流动式反应装置的制作方法

本发明涉及一种流动式反应装置。本申请基于2017年12月5日在日本申请的专利申请2017-233618号要求优先权，并且在此援引其内容。

背景技术：

用于将原料连续供给到反应场并使之发生连续化学反应的流动式反应装置备受瞩目。与所谓的批量式反应装置相比，流动式反应装置具有能够以高生产效率制备目标物质、能够人为控制化学反应、反应设备为小型且安全等的优点。

但是，流动式反应装置具有如下问题：即，因在化学反应中作为副产物生成的固体等而容易堵塞用于将原料供给到反应场的供给管道。因此，专利文献1～3公开了用于应对上述堵塞的技术。

专利文献1：日本专利公开2012-228666号公报

专利文献2：日本专利公开2004-344877号公报

专利文献3：日本专利公开2006-181525号公报

然而，对于专利文献1～3所记载的装置来说，若因化学反应的进展而在反应场中产生突发性压力变动等，在装置内频繁发生液体倒流。并且起因于该倒流，液体会附着在供给管道上并引起固体析出，从而产生供给管道的堵塞。

因此，对于专利文献1～3所公开的装置来说，在长时间运转装置的情况下，引起起因于倒流的供给管道等的堵塞，无法将原料供给到反应场。因此，专利文献1～3所公开的装置伴随化学反应的进展，反应效率下降，无法确保足以满足实用化的运转时间和高生产率。另外，由于反应效率下降，未反应的原料物质混入最终生成物中，目标物质的纯度等的品质下降。

另外，专利文献1所记载的装置由于将对供给管道施加超声波振动的超声波振子等设为必要结构，因此不适于反应设备的小型化及低成本化。

技术实现要素：

本发明是鉴于上述情况而提出的，其所要解决的问题是提供一种流动式反应装置，该流动式反应装置能够维持足以满足实用化的反应效率和生产率，并且能够实现反应设备的小型化及低成本化。

为了解决上述问题，本发明提供以下的流动式反应装置。

[1]一种流动式反应装置，用于使两种以上的原料物质连续反应，包括：混合部，用于混合两种以上的所述原料物质；和反应部，设置于所述混合部的二次侧，并且通过使所述原料物质反应而得到生成物，所述混合部具有：混合器，用于混合两种以上的所述原料物质；和两个以上的供给管道，用于向所述混合器供给各个所述原料物质，在所述混合器上分别连接有所述供给管道，并且至少一个所述供给管道在该供给管道与所述混合器的连接部分的附近具有抑制机构，所述抑制机构抑制流体从所述混合器向该供给管道移动。

[2]一种流动式反应装置，用于使两种以上的原料物质连续反应，包括：混合部，用于混合两种以上的所述原料物质；和反应部，设置于所述混合部的二次侧，并且通过使所述原料物质反应而得到生成物，所述混合部具有：混合器，用于混合两种以上的所述原料物质；和两个以上的供给管道，用于向所述混合器供给各个所述原料物质，在所述混合器上分别连接有所述供给管道，并且至少一个所述供给管道相对于设置有所述混合器的平面从上方连接到该混合器。

[3]一种流动式反应装置，用于使两种以上的原料物质连续反应，包括：混合部，用于混合两种以上的所述原料物质；和反应部，设置于所述混合部的二次侧，并且通过使所述原料物质反应而得到生成物，所述混合部具有：混合器，用于混合两种以上的所述原料物质；和两个以上的供给管道，用于向所述混合器供给各个所述原料物质，在所述混合器上分别连接有所述供给管道，至少一个所述供给管道在该供给管道与所述混合器的连接部分具有抑制机构，所述抑制机构抑制流体从所述混合器朝向该供给管道移动，并且至少一个所述供给管道相对于设置有所述混合器的平面从上方连接到该混合器。

[4]根据[1]～[3]中的任一项所述的流动式反应装置，其中，两种以上的所述原料物质为一种以上的气体原料与一种以上的液体原料的组合。

[5]根据[2]或[3]所述的流动式反应装置，其中，两种以上的所述原料物质为一种以上的气体原料与一种以上的液体原料的组合，用于将所述气体原料供给到所述混合器的至少一个所述供给管道相对于设置有所述混合器的平面从上方连接到该混合器，并且用于将所述液体原料供给到所述混合器的至少一个所述供给管道与设置有所述混合器的平面平行地连接到该混合器。

[6]根据[1]～[3]中的任一项所述的流动式反应装置，其中，进一步具备分离部，所述分离部设置于所述反应部的二次侧，并且从所述生成物中分离目标物质。

根据本发明的流动式反应装置，能够长时间维持足以满足实用化的反应效率和生产率，并且能够实现反应设备的小型化及低成本化。

附图说明

图1是示意地表示应用本发明的第一实施方式的流动式反应装置结构的一例的系统图。

图2是表示第一实施方式的流动式反应装置所具备的混合器的xy平面方向的剖面图。

图3是示意地表示应用本发明的第二或第三实施方式的流动式反应装置结构的一例的系统图。

图4是表示第二实施方式的流动式反应装置所具备的混合器的xz平面方向的剖面图。

图5是表示第三实施方式的流动式反应装置所具备的混合器的xz平面方向的剖面图。

图6是表示实施例1中的气体原料供给量的经时变化的图。

图7是表示实施例2中的气体原料供给量的经时变化的图。

图8是表示实施例3中的气体原料供给量的经时变化的图。

图9是表示比较例1中的气体原料供给量的经时变化的图。

具体实施方式

下面，参照附图对本发明的实施方式的流动式反应装置进行详细说明。需要说明的是，就以下说明中使用的附图而言，为了易于理解本发明的特征，有时为方便起见放大表示特征部分，而且不限制各结构要素的尺寸比率等与实际相同。

＜第一实施方式＞

首先，对作为应用本发明的一实施方式的第一实施方式的流动式反应装置1的结构进行说明。

图1是示意地表示流动式反应装置1的结构的一例的系统图。在图1中，铅直方向为z轴方向。如图1所示，流动式反应装置1具备：混合部10，用于混合两种以上的原料物质；反应部20，由混合部10混合的上述原料物质在该反应部20中反应；和分离部30，从由反应部20生成的生成物中分离目标物质。

下面，对流动式反应装置1的各结构要素进行详细说明。

混合部10的结构只要能够混合两种以上的原料物质并将包含各原料物质的混合物供给到反应部20则不受特别限定。两种以上的原料物质可以是一种以上的气体原料与一种以上的液体原料的组合，也可以是两种以上的气体原料的组合，还可以是两种以上的液体原料的组合。

下面，以两种以上的原料物质为一种以上的气体原料与一种以上的液体原料的组合且目标物质为二硼烷气体的情况为例，说明混合部10的结构。

混合部10具有：一种以上气体原料(bf3或bcl3等的三卤化硼气体)的供给源11；一种以上液体原料(包含nah或nabh4等还原剂的、乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚或三乙二醇二甲醚等醚类溶剂)的供给源12；气体原料的供给路径l11；液体原料的供给路径l12；和连接到两个供给路径l11、l12的混合器(搅拌器)13。

在供给路径l11上，从一次侧(上游侧)起设置有压力调整阀16及质量流量控制器17。在供给路径l12上，从一次侧(上游侧)起设置有送液泵18及质量流量控制器19。

供给路径l11为用于向混合器13供给气体原料物质的路径。供给路径12为用于向混合器13供给液体原料的路径。

构成供给路径l11、l12的管道的材质只要是不被气体原料或液体原料腐蚀的形态，则不受特别限定。可根据各原料物质的性状来适当选择管道的材质。作为管道的材质，可例示聚四氟乙烯(ptfe，polytetrafluoroethylene)等树脂制管道或不锈钢(sus)等金属制管道。

构成供给路径l11、l12的管道的直径不受特别限定，可根据向混合器13供给的各原料物质的各供给量来适当选择管道的直径。例如，作为构成供给路径l11、l12的管道，可使用外径为6～7mm且内径为4～5mm的管道。

混合器13水平设置在图1所示的xy平面上。混合器13只要是能够混合经由两个供给路径l11、l12分别供给的原料物质(气体原料与液体原料的组合)的形态，则不受特别限定。作为混合器13，可例示搅拌器等。

混合器13与反应部20所具备的供给路径l21连接。由此，混合部10能够将各原料物质的混合物供给到反应部20。

在第一实施方式中，供给路径l11中作为与混合器13的连接部分且相对于混合器13的一次侧部分l11a水平设置在图1所示的xy平面上。同样，供给路径l12中作为与混合器13的连接部分且相对于混合器13的一次侧部分l12a水平设置在图1所示的xy平面上。即，在第一实施方式中，供给路径l11、l12中作为与混合器13的连接部分的一次侧部分l11a、l12a与混合器13水平设置在同一个平面上。

图2是表示流动式反应装置1所具备的混合器13的xy平面方向的剖面图。

图2中所示的白色箭头表示在各供给路径l11、l12中流动的各原料物质及在供给路径l21中流动的原料物质混合物的朝向。

如图2所示，在第一实施方式中，供给路径l11在该供给路径l11与混合器13的连接部分附近具有节流件s。

节流件s用于使构造供给路径l11的管道内的气体原料流道(原料物质流道)中的至少一部分变窄。由于在供给路径l11a的与混合器13的连接部分附近设置有节流件s，气体原料流道的一部分变窄，能够防止液体等流体从混合器13朝向供给路径l11倒流。如此，节流件s为抑制混合器13内的流体从混合器13朝向供给流路l11移动的抑制机构的一种形态例。

节流件s的形状只要是能够防止混合器13内的液体倒流的形态，则不受特别限定。可根据原料物质的性状及构造供给路径l11的管道的内部结构来适当选择节流件s。作为节流件s，例示出孔口及不同直径的t形接头等。

在图2中，s1表示构造供给路径l21的管道的内径，s2表示流道因节流件s而局部变窄的部分的流道直径。

在第一实施方式中，节流比率(s2/s1)优选为0.1～0.75左右。如果上述节流比率为上述下限值以上，则容易使气体原料的供给压力稳定，并且容易将各原料连续供给到混合器13。如果上述节流比率为上述上限值以下，则容易抑制反应部20中的起因于压力变动的液体倒流，并且容易防止构造供给路径l11的管道的堵塞。

在图2中，s3表示节流件s在气体原料的供给方向上的长度。在第一实施方式中，上述节流件的长度s3优选为0.1～10mm左右。如果上述节流件的长度s3为上述下限值以上，则容易维持节流件s的物理强度，并且难以引起节流件s的损伤。如果上述节流件的长度s3为上述上限值以下，则难以引起构造供给路径l11的管道的堵塞，并且容易长时间维持反应效率。

在图2中，s4表示开放节流件后的供给路径l11的长度。在第一实施方式中，气体管道侧的开放节流件后长度s4优选为0～10mm。如果上述长度s4在上述范围内，则难以引起合成收率的下降。开放节流件后的供给路径l11a的长度s4更优选为0mm。

即，“供给路径l11在该供给路径l11与混合器13的连接部分附近具有节流件s”是指为了使开放节流件后的供给路径l11a的长度s4为0～10mm，供给路径l11在该供给路径l11与混合器13的连接部分具有节流件s。

可根据应用流动式反应装置1的化学反应系统来适当选择以上说明的s1、s2、s3、s4的各参数。即，可根据两种以上原料物质的组合等来适当选择上述各参数。

具备以上结构的混合部10通过将气体原料和液体原料连续供给到混合器13并由混合器13混合，能够将包含气体原料和液体原料的混合物连续供给到反应部20。如此，混合部10为用于混合连续供给的两种以上原料物质的装置的一种形态例。

需要说明的是，在供给路径l11、l12上也可以设置有加热器等温度调节机构。由此，能够将供给路径l11、l12的温度调整为适于原料物质化学反应的温度。

反应部20设置在混合部10的二次侧。反应部20具有由混合部10混合后的原料物质混合物的供给路径l21、设置于供给路径l21上的反应场21和设置于反应场21与分离部30之间的供给路径l21上的背压阀22。

供给路径l21为连结混合部10和分离部30的路径。构造供给路径l21的管道的第一端部连接到混合器13，第二端部连接到分离部30。由此，反应部20能够将在供给路径l21内流动的流体供给到分离部30。

构造供给流路l21的管道的材质不受特别限定，能够应用与上述供给路径l11、l12同样的材质。

可根据向分离部30供给的混合物的供给量来适当选择构造供给路径l21的管道的直径。具体而言，例如可使用外径为1～30mm的管道。

反应场21为两种以上的原料物质(气体原料和液体原料)进行化学反应的场。反应场21只要是能够控制化学反应的反应时间的形态，则不受特别限定。例如，在本实施方式中，反应场21由螺旋形管道构造。

可根据原料物质、目标物质或化学反应的反应效率等各种因素来适当选择构造反应场21的管道的长度。例如，在将反应时间设定为长时间时，加长反应场21的管道长度即可。在将反应时间设定为短时间时，或者在将化学上不稳定的反应中间物作为目标物质制备时，缩短反应场21的管道长度即可。可根据化学反应时的温度及压力等各种因素来适当选择构造反应场21的管道的材质。

构造反应场21的管道的内径优选为2mm以上。如果上述内径为上述下限值以上，则由于容易防止反应场21中的堵塞，因此能够充分维持原料物质的供给量，并且容易实现较高的生产率。

构造反应场21的管道的内径优选为30mm以下。如果上述内径为上述上限值以下，则容易提高反应场21中的化学反应的反应效率。

背压阀22为控制反应场21的压力的阀。由此，能够将反应场21的压力维持在适合原料物质的化学反应的压力，并且能够以稳定的流量向分离部30供给由反应场21生成的生成物。另外，通过在分离部30的一次侧(上游侧)设置背压阀22，能够维持分离部30所具备的气液分离器31的减压状态的同时，将上述生成物连续供给到气液分离器31。

根据具备以上结构的反应部20，能够通过使由混合部10混合的原料物质连续进行化学反应而得到生成物。此外，反应部20能够将由上述化学反应产生的生成物(以气液共存状态包含二硼烷气体及溶剂的混合物)连续供给到分离部30。如此，反应部20为控制原料物质的连续化学反应的装置的一形态例。

分离部30设置在反应部20的二次侧。分离部30具有：连接到供给路径l21气液分离器31；将气液分离器31内的气体排出到气液分离器31的外侧的气体回收路径l31；将气液分离器31内的液体排出到气液分离器31的外侧的液体回收路径l32；和控制装置32。

气液分离器31为将以气液共存状态包含气体和液体的混合物分离成气体和液体并分别储存在设置于内侧的气密空间中的容器。

气液分离器31的内侧空间与供给路径l21连通。由此，上述混合物经由供给路径l21供给到气液分离器31内。另外，气液分离器31内的气密空间划分为气相31a和液相31b。

气液分离器31例如可以是不锈钢等金属制容器。另外，气液分离器31优选能够耐受减压状态(例如，20～40kpaabs.)。

可根据目标物质的收率或流动式反应装置1的大小等因素来适当选择气液分离器31的容积、内径及高度。

在本实施方式中，气液分离器31的内径优选为50～200mm。如果上述内径为上述下限值以上，则充分进行气液分离，并且容易提高目标物质的收率。另外，如果上述内径为上述上限值以下，则容易使流动式反应装置1小型化。

另外，在本实施方式中，气液分离器31的高度优选为200～800mm。如果上述高度为上述下限值以上，则充分进行气液分离，并且容易提高目标物质的收率。另外，如果上述高度为上述上限值以下，则容易使流动式反应装置1小型化。

在此，气液分离器31只要能够将以气液共存状态包含气体和液体的混合物分离成气体和液体并分别储存在设置于内侧的气密空间中，则并不特别限定于容器形态。例如，也可以是如下结构：即，通过将连结供给路径l21和液体回收路径l32之间的管道的一部分的直径设置为至少大于供给路径l21的直径来设置气密空间。根据这种结构，能够将以气液共存状态包含气体和液体的混合物分离成气体和液体，并且分别储存在设置于内侧的气密空间中。

在气液分离器31上设置有液面计33。液面计33能够检测气液分离器31的内侧空间的气相31a与液相31b的界面(即，液面)的高度。在此，液面计33只要是能够检测气液分离器31内的液面高度的形态，则不受特别限定。作为液面计33，可例示浮子式、反射式、管式或透视式等液面计。

气体回收路径l31为与气液分离器31的气相31a连通的管道。另外，在气体回收路径l31上从一次侧(上游侧)开始依次设置有开度调整阀34及减压装置35。

开度调整阀34为调整构造气体回收路径l31的管道的开度的阀。由此，能够调整在气体回收路径l31中流动的气体的流量。开度调整阀34不受特别限定，可例示自动针阀或蝶阀等。

减压装置35为对气体回收路径l31内进行减压的装置。减压装置35不受特别限定，可例示减压泵等。为了从上述气液分离器31内的气相31a中抽吸并回收目标物质(二硼烷气体)，减压装置35设置于气体回收路径l31。

减压装置35的能力只要是能够将气液分离器31的气相31a减压为规定压力(例如，50～500hpaabs.左右)的形态，则不受特别限定。可根据供给到气液分离器31内的混合物的成分来适当选择减压装置35。作为减压装置35，可例示真空减压泵(例如，易威奇公司(イワキ社)制备、“ba-106f”等)。

根据流动式反应装置1，通过运转减压装置35，能够将气液分离器31的气相31a的压力设为例如50～500hpaabs.左右的恒定的减压状态。并且，能够从减压装置35的二次侧中回收目标物质(二硼烷气体)。

如此，气体回收路径l31能够调整流量的同时从气液分离器31排出连续供给到气液分离器31的气相31a中的目标物质等。

构造气体回收路径l31的管道的材质不受特别限定，可应用与上述供给路径l11、l12、l21同样的材质。另外，构造气体回收路径l31的管道的直径不受特别限定，可使用与上述供给路径l11、l12、l21同样的直径的管道。

需要说明的是，可根据需要，在气体回收路径l31的减压装置35的二次侧，适当设置用于计测回收的目标物质(二硼烷气体)的产量的流量计、保管上述目标物质的容器、提炼上述目标物质的提炼器或分析上述目标物质的浓度的分析器(例如，ft-ir等)。另外，气体回收路径l31也可以在减压装置35的二次侧与后段的反应装置等连接。

液体回收路径l32为与气液分离器31的液相31b连通的管道。在液体回收路径l32上设置有开闭阀(开闭装置)36。

开闭阀36只要是切换构造液体回收路径l32的管道的开闭的形态，则不受特别限定。作为开闭阀36，可例示手动隔膜阀或球阀等。

通过将开闭阀36设为开启状态，能够开始从气液分离器31内向气液回收路径l32排出液体。另一方面，通过将开闭阀36设为关闭状态，能够停止从气液分离器31向气液回收路径l32排出液体。由此，液体回收路径l32能够排出连续供给到气液分离器31的液体。

构造液体回收路径l32的管道的材质不受特别限定，可应用与上述供给路径l11、l12、l21或气体回收路径l31同样的材质。另外，构造液体回收路径l32的管道的直径不受特别限定，可使用与上述供给路径l11、l12、l21或气体回收路径l31同样的直径的管道。

需要说明的是，在液体回收路径l32的开闭阀36的二次侧，也可以设置有蒸发器等能够凝结溶剂的提炼装置。由此，从气液分离器31内排出的醚类溶剂导入到上述提炼装置中。由此，能够将经凝结及提炼的醚类溶剂作为液体原料再次利用。混入到上述溶剂中的固体与溶剂分离，并且作为固体被废弃。

另外，在上述提炼装置中，从上述液体分离并回收溶解于醚类溶剂中的二硼烷气体。由此，能够以更高的效率回收目标物质(二硼烷气体)。

控制装置32作为运转控制系统具备进行各驱动部的驱动的控制器和进行各控制器的控制的控制部。各控制器例如由比例积分微分(pid)控制器等形成，各控制器与设置在液面计33、开度调整阀34和开闭阀36等中的致动器等电连接，并且进行各部的启动、停止及调整等。由此，各控制器能够将气液分离器31内的压力及液面高度等条件控制为恒定。

根据具备以上结构的分离部30，能够从由反应部20生成的生成物(以气液共存状态包含二硼烷气体和溶剂的混合物)中分离作为目标物质的二硼烷气体。如此，分离部30为至少从以气液共存状态包含气体和液体的混合物中分离气体和液体并分别回收的装置的一形态例。

下面，对流动式反应装置1的运转方法的一例进行说明。

首先，在混合部10中，从液体原料的供给源12经由供给路径l12利用质量流量控制器19调整流量的同时，利用送液泵18向混合器13连续供给醚类溶剂。

接着，从气体原料的供给源11经由供给路径l11利用压力调整阀16调整bf3或bcl3等三卤化硼气体的压力，并且利用质量流量控制器17调整三卤化硼气体的流量的同时，将三卤化硼气体供给到混合器13中。

在此，液体原料的供给条件不受特别限定，可根据各种因素来适当选择液体原料的供给条件。例如，当供给液体原料时，可应用压力为0.1～1.5mpag、流量为50～2000ml/分钟及浓度为0.25～2mol/l的条件。同样，气体原料的供给条件不受特别限定，可根据各种因素来适当选择气体原料的供给条件。例如，当供给气体原料时，可应用压力为0.1～1.5mpag、流量为1.5～3l/分钟及浓度为100mol％的条件。

在混合器13中混合气体原料和液体原料。气体原料与液体原料的混合形态不受特别限定。例如，也可以交互连续供给气体原料和液体原料，并且通过形成气体原料和液体原料交互分割成较小的片状的塞流来混合气体原料和液体原料。由此，能够立即混合气体原料和液体原料，并且能够实现较高的混合均匀性。

在反应部20中，经混合的气体原料与液体原料连续反应。由此，连续生成以气液共存状态包含目标物质二硼烷气体和醚类溶剂的生成物。需要说明的是，有时在上述生成物中包含反应副产物。

上述生成物经由设置于供给路径l21的背压阀22以稳定流量连续供给到气液分离器31内。在该期间，在气液分离器31内，通过背压阀22维持减压状态。

在此，反应部20的反应条件不受特别限定，可根据各种因素来适当选择反应部20的反应条件。例如，当生成上述生成物时，可应用反应场21中的滞留时间为1秒钟～10分钟且反应场21的压力为0.01～1mpag的条件。

供给到气液分离器31内的生成物被分离成二硼烷气体和醚类溶剂，并且在气液分离器31内分别形成气相31a和液相31b。通过设置在与气相31a连通的气体回收路径l31上的减压装置35来减压气液分离器31内。

气液分离器31内的减压状态通过控制装置32被控制为保持恒定。气液分离器31内的压力及液面高度等条件不受特别限定，可根据各种因素来适当选择气液分离器31内的压力及液面高度等条件。例如，可应用将气液分离器31内的压力设为20～40kpaabs.且将气液分离器31内的液面高度设为距离气液分离器31的底部为70～100mm的条件。

在此，从减压装置35的二次侧回收气液分离器31内的二硼烷气体。

需要说明的是，回收的二硼烷气体也可以在由设置于后段的提炼器提炼之后回收，或者也可以供给到设置于后段的反应装置等中。

如果向气液分离器31内连续供给生成物并回收二硼烷气体，则气液分离器31内的液相31b增加，并且液面上升。如果上述液面的位置达到输入给液面计33的规定的设定值，则该信号值被发送到控制装置32。

接着，从控制装置32向开闭阀36发送开启信号。接收信号的开闭阀36成为开启状态，气体分离器31内的醚类溶剂被排出到液体回收路径l32中。由此，回收包含副产物的醚类溶剂。需要说明的是，排出的醚类溶剂及副产物也可以在由设置于后段的提炼器提炼之后回收，或者也可以供给到液体原料的供给源12再次利用。

如果回收上述醚类溶剂，则气液分离器31内的液相31b减少，并且液面下降。如果上述液面位置达到输入给液面计33的规定的设定值，则该信号值被发送到控制装置32，并且控制装置32向开闭阀36发送关闭信号。接收信号的开闭阀处于关闭状态，停止向液体回收路径l32排出气液分离器31内的醚类溶剂。

如以上说明，流动式反应装置1能够通过连续供给气体原料和液体原料并使这些原料连续反应而连续制备目标物质二硼烷气体。需要说明的是，本实施方式以制备二硼烷气体为一例对流动式反应装置1进行了说明，但也可以在其他化学物质的制备中应用本实施方式。

例如，流动式反应装置1也可以是作为原料物质使用醋酸或盐酸等的酸和nah或nabh4等的氢氧化金属来制备氢的结构。另外，也可以是作为原料使用碳酸钙和盐酸来制备二氧化碳的结构。另外，也可以是作为原料使用高氯酸和盐酸来制备氯气的结构。需要说明的是，在此例示的化合物为一例，流动式反应装置1的应用并不限定于这些例示。

根据以上说明的第一实施方式的流动式反应装置1，即使因化学反应而反应场21的压力突然变动，而且液体在混合器内要倒流，也能够通过节流件s来推回该液体。因此，对于流动式反应装置1来说，液体在混合器内难以倒流，能够防止起因于倒流的供给路径的堵塞。因此，流动式反应装置1能够将气体原料连续供给到混合器中，所以即使在装置长时间运转的情况下也难以降低反应效率，能够维持较高的生产率。

另外，流动式反应装置1能够通过在供给路径l11的内部设置节流件s来防止管道堵塞。节流件s由于不需要如超声波振子等设备那样的复杂结构，因此能够实现装置的小型化及低成本化。

第一实施方式的流动式反应装置1能够适合应用于如下的化学反应系统：该化学反应系统在供给的原料物质滞留于混合器13的情况下，也难以对化学反应的反应效率等带来影响。

(第一实施方式的变形例)

下面，对第一实施方式的变形例1的流动式反应装置进行说明。第一实施方式的变形例1与流动式反应装置1的不同点在于，在供给路径l12与混合器13的连接部分附近的供给路径l12a上设置有节流件s，在供给路径l11与混合器13的连接部分附近的供给路径l11上未设置节流件s，除此之外具备与上述流动式反应装置1同样的结构。

第一实施方式的变形例1的流动式反应装置也能够得到与流动式反应装置1同样的作用效果。

(第一实施方式的变形例2)

下面，对第一实施方式的变形例2的流动式反应装置进行说明。第一实施方式的变形例2与流动式反应装置1的不同点在于，在供给路径l11与混合器13的连接部分附近的供给路径l11a以及供给路径l12与混合器13的连接部分附近的供给路径l12a这两个部分设置有节流件s，除此之外具备与上述流动式反应装置1同样的结构。

第一实施方式的变形例2的流动式反应装置也能够得到与流动式反应装置1同样的作用效果。

<第二实施方式>

下面，对本发明的第二实施方式的流动式反应装置2的结构进行说明。

图3是示意地表示流动式反应装置2的结构的一例的系统图。在图3中，与图1同样，z轴方向为铅直方向。如图3所示，第二实施方式的流动式反应装置2代替混合器13具备混合器14。另外，在第二实施方式中，在供给路径l11中作为与混合器14的连接部分的相对于混合器14的一次侧的部分l11相对于图3所示的xy平面从上方连接到混合器14。

第二实施方式的流动式反应装置2在以上说明的结构上与流动式反应装置1不同，除此之外具备与上述流动式反应装置1同样的结构。以下，省略对与流动式反应装置1相同的结构部分的说明。

图4是表示流动式反应装置2所具备的混合器14的xz平面方向的剖面图。如图4所示，在第二实施方式中，在供给路径l11中作为与混合器14的连接部分的相对于混合器14的一次侧的部分l11a相对于xy平面从上方沿z轴方向即从铅直上方连接到混合器14。需要说明的是，在第二实施方式中，在混合器14与供给路径l11的连接部分附近及混合器14与供给路径l12的连接部分附近的各供给路径上未设置节流件。

在第二实施方式中，经由供给路径l11从混合器14的上方(z轴方向)导入气体原料。由此，即使液体要朝向供给路径l11倒流，也能够通过供给气体原料从上方推回该液体。另外，即使混合器14内的液体要朝向供给路径l11倒流，在供给气体原料的基础上有重力作用，该液体也难以倒流。

根据以上说明的第二实施方式的流动式反应装置2，混合器14内的液体难以倒流，即使该液体倒流，该液体也会受到重力作用，从而容易从构造供给路径l11的管道迅速被导出，难以长时间滞留在该管道中。由此，难以发生液体干燥及起因于固体析出的堵塞。因此，流动式反应装置2发挥与第一实施方式的流动式反应装置1同样的作用效果。

第二实施方式的流动式反应装置2能够适合应用于在化学反应时两种以上的原料物质间的压缩性差异较小的化学反应系统或由化学反应引起的压力变动较小的化学反应系统等中。

(第二实施方式的变形例)

下面，对第二实施方式的变形例的流动式反应装置进行说明。第二实施方式的变形例与流动式反应装置2的不同点在于，在供给路径l11中作为与混合器14的连接部分的相对于混合器14的一次侧的部分l11a相对于z轴形成ω°角度，并且相对于xy平面从上方连接到混合器14，除此之外具备与上述流动式反应装置2同样的结构。

上述ω优选设定在0～45°的范围内。如果上述ω为上述上限值以下，则即使混合器14内的液体倒流，该液体也容易从构造供给路径l11的管道迅速被导出。

第二实施方式的变形例的流动式反应装置也能得到与流动式反应装置2同样的作用效果。

<第三实施方式>

下面，对本发明的第三实施方式的流动式反应装置3的结构进行说明。

图3是示意地表示流动式反应装置3的结构的一例的系统图。如图3所示，第三实施方式的流动式反应装置3代替混合器13、14具备混合器15。另外，在第三实施方式中，在供给路径l11中作为与混合器15的连接部分的相对于混合器15的一次侧的部分l11a相对于图3所示的xy平面从上方连接到混合器15。

第三实施方式的流动式反应装置3在以上说明的结构上与流动式反应装置1不同，除此之外具备与上述流动式反应装置1同样的结构。以下，对与流动式反应装置1相同的结构部分省略说明。

图5是表示流动式反应装置3所具备的混合器15的xz平面方向的剖面图。如图5所示，在第三实施方式中，在供给路径l11与混合器15的连接部分附近的供给路径l11a上设置有节流件s。

在图5中，s4表示开放节流件后的供给路径l11a(l11)的长度。在第三实施方式中，气体管道侧的开放节流件后长度s4优选为0～10mm。如果上述长度s4在上述范围内，则难以引起合成产率的下降。开放节流件后的供给路径l11a的长度s4更优选为0mm。

即，“在供给路径l11与混合器15的连接部分附近的供给路径l11a上设置有节流件s”是指为了使得开放节流件后的供给路径l11a(l11)的长度s4为0～10mm，供给路径l11a在该供给路径l11a与混合器15的连接部分具有节流件s。

由于在与混合器15的连接部分附近的供给路径l11a上设置有节流件s，因此能够防止液体从混合器15朝向供给路径l11倒流。需要说明的是，节流件s的形状、种类、节流比率(s2/s1)、节流件的长度s3及开放节流件后长度s4等的详细结构可以是与在第一实施方式中说明的内容同样的结构。

如图5所示，在第三实施方式中，在供给路径l11中的与混合器15的连接部分的一次侧的部分l11相对于xy平面从上方沿z轴方向即从铅直上方连接到混合器15。由此，即使液体朝向供给路径l11倒流，也能够通过气体原料的供给而从上方推回倒流的液体。另外，即使混合器15内的液体朝向供给路径l11倒流，倒流的液体也因受到重力作用而迅速从供给路径l11被导出。

根据以上说明的第三实施方式的流动式反应装置3，除得到与第一实施方式的流动式反应装置1同样的作用效果以外，能够进一步长时间维持足以满足实用化的生产率和反应效率。另外，由于流动式反应装置3与流动式反应装置1、2相比较，增强混合器内部的倒流防止效果及滞留抑制效果，因此在impag左右的高压的目标物质(二硼烷气体)的情况下也能够连续制备目标物质，除此之外还难以引起液体干燥及起因于固体析出的堵塞，从而不管多少次，能够任意反复进行流动式反应装置的运转及停止。

(第三实施方式的变形例1)

下面，对第三实施方式的变形例1的流动式反应装置进行说明。第三实施方式的变形例1与流动式反应装置3的不同点在于，在供给路径l12与混合器15的连接部分附近的供给路径l12a上设置有节流件s，并且在供给路径l11与混合器15的连接部分附近的供给路径l11a上未设置节流件s，除此之外具备与上述流动式反应装置3同样的结构。

第三实施方式的变形例1的流动式反应装置也能得到与流动式反应装置3同样的作用效果。

(第三实施方式的变形例2)

下面，对第三实施方式的变形例2的流动式反应装置进行说明。第三实施方式的变形例2与流动式反应装置3的不同点在于，在供给路径l11与混合器15的连接部分附近的供给路径l11a以及供给路径l12与混合器15的连接部分附近的供给路径l12a这两个部分设置有节流件s，除此之外具备与上述流动式反应装置3同样的结构。

第三实施方式的变形例2的流动式反应装置也能得到与流动式反应装置3同样的作用效果。

<其他实施方式>

下面，对本发明的其他实施方式的流动式反应装置结构进行说明。

本实施方式的流动式反应装置除分离部30具备减压装置35的基础上还具备第二减压装置以外，具备与上述流动式反应装置1同样的结构。

第二减压装置设置在液体回收路径l32上。由此，第二减压装置能够对液体回收路径l32内进行减压。另外，第二减压装置与控制装置32电连接。

第二减压装置的能力只要是能够减压为与气液分离器31内的压力(气相31a的压力)同等以上的形态，则不受特别限定，可根据减压装置35的能力来适当选择第二减压装置的能力。另外，第二减压装置可以与减压装置35相同或不同。

在本实施方式中，如果气液分离器31的液相31b的液面的位置达到输入给液面计33的规定的设定值，则该信号值被发送到控制装置32，控制装置32向第二减压装置输出运转信号。由此，第二减压装置在液体回收路径l32的压力低于气液分离器31内的压力的条件下开始运转。

根据以上说明的其他实施方式的流动式反应装置，能够将液体回收路径l32设为比气液分离器31内更减压的状态。因此，根据本实施方式，能够经由液体回收路径l32容易从气液分离器31内的液相31b回收液体，并且能够使空气难以混入处于减压状态的气液分离器31内。

以上，对本发明的几种实施方式进行了说明，但本发明并不限定于所提到的特定实施方式。另外，本发明在权利要求书中记载的本发明的主旨范围内可进行结构的附加、省略、置换及其他变更。

例如，在以上说明的实施方式中，虽然液体原料的供给路径l12中的与混合器的连接部分的一次侧部分l12a配置在xy平面上并且与混合器连接，但上述部分l12也可以相对于xy平面从上方连接到混合器。

此外，也可以采用如下结构：即，在不使用搅拌器等混合器的情况下，连接供给路径l11的二次侧端部和供给路径l12的二次侧端部，并且代替混合器来使用供给路径l11和供给路径l12汇合的汇合部分，并且在该汇合部分混合两种以上的原料物质。

<实施例>

下面，利用实施例对本发明进行具体说明，但本发明并不受限于以下记载。

(实施例1)

使用第一实施方式的流动式反应装置1来连续合成二硼烷气体。作为具体反应条件，使用bf3作为气体原料，并且使用在醚中溶解还原剂而成的醚类溶剂作为液体原料。此外，将节流件s的节流比率(s2/s1)设为0.25，将节流件的长度s3设为1mm，将开放节流件后长度设为0mm。

通过设置于l32的二次侧(下游侧)的蒸发器(未图示)来蒸馏及提炼所使用的液体原料，并且将该液体原料再次导入到液体原料的供给源12并使之循环而再次利用。利用设置于减压装置35的二次侧的浮子式流量计(未图示)来测量从气体回收路径l31回收的二硼烷气体的流量。另外，利用设置于减压装置35的二次侧的红外光谱仪(ft-ir，未图示)来测量所制备的二硼烷气体的纯度。

图6是表示实施例1中的气体原料的供给量的经时变化的图。如图6所示，在实施例1中，能够连续供给35分钟以上bf3气体，并且能够连续合成二硼烷气体。另外，利用流量计进行测量的结果，二硼烷气体的产率为85～90％左右。利用ft-ir分析所得二硼烷气体的结果，二硼烷气体的纯度为99mol％。

需要说明的是，在实施例1中，在开始bf3气体的供给40分钟之后，停止供给bf3气体，在停止合成反应之后，再次开始合成反应。其结果，如图1中的横轴的50分钟前后的峰值所示，在实施例1的流动式反应装置的合成反应的停止过程中供给路径的管道被堵塞，即使想要再次开始合成反应，也无法供给bf3气体。

(实施例2)

除使用第二实施方式的流动式反应装置2以外，在与实施例1同样的条件下合成二硼烷气体。

图7是表示实施例2中的气体原料的供给量的经时变化的图。如图7所示，在实施例2中，能够连续供给20分钟左右bf3气体，并且能够连续合成二硼烷气体。然而，之后bf3气体的供给量急剧下降，暗示供给路径的管道的堵塞等。另外，利用流量计进行测量的结果，二硼烷气体的产率为85～90％左右。利用ft-ir分析所得二硼烷气体的结果，二硼烷气体的纯度为99mol％。

(实施例3)

除使用第三实施方式的流动式反应装置3以外，在与实施例1同样的条件下合成二硼烷气体。

图8是表示实施例3中的气体原料的供给量的经时变化的图。如图8所示，在实施例3中，能够连续供给160分钟以上bf3气体，并且能够连续合成二硼烷气体。另外，利用流量计进行测量的结果，二硼烷气体的产率为85～90％左右。利用ft-ir分析所得二硼烷气体的结果，二硼烷气体的纯度为99％。需要说明的是，利用ft-ir分析由蒸发器回收的溶剂的结果，未发现气体原料bf3气体的残留。

需要说明的是，如实施例1那样，在实施例3中也停止合成反应之后，再次开始合成反应。其结果，在合成反应的停止过程中未出现暗示供给路径的管道的堵塞等的征兆，能够与停止合成反应之前同样顺畅地供给bf3气体。

(比较例1)

在图1所示的流动式反应装置中，将混合器13置换为没有节流件的混合器，并且将供给路径l11的与该混合器的连接部分的一次侧部分l11a水平设置在xy平面上，而不是设置在该混合器的铅直上方，除此之外以与实施例1同样的方式合成二硼烷气体。

图9是表示比较例1中的气体原料的供给量的经时变化的图。如图9所示，在比较例中从开始运转起经过15分钟时，气体原料的供给量不稳定，在从开始运转起经过20分钟时，几乎无法供给气体原料。在目视确认供给路径l11的内部的结果发现有溶剂与固体的析出，这暗示因倒流引起的管道堵塞。在从开始运转起至15分钟以下的期间，未发现二硼烷气体的纯度及产率均与各实施例具有较大的差异，但在经过15分钟以后，二硼烷气体的产量大幅减少，二硼烷气体的纯度也下降。

以上实施例及比较例的结果表示实施例1～3的流动式反应装置能够长时间连续运转装置。另外，表示实施例3的流动式反应装置能够反复进行合成反应的停止及再次开始。

需要说明的是，在各实施例中得到的二硼烷气体的产率为足以满足实用化的水平。此外，二硼烷气体的纯度较高，能够得到高品质的二硼烷气体。

附图标记说明

1、2、3流动式反应装置

10混合部

11气体原料的供给源

12液体原料的供给源

13、14、15混合器

16压力调整阀

17质量流量控制器

18送液泵

19质量流量控制器

20反应部

21反应场

22背压阀

30分离部

31气液分离器

31a气相

31b液相

32控制装置

33液面计

34开度调整阀

35减压装置

36开闭阀

l11、l12、l21供给路径

l31气体回收路径

l32液体回收路径

s节流件

s1内径

s2流道直径

s3节流件的长度

s4开放节流件后的供给路径的长度