用于形成氮化物晶体的方法

文档序号:8084425阅读:508来源:国知局

专利名称::用于形成氮化物晶体的方法
技术领域
:本发明涉及用于生长高质量氮化物晶体的方法,所述氮化物晶体用于电子器件中。特别地,本发明涉及用于生长氮化物晶体的方法和选自A1N、InGaN、AlGalnN、InGaN和AlGaNInN中的一种的结晶成分。所述成分包括真的单晶,其从直径至少lmm的单核生长,没有横向应变和倾斜晶界,具有低于约1()4cm'2的位错密度。
背景技术
:全世界的实验室开发了用于生长高质量氮化镓(GaN)晶体的各种方法。然而,其它氮化物晶体如AlN和InN,作为衬底用于如UV-LEDs、UV-光电探测器和场效应晶体管的应用是非常有用的,但目前是不可得的。A1N的带隙(6.2eV)比GaN的(3.4eV)大很多,这使其成为用于深-UV光发射器和探测器的选择的衬底。此外,导热性极大地高于GaN,潜在地使其作为用于特定电子器件如场效应晶体管(也称为高电子迁移率晶体管)的衬底是优异的。InN具有任何已知氮化物中最高的电子速率,可用于高频率器件中。在除GaN之外的结晶氮化物的生长中,存在很多现有技术,但其中没有技术采用在高于约5kbar的压力下的超临界溶剂。从同时需要以下的观点,现存方法中还没有商业可行的(i)如传统硅和砷化镓衬底那样,生产适合于切割为晶片的大的(^2"直径)单晶晶锭(boule);(ii)生产高质量晶体,特征为低浓度杂质和位错及窄x-射线摇摆曲线;和(iii)为了适中的成本生产,足够高的生长速率。如最初由Slack和McNelly[J.Cryst.Growth34,263(1976)and42,560(1977)]公开的,已可提供迄今为止生长的最大晶体的块材AlN生长的技术为升华-再浓缩。然而,该技术需要极高的温度(约2250°C),包括与能够引起压力和污染的坩埚接触,趋于生产具有大量位错浓度、小角度晶界和多晶域的晶体。几位作者已公开了在超临界氨中小A1N晶体的生长,著名地为Peters[J.Cryst.Growth104,411(1990)]、Kolis等人[Mater.Res.Soc.Symp.Proc.495,367(1998)]、Dwilinski等人[DiamondRelat.Mater.7,1348(1998)]和Demazeau等人[HighPressureResearch18,227(2000)]。然而,这些后者的方法受最大压力2-5kbar和最大温度400-60CTC下可得设备(高压釜)的类型的限制,生产的晶体在微米尺寸范围内,生长速率非常低。也已报导在液体炫剂如Ca3N2[美国专利3,450,499]或Na3AlF6[RBCampbell等人,TechnicalReportAFAPL-TR-67-23(1967)]中的A1N生长,但在各情况下生产的晶体为不大于lmm。据我们所知,还没有报导通过任何方法的InN的单晶生长。本发明人已公开在超临界氨中生长高质量GaN晶体的方法。然而,这些方法直接应用于生长A1N是不成功的。Al和In均比Ga更亲氧,本发明人已发现,为了在超临界氨中晶体生长的成功,需要减少原料的氧化物含量。此处提供用于制备高质量氮化物晶体的技术。
发明内容在一方面中,本发明涉及用于生长氮化物晶体的方法,其包括以下步骤提供包含低于l重量百分比氧的源材料;提供矿化剂;任选地,提供一个以上的晶种;提供嚢体(capsule);用含氮溶剂如氨填充该嚢体;在高于约550°C的温度下和高于约2kbar的压力下在超临界流体中处理该嚢体和内含物,以生长晶体成分。在又一方面中,本发明涉及氮化物晶体,其包括从具有至少lmm直径的单核生长的单晶,没有横向应变和倾斜晶界,具有低于约104cm-2的位错密度,其中所述氮化物晶体选自由InGaN、AlGalnN、InGaN、AlGaNInN和A1N组成的组。本发明提供高质量氮化物晶体,例如真的氮化铝单晶,其从直径至少lmm的单核生长,没有横向应变和倾斜晶界,具有低于约10"cm^的位错密度,用于制备同质外延器件如,例如光发射二极管、激光二极管、光电探测器、雪崩光电探测器、场效应晶体管、双极结型晶体管和闸流管等。具体实施例方式如此处所用的,可使用近似语言以改变任何可改变的定量表述,而不导致其涉及的基本功能的改变。因此,在一些情况下,由术语如"约"和"基本上"修正的值可不限于规定的精确的值。在以下的讨论中,将使具体的参考用于生长A1N晶体的方法。然而,该方法可用于多种其它氮^f匕物包4舌InN和AlxGa!-x-ylnyN的生长,其中0三x,y,x+y三l。在以下的讨论中,A1N或氮化铝的参考也理解为还参考含铝氮化物或AlxGa]-x.yInyN,其中0Sx,y,x+y^1。在一些实施方案中,在氮化物晶体中,x或y的至少之一为大于0.05,或O.IO、0.20或0.50。本发明包括以下步骤向嚢体中提供源A1N和适当的矿化剂,用浓缩氨或其它含氮溶剂填充,密封并在高压和高温(HPHT)下处理,由此形成结晶A1N。在超临界流体,包括但不限于氨、肼、曱胺、乙二胺、三聚氰胺或其它含氮流体中,通过重结晶生长氮化铝晶体。在优选的实施方案中,温度梯度引起重结晶从一个小室(cell)区域向另一个发生。源材料可包括单晶或多晶A1N。单晶或多晶A1N可通过本领域中已知的许多方法生长。才艮据本发明的实施方案,也可使用其它形式的A1N,例如AlxGaLx.ylnyN,其中0^x,y,x+y^1,x或y的至少之一为大于零,AlxGa^ylriyN,其中0^x,y,x+y化x或y的至少之一为大于0.05,AlxGa!.x.ylnyN,其中OSx,y,x+y^1,x或y的至少之一为大于0.10,AlxGa,.x.yInyN,其中OSx,y,x+y<l,x或y的至少之一为大于0.20,或AlxGan.ylnyN,其中OSx,y,x+y^1,x或y的至少之一为大于0.50。根据另一实施方案,A1N的其它形式还包括无定形A1N或A1N前驱体如A1金属或A1化合物。然而,对于具有温度梯度的实施方案,重要的是源A1N包括一个以上的尺寸足够大的颗粒,以不通过隔板(baffle)中的开口,所述隔板分离源区域与嚢体的晶体生长区域。此外,发明人已发现,为成功生长非GaN氮化物,源材料的氧化物含量应为低于约l重量百分比。没有晶种或具有非A1N晶种如碳化硅,在小室的晶体生长部分上能够引发成核,但如果提供A1N晶种,过程更容易控制。晶种优选直径大于lmm,高质量,没有倾斜晶界,并具有低于约l()8cnr2,优选低于约10Scm^的位错密度。可提供多种A1N晶种,包括在非AlN衬底如蓝宝石或SiC上的外延AlN层,通过HVPE或MOCVD生长的自支撑A1N膜,通过升华/再浓缩生长的A1N晶体,或在先前过程(run)中在超临界流体中生长的晶体。在体系(原料、容器)中氧的存在对氮化物的氨热生长是有害的。例如,在氨热生长的GaN中已观察到氧含量高于1018(^1-3,高于10"cm—3,甚至高于10"cn^的几组。然而,明显还没有认识到在生长A1N和InN两者的情况下氧的作用比其在GaN的情况下更有害。如表1显示简单的粗评价,从纯物质的形成自由能,氨可实现还原第ni族金属氮化物。表l.选择的氧化还原反应的反应自由能AG。(kJ/mo1)。数据来自I.Barin,具有对GaN的形成瞼修正[Ranade等人,J.Phys.Chem.B104,4060(2000)]。<table>tableseeoriginaldocumentpage9</column></row><table>在约900K以上的温度下,氨能够容易地将氧化镓还原为氮化镓,在性能上符合以下观察即使当大量氧或氧化物存在于原料中时,GaN也可氨热地生长。然而,在这些温度的任一下,氨都不容易还原氧化铝或氧化铟。从以下的意义上说,该结果是令人惊讶的如在周期表中经过的一列(A1-Ga-In),给出的反应类型的热力学典型地单调性改变。因此,当原料的氧含量为低于1%时,或即使进一步当氧含量为低于0.1%,低于0.01%,低于0.001%(10ppm),或低于lppm时,也获得改进的结果。在一个实施方案中,将源材料和如果使用的一个以上的晶种放入压力容器或嚢体中,所述压力容器或嚢体借助于多孔隔板分为至少两个区域。示例性嚢体为由D,Evelyn等人描述的,参见2002年1月31日才是交的美国申请09/683659。隔板可包括在其中具有多个孔的板,或编织的金属网。隔板的开口面积分数为1%和50%之间,优选约5%和约25%之间。如果嚢体的较冷部分在较热部分的上面,在超临界流体中从源材料至晶种的营养传输或生长晶体是最优化的,因此自对流搅拌该流体。在许多溶剂中,GaN的溶解性随着温度而增大,在该情况下,应将源材料放于嚢体的底部,将晶种放于嚢体的顶部。优选将晶种由例如通过晶种钻的孔的线悬挂,以使晶体生长沿所有方向具有最小的来自容器壁或其它材料的千扰。然而,在有些溶剂的情况下,GaN的溶解性随着温度降低。在该情况下,应将晶种放于嚢体的较低部分,将源材料放于嚢体的上部。优选将源材料放于在隔板上方的多孔篮中而不是直接在隔板的顶上,因为后者将阻止流体和营养通过隔板的传输。在另一实施方案中,从嚢体中省略隔板,因此仅存在一个室(chamber),重结晶原位发生。也将矿化剂与原料一起或者分开添加至嚢体中,以增大在溶剂中A1N的溶解性。根据本发明的实施方案,矿化剂包括以下的至少一种(i)氮化物如Li3N、Mg3N^。Ca3N2;(ii)氨基化合物如LiNH2、NaNH2,。KNH2;(iii)尿素和相关的化合物;(iv)铵盐如NH4F和NH4Cl;(v)闺化物、硫族化物或硝酸盐如NaCl、Li2S或KN03;(vi)叠氮化盐如NaN"(vii)其它Li盐;(viii)通过上述的至少两种与另一化合物如Na3A1F6的化学反应形成的化合物;以及(ix)通过上述的至少一种与A1N和/或Al的化学反应形成的化合物。在一个实施方案中,矿化剂包括以下的至少一种HX、NH4X、MXg或通过这些物种的两种或与氨的反应形成的化合物,其中X为卤素(F、Cl、Br、I),M为第III族金属(B、Al、Ga、In)。本发明人已发现,特别是在温度超过550。C,压力超过5kbar下,NH4F和NH4Cl起到氨热GaN生长的有效矿化剂的作用。不希望受理论束縛,发明人相信,如由方程(l)所述,通过HX与MN的反应发生传输,以形成MX3和氨,其中可认为NH4X为溶解于氨中的HX。MN+3HX=MX3+NH3(1)因而,传输物种为MX3,推测用氨溶剂化。在NH4F的情况下,原料的溶解发生在小室的冷端,晶体生长发生在小室的热端。换言之,由方程(1)示意性表示的反应为^C热的,因此在低温下在右边更稳定的物种占优势,在较高温度下平衡移向左边。与该概念相符,在晶体生长过程完成时,发现小室填充有白色针,由x-射线衍射确认其包括GaF3(NH3)2和(NH4)3GaF6,其结构从文献中是已知的。相比,在NH4C1的情况下,原料的溶解发生在小室的热端,晶体生长发生在小室的冷端。换言之,由方程(1)示意性表示的反应为吸热的,因此在低温下在左边更稳定的物种占优势,在较高温度下平衡移向右边。与该概念相符,在晶体生长过程完成时,发现小室填充有白色粉末,其主要包括NHUC1和仅痕量的含镓化合物。某种程度上,在GaN的晶体生长中矿化剂NH4F和NH4C1的行为可通过考虑纯物质的反应自由能来理解,所述纯物质的反应自由能忽略HX和MX3两者的溶剂化自由能并包括结晶MX3的晶格能,其在溶液中当然不存在。部分地限于涉及的一些化学物种的形成自由能的可得性,选择的结果示于表2中。<table>tableseeoriginaldocumentpage11</column></row><table>表2.选择的矿化剂传输反应的反应自由能AG。(kJ/mol)。数据来自I.Barin,具有对GaN的形成晗的修正[Ranade等人,J.Phys.Chem.B104,4060(2000)]。观察表2中的第二列,我们发现简化热力学正确地预言了在低温下产物(GaF3+NH3)的稳定性,和在升高的温度下,反应(l)移向左边的趋势,即沉积GaN。将第二和第三列相比,我们发现简化热力学也正确地预言了与氟化镓形成相比氯化镓形成的降低趋势。然而,关于氯化镓形成的非常有限的数据表明,在升高的温度下反应(l)将移向左边。预言的行为与氟化物的趋势类似,但与实验观察相矛盾,因为该化学过程中GaN晶体生长发生在冷端。这可能是在表2的第三列中的趋势在温度高于600K下相反,或可能是在该简化的分析中忽略的氨溶剂化的热力学在HF、HC1,以及氟化和氯化镓之间充分改变,从而伴随温度移动整个平衡和趋势。特别地,通过比较用GaN的观察的理论和实验趋势,在表2中第四和第五列给出A1N的氨热晶体生长的见解。将第四和第二列相比,我们发现,尽管在升高的温度下两者的稳定性下降,但AlF3的形成比GaF3的形成更有利。因此,在适中温度下A1F3的形成可能有效地不可逆,A1N的晶体生长是无效的。然而,在高于约1200K的温度下,NH4F可作为A1N晶体生长的有效矿化剂。观察第五列,我们发现A1C13的形成不如A1F3有利,但看来是可与GaCl3的形成结果的推断粗略地可比的。因此,将NH4C1总结为A1N的氨热晶体生长的有效矿化剂。在第五列中的数据表明A1N晶体生长将发生在热端。然而,通过类推与GaN的观察的相反行为,我们期望事实上A1N晶体生长发生在冷端。在冷端的晶体生长可有利地控制氨热晶体生长过程,因为可能更容易降低或消除壁成核。将第四和第五列相比,我们发现与纯囟化物相比,在形成自由能方面,混合囟化物,例如AlFCl2,的形成应为中间体。由于在NH4C1中NH4F的稀释混合物作为矿化剂具有的熵,导致该物种的形成可能是有利的。因而,在一个实施方案中,使用在NH4C1中NH4F的稀释混合物作为矿化剂生长A1N晶体。概括该结果,从在期望的温度范围中其不可逆地基本地形成的观点,如果纯MX3传输物种的形成过于稳定,则可通过在NH4Y中NH4X的稀释物作为矿化剂获得改进的矿化,其中MY3的形成不如MX3有利。相反,从在期望的温度范围中其在非常低的浓度下形成的观点,如果纯MY3传输物种的形成不足够稳定,则可通过NKUY与NH4X的混合物作为矿化剂获得改进的矿化,其中MX3的形成比MY3有利。表2的第六列表明NHUC1将为InN晶体生长的有效矿化剂。如果InCl3的形成伴有过强的平衡常数而发生,然后可使用NH4C1与NH4F、NH4Br或NH4I中的一种以上的混合物作为矿化剂。在一个实施方案中,将多晶A1N或InN分别用于A1N或InN的晶体生长。在另一实施方案中,将多晶A1N、GaN和/或InN的混合物用于AlxInyGa!-x-yN的晶体生长。还在另一实施方案中,将多晶AlxInyGa"x-yN用于AlxInyGaL"N的晶体生长。多晶氮化物原料可通过如在2005年12月20日提交的美国专利申请11/313451,"CRYSTALLINECOMPOSITION,DEVICE,ANDASSOCIATEDMETHOD",由D,Evelyn等人描述的方法来形成,在此将该专利引入以作参考。在一个实施方案中,提供一种以上的晶种。晶种可包括结晶的物质,例如A1N、InN或AlxInyGa^N。在另一实施方案中,晶种包括另一结晶材料。晶种的组成的实例示于表3中。表3.在氮化物晶体生长中用作晶种的晶体。列出的晶格常数为对于六方晶体的"a"晶格常数,适合沿C方向生长。对于立方晶体,具有黄色加亮的列出的晶格常数为对于(lll)晶面的假晶格常数,将适合2HAIN、GaN、InN或AUnyGah-yN的生长。在ZnO的情况下,"a"假晶格常数为3.25A。<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>然后,将嚢体用将包括在处理条件下的如以下的超临界流体的物质填充氨、肼、曱胺、乙二胺、三聚氰胺或其它含氮流体。优选的实施方案采用氨作为溶剂。在嚢体中的自由空间(未被源材料、晶种和隔板占据的空间)中,25%至100%,或优选70%至95%填充有溶剂,并将嚢体密封。填充和密封嚢体的方法为由D,Evelyn等人描述的,参见2002年1月31日提交的美国申请09/683659。然后,将密封的嚢体放入容器中,所述容器能够产生约550°C至约3000°C,或优选约550°C至约1200°C的温度,和约5kbar至约80kbar,或优选约5kbar至约20kbar的压力。示例性压力容器为由D'Evelyn等人描述的,参见2002年1约31日提交的美国申请09/683658和2002年12月18日提交的美国申请60/435,189。在平均速率约5。C/hr至1000。C/hr下,将囊体加热至生长温度,优选约550。C至1200。C。温度梯度可存在于嚢体中,这是因为嚢体不对称;改置于小室中或非对称加热等。然而,该温度梯度具有贯穿加热次序建立过饱和的效果,发明人已发现其促进自发成核。如D,Evelyn等人所述的,参见2002年12月27日提交的美国申请10/329,981,在生长温度下的温度梯度最初可保持小或负的,然后增大,以使自发成核最小化,并侵蚀掉在加热期间可能已形成的任何自发成核的晶体。在晶体生长期间,温度梯度可保持在5。C至30(TC,并且在生长期间可向上或向下调朴"P。在生长时期结束时,嚢体的温度以约5。C/hr至1000°C/hr,优选约5。C/hr至300。C/hr的速率下降,以使晶体的热冲击最小化。将小室从压力容器中除去,并从小室中除去嚢体。溶剂可通过以下方便地除去冷藏该嚢体以降低溶剂的蒸汽压低于lbar,将该嚢体穿孔,然后使其变暖,以使溶剂蒸发。将该嚢体切开,除去晶体。将该晶体通过水、醇或其它有机溶剂,或矿物酸的至少一种洗涤,以除去矿化剂或其它材料。晶体可通过本领域中已知的标准方法来表征。位错密度可通过阴极发光(CL)成像或通过腐蚀坑密度测量来量化。光学吸收和发射性质可通过本领域中公知的光学吸收和光致发光光语测定。电学性质可通过范德堡霍耳效应(VanderPauwHalleffect)测量、通过汞探测器CV和通过热探测技术来测定。基于已观察的通过密切相关的方法生长GaN晶体的结果,预期通过本方法生长的氮化物晶体将从单晶种或核生长,没有应变,及该晶体具有低于10、111-2,优选低于10、m々的位错密度。可通过本领域中公知的方法将晶体切割为一片以上的晶片。根据本发明的实施方案,可将从如上所述的氮化物晶体制备的晶片切片、研磨和抛光。根据另一实施方案,如此处所述的晶片具有至少一个外延氮化物层。可将A1N晶体或晶片用作外延AlInGaN膜、发光二极管、激光二极管、光电探测器、雪崩光电探测器、晶体管、二极管和其它光电子和电子器件的衬底。进一步通过以下非限制性实施例说明本发明。实施例将商购A1N粉末压为两个丸。将重0.1086g的A1N丸和重0.0472g的NH4F的丸放于0.5"铜嚢体的底部,所述嚢体的内表面涂布有25(am金。将具有5%开口面积的隔板放于嚢体的中间,然后将重0.0907g的第二个AlN丸和重0.0512g的NH4F丸放于嚢体的上半部分。将嚢体用0.91g氨填充,然后密封。将嚢体放置于零行程(zero-stroke)的高压设备中,加热至约760。C的平均温度,并在此温度下保持13小时。然后使嚢体冷却,并除去压力。将嚢体穿孔,以使氨逃逸,然后切开。重量或从起始材料的形貌是不能辨别的。此外,不能预期地,未观察到基于Kolis等人的公开结果预期的A1F3(NH3)2配合物的形成。A1N粉末的氧含量通过惰性气体熔融(LECO)来测量,并发现为1.5重量百分比。该记载的描述使用实例以公开本发明,包括最佳方式,也使本领域技术人员能够制造和使用本发明。本发明的可专利的范围由权利要求限定,可包括本领域技术人员想到的其它实例。如果它们具有与权利要求的字面语言相同的结构元素,或如果它们包括与权利要求的字面语言无实质不同的等同结构元素,该其它实例意指在权利要求的范围内。此处参考的所有引用在此清楚地引入以作参考。权利要求1.用于生长氮化物晶体的方法,其包括提供包含低于1重量百分比氧的源材料;提供矿化剂;任选地,提供一个以上的晶种;提供囊体;用含氮溶剂填充该囊体;在高于约550℃温度下和高于约2kbar的压力下在超临界流体中处理该囊体和内含物。2.根据权利要求1所述的方法,其中所述源材料为AlxGat-x.ylnyN,其中O^x,y,x+y^l,x或y的至少之一为大于零。3.根据权利要求1所述的方法,其中所述源材料为AlxGa!-x-ylnyN,其中0^x,y,x+y化x或y的至少之一为大于0.05。4.根据权利要求l所述的方法,其中所述源材料为A1N。5.根据权利要求l所述的方法,其中所述矿化剂为以下的至少一种(i)氮化物;(ii)氨基化合物;(iii)尿素;(iv)铵盐;(v)卣化物、碌u族化物或硝酸盐;(vi)叠氮盐和(vii)Li盐。6.根据权利要求5所述的方法,其中所述矿化剂为通过选自组分(i)-(vii)的至少两种化合物的化学反应形成的至少一种化合物。7.根据权利要求5所述的方法,其中所述矿化剂为通过选自组分(i)-(vii)的至少一种化合物与A1N和/或Al的化学反应形成的至少一种4t合物。8.根据权利要求5所述的方法,其中所述矿化剂为HX、NH4X和GaXg的至少一种,其中X选自由F、Cl、Br或I组成的组。9.根据权利要求5所述的方法,其中所述矿化剂为HX、NH4X和GaX3的至少一种与HX、NH4X、GaX3、Ga、GaN和NHs的至少一种的反应产物,其中X选自由F、Cl、Br或I组成的组。10.根据权利要求l所述的方法,其中所述矿化剂为选自由以下组成的组的至少一种化合物Li3N、Mg3N2、Ca3N2、LiNH2、NaNH2、KNH2、NH4F、NH4C1、NaCl、Li2S、KN03、NaNs和Na3AlF6。11.根据权利要求l所述的方法,其中所述任选的晶种为AIN晶种或非AIN晶种。12.根据权利要求l所述的方法,其中所述晶种选自由以下组成的组InN、A1N、GaN、GaxIni.xN、SiC、GaxAl,.xN、InAlN、AlyGa!國x.ylnxN、ZnO、BN(六方的)、BxGa^N、BxAh.xN、BxIni.xN、MgAl204、BP、(GaxIn"x)2Se3、ScAlMg04、YFeZn04、MgO、Fe2Ni04、LiGa5Os、Na2Mo04、Na2W04、In2Cd04、LiGa02、Ca8La2(P04)602和蓝宝石。13.根据权利要求l所述的方法,其中所述任选的晶种直径大于lmm。14.根据权利要求l所述的方法,其中所述含氮溶剂为氨。15.—种氮化物晶体,其包括从具有直径至少lmm的单核生长的单晶,没有横向应变和倾斜晶界,具有低于约10Vm^的位错密度,其中所述氮化物晶体选自由InGaN、AlGalnN、InGaN、AlGaNInN和A1N组成的组。16.从权利要求15的氮化物晶体制备的晶片,其中将所述晶片切片、研磨和抛光。17.根据权利要求16所述的晶片,其进一步包括至少一个外延氮化物层。18.根据权利要求17所述的晶片,其中所述外延氮化物层包括AlInGaN。19.一种同质外延器件,其从权利要求15的氮化物晶体制备。20.根据权利要求18所述的同质外延器件,其中所述器件为以下的一种发光二极管、激光二极管、光电探测器、雪崩光电探测器、场效应晶体管、双极结型晶体管和晶闸管。全文摘要提供用于生长氮化物晶体的方法和选自AlN、InGaN、AlGaInN、InGaN和AlGaNInN中的一种的结晶成分。所述成分包括真的单晶,其从直径至少1mm的单核生长,没有横向应变和倾斜晶界,具有低于约10<sup>4</sup>cm<sup>-2</sup>的位错密度。文档编号C30B9/00GK101535532SQ200780037599公开日2009年9月16日申请日期2007年10月5日优先权日2006年10月8日发明者东-斯尔·帕克,克里斯蒂·纳拉恩,史蒂芬·艾佛烈德·泰索,慧聪·洪,约翰·托马斯·勒曼,马克·德艾芙琳申请人:迈图高新材料公司
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