途径:一是由于控制棒Ag-In-Cd合金吸收中子,其中的Ag发生同质异能跃迁,形成亚稳态的110mAg;其次是含银的密封材料在中子活化下形成110mAg。我国多家核电站观测到其液体排放液仍包含显著量的110mAg。电站现有的放射性废液处理技术对110mAg的去除效果不佳。

相比较于离子交换树脂,无机离子吸附剂具有选择性高,可以从高盐量的放射性废水中高效地去除目标核素离子,能快速大幅度降低废液的放射性活度,受共存非放射性离子的影响小,因此具有使用寿命长,固体废物量小的优点。此外,无机离子吸附剂的应用可以使得大量的放射性核素富集在小体积的吸附剂中,从而产生的固体废物易于进行辐射防护。相比于离子交换树脂,无机吸附技术产生的放射性废弃物热稳定性和化学稳定性好、耐辐照性能强,不易被辐射分解或生物分解,便于后期的处理处置,在地下处置场长期储存过程中,更具长期安全性。进一步,基于无机吸附技术的废液深度净化装置具有简单的结构,具备有效、选择性强、小型化、模块化、可移动性强的技术特点,对现场服务条件要求低,非常适合于核电厂放射性废液成分较为复杂且现场布置空间有限的特殊要求。

目前,采用无机离子吸附剂去除的核素主要针对Cs、Sr、Co。除Sr吸附剂主要包括沸石和水合金属氧化物两大类,其中水合金属氧化物因为具有吸附容量高、对特定离子选择性强的特点而被认为有良好的发展前景。研究中常见的水合金属氧化物型除Sr吸附剂包括水合二氧化锰、水合二氧化锆、水合二氧化锡、水合二氧化钛等,以及复合金属氧化物如钛硅化合物、锆锰化合物、钛锰化合物、锆钛化合物等。清华大学的课题组日前研制成功了对Sr、Co离子具有优异的吸附性能的金属锑酸盐型吸附剂,如ZL201410132237.5、ZL201410130939.X、ZL201410131091.2和ZL201410132212.5所公开的。然而,在以上专利中获得的吸附剂为粉末,不适合应用于固定床反应器、吸附柱等工业装置。此外,对于应用于放射性废液中去除110mAg的无机离子吸附剂研究较少。迄今为止仅有的针对饮用水中微量Ag+去除的吸附剂分别包括:羟基磷灰石、蒙脱石、壳聚糖、氨基修饰的SiO2以及含有巯基的有机聚合物等。

鉴于以上情况,放射性废液处理工业需要一种能够有效地去除90Sr和100mAg且适用于固定床反应器、吸附柱等工业装置的工业应用的无机离子吸附剂。



技术实现要素:

本发明的目的在于提供一种能够有效地去除90Sr和100mAg且适用于固定床反应器、吸附柱等工业应用的无机离子吸附剂。

本发明的发明人经大量实验,出乎意料地发现,SiSb复合氧化物吸附剂能够有效地去除放射性90Sr和100mAg,而且通过洗涤除去含有SiSb复合氧化物的颗粒的表面上结合松散的固相颗粒和该颗粒中的可溶性离子之后,在其上包覆高分子材料层,可以获得具有理想的机械稳定性和低离子渗出率的除Sr和Ag的吸附剂,从而适用于核电站放射性废液处理的实际工程。

一方面,本发明提供了一种用于去除放射性90Sr和100mAg的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其包含:含有SiSb复合氧化物的颗粒;和包覆所述颗粒的高分子材料层。

优选地,根据本发明的吸附剂具有至少0.2mm的颗粒尺寸,优选至少0.5mm的颗粒尺寸。进一步,根据本发明的吸附剂的颗粒尺寸小于等于10mm,优选小于等于5mm。

优选地,根据本发明的吸附剂具有2-100N/particle的压碎强度。

优选地,根据本发明的吸附剂具有这样的离子浸出特性,以至于所述吸附剂在10的液固比下浸泡24小时后,所得溶液的浊度为50mg/L或更低。

优选地,根据本发明的吸附剂具有这样的离子浸出特性,以至于所述吸附剂在10的液固比下浸泡24小时后,所得溶液的电导率为50μs/cm或更低。

优选地,在根据本发明的吸附剂中,所述高分子材料层包括海藻酸钠、壳聚糖、数均分子量介于2000-6000之间的聚乙二醇、聚乙烯醇、蔗糖或其任意组合。

上述吸附剂不仅能够快速高选择性地吸附90Sr和100mAg核素离子,而且具有一定尺寸的颗粒态,结构稳定,并且能够经得住长期运行和水流的快速冲刷,因而可以被装填进入固定床反应器,用于实际工程使用。

另一方面,本发明还涉及备颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂的制备方法,所述方法包括:

1)提供含有SiSb复合氧化物的颗粒;

2)用去离子水洗涤步骤1)的颗粒,直到用硝酸银溶液检测不出洗涤液的Cl-离子;

3)用高分子材料包覆经洗涤的颗粒,优选在酸或碱的存在下,从而得到经包覆的颗粒;以及

4)可选地,用去离子水洗涤步骤3)的经包覆的颗粒,直到洗涤液的电导率为50.0μs/cm或更低且浊度为50mg/L或更低,

从而得到所述颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂。

优选地,根据本发明的一个实施方式,提供含有SiSb复合氧化物的颗粒包括,a)在颗粒态无机氧化物载体或者颗粒态活性炭载体上担载硅酸C1-4烷基酯与SbCl3的混合物,然后b)用双氧水对步骤a)得到的颗粒进行氧化,接着水解,从而形成含有SiSb复合氧化物的颗粒。优选的,所述颗粒态无机氧化物载体是颗粒小球,通常具有0.5-3mm的颗粒度。

在本发明的一个具体实施方式中,颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂是通过如下步骤制备的:

1)载体准备及装料过程:选择颗粒态无机氧化物或者颗粒态活性炭作为载体,并将其装填进入反应釜中,然后安装并密封反应釜;

2)Sb-Si溶液配制:称取一定量的三氯化锑SbCl3和一定体积的硅酸C1-4烷基酯,将二者一起溶解在无水溶剂中形成备用溶液,并将料液加入到滴加瓶中;

3)滴加Sb-Si溶液:打开反应釜使其转动,同时将Sb-Si的溶液缓慢滴加入反应釜,使物料中的Sb(III)和Si(IV)被无机氧化物或活性炭载体均匀吸附;

4)蒸发回收溶剂:采用减压蒸馏的方法使溶剂挥发,并经冷凝回收,使Sb(III)和Si(IV)均匀地负载在颗粒态无机氧化物或活性炭载剂表面;

5)双氧水氧化过程:将足够量的双氧水加入到滴加瓶中,开启阀门,将双氧水缓慢滴加进入反应体系,将Sb(III)氧化转变为Sb(V);

6)完全水解过程:将足够量的纯水加入到滴加瓶中,打开阀门,将纯水滴加入反应釜,使Sb(V)和Si(IV)完全水解,在载体表面形成分散态SiSb复合氧化物微晶体;

7)吸附剂清洗与过滤:反应后,打开反应釜,将其中的物料倒入布氏漏斗中进行过滤,之后用纯水清洗含有SiSb复合氧化物的吸附剂颗粒,优选进行10小时或更长,直到用硝酸银检测不出Cl-离子存在为止,接着将材料烘干;

8)颗粒的包覆:通过如下在步骤(7)获得的颗粒表面包覆高分子材料层:将具有粘结作用的高分子材料溶解在纯水中配制成一定浓度的溶液;将步骤(7)获得的颗粒加入到溶液体系中;优选地,根据高分子材料的不同,在搅拌的过程中滴加酸或碱溶液;将混合物搅拌1-10h之后,进行固液相分离,从而获得颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂;和

9)吸附剂的清洗和干燥:采用去离子水对步骤(8)中获得的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂进行清洗,优选进行10小时或更长,直到洗涤液的电导率为50.0μs/cm或更低且浊度为50mg/L或更低,之后进行固液相分离,并将吸附剂干燥,优选采用恒温烘箱或真空烘箱在60-120℃的干燥温度下进行干燥。

进一步,所述步骤(1)中,颗粒态无机氧化物载体具有0.5-3mm的颗粒度和2-80N/particle的压碎强度。

进一步,所述步骤(1)中,颗粒态无机氧化物载体包括氧化铝小球、氧化钛小球、氧化锆小球、硅胶小球;颗粒态活性炭载体包括椰壳炭或煤基碳。

进一步,所述步骤(1)中,反应釜中为无水干燥状态。

进一步,所述步骤(2)中,硅酸C1-4烷基酯包括硅酸甲酯、硅酸乙酯、硅酸丙酯、硅酸丁酯或其组合。

进一步,所述步骤(2)中,三氯化锑SbCl3和硅酸C1-4烷基酯的混合物在无水溶剂中形成溶液的浓度控制在50~500g/L范围。

进一步,所述步骤(2)中,Sb(III)和Si(IV)的摩尔比为1:2~1:6。

进一步,所述步骤(2)中,可选用的无水溶剂包括:乙醇、丙醇、异丙醇和乙二醇。

进一步,所述步骤(3)中,控制滴加完毕后,Sb-Si-醇溶液的体积刚刚淹没过固体颗粒。

进一步,所述步骤(4)中,采用减压蒸馏方法分离并回收溶剂,反应釜采用的加热方式可以是水浴或油浴,温度控制为30-70℃,直到溶剂全部挥发完毕,停止该过程。

进一步,所述步骤(5)中,采用的双氧水浓度为30~50wt%;双氧水与Sb(III)的摩尔比为1:1~5:1。

进一步,所述步骤(5)中,控制反应温度为5-40℃;停止滴加双氧水后的反应时间为1-5h。

进一步,所述步骤(5)中,反应中会产生氯气,需要采用空气泵对反应釜抽气,排出的氯气进入盛有硫代硫酸钠溶液的孟氏洗气瓶进行吸收,洗气瓶排出气体经硅胶干燥后排入室外大气。

进一步,所述步骤(6)中,加入的水与物料中三氯化锑SbCl3的质量比为1:1~5:1;水解反应温度控制为20~80℃,反应时间为2~8h。

进一步,所述步骤(7)中,颗粒在60~120℃的恒温烘箱中烘干。

进一步,所述步骤(8)中,采用的具有粘结作用的高分子材料分别是海藻酸钠、壳聚糖、聚乙二醇(2000-6000)、聚乙烯醇、蔗糖等;溶液浓度为1%~20wt%;高分子材料与吸附剂的质量比为5%~30%。

进一步,所述步骤(8)中,滴加的酸为盐酸、硫酸、醋酸或其任意组合。优选地,酸的浓度为0.01~1mol/L。

进一步,所述步骤(8)中,滴加的碱为氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、氨水或其任意组合。优选地,碱的浓度为0.01~1mol/L。

本发明的发明人认识到,对含有SiSb复合氧化物的颗粒进行水洗过程,可以去除在颗粒的表面上结合松散的部分固相颗粒,并使颗粒中的可溶性离子充分释放,使经洗涤的颗粒具有良好的机械强度和较低的离子浸出特性。进一步地,在经洗涤的颗粒表面进行高分子层包覆,可以进一步提高颗粒吸附剂的机械强度,从而获得优选具有2-100N/particle的压碎强度和极低离子浸出特性的吸附剂。

具体实施方式

下面结合具体实施方式对本发明作进一步阐述,但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法,所述原材料及检测所用标准化学试剂如无特别说明均能从公开商业途径而得。

在以下的实施例中,吸附剂分别进行了静态吸附和固定床吸附反应柱性能试验测定,吸附前后Sr2+和Ag+离子的浓度采用等离子体质谱(ICP-MS)来测定,吸附剂性能采用分配系数Kd和去污系数DF来表示。

静态吸附测定中,一定量的吸附剂加入到50mL的离心管中,置于恒温摇床上摇动48h~72h,测定吸附前后的Sr2+和Ag+离子浓度,吸附剂性能采用分配系数Kd和去污系数DF来表示。吸附分配系数Kd(mL/g)如下式1所示,其中C0和Ct分别为被吸附离子的初始浓度以及达到吸附平衡后浓度,F为被处理溶液体积(mL)与吸附剂质量(mg)之比。去污系数如下式2所示,为被吸附离子的进水浓度与达到吸附平衡后的出水浓度的比值。一般吸附分配系数说明了吸附材料本身的特性,Kd值在105以上的说明吸附剂的性能良好;去污系数的大小不仅与材料本身的吸附特性相关,也与吸附剂的用量相关,该值越大说明污染物去除得越干净。

Kd=(Co–Ct)×F×1000/Ct (1)

动态吸附性能采用固定床吸附反应柱进行,测试柱高度10cm,直径1.5cm,水流量为20BV/h。

根据本发明的吸附剂的压碎强度是通过如下测定的:吸附剂的压碎强度采用国产的压碎强度仪进行测定,仪器型号为:YHKC-2A型颗粒强度测定仪。测定中,随机选取60-100颗吸附剂颗粒,测定时逐一将颗粒放在压锤正下方中心位置,旋转手柄,使压锤下落,当接近颗粒时,缓慢旋转,使压锤慢慢接触,当听到颗粒破碎的声音时,仪器上给出压碎时刻加载在颗粒上的力为多少牛顿。

根据本发明的吸附剂的离子浸出特征是通过如下测定的:首先将吸附剂浸泡在10倍体积的纯水中,采用搅拌器进行搅拌,或采用摇床进行摇动,一定时间后,分别采用HACH 2100N型浊度计和DDSJ-308A电导率仪测定浸泡液体的浊度和电导率。浊度计采用的精度为0.001mg/L,电导率仪采用的精度为0.01μs/cm。

实施例1:颗粒态SiSb/Al2O3吸附剂的制备

1)选择氧化铝小球为载体,预先选取粒径0.5~1mm的用作试验的载体,测定其压碎强度为3~10N/particle。称取500g氧化铝颗粒,装填进入反应釜,将反应釜安装好。

2)称取663.6g的三氯化锑SbCl3,将其溶解在2L的无水乙醇中形成备用溶液,在溶液中加入1860mL的硅酸乙酯TEOS,混合溶解均匀后,将物料Sb-Si-乙醇溶液利用真空吸入物料瓶I,待全部吸入后,关闭真空泵,使物料瓶与真空系统隔开。

3)打开反应釜旋转控制器,调节转速为25转/min,将物料Sb-Si-乙醇溶液缓慢滴加进入反应釜,物料被氧化铝颗粒均匀吸附,并保持液面超过固体物料。待所有的溶液滴加完毕后,继续转动反应釜1h,使溶液在氧化铝颗粒上的浸渍均匀。

4)开启冷却水机,使冷却水进入冷凝器,并使冷凝温度达到5℃以下。在反应釜的水浴锅内加入无离子水,开启电加热,设置温度为80℃。开启真空泵进行减压蒸馏,直到全部乙醇蒸发干净。

5)将400mL双氧水(30wt%)利用真空吸入物料瓶II,反应中将双氧水缓慢滴加进入反应釜并被固体均匀吸附。过程中采用小型空气泵对反应体系抽气造成负压,把产生的氯气带出并经洗气瓶中硫代硫酸钠溶液吸收。当双氧水滴加完毕后,在水浴温度5℃和保持通气状态下反应2h。

6)打开电加热,调节水浴温度为30℃。将2L纯水加入物料瓶II,在反应中将纯水滴加进入反应釜,并在水浴温度为30℃条件下反应5h,使Sb(V)完全水解。

7)反应后,打开反应釜,将其中的物料倒入漏斗中进行过滤,之后用纯水清洗,直到用硝酸银溶液检测不出Cl-离子,最后将吸附剂在100℃下烘干。

8)采用聚乙二醇(6000)作为包覆材料,将聚乙二醇溶解在纯水中配制成溶液,浓度为5~30%。将步骤7)获得的吸附剂加入到溶液体系中,液固比为10:1;继续搅拌并反应2-10h后,固液相分离。

9)将步骤8)获得的颗粒吸附剂进一步采用无离子水进行清洗,每次清洗所用的水体积为吸附剂体积的10倍,直到清洗液的电导率小于50μs/cm,之后固液相分离,并将吸附剂采用真空干燥,获得最终的SiSb/Al2O3吸附剂。

经测定,所制得的吸附剂的压碎强度为3-15N/particle,在液固比为10的条件下浸泡24h后,液体中浊度为10.3mg/L,电导率为6.9μs/cm,溶液中COD浓度为0.87mg/L。采用静态吸附方法对所获吸附剂的Ag和Sr离子的吸附去除性能进行了测试,在初始离子浓度为10mg/L的条件下,Ag离子的吸附分配系数Kd为4.7×104mL/g,吸附容量为38mg/g;Sr离子的吸附分配系数Kd为5.8×104mL/g,吸附容量为36mg/g。

由以上结果可以看出,本发明的SiSb复合氧化物吸附剂能够同时有效地去除Sr离子和Ag离子二者。而且,本发明的SiSb复合氧化物由于具有一定的颗粒度和机械稳定性,因而能够经得住长期运行和水流的快速冲刷,可以被装填进入固定床反应器,用于实际工程使用。

实施例2.SiSb/活性炭颗粒吸附剂的制备

1)称取663.6g的三氯化锑SbCl3,将其溶解在2L的无水乙醇中形成备用溶液,在溶液中加入1860mL的硅酸乙酯TEOS,混合溶解均匀后,将物料Sb-Si-乙醇溶液利用真空吸入物料瓶I,待全部吸入后,关闭真空泵,使物料瓶与真空系统隔开。

2)在反应釜中加入优选的颗粒度为0.5~3mm的活性炭颗粒2000g,控制反应釜转速为20转/min。打开物料瓶I控制阀门,将溶液滴入反应釜,并被颗粒活性炭吸附。带溶液全部地完后,将反应釜加热到30℃~40℃下加热搅拌回流,反应1~3h,使含有Si和Sb的物料被均匀吸附在活性炭颗粒的表面。

3)开启冷却水机,使冷却水进入冷凝器,并使冷凝温度达到5℃以下。在反应釜的水浴锅内加入无离子水,开启电加热,设置温度为80℃。开启真空泵进行减压蒸馏,直到全部乙醇蒸发干净。

4)将250mL双氧水(30wt%)利用真空吸入物料瓶II,反应中将双氧水缓慢滴加进入反应釜并被固体均匀吸附。过程中采用小型空气泵对反应体系抽气造成负压,把产生的氯气带出并经洗气瓶中硫代硫酸钠溶液吸收。当双氧水滴加完毕后,在水浴温度5℃和保持通气状态下反应2h;

4)在步骤3)的反应体系中加入超纯水,将反应温度调节至30℃~50℃,继续搅拌进行水解反应2~6h,之后将沉淀物过滤,并用无离子水清洗沉淀物,直至滤液中无法检测到Cl-离子;将获得的沉淀物干燥,得到沉积有SiSb复合氧化物微晶体的SiSb/活性炭吸附剂颗粒;

5)采用聚乙烯醇为包覆材料,将聚乙烯醇溶解在纯水中配制成溶液,浓度为1~5wt%。将步骤4)获得的吸附剂加入到溶液体系中,液固比为10:1;继续搅拌并反应2-10h后,固液相分离。

6)将步骤5)获得的颗粒吸附剂进一步采用无离子水进行清洗,每次清洗所用的水体积为吸附剂体积的10倍,直到清洗液的电导率小于50μs/cm,之后固液相分离,并将吸附剂采用真空干燥,获得最终的颗粒状SiSb/活性炭型吸附剂。

测定了SiSb/活性炭型吸附剂的平均压碎强度,为5~20N/particle。在液固比为10的条件下浸泡24h后,液体中浊度为<15mg/L,电导率<20μs/cm,溶液中COD浓度为<1.2mg/L。测定了吸附剂对Ag+、Sr2+和Co2+离子的静态吸附去除性能,在初始离子浓度为10mg/L的条件下,Ag离子的吸附分配系数Kd为5.3×106mL/g,吸附容量为52mg/g;Co离子的吸附分配系数Kd为2.6×106mL/g,吸附容量为41mg/g;Sr离子的分配系数Kd为9.7×106mL/g,吸附容量为49mg/g。

上面通过具体实施例的方式对本发明的各个方面进行了解释,但是本领域技术人员可以理解:本发明并不仅限于上面所描述的具体实施方式,本领域技术人员对本文所公开的各种具体技术手段、原料、工艺步骤等所做的等效替换和以及各种技术手段、原料、工艺步骤等的组合都在本发明的范围之内。

为了进一步举例说明本发明的某些方面,本发明还具体地提供了如下的一些非限制性实施方式:

1.一种用于去除放射性90Sr和110mAg的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其包含:含有SiSb复合氧化物的颗粒;和包覆所述颗粒的高分子材料层。

2.如实施方式1所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其具有至少0.2mm的颗粒尺寸。

3.如实施方式2所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其具有0.5-5mm的颗粒尺寸。

4.如实施方式1或2所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其具有2-100N/particle的压碎强度。

5.如实施方式1或2所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其具有这样的离子浸出特性,以至于所述吸附剂在10的液固比下浸泡24小时后,所得液体的浊度为50mg/L或更低。

6.如实施方式1或2所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其具有这样的离子浸出特性,以至于所述吸附剂在10的液固比下浸泡24小时后,所得液体的电导率为50μs/cm或更低。

7.如实施方式1或2所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂,其中,所述高分子材料层包括海藻酸钠、壳聚糖、数均分子量介于2000-6000之间的聚乙二醇、聚乙烯醇、蔗糖或其任意组合。

8.用于去除放射性90Sr和110mAg的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂的制备方法,所述方法包括:

1)提供含有SiSb复合氧化物的颗粒;

2)用去离子水洗涤步骤1)的颗粒,直到用硝酸银溶液检测不出洗涤液的Cl-离子;

3)用高分子材料包覆经洗涤的颗粒,从而得到经包覆的颗粒;以及

4)可选地,用去离子水洗涤步骤3)的经包覆的颗粒,直到洗涤液的电导率为50.0μs/cm或更低,且浊度为50mg/L或更低,

从而得到所述颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂。

9.根据实施方式8所述的方法,其中,提供含有SiSb复合氧化物的颗粒的步骤包括,

a)将硅酸烷基酯与SbCl3的混合物负载在颗粒态无机氧化物或颗粒态活性炭载体上,然后

b)用双氧水对步骤a)得到的颗粒进行氧化,接着水解,从而形成含有SiSb复合氧化物的颗粒。

10.如实施方式8所述的方法,其中,所述高分子材料包括海藻酸钠、壳聚糖、数均分子量介于2000-6000之间的聚乙二醇、聚乙烯醇、蔗糖或其任意组合。

11.如实施方式8所述的方法,其中,用高分子材料包覆经洗涤的颗粒的步骤在酸或碱的存在下进行。

12.根据实施方式11所述的方法,其中,所述酸选自由盐酸、硫酸、醋酸或其组合组成的组,优选具有0.01-1mol/L的浓度。

13.根据实施方式11所述的方法,其中,所述碱选自由氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、氨水或其组合组成的组,优选具有0.01-1mol/L的浓度。

14.根据实施方式8-9中任意一项所述的方法,其中,所述颗粒态无机氧化物载体包括硅胶小球、氧化铝小球、氧化钛小球、氧化锆小球、分子筛小球或其组合,优选具有0.3到5mm的颗粒度,和/或2-150N/particle的压碎强度。颗粒态活性炭包括椰壳炭和煤基碳,优选具有0.3到5mm的颗粒度,和/或2-150N/particle的压碎强度。

15.一种由权利要求8-14中任一项所述方法制备所得的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂。

16.由权利要求1-7中任意一项或者由权利要求15所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂用于去除放射性90Sr的用途。

17.由权利要求1-7中任意一项或者由权利要求14所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂用于去除放射性100mAg的用途。

18.由权利要求1-7中任意一项或者由权利要求14所述的颗粒态SiSb复合氧化物吸附剂用于去除放射性90Sr和100mAg的用途。

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