一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池及其制备方法与流程
本发明属于钙钛矿太阳能电池技术领域；具体涉及一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池；还涉及上述太阳能电池的制备方法。
背景技术：
近年来，有机铅卤钙钛矿材料由于能够制造低成本、高效率的太阳能电池受到极大的关注。高的太阳能电池效率得益于钙钛矿材料优异的光电特性和独特的缺陷性能，从而导致钙钛矿材料具有低的载流子复合率。在钙钛矿材料晶粒内部，载流子的扩散长度能够超过材料的光衰减长度。同时，由于钝化工艺的发展，载流子在晶界处的复合也可以得到明显的减少，可以进一步提高钙钛矿太阳能电池效率。传统上，通过在钙钛矿活性层和电子传输层中间增加界面修饰层(分子式为：r1-r-r2)的办法来钝化钙钛矿及传输层表面缺陷，防止不良分子与钙钛矿或传输层相互作用，还能辅助钙钛矿晶核更均匀地形成，提高钙钛矿薄膜质量并精准控制钙钛矿晶粒，还能提高钙钛矿活性层与传输层之间的电子或空穴传输效率，进而达到增加电池效率和稳定性的目的。但是这种方法在增加钙钛矿和传输层之间的界面导电性的同时，也增加了光生载流子在钙钛矿薄膜和传输层界面的复合，因此不能有效提高钙钛矿太阳能电池效率。为了进一步提高太阳能电池效率，考虑减少在电池器件中不同功能层界面处的载流子复合显得非常重要。在硅太阳能电池研究中，okamoto等人使用氧化物和不定型硅作为绝缘层，插入本征硅材料和重掺杂硅材料之间，绝缘层可以有效减少载流子在界面处的复合，提高硅太阳能电池的效率。但是这种绝缘层的制备需要高温沉积，导致其不能用于钙钛矿太阳能电池器件的制备。
对于钙钛矿太阳能电池，huang等人在反型太阳能电池中使用聚苯乙烯(ps)来实现这一目的，ps薄膜可以允许光生电子从钙钛矿层隧穿到电子传输层，同时阻止光生空穴通过钙钛矿吸光层和电子传输层的界面，导致光生电子和空穴的空间分离，减少载流子在钙钛矿和电子传输层界面的复合，从而提高太阳能电池的效率。lin等人使用同样的方法应用在正型钙钛矿电池中，在钙钛矿吸光材料和空穴传输材料中间加入ps薄膜。通过阻抗谱测试，他们发现引入ps薄膜可以有效增加复合电阻的大小，从而阻止电子和空穴在界面处的复合，提高钙钛矿电池的效率。在这些方法中，他们都是使用旋涂工艺制备ps薄膜，但是传统的旋涂工艺不利于大面积电池器件的制备，阻碍了这种方法在钙钛矿电池量产方面的应用。因此，找到一种适用于高效率大面积电池制备的方法，对于钙钛矿太阳能电池的商业化具有重要意义。
技术实现要素：
本发明提供了一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。克服现有旋涂技术不能制备大面积太阳能电池器件的缺点，采用碱金属卤化物或碱土金属卤化物制备界面钝化层，减少在钙钛矿吸光层和电子传输层界面处的载流子复合，提高了太阳能电池的效率，还能够实现大面积电池的量产。
本发明的技术方案是：一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池，从下至上依次设置有透明导电基片、空穴传输层、钙钛矿薄膜、界面钝化层、电子传输层和阴极；所述界面钝化层为真空蒸镀在钙钛矿薄膜上的碱金属卤化物或碱土金属卤化物，其厚度为1-5nm；所述电子传输层为真空蒸镀在界面钝化层上的c60薄膜或pcbm薄膜，电子传输层的厚度为10-20nm；；所述阴极为真空蒸镀在电子传输层上的金属薄膜，金属薄膜的厚度为50-120nm；所述钙钛矿薄膜采用甲胺铅卤或甲脒铅卤；所述透明导电基片上设置有导电薄膜。
更进一步的，本发明的特点还在于：
其中所述碱金属卤化物为氟化锂、氟化钠、氟化钾、氟化铷、氟化铯、氯化锂、氯化钠、氯化钾、氯化铷、氯化铯、溴化锂、溴化钠、溴化钾、溴化铷、溴化铯、碘化锂、碘化钠、碘化钾、碘化铷或碘化铯；所述的碱土金属卤化物为氟化铍、氟化镁、氟化钙、氟化锶、氟化钡、氯化铍、氯化镁、氯化钙、氯化锶、氯化钡、溴化铍、溴化镁、溴化钙、溴化锶、溴化钡、碘化铍、碘化镁、碘化钙、碘化锶或碘化钡。
其中金属薄膜为金薄膜、银薄膜、铜薄膜或铝薄膜。
其中透明导电基片为玻璃或柔性基片；导电薄膜为无机导电聚合物或有机导电聚合物。
其中柔性基片为聚酯亚胺类化合物或聚酞亚胺类化合物；所述无机导电聚合物为氧化铟锡、氧化锌、氧化锡、金、铜、银或锌；所述有机导电聚合物为聚噻吩、聚乙烯苯磺酸钠或聚苯胺。
本发明的另一技术方案是：一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：步骤s1，对透明导电基片进行清洗，透明导电基片的正面设置有导电薄膜，然后采用红外加热的方式将其烘干，得到干燥的透明导电基片；步骤s2，采用紫外臭氧处理干燥的透明导电基片5-10min，然后在透明导电基片的背面采用旋涂的方式制备得到空穴传输层；步骤s3，在空穴传输层上制备钙钛矿薄膜；具体过程是，在空穴传输层上真空蒸镀碘化铅或在真空环境下旋涂碘化铅，得到厚度为120-250nm的碘化铅薄膜；然后将浓度为40-80mg/ml的甲胺铅卤溶液或甲脒铅卤溶液旋涂在碘化铅薄膜上，经过退火处理后得到钙钛矿薄膜，退火温度为50-70℃，退火时间为1-3h；
步骤s4，在钙钛矿薄膜上采用碱金属卤化物或碱土金属卤化物制备界面钝化层；界面钝化层的厚度为1-5nm；碱金属卤化物或碱土金属卤化物在钙钛矿薄膜上蒸镀的速率为
步骤s5，在界面钝化层上真空蒸镀c60或其衍生物或pcbm，得到电子传输层；真空蒸镀的速率为
其中步骤s2中采用旋涂方式制备得到空穴传输层的具体过程是：将pedot:pss溶液旋涂、刮涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷在透明导电基片上；然后进行退火处理，退火温度为100-130℃，退火时间为10-20min，得到空穴传输层。当采用旋涂工艺时，透明导电基片的转速为1000-2500r/min，时间为30-60s；
其中步骤s1中对透明导电基片进行清洗的过程是：乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗；导电薄膜的方块电阻为15-30ω，导电薄膜的厚度为80-140nm。
其中透明导电基片为玻璃或柔性基片；导电薄膜为无机导电聚合物或有机导电聚合物；柔性基片为聚酯亚胺类化合物或聚酞亚胺类化合物；所述无机导电聚合物为氧化铟锡、氧化锌、氧化锡、金、铜、银或锌；所述有机导电聚合物为聚噻吩、聚乙烯苯磺酸钠或聚苯胺。
其中步骤s4中在钙钛矿薄膜上采用碱金属卤化物或碱土金属卤化物制备界面钝化层的具体过程是：采用蒸镀、旋涂、刮涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种方式在钙钛矿薄膜上设置碱金属卤化物或碱土金属卤化物，形成界面钝化层。当采用真空蒸镀时，真空蒸镀的速率为
与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明提供的钙钛矿太阳能电池及其制备方法解决了高效率、大面积太阳能电池制备的难题，相比于传统旋涂聚苯乙烯空穴阻挡层制备平面异质结太阳能器件；本发明采用蒸镀、旋涂、刮涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种方式制备界面钝化层，采用真空蒸镀的方式制备电子传输层和金属薄膜，该方式能够进行批量制备大面积电池器件，同时，界面钝化层采用的绝缘材料碱金属卤化物或碱土金属卤化物能够提高光电转化效率，充分满足器件商业化使用的需要。
太阳能电池中钙钛矿薄膜和电子传输层之间的界面钝化层不仅可以钝化钙钛矿及传输层表面缺陷，防止不良分子与钙钛矿或传输层相互作用，同时还可以起到降低电子和空穴在钙钛矿薄膜和电子传输层界面复合的作用，大大减少载流子的复合。其原理是：界面钝化层可以允许光生电子隧穿进入电子传输层，同时阻止空穴进入电子传输层，因此降低电子和空穴在钙钛矿薄膜和电子传输层界面的复合，这种方法可以在保持钙钛矿薄膜和电子传输层之间电子传输性能不变的情况下，同时抑制他们之间空穴的传输，有效提高短路电流和开路电压，增加钙钛矿电池的效率。该电池的工作原理是：可见光入射到钙钛矿吸光层薄膜，产生光生空穴和电子，空穴通过空穴传输层被透明导电基片收集，光生电子隧穿透过界面钝化层，被电子传输层收集到阴极。
附图说明
图1为本发明钙钛矿太阳能电池的结构示意图；
图2为本发明实施例1得到的太阳能电池的j-v特性图；
图3为本发明实施例2得到的太阳能电池的j-v特性图；
图4为本发明实施例3得到的太阳能电池的j-v特性图；
图5为本发明对比实施例得到的太阳能电池的j-v特性图。
图中：1为透明导电基片；2为空穴传输层；3为钙钛矿薄膜；4为界面钝化层；5为电子传输层；6为阴极。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明的技术方案进一步说明。
本发明提供了一种高填充因子的钙钛矿太阳能电池，如图1所示，该太阳能电池从下至上依次为透明导电基片1、空穴传输层2、钙钛矿薄膜3、界面钝化层4、电子传输层5和阴极6。其中透明导电基片1的正面设置有导电薄膜；太阳光照射在导电薄膜上。
透明导电基片1为玻璃或者柔性基片，其中柔性基片为聚酯亚胺类化合物或聚酞亚胺类化合物。
导电薄膜采用无机导电聚合物或有机导电聚合物；其中无机导电聚合物为氧化铟锡、氧化锌、氧化锡、金、铜、银或锌；有机导电聚合物为聚噻吩、聚乙烯苯磺酸钠或聚苯胺。
界面钝化层4为碱金属卤化物或碱土金属卤化物，碱金属卤化物或碱土金属卤化物真空蒸镀在钙钛矿薄膜3上，其厚度为1-5nm。
本发明的较佳实施例中，碱金属卤化物为氟化锂、氟化钠、氟化钾、氟化铷、氟化铯、氯化锂、氯化钠、氯化钾、氯化铷、氯化铯、溴化锂、溴化钠、溴化钾、溴化铷、溴化铯、碘化锂、碘化钠、碘化钾、碘化铷或碘化铯。碱土金属卤化物为氟化铍、氟化镁、氟化钙、氟化锶、氟化钡、氯化铍、氯化镁、氯化钙、氯化锶、氯化钡、溴化铍、溴化镁、溴化钙、溴化锶、溴化钡、碘化铍、碘化镁、碘化钙、碘化锶或碘化钡。
电子传输层5为c60或pcbm薄膜，或c60的衍生物薄膜；将c60、pcbm或c60的衍生物真空蒸镀在界面钝化层4上，其厚度为10-20nm。
阴极6为金属薄膜，具体的为金薄膜、银薄膜、铜薄膜或铝薄膜；在电子传输层5上真空蒸镀金、银、铜或铝，得到相应的金属薄膜，其厚度为50-120nm。
本发明中空穴传输层2为旋涂在透明导电基片1背面的pedot:pss溶液，在经过退火即得到空穴传输层2。
本发明中钙钛矿薄膜3采用甲胺铅卤或甲脒铅卤；其中甲胺铅卤为ch3nh3pbi3、ch3nh3pbbr3、ch3nh3pbcl3、ch3nh3pbbr3-xix、ch3nh3pbbr3-xclx或者ch3nh3pbcl3-xix；甲脒铅卤为hc(nh2)2pbbr3、hc(nh2)2pbcl3、hc(nh2)2pbi3、hc(nh2)2pbbr3-xix、hc(nh2)2pbcl3-xi或者hc(nh2)2pbbr3-xclx。
本发明还提供上述高填充因子的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤s1，依次采用乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗三种方式对透明导电基片1进行清洗，透明导电基片1的正面设置有导电薄膜，然后采用红外加热的方式将其烘干，得到干燥的透明导电基片1。
优选的，透明导电基片1为玻璃或柔性基片；其中柔性基片为聚酞亚胺类化合物或聚酯亚胺类化合物。
优选的，导电薄膜为无机导电聚合物或有机导电聚合物；无机导电聚合物为氧化铟锡、氧化锌、氧化锡、金、铜、银或锌；有机导电聚合物为聚噻吩、聚乙烯苯磺酸钠或聚苯胺。
优选的，导电薄膜的方块电阻为15-30ω，其厚度为80-140nm。
步骤s2，采用紫外臭氧处理步骤s1中得到的干燥的透明导电基片5-10min，然后在透明导电基片1的背面采用旋涂、刮涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷的方式制备得到空穴传输层；具体的，将将pedot:pss溶液旋涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、旋涂、喷涂、浸泡或刮涂在透明导电基片上；然后进行退火处理，退火温度为100-130℃，退火时间为10-20min，得到空穴传输层2。当采用旋涂工艺时，透明导电基片的转速为1000-2500r/min，时间为30-60s
步骤s3，在空穴传输层上制备钙钛矿薄膜3；具体过程是，将步骤s2中得到的空穴传输层2转移至真空腔室中，在空穴传输层上真空蒸镀碘化铅或在真空环境下旋涂碘化铅，得到厚度为120-250nm的碘化铅薄膜；然后将浓度为40-80mg/ml的甲胺铅卤溶液或甲脒铅卤溶液旋涂在碘化铅薄膜上，经过退火处理后得到钙钛矿薄膜3，退火温度为50-70℃，退火时间为1-3h。
优选的，甲胺铅卤溶液为甲胺铅碘溶液，甲脒铅卤溶液为甲脒铅碘溶液。
步骤s4，通过蒸镀、旋涂、刮涂、磁控溅射、真空蒸镀、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在在钙钛矿薄膜上设置碱金属卤化物或碱土金属卤化物，得到界面钝化层；界面钝化层的厚度为1-5nm。具体的，本发明的最佳实施例中，该步骤是在步骤s3得到的钙钛矿薄膜3上真空蒸镀碱金属卤化物或碱土金属卤化物，得到界面钝化层4；界面钝化层4的厚度为1-5nm。当采用真空蒸镀时，真空蒸镀的速率为
步骤s5，在界面钝化层上真空蒸镀c60、pcbm或c60的衍生物，得到电子传输层5；真空蒸镀的速率为
步骤s6，在电子传输层5上真空蒸镀金属薄膜，得到阴极6；金属薄膜的厚度为50-120nm，金属薄膜为金薄膜、银薄膜、铜薄膜或铝薄膜；得到如上所述的高填充因子的钙钛矿太阳能电池。
本发明的具体实施例如下：
实施例1
制备钙钛矿太阳能电池，其结构为：透明导电基片/ito(130nm)/ch3nh3pbi3(400nm)/rbf(3nm)/c60(10nm)/bcp(6nm)/ag(120nm)；其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为15ω，膜厚为130nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理6min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为1000r/min，时间为33s；退火温度控制在100℃，退火时间控制在30分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为40mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为1500rpm，时间为10秒；退火温度控制在70℃，退火时间控制在2小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀氟化钾，得到界面钝化层；真空蒸镀速率为
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为120nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
本实施例得到的太阳能电池其j-v特性如图2所示，电池的效率为13.8％。
实施例2
制备钙钛矿太阳能电池，其结构为：透明导电基片/ito(120nm)/ch3nh3pbi3(400nm)/csf(3nm)/pcbm(10nm)/bcp(6nm)/au(100nm)；其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为20ω，膜厚为120nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理6min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为1500r/min，时间为55s；退火温度控制在130℃，退火时间控制在12分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为80mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2100rpm，时间为30秒；退火温度控制在70℃，退火时间控制在1小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上蒸镀锂化铷，得到界面钝化层；薄膜厚度为5nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀pcbm，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀金，得到阴极；阴极的厚度为100nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
本实施例得到的太阳能电池其j-v特性如图3所示，电池的效率为15.6％。
实施例3
制备钙钛矿太阳能电池，其结构为：透明导电基片/ito(80nm)/ch3nh3pbi3(400nm)/csf(3nm)/pcbm(20nm)/bcp(6nm)/al(50nm)；其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为30ω，膜厚为80nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理10min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为2500r/min，时间为30s；退火温度控制在110℃，退火时间控制在10分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为60mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2500rpm，时间为25秒；退火温度控制在65℃，退火时间控制在1.5小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上磁控溅射氟化铯，得到界面钝化层；薄膜厚度为4nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀pcbm，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铝，得到阴极；阴极的厚度为100nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
本实施例得到的太阳能电池其j-v特性如图4所示，电池的效率为13.4％。
对比实施例
制备钙钛矿太阳能电池，其结构为：透明导电基片/ito(100nm)/ch3nh3pbi3(400nm)/csf(3nm)/c60衍生物(18nm)/bcp(6nm)/cu(60nm)；其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为25ω，膜厚为100nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理7min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为1200r/min，时间为45s；退火温度控制在100℃，退火时间控制在18分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为70mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为1500rpm，时间为10秒；退火温度控制在70℃，退火时间控制在3小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀聚苯乙烯的氯苯溶液，得到界面钝化层；真空蒸镀速率为
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60衍生物，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铜，得到阴极；阴极的厚度为60nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
本实施例得到的太阳能电池其j-v特性如图5所示，电池的效率为12.3％。
实施例1-3与对比实施例相比，使用碱金属氟化物的界面钝化层的太阳能电池的效率高于ps溶液的界面钝化层。从图5可知，实施例1-3及对比实施例的填充因子分别为：76.7％，78.6％，73.6％，71.4％；使用本发明方法制备得到的太阳能电池其填充因子高。
本发明还包括以下实施例：、
实施例4
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为28ω，膜厚为140nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理8min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为2200r/min，时间为40s；退火温度控制在115℃，退火时间控制在12分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为65mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2100rpm，时间为12秒；退火温度控制在55℃，退火时间控制在3小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上旋涂氟化钠，得到界面钝化层；薄膜厚度为4nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀金，得到阴极；阴极的厚度为50nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例5
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为28ω，膜厚为140nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理9min；将ph1000溶液刮涂在透明导电基片上，基片转速为1200r/min，时间为32s；退火温度控制在122℃，退火时间控制在15分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀溴化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为80mg/ml的甲脒溴异丙醇溶液旋涂在溴化铅薄膜上，转速为2500rpm，时间为10秒；退火温度控制在61℃，退火时间控制在2.6小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上刮涂氟化锂，得到界面钝化层；薄膜厚度为2nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铜，得到阴极；阴极的厚度为61nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例6
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为23ω，膜厚为95nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理7min；将ph1000溶液磁控溅射在透明导电基片上，时间为41s；退火温度控制在100℃，退火时间控制在18分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀氯化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为46mg/ml的甲脒氯异丙醇溶液旋涂在氯化铅薄膜上，转速为1750rpm，时间为12秒；退火温度控制在64℃，退火时间控制在1.4小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上狭缝式连续涂布溴化钠，得到界面钝化层；薄膜厚度为1nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铝，得到阴极；阴极的厚度为78nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例7
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为23ω，膜厚为95nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理6min；将ph1000溶液真空蒸镀在透明导电基片上，时间为51s；退火温度控制在122℃，退火时间控制在23分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为77mg/ml的甲胺碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2500rpm，时间为30秒；退火温度控制在70℃，退火时间控制在1小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上喷涂氯化铯，得到界面钝化层；薄膜厚度为4nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀pcbm，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为110nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例8
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为30ω，膜厚为80nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理5min；将ph1000溶液喷涂在透明导电基片上，时间为60s；退火温度控制在101℃，退火时间控制在20分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀溴化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为55mg/ml的甲胺溴异丙醇溶液旋涂在溴化铅薄膜上，转速为2000rpm，时间为21秒；退火温度控制在68℃，退火时间控制在2.3小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上印刷溴化铍，得到界面钝化层；薄膜厚度为3nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀pcbm，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为100nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例9
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为30ω，膜厚为80nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理9min；将ph1000溶液印刷在透明导电基片上，时间为55s；退火温度控制在125℃，退火时间控制在17分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀氯化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为58mg/ml的甲胺氯异丙醇溶液旋涂在氯化铅薄膜上，转速为2150rpm，时间为22秒；退火温度控制在50℃，退火时间控制在3小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀氯化钙，得到界面钝化层；真空蒸镀速率为
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀pcbm，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀金，得到阴极；阴极的厚度为120nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例10
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为20ω，膜厚为95nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理6min；将ph1000溶液狭缝式连续涂布在透明导电基片上，时间为35s；退火温度控制在115℃，退火时间控制在11分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为68mg/ml的甲胺溴异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2300rpm，时间为10秒；退火温度控制在53℃，退火时间控制在1小时，完成后得到厚度为400nm的钙钛矿ch3nh3pbbr3-xix薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀氟化钾，得到界面钝化层；薄膜厚度为2nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60衍生物，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀金，得到阴极；阴极的厚度为60nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例11
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为18ω，膜厚为95nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理5min；将ph1000溶液旋涂在透明导电基片上，基片转速为1600r/min，时间为20s；退火温度控制在115℃，退火时间控制在11分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀溴化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为40mg/ml的甲胺氯异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为1600rpm，时间为18秒；退火温度控制在63℃，退火时间控制在2.6小时，完成后得到厚度为350nm的钙钛矿ch3nh3pbbr3-xclx薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀碘化钙，得到界面钝化层；薄膜厚度为1nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60衍生物，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铜，得到阴极；阴极的厚度为110nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例12
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为22ω，膜厚为130nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理10min；将ph1000溶液喷涂在透明导电基片上，时间为56s；退火温度控制在125℃，退火时间控制在12分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为50mg/ml的甲胺氯异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为1950rpm，时间为15秒；退火温度控制在53℃，退火时间控制在1.3小时，完成后得到厚度为450nm的钙钛矿ch3nh3pbcl3-xix薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上磁控溅射溴化钙，得到界面钝化层；薄膜厚度为2nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铜，得到阴极；阴极的厚度为55nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例13
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为20ω，膜厚为120nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理8min；将al4083溶液喷涂在透明导电基片上，时间为45s；退火温度控制在105℃，退火时间控制在13分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀溴化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为60mg/ml的甲脒氯异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2400rpm，时间为16秒；退火温度控制在55℃，退火时间控制在2.1小时，完成后得到厚度为430nm的钙钛矿hc(nh2)2pbbr3-xclx薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀氟化镁，得到界面钝化层；薄膜厚度为3nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为80nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例14
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为20ω，膜厚为120nm。其中透明导电基片为玻璃，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理8min；将al4083溶液喷涂在透明导电基片上，时间为45s；退火温度控制在105℃，退火时间控制在13分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为60mg/ml的甲脒氯异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2400rpm，时间为16秒；退火温度控制在55℃，退火时间控制在2.1小时，完成后得到厚度为430nm的钙钛矿hc(nh2)2pbcl3-xi薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀碘化锂，得到界面钝化层；薄膜厚度为4nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为80nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例15
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为15ω，膜厚为140nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理8min；将al4083溶液刮涂在透明导电基片上，时间为45s；退火温度控制在105℃，退火时间控制在13分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为60mg/ml的甲脒溴异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2400rpm，时间为16秒；退火温度控制在55℃，退火时间控制在2.1小时，完成后得到厚度为450nm的钙钛矿hc(nh2)2pbbr3-xix薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀溴化铷，得到界面钝化层；薄膜厚度为5nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀银，得到阴极；阴极的厚度为100nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
实施例16
制备钙钛矿太阳能电池，其具体过程如下：
步骤s1，对预刻有导电薄膜的透明导电基片进行清洗，依次进行乙醇清洗、丙酮超声清洗和去离子水超声清洗的方法对透明导电基片进行清洗，清洗后将其放置在红外灯下烘干，其中透明导电基片上面的导电薄膜作为该太阳能电池的阳极层，导电薄膜的方块电阻为20ω，膜厚为110nm。其中透明导电基片为柔性基片，导电薄膜为氧化铟锡。
步骤s2，将步骤s1处理好的透明导电基片，使用紫外臭氧处理8min；将al4083溶液印刷在透明导电基片上，基片转速为1800r/min，时间为40s；退火温度控制在105℃，退火时间控制在12分钟，完成后得到空穴传输层。
步骤s3，将步骤s2中制备好的空穴传输层转移到真空腔室蒸镀碘化铅，速率控制在
步骤s4，将浓度为60mg/ml的甲脒碘异丙醇溶液旋涂在碘化铅薄膜上，转速为2400rpm，时间为17秒；退火温度控制在59℃，退火时间控制在2小时，完成后得到厚度为390nm的钙钛矿hc(nh2)2pbi3薄膜。
步骤s5，在步骤s4得到的钙钛矿薄膜上真空蒸镀氯化钾，得到界面钝化层；薄膜厚度为4nm；完成后得到界面钝化层。
步骤s6，在步骤s5得到的界面钝化层上真空蒸镀c60，得到电子传输层；蒸镀速率为
步骤s7，在步骤s6得到的电子传输层上真空蒸镀铝，得到阴极；阴极的厚度为110nm；最终得到目标有机无机杂化钙钛矿太阳能电池器件。
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