本发明属于一种以成分为特征的陶瓷组合物，特别涉及一种新型低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷及其制备方法。
背景技术：
现代移动通信的迅速发展，推动着各类微波移动通信终端设备向小型化、轻量化、多功能化及低成本化的方向快速发展。微波介电陶瓷对于制造更小的器件和提高微波集成电路的封装密度非常有效。用于制作介质谐振器等基础和关键材料的介质陶瓷，须满足以下条件：较高的相对介电常数(εr)以提高集成度，较低介电损耗(介电损耗正切角tanδ)以提高工作频率，趋近于零的谐振频率温度系数(τf)以提高温度稳定性。
为了实现ltcc技术的多层结构，要求微波介质材料能与高导电率和廉价的银电极(961℃)实现共烧。因此，要求对于使用在微波元器件上的微波介质材料的烧结温度要在950℃以下。通常添加低熔点氧化物或玻璃烧结助剂以降低微波介质材料的烧结温度是最常见的一种降低烧结温度的方法。lanbo4是一种具有优越微波介电性能的新型的微波介质材料，介电常数约为20，q×f值约50000，谐振频率温度系数为10ppm/℃，但是烧结温度为1325℃。其较高的烧结温度限制了其在ltcc上的应用。本发明采用传统固相法，通过在预烧陶瓷粉末中添加烧结助剂，制备出低温烧结的lanbo4微波介质陶瓷，使其满足在ltcc技术的应用。
技术实现要素：
本发明的目的，是克服现有lanbo4系微波介质陶瓷烧结温度过高、限制了其在ltcc上应用的缺陷，提供一种以la2o3、nb2o5为主要原料，外加少量的bacu(b2o5)玻璃作为烧结助剂，使lanbo4系微波介质陶瓷烧结温度降低至950℃以下，同时保持其优异的微波介电性能。
本发明通过如下技术方案予以实现：
一种低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷，其化学式为lanbo4，在此基础上外加质量百分比为0.5％～3％的bacu(b2o5)烧结助剂；
所述bacu(b2o5)烧结助剂由baco3,cuo和h3bo3混合煅烧制得；
该低温烧结高品质因数lanbo4系微波介质陶瓷的制备方法，具有如下步骤：
(1)将la2o3,nb2o5原料，按化学式lanbo4进行配料，将粉料放入球磨罐中，加入分散剂，加入氧化锆球，在球磨机上球磨6～10小时；
(2)将步骤⑴球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，待原料干燥后，过筛，获得颗粒均匀的粉料；
(3)将步骤⑵混合均匀的粉料于975℃～1050℃预烧3小时；
(4)在步骤⑶预烧后的陶瓷粉料放入球磨罐中，外加质量百分比为0.5％～3％的bacu(b2o5)烧结助剂，再加入去离子水和氧化锆球，在球磨机上球磨6～10小时；烘干后在陶瓷粉料中外加8％重量百分比的粘合剂进行造粒，过80目筛，再用粉末压片机成型为坯体；
(5)将在步骤⑷的坯体于925℃～975℃烧结，保温4～6小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷。
所述步骤(1)的la2o3,nb2o5原料的质量纯度大于99.9％。
所述步骤(3)的预烧温度为1000℃。
所述步骤(1)、步骤(4)球磨工艺的原料、去离子水与磨球的质量比为1:16:15。
所述步骤(4)的外加bacu(b2o5)烧结助剂由baco3,cuo和h3bo3按化学计量比称重，按料：去离子水：磨球＝1:16:15的比例加入球磨罐中，球磨6h，烘干后在800℃下煅烧3h制备得到。
所述步骤(4)的外加bacu(b2o5)的质量百分比为1％。
所述步骤(4)的粉末压片机的压力为8mpa。
所述步骤(4)的坯体直径为10mm，厚度为5mm。
所述步骤(5)的烧结温度为925℃，保温时间4小时。
本发明以lanbo4微波介质陶瓷为基础，外加0.5％～3％的bacu(b2o5)玻璃作为烧结助剂，使lanbo4系微波介质陶瓷烧结温度由1325℃降低至925℃，制备出介电常数为21.2，品质因数22,600ghz，谐振频率温度系数为10.01ppm/℃的微波介质陶瓷。本发明的制备工艺简单，过程无污染，是一种很有前途的ltcc微波介质材料。
具体实施方式
本发明采用纯度大于99.9％的化学原料la2o3,nb2o5，制备lanbo4微波介质陶瓷。
具体实施例如下。
实施例1
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为0.5％的bacu(b2o5)-0.1g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于925℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例2
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为1％bacu(b2o5)-0.2g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于925℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例3
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为2％bacu(b2o5)-0.4g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于925℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例4
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为3％bacu(b2o5)-0.6g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于925℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例5
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为0.5％bacu(b2o5)-0.1g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于950℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例6
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为1％bacu(b2o5)-0.2g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于950℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例7
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为2％bacu(b2o5)-0.4g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于950℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例8
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为3％bacu(b2o5)-0.6g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于950℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例9
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为0.5％bacu(b2o5)-0.1g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于975℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例10
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为1％bacu(b2o5)-0.2g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于975℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例11
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为2％bacu(b2o5)-0.4g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于975℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
实施例12
1.依照微波介质陶瓷组分lanbo4，称la2o3-11.0142g、nb2o5-8.9858g配料，共20g；混合粉料加入球磨罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨6小时，球磨机转速为1000转/分；
2.将球磨后的原料置于110℃温度条件下烘干，过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；
3.将颗粒均匀的粉料于1000℃煅烧3小时；
4.将煅烧后的粉料放入球磨罐中，称取质量百分比为3％bacu(b2o5)-0.6g,再加入去离子水和氧化锆球，二次球磨6小时，出料后在110℃温度条件下烘干，过40目筛；然后加入8％重量百分比的粘合剂作进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以8mpa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；
5.将坯体于975℃烧结，保温4小时，制得低温烧结高品质因数铌酸镧系微波介质陶瓷；
最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。
本发明具体实施例的检测方法如下:
1.借助agilent8720es网络分析仪，采用开始抢平行板法测量所制备圆柱形陶瓷材料的节电常数，将测试夹具放入especmc-710f型高低温循环温箱进行谐振频率温度系数的测量，温度范围为25-85℃测试频率在6-15ghz范围内。
2.采用闭式腔法测量所制备圆柱形陶瓷样品的品质因数。
本发明具体实施例的各项关键参数及介电性能检测结果详见表1。
表1