专利名称：一种合成的层状二氧化硅分子筛的制作方法
技术领域：
本发明涉及一种新型层状全硅分子筛(命名为“SKLC-2”)以及应用六亚甲基亚胺为模板剂的制备方法。
沸石分子筛是一种无机微孔晶体材料，由于它们结构和性能特点，已被广泛应用在催化、吸附和离子交换等各个领域。分子筛的酸性使得它们作为催化剂应用于各种烃类的反应，特别是利用分子筛规整的孔系统可以实现择型催化反应。
沸石分子筛一般是由SiO4，四面体和AlO4四面体通过公共的氧原子连接形成的具有严格二维晶格结构。分子筛因AlO4而荷的负电可由质子、碱金属离子或者是碱土金属离子中和。通常一种沸石分子筛的硅铝比可以在一定范围内改变。分子筛的骨架结构也可以全部由SiO4四面体通过公共的氧原子连接形成，如全硅MFI分子筛Silicalite-1，全硅MEL分子筛Silicalite-2。
本发明的目的是提供一种合成的层状二氧化硅分子筛，其具有与以往分子筛不同的结构，且可以通过或不通过金属离子修饰用作催化剂。
本发明提供了一种合成的层状二氧化硅分子筛，其原粉具有下述的X-射线粉未衍射特征d值 () 衍射相对强度(I/I0％)20.3±0.50 1009.93±0.20 47±30
7.19±0.10 32±306.35±0.10 38±304.97±0.10 32±204.53±0.10 1004.00±0.10 44±203.22±0.10 40±203.18±0.10 33±20活化或离子交换后具有下述的X-射线粉未衍射特征d值() 衍射相对强度(I/I0％)33.7±3.0 37±2017.5±1.50 40±2012.5±0.10 55±2011.1±0.10 25±208.79±0.10 45±306.23±0.10 50±303.91±0.05 35±303.41±0.05 1003.19±0.05 30±20本发明中所述二氧化硅分子筛原粉中还可以含有杂质，组成为(0.0005-0.01)Na2O∶(1-4)R∶SiO2，其中R代表六亚甲基亚胺。本发明还提供了上述层状二氧化硅分子筛的制备方法，其特征在于由氢氧化钠、去离子水和六亚甲基亚胺制备混合溶液，并搅拌均匀，在室温和搅拌下，向上述溶液中加入硅溶胶，得到的混合物在室温下继续搅拌一小时，反应混合物的摩尔组成比为H2O/SiO2＝10-100；OH-1/SiO2＝0.01-1.0；M/SiO2＝0.01-2.0；R/SiO2＝0.05-1.0；其中M代表碱金属或碱土金属，R代表六亚甲基亚胺；反应混合物在高压釜内150℃晶化24-72小时，晶化产物分离，去离子水洗涤至PH值为7-9，然后在120℃干燥，分子筛在空气中540℃焙烧除去有机组分。
本发明的SKLC-2分子筛与先前报道的分子筛PHS(Puppe等，U.S.Pat.No.4,439,409)、MCM-22(Rubin等，U.S.Pat.No.4,954,325)和ITQ-1(Camblor等，J.Phys.Chem.，B 1998，102，44-51)完全不同，是一种新类型层状二氧化硅分子筛。
附
图1为SKLC-2层状二氧化硅分子筛活化前后的X-射线衍射谱图。
实例1由1.64克氢氧化钠、135克去离于水和10.3克六亚甲基亚胺制备一混合溶液，并搅拌均匀。在室温和剧烈搅拌下，向上述溶液中加入46.8克硅溶胶(26.5％SiO2，重量比)，得到的混合物在室温下继续搅拌一小时。反应混合物的摩尔组成比为H2O/SiO2＝45；OH-1/SiO2＝0.27；Na/SiO2＝0.27；R/SiO2＝0.5；反应混合物在高压釜内150℃晶化24-72小时；晶化产物分离，去离子水洗涤至PH值为7-9，然后在120℃干燥；分子筛在空气中540℃焙烧除去有机组分。所得的分子筛X-射线衍射谱图见图1。
权利要求
1.一种合成的层状二氧化硅分子筛，其原粉具有下述的X-射线粉未衍射特征d值()衍射相对强度(I/I0％)20.3±0.50 1009.93±0.20 47±307.19±0.10 32±306.35±0.10 38±304.97±0.10 32±204.53±0.10 1004.00±0.10 44±203.22±0.10 40±203.18±0.10 33±20活化或离子交换后具有下述的X-射线粉未衍射特征d值 () 衍射相对强度(I/I0％)33.7±3.0 37±2017.5±1.50 40±2012.5±0.10 55±2011.1±0.10 25±208.79±0.10 45±306.23±0.10 50±303.91±0.05 35±303.41±0.05 1003.19±0.05 30±20
2.按权利要求1所述合成的层状二氧化硅分子筛，其特征在于所述二氧化硅分子筛原粉含有杂质组成为(0.0005-0.01)Na2O∶(1-4)R∶SiO2，其中R代表六亚甲基亚胺。
3.一种权利要求1所述层状二氧化硅分子筛的制备方法，其特征在于由氢氧化钠、去离子水和六亚甲基亚胺制备混合溶液，并搅拌均匀，在室温和搅拌下，向上述溶液中加入硅溶胶，得到的混合物在室温下继续搅拌一小时，反应混合物的摩尔组成比为H2O/SiO2＝10-100；OH-1/SiO2＝0.01-1.0；M/SiO2＝0.01-2.0；R/SiO2＝0.05-1.0；其中M代表碱金属或碱土金属，R代表六亚甲基亚胺；反应混合物在高压釜内150℃晶化24-72小时，晶化产物分离，去离子水洗涤至pH值为7-9，然后在120℃干燥，分子筛在空气中540℃焙烧除去有机组分。
全文摘要
一种合成的层状二氧化硅分子筛,其原粉具有下述的X－射线粉未衍射特征:d值(A),衍射相对强度(I/I
文档编号C01B33/113GK1288857SQ9912081
公开日2001年3月28日 申请日期1999年9月22日 优先权日1999年9月22日
发明者程谟杰, 包信和, 谭大力, 林励吾 申请人:中国科学院大连化学物理研究所