一种产生双激子的等离激元纳米腔及其制备方法与应用与流程
本发明属于半导体技术领域，涉及一种等离激元纳米腔及其制备方法与应用，具体涉及一种产生双激子的等离激元纳米腔及其制备方法与应用。
背景技术：
激子是固体中的一种基本的元激发，是由库伦互作用互相束缚着的电子-空穴对。半导体吸收一个光子后，电子由价带跃迁至导带，但是电子由于库伦作用仍然和价带中的空穴联系在一起。
激子对描述半导体的光学特性有重要意义，自由激子束缚在杂质上形成束缚激子。激子效应对半导体中的光吸收、发光、激射和光学非线性作用等物理过程具有重要影响，并在半导体光电子器件的研究和开发中得到了重要的应用。
双激子在实现单光子源与纠缠态光源等方面有着重要的应用前景，人们对于低泵浦功率、室温下实现双光子辐射的需求越来越高。但目前双激子辐射通常需要在极低的温度下产生，且需要使用高功率的飞秒激光进行激发，因此，实现在室温下使用较低功率的连续激光泵浦产生双激子辐射具有重要的意义与应用前景。
表面等离激元是在金属表面区域的一种自由电子和光子相互作用的形成的电磁振荡，表面电荷振荡与光波电磁场之间的相互作用使得表面等离激元具有很多独特的有意义的性质。当光的频率与电子震荡频率匹配时，金属表面等离子激元被激发，此时金属表面会形成非常强的光学局域态，这种特性可被应用于等离激元和荧光材料的相互作用，能够对光子在纳米尺度进行操控，对激子在三维空间内进行束缚，电子在三维空间的运动受到限制，使制备更小、更快、更高效的量子器件成为可能。
技术实现要素：
本发明的目的在于提供一种产生双激子的等离激元纳米腔及其制备方法与应用，所述等离激元纳米腔能够在室温、连续激光照射下产生双激子辐射，产生双激子辐射的条件容易实现，使室温、低功率连续激光泵浦条件下研究双激子辐射成为可能。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供了一种产生双激子的等离激元纳米腔，所述等离激元纳米腔包括从上至下依次连接的隔离层、发光材料层、二氧化硅层与银层，所述隔离层上设置有银纳米线。
本发明提供的等离激元纳米腔以银层作为基底层，并在银层与银纳米线之间设置二氧化硅层、发光材料层与隔离层，从而形成所述产生双激子的等离激元纳米腔。本发明使银纳米线产生的等离激元效应与发光材料的激子效应相互配合，使制备得到的等离激元纳米腔在低温、低功率连续激光照射下能够产生双激子辐射。
优选地，所述隔离层为4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层。
优选地，所述隔离层的厚度为4-9nm，例如可以是4nm、5nm、6nm、7nm、8nm或9nm，优选为5nm。
优选地，所述发光材料层为cspbbr3层，cspbbr3层具有极高的荧光量子效率，荧光波长可调且覆盖整个可见光波段、线宽窄，所述cspbbr3层拥有优异发光特性的同时还拥有良好的电传输特性，但单独使用激光使cspbbr3产生双激子需要极低的温度与极高的激光功率，不利于应用。
优选地，所述cspbbr3层的厚度为4-9nm，例如可以是4nm、5nm、6nm、7nm、8nm或9nm，优选为8nm。
优选地，所述隔离层与cspbbr3层的总厚度为13nm。
优选地，所述二氧化硅层的厚度为3-8nm，例如可以是3nm、4nm、5nm、6nm、7nm或8nm，优选为4-6nm。过薄的二氧化硅层会引起cspbbr3荧光淬灭，过厚的二氧化硅层会引起金属纳米腔效果的减弱，无法使制备得到的等离激元纳米腔在低功率连续激光的照射下产生双激子辐射。
优选地，所述银层的厚度为45-56nm，例如可以是45nm、46nm、47nm、48nm、49nm、50nm、51nm、52nm、53nm、54nm、55nm或56nm，优选为48-52nm。
第二方面，本发明提供了如第一方面所述的等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在基体上沉积银层，然后在银层上沉积二氧化硅层，得到材料a；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面涂覆发光材料层，然后在发光材料层表面涂覆隔离层，得到材料b；
(3)将银纳米线设置于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
本发明所述基体为本领域技术人员常用的平整的衬底，优选为硅衬底。
优选地，步骤(1)所述沉积的方法包括化学气相沉积法或物理气相沉积法，优选为物理气相沉积法。
优选地，所述物理气相沉积法包括磁控溅射法、真空蒸镀法或离子镀法中的任意一种或至少两种的组合，优选为磁控溅射法。本发明所述磁控溅射法为使用磁控溅射镀膜机进行磁控溅射。
优选地，步骤(2)所述涂覆的方法为旋涂法。旋涂法是依靠工件旋转时产生的离心力及重力作用，将落在工件上的涂料液滴全面流布于工件表面的涂覆过程，本发明使用旋涂法进行涂覆，能够得到厚度均匀的发光材料层与隔离层。
优选地，步骤(3)所述将银纳米线设置于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面的方法为旋涂法，使用旋涂法得到的纳米银线的密度小并且能单根分散，银纳米线除具有优良的导电性之外，由于其纳米级别的尺寸效应，其还具有优异的透光性、耐曲挠性。银纳米线、隔离层、发光材料层、二氧化硅层与银层形成的等离激元纳米腔能够在室温、低功率连续激光下产生双激子辐射。
作为本发明第二方面所述方法的优选技术方案，所述方法包括如下步骤：
(1)在基体上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为45-56nm，二氧化硅层的厚度为3-8nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为4-9nm，隔离层的厚度为4-9nm，所述cspbbr3层与隔离层的总厚度为13nm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
第三方面，本发明提供了如第一方面所述等离激元纳米腔产生双激子的应用。本发明第一方面所述等离激元纳米腔能够在室温且低功率连续激光的照射下产生双激子辐射。
所述“室温”至20-30℃内的任意温度，本发明所述“低功率”为相对于飞秒激光功率的低功率，可以低至100mw/cm2。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明提供的等离激元纳米腔能够在室温、100mw/cm2的低功率连续激光泵浦下产生双激子辐射，产生双激子辐射的条件温和，便于对双激子辐射的研究应用；
(2)本发明提供的等离激元纳米腔的制备方法简单，便于操作。
附图说明
图1为实施例1制备得到的等离激元纳米腔的结构示意图；
图2为实施例1制备得到的等离激元纳米腔的双激子辐射随连续激光功率变化的荧光光谱图；
图3为实施例1制备得到的等离激元纳米腔的双激子辐射荧光寿命以及对比例1制备得到的cspbbr3发光材料的荧光寿命图。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供了一种等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为50nm，二氧化硅层的厚度为5nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为8nm，隔离层的厚度为5nm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔，所得等离激元纳米腔的结构示意图如图1所示。
实施例2
本实施例提供了一种等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为48nm，二氧化硅层的厚度为4nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为9mm，隔离层的厚度为4mm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
实施例3
本实施例提供了一种等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为52nm，二氧化硅层的厚度为6nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为7mm，隔离层的厚度为6mm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
实施例4
本实施例提供了一种等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为45nm，二氧化硅层的厚度为3nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为6mm，隔离层的厚度为7mm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
实施例5
本实施例提供了一种等离激元纳米腔的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为56nm，二氧化硅层的厚度为8nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为4mm，隔离层的厚度为9mm；
(3)将银纳米线旋涂于步骤(2)所述材料b的隔离层的表面，得到所述等离激元纳米腔。
对比例1
本对比例1提供了一种cspbbr3发光材料的制备方法，所述方法包括如下步骤：
(1)在硅衬底上磁控溅射银层，然后在银层上磁控溅射二氧化硅层，得到材料a，所述银层的厚度为50nm，二氧化硅层的厚度为5nm；
(2)在步骤(1)所得材料a表面的二氧化硅层表面旋涂cspbbr3层，然后在cspbbr3层表面旋涂4-甲基-1-乙酰氧基杯[6]芳烃形成的隔离层，得到材料b，所述cspbbr3层的厚度为8nm，隔离层的厚度为5nm，得到所述cspbbr3发光材料。
25℃下，应用型号为普林斯顿sp2500i的荧光光谱仪对实施例1制备得到的等离激元纳米腔进行测试，入射光源为连续激光，连续激光的泵浦功率分别为0.1μw、0.3μw、0.5μw、1μw、2μw与3μw，所得结果如图2所示，图2中500nm波长处为单激子峰，520nm波长处为双激子峰，当泵浦功率超过0.5μw时，双激子峰出现，此时对应的泵浦功率密度为100mw/cm2，说明实施例1制备得到的等离激元纳米腔在室温下，泵浦功率密度为100mw/cm2的连续激光照射下能够产生双激子辐射。
且图2中500nm波长处的单激子峰强度随泵浦功率增加呈线性增长，520nm波长处的双激子峰强度随泵浦功率呈非线性变化，双激子峰强度与泵浦功率的二次方呈线性关系，说明实施例1制备得到的等离激元纳米腔产生的辐射为双激子辐射。
室温下，应用型号为tcspc-150的时间分辨荧光光谱仪对实施例1制备得到的等离激元纳米腔以及对比例1提供的cspbbr3发光材料进行测试，激光光源为入射功率为70nj/cm2的飞秒激光器，所得结果如图3所示，由图3可知，实施例1制备得到的等离激元纳米腔的荧光寿命为510ps，对比例1提供的cspbbr3发光材料的荧光寿命为1170ps，实施例1制备得到的等离激元纳米腔的荧光寿命大约为对比例1提供的cspbbr3发光材料的荧光寿命的1/2，说明实施例1制备得到的等离激元纳米腔在室温下能够产生双激子辐射。
同样的，实施例2-5制备得到的等离激元纳米腔在室温、低泵浦功率密度的连续激光照射下能够产生双激子辐射。
综上所述，本发明制备得到的等离激元纳米腔在室温、100mw/cm2的连续激光泵浦下能够产生双激子辐射，所述等离激元纳米腔的制备方法简单，便于推广，有利于对双激子的分析与研究。
申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
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