专利名称:一种安全壳包封件及在其中制备核燃料的工艺的制作方法
技术领域：
本发明涉及用于制备核燃料的装置和方法。
背景技术：
核能在可持续的世界能源融合中扮演着愈发重要的角色。从经济角度而言具有吸引力的铀资源的有限特性将逐渐证明对乏燃料中的可再度使用的材料的再利用的正确性。在北京举行的(2005年5月16-20日)第13届国际核工程大会(ICONE)上由 A.Vandergheynst 和 Y.Vanderborck 发表的论文 “MIMAS, Setting the world-widestandard for plutonium recycling”中所描述的执行MIMAS生产过程的设备中已经对包含铀氧化物和民用级钚氧化物的混合物的MOX核燃料的生产进行了工业上的证明。用于热中子反应堆和快中子反应堆的MOX燃料生产是用于武器级钚去军事化项目的当前参照。在未来的几十年中，将会考虑依赖新型的能产生裂变物质的或者惰性的基体核燃料的新一代核反应堆一在某些情况下具有降低扩散风险的目的(例如GNEP (全球核能合作伙伴计划))。考虑类似于U-Th的新的循环。考虑已经公知的氧化物和碳化物之外的非金属燃料，例如氮化物。
对于接下来的几十年，用于当前轻水反应堆和紧接着的下一代3+反应堆(ABWR、EPR、AP)的混合氧化物燃料的生产将继续作为参照，并且将继续确保呈封装在密封的包覆层中的燃料块的形式，这些燃料块自身组装成束(或组件)。
另一方面，乏燃料的最终处置问题可能会促进再处理/再利用技术的复兴。新的乏燃料再处理工艺(例如UREX)—据认为与在产业上已经得到证实的I3UREX工艺相比较不易扩散一可以进行改进并产业化。虽然当前的工艺通常是在手套箱式封装设备即密封的容器中进行，该密封的容器具有至少一个透明的窗口和至少一个嵌入所述容器的多个壁的一个壁中的手套，从而允许操作人员以防止阿尔法射线的方式操纵容器内的材料和/或维护容器内的处理设备；但是这些新的工艺一由于与钚伴生的超铀锕系元素例如镅、镎或锔的大量伽马辐射一可能要求至少部分在热室中执行燃料生产，即需要带远程操纵器的强屏蔽室。鉴于使用远程操纵器对加工设备维护的难度，优选地尽可能地简化将要在这些热室中执行的燃料加工步骤。
在经济全球化和能源市场自由化的框架下，所有这些因素的整体经济性无论在当前还是在将来都是未来改进的生存能力的决定性要素，其并没有让步于(哪怕是微小的让步)人口或环境的安全。
将要建造的新的中等尺寸或大型尺寸的燃料生产设备将处理几十公斤或更多的可裂变材料例如钚，从而产生可能的临界风险。已经决定下来的或提议的设备使用具有高的钚氧化物含量(例如在日本为50%重量百分比)的纯钚氧化物或铀氧化物和钚氧化物的混合物作为供送产物，这毫无疑问将增加扩散阻力。
因为可能的放射和机械后果，所以由于可裂变材料和中子减速剂以特定量和几何形状的布置而造成发生临界事故的风险是不可接受的。这种风险可能在下述情况下发生:在近似正常的运转操作中，例如出现自动控制失效时或者操作人员出现错误时；在源于内部的事故情形中，例如火灾、结构失效、负载降低或者内部被水淹；或者是源于外因的事故情形中，例如地震、飞机失事或大范围的水灾。这种事故情形可能来源于自然和/或人。
本发明的目的是更好地防止未来燃料设备中的临界风险。本发明的装置和工艺旨在简化这一防止系统，以增加其可靠性并简化其维护。这样还可以帮助减少资金成本以及操作成本。当在热室中进行核燃料生产时，因为可操作性和可维护性的条件降低，这时实施这些装置和过程是尤其有利的。
总的来说，当前核反应堆中以及下一代反应堆中所使用的核燃料由核燃料杆组件或杆束构成。这种杆通常包括金属包覆管，包覆管在其敞开的端部由两个端部插塞密封，并且包含多个圆柱形的陶瓷颗粒，陶瓷颗粒中包含至少一种可裂变元素例如铀或钚的氧化物、氮化物或碳化物。根据燃料管理策略，可以将其他能产生裂变物质的元素或惰性元素混入所述的至少一种可裂变元素中。各种现有的核燃料生产设备生产包含铀和钚的混合氧化物(MOX)(不过也提出混合氮化物和/或碳化物)的这种核燃料颗粒。这些现有的设备具有40至200吨重金属的年产量，即每年处理2至10吨的钚金属。作为馈送产品，这些设备从转换设备接收刚生成的铀氧化物，并且从再处理设备接收钚氧化物。该钚氧化物可以以纯的形式接收，或者已经通过掺入铀氧化物而降低浓度。这种混合物可以在再处理设备中的湿式阶段制备。所述馈送产品可以呈粉末形式和/或颗粒形式。
在第一处理步骤中，铀氧化物和纯的或者浓度降低的钚氧化物分批机械地混合。然后，对它们进行粉碎和研磨，以生产均匀的混合物，从而避免在将燃料装入反应堆时在可能形成热点的燃料颗粒物中出现高浓缩区域，并且改善燃料在放射之后的化学溶解性以便于其再处理。
在根据国际专利申请WO 00/45394或WO 01/03143中所描述的MIMAS过程的手套箱中操作的设备是符合本发明目的的、已经证明是同时具备可接受的安全性、产量和质量的设备。MIMAS是MIcronization-MASter blend的首字母缩写。正如上述论文“MIMAS，Setting the world-wide standard for plutonium recycling”中所描述的那样，该MIMAS过程生产类似于UO2的燃料，即呈UO2基体中的大量(U-Pu)O2颗粒的固溶体的形式。为了实现这一点，该MIMAS过程包括第二混合步骤，在该步骤中，前面提到的粉碎步骤的产品与呈粉末状的和/或颗粒状的另外的铀氧化物混合。不过，其他公知的MOX燃料生产过程，例如公知为SBR和COCA的那些过程，并不包括这样的第二混合步骤。在这些可选过程中，所有批次的铀氧化物和钚氧化物可以在单个步骤中混合。
为改善混合物的流动性以用于进一步的微粒化，在混合和粉碎步骤之后可以执行附加的机械处理步骤,例如球化处理。
可以向混合物中加入添加剂。可以添加某些添加剂，例如有机金属的造孔剂和/或低密度氧化物例如U3O8,来控制混合物在烧结之后的密度。还可以添加润滑添加剂例如锌、钙和/或硬酯酸锂，从而便于微粒化。这些添加剂中的一些由于其氢含量和/或碳含量而表现出中子减速特性。
然后该松散的混合物可以在微粒化系统中成形为微粒。作为固体物质润滑的替代方案，微粒化模具在将来可以通过注入油而进行润滑。
最后，在烧结炉中对微粒进行烧结，从而使微粒结合。在圆柱形的研磨和堆叠之后，可以准备将所获得的烧结核燃料微粒装入核燃料杆，核燃料杆进而能够捆扎成束或者组装到一起以装入核反应堆。
在这种核燃料生产设备和过程中，出于追踪能力和质量管理的目的，燃料生产分批进行，并且，生产过程的主要机械操作或者热学操作例如混合、粉碎、挤压或者烧结均是干式的，即避免水介质或液体介质。在这些设备中，通常通过不同的存放方法以及处理设备来确保防止临界。
对于存放装置，例如大质量存放装置以及在线或线上缓冲存放装置，最佳的防止手段在传统上是通过在具有例如至多极为有限的火灾风险以及防震结构的各个场所中安装各种装置、以及保证所有减速条件下的足够栅距来确保，该栅距是各容器之间的几何距离，其在所有可能的事故条件下都应该得以确保。
对于所述处理设备，例如用于初级或次级混合、粉碎、碾碎、颗粒化、均匀化、微粒化、烧结、研磨或者废物再利用的装置而言(这些装置通常都按若干装置的比率而设置在一个场所中)，传统上，通过限制各装置或场所内的可分裂材料块，并且限制由包含氢和/或碳的处理添加剂(例如粉末状润滑物以及造孔剂)所提供的减速来确保防止在正常或近似正常的操作条件下的临界。因此将不大可能出现临界事件或事故，因为其需要两个独立的、不大可能出现的异常同时出现(其公知为“双重事故”)，并且还因为由于每个中子源都是作为完全反射水的球体进行建模(例如如2004年4月14-15日在巴黎收录于“Workshopon the need for integral experiments with low-moderated MOX fuels” 上的作者为B.Lance等人的“Criticality codes validation on spherical plutonium systems，，以及2005年9月12-15日在阿维尼翁收录于M&C学报上的作者为M.Labilloy等人的“DANTSYSand MCNP as versatile tools for the safety aspects of the BELG0NUCLEAIRE MOXplant”中所公开的那样)而产生的大的安全充裕度。
该改进的方法已经通过从实验室设备到试验性设备并且最终到大容量工业设备的渐进转变而进行了控制。到目前为止，设备有限的数量、处理及安全约束的多样性、以及这些设备的成本(不管是投资成本还是拆解成本)以及执行与实物一样大小的试验的困难程度使得核操作人员和工程师将该方法保持于有限的质量和减速剂，并且安装辅助的自动控制系统而不是寻找其他的设备和装置概念。这些已被验证的方案长久以来一直被认为是最佳的可用技术。
在这些设备中，通常是通过至少一个传感器例如天平、刻度尺等与至少一个简单的和/或冗余的计算装置例如核材料计算装置、可编程逻辑控制器或者可编程的临界安全自动控制系统的组合来确保保持这些质量和减速限制。这些装置可能是复杂的，并且可靠性有限，因此构成了可能的出错来源。
由于各操作条件下的各材料密度，处理装置可能接纳是待处理材料的名义数量的若干倍的材料。在出现故障或出错时，减速材料一其通过被限制为核材料的质量的几个百分点一也可能会添加若干倍。这公知被称为“双计量配料或多计量配料”。
在处理装置的操作过程中的工作状况的变化，例如损坏或堵塞，可能需要超出在有可裂变材料的情况下的常规做法的干预。这可能会导致各种情形，而这些情形的所有临界安全方面都不会提前广泛地进行评估。
限制处理或存放装置中的减速材料的质量还需要防止减速材料在包封件(例如手套箱或热室)中的和/或这些装置所在场所中的扩散，并且在所有情形下有需要防止该扩散。这种减速材料例如可以是来水冷却系统或者天然(例如下雨或者洪水)的水。其还可以是例如来自处理设备诸如微粒化压力机的液压流体。要实现这种“不扩散”的要求是复杂且花费高昂的。而且，在某些处理装置中，由于待处理的可裂变材料的质量高于在最佳减速/反射条件下的次临界球体的质量，必须确保可裂变材料将保持容纳于具有保证整体性的容器和处理装置中，即使在意外情形例如地震时也要如此。
对供应至各处理装置和存放装置的可裂变材料和减速材料的质量进行限制在构造、鉴定以及操作方面导致了众多要求，例如:
要防止非多计量配料；
要对参与管理操作的人员进行培训和监督；
要确保结构的尺寸和构造的质量；以及
自动系统的冗余以及确保各控制装置和/或可编程系统在其整个寿命周期中的质量。
在事故情形中的确保整体性的鉴定可能需要重要的鉴定努力以及/或者过大尺寸。这种鉴定努力可能涉及例如在振动台上的1:1比例的地震鉴定步骤或者应力时间计
笪
同样需要注意的是，因为其减速特性，使用水作为灭火装置已被有系统地排除于中等尺寸或大尺寸燃料设备之外。
不论所有这些措施如何，例如地震之后接着有火灾的事故组合的高度假定情形或者终极情形在某些时候并没有被考虑。
为了解决这些问题，现有技术中已经提出在可裂变材料存放装置和处理装置中尽可能地使用安全的几何形状。由大的核能国家的安全权威部门所制定的用于防止非反应堆设备中的临界的设计和操作准则(例如法国的“RSgle Rondamentale de Surete^ RFS
1.3.c-1984年10月以及美国的ANSI 8.1.1998)尽管更优选安全的几何形状，但是事实上承认了用于核燃料制造的质量和减速限制方法。
公布于1972年的Alkem的英国专利GB1280864中所公开的环形且细长形的、水平轴线干式混合装置代表了一种现有技术。不过，虽然该混合装置的建议尺寸所提及的目的也是防止临界，然而 该装置只是用来混合粉末状的核燃料，即用于颗粒化之前的核燃料粉末制备的最后阶段，因此不适用于高浓度的可裂变材料，例如在MOX粉末制备过程中可能达到的20至50%重量百分比的钚。根据所建议的80升的容积，该混合装置将显得过大，从而对于这种高浓度的可裂变材料而言不能在所有可能的减速条件下(即使在出现事故的情况下)防止临界。
在1996年公布的MMC的日本专利申请JP8089775中公开了用于使UO2和PuO2松散且混合的方法和装置，其中使用具有安全厚板几何形状的水平旋转盘。然而，在这种情形下，该装置的建议容积显得太小，从而不能经济上最佳地进行处理。
其他已经被提出来的钚处理装置都是基于用于水相分离和转换设备的相对安全的几何形状:
2004年公布的BNFL的国际专利申请WO 2004078303公开了一种在具有厚板几何形状的容器中进行的连续液相电化学分离工艺(U-Pu)。然而，该建议的容器的大容积--100或300升一同样不能确保在所有可能的减速条件下(甚至是在事故的情形中)的安全。
1997年公布的CEA的欧洲专利申请EP0767465公开了一种用于在具有次临界几何形状的容器中稀释U和Pu的氧化物混合物的工艺和装置。然而，并未揭示该容器的精确形状和尺寸。
在1997年公布的丽C的日本专利申请JP09-178888中描述了在厚板工艺和装置中的再生。
公布于1992 的 Power Reactor&Nuclear Fuel 的日本专利申请 JP04-031792 公开了一种环形的溶液存放罐，但是并且具体说明其尺寸。
在1961中公布的AEA的英国专利GB8822950中公开了一种用于容纳钚溶液的具有有限直径的管状容器。如JP4031792中一样，尽管提到了防止临界条件的目的，但是并未揭示特定的尺寸。
发明内容
本发明首先涉及一种容器，其利用预定的同位素包封来安全地处理、转移、积存和/或存放包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或军用钚材料。所述材料可以包含其他的锕类元素例如镅、镎或锔。而且，所述材料优选是固体的，尤其是呈粉末、颗粒和/或块的形式
本发明的目的是防止临界:无论是在这种容器的所有填充状态下，还是(在正常、意外或事故状态下可能会在这种容器中遇到的)所有的中子减速和反射条件下，还是(在这些容器所在的、该含钚的燃料制造设备中可能遇到的)所有的钚浓度、密度以及同位素成分的情况下，都可以防止临界。为此，本发明的容器包括用于容纳所述材料的、容积为20至70升的腔，所述腔至少由两个基本平行的壁界定，这些两个壁隔开8至15cm的距离e。“基本平行”应该理解成所述壁具有不高于15°的发散。
有利地，所述腔的容积在20至50升之间，高度h在30至60cm之间，并且具有环形形状，其中，所述两个基本平行的壁中的一个是内壁，而另一个壁是外壁，所述壁中的每一个形成基本旋转对称的表面，所述表面基本同心，并且所述内壁界定了直径d在10至30cm之间的芯部。通过这种构造，可以形成这样一种容器:其允许材料沿高度方向流动，同时维持内、外壁之间的预定距离处于限制的高度和宽度尺寸内。因此该装置可以形成安全但是紧凑的罐和料斗。
尤其有利地，所述腔包括用于导入所述材料和取出所述材料的单个开口，所述表面优选地基本呈圆柱形。“基本呈圆柱形”应该理解为壁可以具有不高于15°的锥度。通过这种构造，该容器可以形成安全且特别紧凑的罐。
可替代地同时也是尤其有利地，所述表面的对称轴线基本竖直，并且所述腔包括用于导入所述材料的上开口和用于取出所述材料的下开口。在这种构造中，该装置可以形成安全且特别紧凑的料斗。
可替代地，所述腔的容积在40至70升之间，并且具有基本圆柱形且扁平的形状，其中，所述两个壁大致平坦，并且所述腔还由与所述两个基本平坦的壁结合的、直径D在70至90cm之间的基本圆柱形的第三壁界定。在这种盘状构造中，该容器可以形成安全且特别有效用于粉碎包含钚的固体材料或者使其粉末化的装置。特别是，其可以形成安全且有效的球磨机。
本发明的另一个目的是防止在用于处理包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或军用钚材料的、例如手套箱或热室的安全壳包封件中，因为所述含钚材料的溢出而达到临界。所述含钚材料可能包含其他的锕类元素例如镅、镎或锔。而且，所述含钚材料优选呈粉末、颗粒和/或块的形式。所述安全壳包封件包括周界和基部。
由本发明的该实施方式解决的问题是在任何状态(例如正常状态、近似正常状态、偶然状态或事故状态)中可能遇到的所有中子减速和反射条件下都能防止临界风险。
为此，所述安全壳包封件包括位于其基部处并且可能也围绕其周界的、用于收集溢出的含钚材料的多个分开的次临界空间。
有利地，所述次临界空间由非能动部件隔开，所述非能动部件至少部分是金属的并且优选填充有实心矿物类中子吸收材料，所述次临界空间中的每一个均由至少两个基本平行且竖直的壁界定，所述壁具有30至50cm之间的高度h，并且分开8至12cm的距离e，并且所述至少部分是金属的非能动部件具有10至15cm之间的厚度p。“基本竖直”应该理解为壁相对于竖直方向的角度不超过15°。这些尺寸确保了在大范围的钚浓度、密度的情况下、在宽同位素包封的情况下、以及甚至是最不利的中子减速和反射条件下的次临界。
在出现溢出时，这些次临界空间一其形状和容积将确保在所有的中子减速条件下保持次临界一能接纳溢出的含钚物质。优选地，次临界空间的可用容积将大于在任意给定时刻能够在安全壳包封件中同时被处理和/或存放的含钚物质的体积，从而使得即使所有的所述含钚物质溢出，其也能安全地被接纳于所述次临界空间中。
有利地，根据本发明的所述安全壳包封件包括至少一个根据本发明的所述容器。
有利地，所述安全壳包封件的所述空间的总容积将高于所述至少一个容器的容积。这样，即使例如在意外状态下所述安全壳包封件内的所述容器中的所有含钚材料均溢出，其也能被所述次临界空间安全地接纳，即便考虑最差倾斜(即具有高达30°的倾角)的含钚粉末的坡面效应时也是如此。
本发明还涉及一种处理设备，其用于生产核燃料，所述核燃料包含铀氧化物、铀碳化物和/或铀氮化物与民用或军用钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物的混合物，所述核燃料可能还包含有其他的锕类元素例如镅、镎或锔。该设备包括一组根据本发明的所述容器，所述容器安装在一组根据本发明的所述安全壳包封件中，从而防止临界风险。
本发明还涉及一种利用铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物以及分别呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物的民用或军用钚并且还可能包含其他的锕类元素例如镅、镎和/或锔的混合物来制备核燃料的工艺。
为了防止临界风险，所述混合物的钚浓度不高于最大保证钚浓度，并且同位素成分位于预定的包封内。在整个工艺过程中，基本上所有的该混合物以及从该混合物获得任何材料都容置于一组容器中，所述容器的尺寸是次临界的，并且即使所述容器利用处于所述最大保证钚浓度的所述混合物、位于所述预定的包封内的任何同位素成分完全填充，并且对于不高于预定的最大保证处理密度的任意密度以及最不利的中子反射和减速条件下也是次临界的。
在整个工艺过程中，通过使用用于所有包含钚的容器的这种安全构造，即使出现人为错误，例如在没有借助于复杂且本质脆弱的验证和控制系统情况下的双搅拌或混合错误，也可以确保防止临界。
有利地，所述工艺还包括粉末化步骤，从而获得特别均匀的混合物，并防止核燃料中的热点。
有利地，所述工艺还包括至少一个附加的混合步骤，其中，所述混合物与附加的铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物混合。由于所有的后续步骤都是利用其尺寸即使在面临混合物的最大保证钚含量时也确保是次临界的容器进行，因此即使错误地跳过了所述至少一个附加的混合步骤也能避免后续步骤中的临界。
有利地，所述核燃料被颗粒化，并且之后优选对得到的核燃料颗粒进行烧结。
有利地，所述工艺可能使用中子减速处理添加剂。
有利地，所述混合物通过干式处理获得，该干式处理包括下述步骤:
对容置于一组的容器中的呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物形式的钚的预定质量和同位素成分进行验证；
将从所述一组容器中选择的一批容器导入例如呈手套箱或热室形式的安全壳包封件中，以便至多仅包含足够的用于单批次临界混合物的钚，
验证所述一批容器至多仅包含足够用于单批次临界的混合物的钚，这优选通过机械方式验证其预定的质量来进行；
在所述一批容器以密封方式连接至排空装置之后打开所述一批容器，其中所述排空装置以密封方式连接至混合容器，而所述混合容器也位于所述安全壳包封件中；
将所述至多仅足够用于所述单批混合物的钚与呈铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物形式的铀导入所述混合容器中，并使其混合；
通过机械装置在所述混合容器中执行连续的粗略的混合物均匀化；
通过以机械方式至少验证所述单批混合物的总质量以及其中子发射而在输出端校验所述单批混合物的钚含量。
所述形成过程的优点在于，确保混合物的钚含量维持在低于最大保护钚痕量的特定范围内。借助于根据本发明的容器，这进而有助于防止下游的临界风险。
因此，防止处理设备中的临界风险可以包括:
将各场所中的设备在分开的场所内并且与存放容器分开地再分组，处理容器具有相同的、随中子减速材料的供应而变化的临界风险，它们需要处于正常的或意外的情形；
验证和保证钚含量、钚同位素成分以及含钚材料的密度的范围，并且对于这些范围而言防止所有的处理容器和存放容器中的临界；
通过永久的以及容易保证的几何布置，防止所有情形下例如正常、近似正常、意外以及事故情形下的临界。
本发明还致力于在不损害防止临界风险的前提下保持最有效的防火/灭火措施。例如，每当存在经证实的火灾风险，例如当可燃材料、易燃材料和引发剂之间的第一三角关系满足时，其可以允许使用水作为灭火措施，并且水构成了最佳的灭火流体。
下面参考附图以示例性和非限制性的方式对本发明的具体实施方式
的相关细节进行描述。
图1示出了根据本发明实施方式的呈罐形式的环形转移容器的剖视图；
图2示出了根据本发明另一实施方式的呈料斗形式的环形积存容器的剖视图；
图3示出了根据本发明另一实施方式的球磨机的剖视图；
图4示出了根据本发明另一实施方式的包含混合容器的安全壳包封件的示意图；
图5不出了根据本发明另一实施方式的安全壳包封件；
图6示出了沿着图5的线A-A得到的该安全壳包封件的另一视图；
图7是本发明的为了获得单或双同位素均匀化的制备过程的示意性图示。
图8是根据本发明的核燃料处理设备的示意性图示。
图9和图10是根据本发明的两个不同实施方式的容器的腔的示意性透视图；以及
图11是例如图5和图6所示的安全壳包封件的次临界空间的示意性透视图。
具体实施方式
在利用包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的钚的材料的核燃料生产设备以及工艺中，基于馈送材料的钚含量、密度以及同位素成分，可以确定在整个生产过程中含钚材料的最大保证钚含量和密度以及同位素钚成分包封。通过对用于容纳和处理含钚材料的所有各个容器和装置进行设计，使得即使在所述最大保证钚含量和密度以及同位素钚成分包封的情况下含钚材料也保持次临界，这样即使在由于人为错误或者控制系统失效，从而在某一既定处理步骤中超出了正常的钚含量和/或密度的情况下也可以防止临界风险。所述情况例如可能会在钚氧化物未能恰当地稀释时发生，或者在采用双混合的核燃料生产过程(例如MIMAS)中由于将初级混合物与次级混合物弄错而发生。
使用特定的次临界几何形状及尺寸，即使对于最不利的填充、反射以及减速条件，仍可以在正常情形、近似正常情形和/或意外情形中确保防止临界。
至于“近似正常情形”或“意外情形”，其可以理解为所有的异常和故障，这些异常和故障可能源于自动控制系统的一个或若干个硬件或软件例如计数器、顺序自动控制、自动定量给料控制或传感器的故障，或源于错误的管理操作，例如错误的材料获取、运送、指令输入、数据报告或输入。
这些几何形状及尺寸对于例如由于水管或油管的破裂、使用水喷洒器灭火等造成的中子减速材料的意外供应情形也是安全的。
本发明的各实施方式包括所有的几何形状及尺寸安全的、用于含钚材料的容器，以及具有几何形状及尺寸安全的底部捕集器的安全壳包封件例如手套箱、热室，所述底部捕集器用于安全地收集例如由于这些容器意外丧失完整性而导致溢出的含钚材料。
为了制备含钚粉末和/或颗粒，选用环形的或厚板几何形状的装置，所述装置的尺寸要进行验证，以确保在以下各种情况均处于次临界，且具有由相关权威部门强制实行的安全系数和不确定系数:可用容积部分或完整填充的情形；水层以极限状态反射的情形；以及借助环中或厚板中的水和/或其他当前可能的减速材料的所有减速状态。借助这种方法，不再需要防止两批次或更多批次的含钚材料和/或减速剂。
图1示出了呈具有环形几何形状的罐101形式的转移和/或混合容器。该罐101包括容积为20至50升的腔103，其具有30至60cm之间的高度h，并且由两个基本上同心且基本上圆柱形的壁102、104界定，其中两个壁102、104分开8至15cm的距离e。内壁104界定了直径d在10至30cm之间的芯部。该内壁104尽管基本上是圆柱状，但是可以具有最大至15°的略微的锥度，以便于从罐101中取出粉末状材料。芯部可以包括中子吸收剂105。罐101具有单个开口 109，该开口 109用于将含钚材料导入腔103中或者从腔103中取出。该腔103还在图9中示意性地示出。该罐101还可以设置辐射屏蔽107，以保护罐101周围的那些对象，并且设置有冷却通道106，以防止容纳于罐101中的粉末中的添加剂的温度过度地升高。
该罐101可以保持在竖直或倾斜的姿态，或者其可以是能绕水平轴线倾斜。
图2示出了呈料斗201形式的积存和/或转移容器。该料斗201也具有环形的几何形状。不过，料斗201的腔203由基本上锥形的壁202、204界定。具体地，外壁202和内壁204的形状均基本呈围绕单一竖直旋转轴线的双锥形，从而便于含钚材料在上开口 209和下开口 208之间密封地流动，同时保持料斗201的高度和最大直径处于极限值内。与罐101 一样，料斗201的腔203的容积在20至50升之间，且高度h在30至60cm之间，并且外壁202和内壁204之间的距离e在8至15cm之间。内壁204也界定了芯部，该芯部具有IOcm至30cm之间的直径d且可能包含中子吸收剂205。
为了粉碎含钚材料，一种可能的方案是具有安全的几何形状及尺寸的喷气式粉碎机。另一种可能的方案是具有扁平的圆柱形几何形状的球磨机301，如图3所示。在该球磨机301中，用于接纳含钚材料以及多个粉碎用球309的腔303由基本平坦且基本平行并且分开8至15cm的距离e的壁302、304以及直径D在70至90cm之间的圆柱形壁305界定。该几何形状还示意性地示于图10。腔303在40至70升之间。
球磨机301以能够绕非竖直轴线旋转的方式安装，从而使得在旋转过程中粉碎用球309将腔303内的含钚材料粉碎。所述含钚材料可以通过所述球磨机301的、优选居中定位的开口导入腔303中并且/或者通过该开口从腔303中取走。所述开口优选包括球保持栅格311，如图3所示。另外，所述开口可以能够利用保持器/接头310与罐101的开口109耦连。另外，如图3所示，通过绕着基本水平的轴线倾斜耦连的罐101和球磨机301，含钚材料可以在罐101和球磨机301之间转移。
如图4所示，以能够绕着位于至少一个轴承415上的非竖直轴线进行旋转的方式安装的罐101可以代替工业用螺旋式混合器而用作进行初步均匀化的混合容器.[0099]如图5和图6所示，利用具有单一几何形状及尺寸的底部捕集器装置，可以确保对于所述既定范围的同位素部成分、钚含量和密度，甚至对于最不利的反射条件和减速条件，防止意外情形中的临界。
意外情形例如可以是地震情形、火灾情形以及意外的移动载荷下降。这种地震的情形可以是源于自然和/或人为。人为的地震情形例如可以源自民用或军用飞机的坠毁。意外的火灾情形可能会因为使用用于灭火的水喷洒器而恶化。意外的下降也是也是一种可能的风险，这是因为，例如在粉末重力转移设备中，容纳含钚材料的容器经常升高到处理装置上方，从而会向所述处理装置装入所述含钚材料。
为了针对核燃料处理设备中的这些情形提供保护，应当注意对尺寸进行设计以借助可能的局部塑性变形来满足整体稳定性的标准，并且应当注意例如通过在处理设备中的金属结构617中的至少一些涂敷防火涂料619 (如图5和图6所示)来确保处理设备以及安全壳包封件结构在标准火灾期间的稳定性。
另外，为了应对安全壳包封件中的和/或安全壳包封件周围的含钚材料的可能的溢出，可以在安全壳包封件中和/或安全壳包封件周围设置次临界底部捕集器500。图5和图6示出了位于由带透明板的结构620形成的手套箱式安全壳包封件的底部的这种底部捕集器500。在图不的实施方式中，安全壳包封件设置成包封在棍616上方传送的罐101,从而使得罐101能够被来自料斗201的含钚材料填充。为了收集来自罐101、料斗201或其他处理容器的任何溢出，底部捕集器500包括通过非能动部件601隔开的多个次临界空间603。这些非能动部件601-公知为“分隔器”-至少部分是金属的，并且优选地填充有实心矿物类中子吸收材料605。所述次临界空间603中的每一个由至少两个基本平行且竖直的壁602、604界定，其中所述壁602、604具有30至50cm的高度h，并且分开8至12cm的距离e。部件601具有10至15cm之间的厚度p。图示实施方式的底部捕集器500的尺寸设计成和/或能够在火灾、地震或负载下降的情形时确保其几何形状和尺寸。捕集器的尺寸设计成确保可能同时出现在安全壳包封件中的含钚材料在任何预定时刻保持整体性，并且尺寸设计成在所有的中子减速条件下都是次临界，即使考虑由流动性差的粉末的坡面效应(其相对于竖直方向可能具有多达30°的倾角)所限制的有效保持容积时也是如此。可能因为上述倾角而积存于这些分隔器的上水平上方的含钚材料堆的体积应该形成整体的可忽略的一小部分。其将包括例如小于溢出的含钚材料的总质量的IO %的质量,或者包括锥体，其中该锥体的圆形基部的直径小于一个间距即厚度P和距离e之和。
所有上述用于防止临界的原理可以整合到用于处理钚氧化物和铀氧化物的混合物的单个设备中。
在这种设备中，从临界的角度而言具有特别风险的装置优选地安装在特殊的场所中。一种这样的特殊的场所示于图4中。该特殊的场所包含混合罐101，混合罐101用于将钚容器412中的导入该场所中的铀氧化物、废料以及钚氧化物混合，从而实现具有最大钚保证含量的混合物。这在接收纯钚的设备中可能是必须的，从而在进一步的处理之前对其进行稀释。
通过下述设置的组合来防止临界并保证混合物的钚含量:
使用机械上十分安全的容器412 ;
将混合物的组成元素依次导入混合罐101中；以及
借助机械装置(例如图示实施方式中的装置)，通过在形成混合物的过程中转动罐来实现混合物连续的、粗略的均匀化。
优选使用各种高可靠性的机械控制装置来进行特定的控制。例如，容器412和/或混合罐101由于其形状及尺寸而使得在机械上十分安全；含钚材料的质量可以利用铰接式的导轨段和/或带预应力的弹簧系统来验证；装置中的或者维护导轨上的罐101的数量可以利用机械记忆装置来校验，等等。
这种可靠的机械式控制装置避免了较不可靠且更加昂贵并且还需要特别注意标定、归零和/或不间断供电的仪器或数字装置。
存放设备具有不同的风险，其火灾风险降低并且具有受保证的灭火能力，因此需要不同于处理设备的方案，并且存放设备可以安装在特殊的带防火隔室(专用于该目的)的场所中。[0112]如图8所示，即使不是必需的，也优选地将位于专用的、带防火隔室的场所中的烧结炉以及通过水压机而进行颗粒化的设备重组，因为它们具有增大的火灾危险并且包括重要的中子减速材料源例如炉冷却水，以及用于颗粒化的水压机的油。理想情况是，尽管难以在意外状态下实现，但是可以与本领域技术人员公知的规则一致地应用灭火喷洒器。
示例性地，下面将参考图7和图8简要说明由呈钚氧化物形式的民用级钚和军用级钚制备MOX燃料的过程。通常，含钚的馈送材料中的25%的最大钚含量常见于使用军用级钚的MOX燃料设备中，而50%的最大钚含量常见于使用由对来自商用轻水反应堆的UO2乏燃料再处理所产生的钚的MOX燃料设备中，不管这些设备是打算用于生产用于轻水反应堆或快中子反应堆的燃料。
在其中钚氧化物在上游的商用再处理或转换设备中稀释的设备中，对于(例如，在接收来自日本的Rokkasho-mura的JNFL再处理设备的MH-MOX的JMOX中)50%重量百分比的钚含量而言，在整个MOX制备过程中，借助在该设备的输出处的控制和/或执行保证该钚含量的MOX燃料制备过程的设备的输入处的控制，可以确保防止临界。
本领域技术人员通常会认识到，通过再处理燃耗高达50GWd/t的商业UO2乏燃料所产生的钚的同位素Pu239、Pu240, Pu241, Pu242分别近似70/18/10/2的同位素成分。另一方面，军用级钚或者通过再处理来自石墨/气体反应堆(例如Magnox反应堆)的乏燃料而得到的钚通过具有95/4/1的同位素成分一其用于临界安全中子计算。
粉碎且微粉化的MOX混合物或者松散烧结MOX块的最大密度估计为5-5.5g/cm3。
根据这些参数，根据本发明的核燃料制备过程的下述实施方式可以在用于LWRMIMAS MOX燃料生产的中等容量(80tHM MOX/年)的设备中进行，如图8所示:
由IOOkg混合物产生的3kg的纯钚氧化物以及由3000kg混合物产生的块状纯铀构成的馈送材料容置于呈密封容器例如罐的设备中。钚氧化物701导入该设备的一组密封容器412中。该组容器的每一个容器412的质量以及同位素成分在其被导入设备中时进行验证，从而与保护壳体一致。
在该设备内，在防火隔室801中的安全壳包封件414例如手套箱或者热室包含如上所述以及图1和图4中所示的环形混合罐101。在第一步骤701中，在所述安全壳包封件414中形成铀氧化物和钚氧化物的初级混合物。
然后将该组容器412中的、总共包含不超过20kg的钚氧化物的一批容器412导入安全壳包封件414中。利用铰接的导轨段和/或具有预应力的弹簧系统(可能具有机械式记忆装置)，对导入安全壳包封件414中的该批容器412的质量在其进入或退出时进行验证。
在该安全壳包封件414内，每个容器412又以密封的方式连接至排空装置413，而排空装置413则以密封的方式连接至环形的混合罐101。然后只有在这时才打开容器412，从而将钚氧化物倒入环形混合罐101中。为了获得PuO2浓度为30%的60kg初级混合物，5个3kg的容器412将开启并排空，同时将45kg的核燃料生产废料和/或铀氧化物导入同一环形混合罐101中。上述废料存在于在最终产品中不能再使用的材料中。其从不同的燃料生产步骤获得，例如样品、不合格颗粒、在将颗粒研磨成合适直径时产生的材料以及过量生产的材料。生产废料可以以不同的形式(烧结/未烧结、粉末或颗粒)和数量获得。为了作为具有恒定且特征化的特征的第三馈送产品在燃料中再利用，废料要经受不同的干式混合处理，例如颗粒化、烧结、粉碎、粉末化以及混合。这样，通过旋转环形的混合罐101，使钚氧化物、废料以及铀氧化物粗略地混合，从而产生60kg的初级混合物。将该初级混合物转移到包含磨粉机例如前述球磨机301 (另外如图3所示)的另一安全壳包封件，其中，该初级混合物借助粉碎用球实现粉末化。还可以使用不同类型的磨粉机例如喷气式磨粉机。
在接下来的阶段703中，60kg的粉末化的初级混合物分装入5kg的中间罐中，并且最终被送至另一防火隔室803中的缓冲存放安全壳包封件802。
当需要的时候，例如制备PuO2的浓度为6%的次级混合物时，粉末化的初级混合物的4个5kg罐被转送至安装于另一个防火隔室805中的另一个安全壳包封件804中的第二混合罐101，用于形成次级混合物704。在该第二混合罐101中，另外的、由3000kg的混合物得到的60kg的纯铀氧化物也被引入，以与粉末化的初级混合物混合。然后将这样得到的80kg的核材料在另一混合器(未示出)内的所述安全壳包封件804内混合，以形成次级混合物，并且导入料斗201 (例如之前已经描述过并且在图2中示出的)中，用于在设置于另一个防火隔室807中的颗粒化安全壳包封件806中的颗粒化水压机中实现其颗粒化705。由于在这些防火隔室807中火灾风险增大而临界风险降低，所以其可以配备用于防火的喷洒系统808。
在初级混合物或次级混合物中可以添加添加剂。可以添加一些例如有机金属造孔剂的添加剂来控制混合物的密度。还可以添加例如硬脂酸锌的润滑添加剂来便于颗粒化。这些添加剂由于其氢和/或碳成分而具有中子减速特性。
然后将来自料斗201的次级混合物装入粉末化水压机。然后该次级混合物被压缩，从而制成MOX燃料颗粒，这些燃料颗粒在另一个防火隔室801中的另一个安全壳包封件809中进行可能的中间存放之后，被导入烧结防火隔室811中以进行烧结，该烧结防火隔室811也配备有喷洒器808，其中，所述燃料颗粒在密封的烧结炉812 (其也形成安全壳包封件)中被烧结，从而合并在一起。然后，可以将烧结的颗粒转至另一安全壳包封件814中的另一防火隔室813以进行存放，这些烧结的颗粒可以从该另一防火隔室813取出以进行进一步的处理，例如直径研磨和堆叠，以用于在燃料杆、组件以及运输中的最终整合。
为了提高安全性、质量和效率，所有这些过程一至少到颗粒化之前一都可以根据“kanban”规则进行管理。
在每一个安全壳包封件414、804、806和/或812中和/或周围，可以安装底部捕集器，例如上面描述的并且在图5和图6中示出的底部捕集器500，从而即使当含钚材料溢出的情况下也能防止临界风险。
每个单独的防火隔室仅能通过一个或多个防火锁815而内外连通。
表I至表3示出了次临界几何形状及尺寸一即对于所有的填充和减速条件以及利用H2O的反射，有效中子增殖系数krff < 0.95的几何形状及尺寸一的示例性选择:
如图1、2和8以及表I中的、用于转移和积存容器(例如罐101和料斗201)的环形几何形状；
用于球磨机301的扁平圆柱几何形状(图2和图10以及表2);以及
用于安全壳包封件中的捕集器装置的平行厚板几何形状(图5、6、11和表3)。
尽管该说明书是面向可能与其他的超铀锕系元素例如镅、镎或锔相关联的铀和钚的混合氧化物、碳化物和/或氮化物的生产领域，以增大增殖阻抑，但是本发明的过程和装置还可以延伸至下述燃料范围:
钚的非金属化合物例如钚氧化物、碳化物和/或氮化物在惰性基体中的散布；或
者
执行钍和铀循环的燃料。
虽然已经参考特定示例性实施方式对本发明进行了描述，但是很显然在不脱离如权利要求
书中所述的本发明更宽范围的情况下可以对这些实施方式进行各种改动和变化。因此，说明书和附图应被视为是示例性的而非限制性的。
附图标记说明
101 罐
102 外壁
103 腔
104 内壁
105中子吸收剂
106冷却通道
107辐射屏蔽
109 开口
201 料斗
202 外壁
203 腔
204 内壁
205中子吸收剂
206冷却通道
207辐射屏蔽
208带密封的下部开口
209 上开口
301球磨机
302平坦壁
303 空间
304平坦壁
305圆柱形壁
309粉碎用球
310保持器/接头
311球保持栅格
410保持器/接头
412密封的钚容器
413排空装置
414 场所
415转动轴承
601平坦的非能动部件[0169]602壁
603腔
604壁
605实心矿物类中子吸收剂
616棍式传送器
617实心矿物类中子吸收剂
618透明板
619防火涂料
620安全壳包封件结构
621防火涂料
622处理设备结构
623格架
624混凝土地面
625金属底部
701PuO2粉末混合物
702在罐中构成初级混合物
703将初级混合物装入中间罐中并且进行可能的存放
704在罐中形成次级混合物
705粉末化
801防火隔室
802安全壳包封件
803防火隔室
804安全壳包封件
805防火隔室
806安全壳包封件
807防火隔室
808喷洒系统
809安全壳包封件
810防火隔室
811防火隔室
812烧结炉
813防火隔室
814安全壳包封件
815防火锁
901容器
902外壁
903腔
904内壁
表I[0208]环形容器(罐、料斗、混合器等)的中子增殖系数(Keff)
权利要求
1.一种安全壳包封件，其用于处理或存储包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或军用钚的材料，所述安全壳包封件包括周界和基部，其特征在于，安全壳包封件设置用于包封用于存储所述材料的容器(901)，所述安全壳包封件包括位于其基部处并且最终也围绕其周界的底部捕集器(500)、该底部捕集器包括多个由非能动部件￠01)隔开的、用于收集溢出的含钚材料的次临界空间(603)。
2.如权利要求
1所述的安全壳包封件，其特征在于，所述非能动部件(601)至少部分由金属制成，所述次临界空间￠03)中的每一个均由至少两个基本平行且竖直的壁(602、604)界定，所述壁具有30至50cm之间的高度，并且分开8至12cm的距离，并且所述非能动部件具有10至15cm之间的厚度。
3.如权利要求
1或2所述的安全壳包封件，其包含至少一个容器，其特征在于，所述容器包括用于容纳所述材料的、容积为20升至70升的腔(103、203、303、903)，所述腔至少由两个基本平行的壁(102、104 ;202、204 ;302、304 ;902、904)界定，所述两个壁(102、104 ；202,204 ;302、304 ;902、904)隔开 8 至 15cm 的距离。
4.如权利要求
3所述的安全壳包封件，其特征在于，所述次临界空间(603)的有效容积大于所述至少一个容器的总容积。
5.如权利要求
3所述的安全壳包封件，其特征在于，所述腔(103、203、903)的容积在20至50升之间，高度在30至60cm之间，并且所述两个壁形成环形形状，其中，所述壁中的一个(104,204,904)是内壁，而另一个壁(102,202,902)是外壁，所述壁(102、104;202、204 ;902、904)中的每一个形成基本旋转对称的表面，所述表面基本同心，并且所述内壁界定了直径在10至30cm之间的芯部。
6.如权利要求
5所述的安全壳包封件，其特征在于，所述腔(103)包括用于导入所述材料和取出所述材料的 单个开口(109)，所述基本同心的表面基本呈圆柱形。
7.如权利要求
5所述的安全壳包封件,其特征在于，所述表面的对称轴线基本竖直，并且所述腔(203)包括用于导入所述材料的上开口(209)和用于取出所述材料的下开口(208)。
8.如权利要求
3所述的安全壳包封件，其特征在于，所述腔(303)的容积在40至70升之间，并且具有基本圆柱形且扁平的形状，其中，所述两个壁(302，304)大致平坦，并且所述腔(303)还由与所述两个大致平坦的壁(302、304)结合的、直径在70至90cm之间的基本圆柱形的第三壁(305)界定。
9.如权利要求
8所述的安全壳包封件，其特征在于，所述容器是球磨机。
10.如权利要求
1所述的安全壳包封件，其中所述材料还包含锕类元素。
11.如权利要求
10所述的安全壳包封件，其中所述锕类元素为镅、镎或锔。
12.如权利要求
1所述的安全壳包封件，其中所述材料呈粉末、颗粒和/或块的形式。
13.如权利要求
2所述的安全壳包封件，其中所述非能动部件填充有实心矿物类中子吸收材料。
14.一种在如权利要求
1-13中任一项所述的安全壳包封件中制备核燃料的工艺,所述核燃料利用包含铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物以及分别呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物的民用或军用钚的混合物来制备，所述工艺的特征在于: 所述混合物具有不超出预定的临界钚浓度的钚浓度以及位于预定的包封内的同位素成分，以及 在整个工艺过程中，基本上所有的该混合物以及从该混合物获得任何进一步材料都容置于一组容器中，所述容器具有这样的尺寸，即，即使利用处于所述预定的临界钚浓度的所述混合物和位于所述预定的包封内的任何同位素成分以不高于预定的处理密度的任意密度在临界中子反射和减速条件下完全填充所述容器时，所述容器仍确保防止临界。
15.如权利要求
14所述的工艺，其特征在于，所述工艺还包括粉末化步骤。
16.如权利要求
14或15所述的工艺，其特征在于，所述工艺还包括至少一个附加的混合步骤，其中，所述混合物与附加的铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物混合。
17.如权利要求
14或15所述的工艺，其特征在于，所述核燃料被颗粒化，并且之后对得到的核燃料颗粒进行烧结。
18.如权利要求
14或15所述的工艺，其最后还使用中子减速处理添加剂。
19.如权利要求
14或15所述的工艺，其特征在于，所述混合物通过干式处理获得，该干式处理包括下述步骤: 对容置于一组容器(412)中的呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物形式的钚的预定质量和同位素成分进行验证； 将从所述一组容器(412)中选择的一批容器(412)导入安全壳包封件(414)中，以便至多仅包含足够的用于单批次临界混合物的钚； 验证所述一批容器(412)至多仅包含足够用于单批次临界的混合物的钚； 在所述一批容器(412)以密封方式连接至排空装置之后打开所述一批容器(412)，其中所述排空装置以密封方式连接至混合容器(101)，而所述混合容器也位于所述安全壳包封件(414)中； 将所述至多仅足够用于所述单批混合物的钚与呈铀氧化物、铀碳化物或铀氮化物形式的铀导入所述混合容器(101)中，并使其混合； 通过机械手段在所述混合容器(101)中执行连续的粗略的混合物均匀化； 通过以机械方式至少验证所述单批混合物的总质量以及其中子发射而在输出端校验所述单批混合物的钚含量。
20.如权利要求
14所述的工艺，其中所述混合物还包括锕类元素。
21.如权利要求
20所述的工艺，其中所述锕类元素为镅、镎或锔。
22.如权利要求
19所述的工艺，其中，所述安全壳包封件(414)呈手套箱或热室形式。
23.如权利要求
19所述的工艺，其中，所述验证所述一批容器(412)至多仅包含足够用于单批次临界的混合物的钚的步骤通过机械方式验证所述一批容器(412)的预定的质量来进行。
专利摘要
本发明涉及用于处理、转移、积存和/或存放包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或军用钚的材料的容器。在可能包含其他的锕类元素例如镅、镎或锔的所述材料中，钚的浓度优选不高于20至50％重量百分比的最大保证浓度。所述材料优选呈粉末、颗粒和/或块的形式，所述容器包括用于容纳所述材料的、容积为20至70升的腔，所述腔至少由两个基本平行的壁界定，所述两个壁隔开8至15cm的距离e。本发明还涉及包括类似的几何形状安全的防临界装置(底部捕集器)的安全壳包封件；包括一组优选安装在一组所述安全壳包封件中的这种容器的燃料生产设备；以及在优选安装于一组所述安全壳包封件中的这种容器中进行的核燃料生产工艺。
文档编号G21C21/02GKCN101467216 B发布类型授权 专利申请号CN 200780021890
公开日2013年7月17日 申请日期2007年6月14日
发明者A·范德盖恩斯特 申请人:比利格核股份有限公司导出引文BiBTeX, EndNote, RefMan专利引用 (9),