波长为603nm，色坐标为(x = 0.6237，y= 0.3495)，红光色纯度为97.7%。
[0042]实施例3本实施例公开了一种LED用MAlS1hPr3+红光荧光粉的制备方法，具体步骤如下:
[0043](I)称取3.0Olg的Al(NO3)3.9H20颗粒置于高压容器(高压容器容积为80mL，材质为聚四氟乙烯内衬、不锈钢外壳，压力范围为O?1Mpa)中，按填充比为50% (指溶剂体积占高压容器容积的比例)，C2H5O (无水乙醇):H2O(蒸馏水)= 0.29:1的体积比，向高压容器中加入9mL的C2H5O和31mL的H2O,待Al (NO3)3.9H20颗粒充分溶解后，在高压容器中形成浓度为
0.2mol/L的Al(NO3)3溶液(指Al3+占C2H5O和H2O混合液总体积的浓度)；
[0044](2)按照K: Al: Si = 1:1:1的摩尔比，称取0.801g的KHCO3和I.667g的Si (OC2H5)4o按照Pr3+的摩尔浓度为1.0mol % (指Pr3+占基体材料KAlS14的摩尔浓度)，称取0.035g的Pr(NO3)3.6H20粉体。将KHCO3、Si(OC2H5)4)以及Pr(NO3)3.6H20粉体共同加入步骤I)的高压容器中。
[0045](3)将步骤2)的高压容器置于磁力搅拌器上，控制磁力转子转速为240rpm，温度为50 °C下，搅拌并加热30min，使各反应物充分混合。
[0046](4)将步骤3)中的高压容器置于烘箱中，以5°C/min的升温速度，升温至200°C，保温2h。再以0.3°C/min的缓慢降温速度，降温至80°C，然后随炉冷却至室温后取出。
[0047](5)将步骤4)所得溶剂热产物于60°C下，大气气氛中进行干燥，然后置于研钵中研磨均匀，即得到溶剂热前驱体。
[0048](6)将步骤5)所得溶剂热前驱体置于电阻炉内，以5°C/min的升温速度升温至380°C保温5h，再以2°C/min的升温速度升温至900°C煅烧3h，随炉冷却后取出，进行研磨，即得KAlS14 = 0.0lPr3+红光荧光粉。对所得荧光粉进行相关测试，发现KAlS14:0.0lPr3+红光荧光粉的发射峰峰值波长为606nm，色坐标为(x = 0.6205，y = 0.3538)，红光色纯度为98.0%。
[0049]实施例4本实施例公开了一种LED用MAlS1hPr3+红光荧光粉的制备方法，具体步骤如下:
[0050](I)称取12.004g的Al(NO3)3.9H20颗粒置于高压容器(高压容器容积为80mL，材质为聚四氟乙烯内衬、不锈钢外壳，压力范围为O?1Mpa)中，按填充比为40% (指溶剂体积占高压容器容积的比例)，C2H5O(无水乙醇):H2O(蒸馏水)=0.6:1的体积比，向高压容器中加Al2mI^C2H5(^P20mI^H2(U#Al(N03)3.9H20颗粒充分溶解后，在高压容器中形成浓度为
1.0mo 1/L的Al (NO3h溶液(指Al3+占C2H5O和H2O混合液总体积的浓度)；
[0051 ] (2)按照Na:Al: Si = 2:1:1的摩尔比，称取I.281g的NaOH和I.923g的Si02。按照Pr3+的摩尔浓度为5mol% (指Pr3+占基体材料NaAlS14的摩尔浓度)，称取0.696g的Pr(NO3)3.6H20粉体。将Na0H、Si02以及Pr(NO3)3.6H20粉体共同加入步骤I)的高压容器中。
[0052](3)将步骤2)的高压容器置于磁力搅拌器上，控制磁力转子转速为240rpm，温度为50 °C下，搅拌并加热30min，使各反应物充分混合。
[0053](4)将步骤3)中的高压容器置于烘箱中，以5°C/min的升温速度，升温至100°C，保温4h。再以0.2°C/min的缓慢降温速度，降温至80°C，然后随炉冷却至室温后取出。
[0054](5)将步骤4)所得溶剂热产物于60°C下，大气气氛中进行干燥，然后置于研钵中研磨均匀，即得到溶剂热前驱体。
[0055](6)将步骤5)所得溶剂热前驱体置于电阻炉内，以5°C/min的升温速度升温至320°C保温8h，再以2°C/min的升温速度升温至850°C煅烧12h，随炉冷却后取出，进行研磨，即得NaAlS14: 0.05Pr3+红光荧光粉。对所得荧光粉进行相关测试，如图1所示，发现NaAlS14:
0.05Pr3+红光荧光粉的发射峰峰值波长为605nm，色坐标为(x = 0.6211，y = 0.3527)，红光色纯度为97.5%。
[0056]实施例5本实施例公开了一种LED用MAlS1hPr3+红光荧光粉的制备方法，具体步骤如下:
[0057](I)称取2.251g的Al(NO3)3.9H20颗粒置于高压容器(高压容器容积为80mL，材质为聚四氟乙烯内衬、不锈钢外壳，压力范围为O?1Mpa)中，按填充比为10% (指溶剂体积占高压容器容积的比例)，C2H5O (无水乙醇):H2O(蒸馏水)= 0.45:1的体积比，向高压容器中加入2.5mL的C2H5O和5.5mL的H2O，待Al (NO3)3.9H20颗粒充分溶解后，在高压容器中形成浓度为0.75mol/L的Al(NO3)3溶液(指Al3+占C2H5O和H2O混合液总体积的浓度)；
[0058](2)按照Ag:Al: Si = 1:1:1的摩尔比，称取1.019g的AgNO3和0.361g的Si02。按照Pr3+的摩尔浓度为3.5mo I % (指Pr3+占基体材料AgAISi04的摩尔浓度)，称取0.091 g的Pr(NO3)3.6H20粉体。将AgN03、Si02以及Pr(NO3)3.6H20粉体共同加入步骤I)的高压容器中。
[0059](3)将步骤2)的高压容器置于磁力搅拌器上，控制磁力转子转速为240rpm，温度为50 °C下，搅拌并加热30min，使各反应物充分混合。
[0060](4)将步骤3)中的高压容器置于烘箱中，以5°C/min的升温速度，升温至160°C，保温6h。再以0.10°C/min的缓慢降温速度，降温至80°C，然后随炉冷却至室温后取出。
[0061](5)将步骤4)所得溶剂热产物于60°C下，大气气氛中进行干燥，然后置于研钵中研磨均匀，即得到溶剂热前驱体。
[0062](6)将步骤5)所得溶剂热前驱体置于电阻炉内，以5°C/min的升温速度升温至330°C保温10h，再以2°C/min的升温速度升温至950°C煅烧4h，随炉冷却后取出，进行研磨，即得AgAlS14:0.035Pr3+红光荧光粉。对所得荧光粉进行相关测试，如图2所示，发现AgAlS14:0.035Pr3+红光荧光粉的发射峰峰值波长为603nm，色坐标为(x = 0.6243，y = 0.3506)，红光色纯度为98.1%。
[0063]显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
【主权项】
1.一种LED用MAlSi04:Pr3+红光荧光粉的制备方法，其特征在于， 所述方法包括如下步骤: 1)称取Al(NO3)3.9H20，再加入无水乙醇和蒸馏水，待Al(NO3)3.9H20溶解形成Al(NO3)3溶液； 2)称取Μ20、Μ0Η或MNO3中的一种，S12和Si(OC2H5)4中的一种；以及Pr(NO3)3.6H20;然后将三者混合，得到混合物;M元素可以为L1、Na、K、Ag中的至少一种； 3)将步骤2)的混合物进行搅拌，使各反应物充分混合； 4)将步骤3)所得的物质进行溶剂热反应，得到溶剂热产物； 5)将步骤4)所得的所述溶剂热产物进行干燥处理； 6)将步骤5)所得的产物进行梯度升温处理至700?1000°C，然后冷却至室温，再研磨处理，得到MAlS1hPr3+红光荧光粉。2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤I)中所述的无水乙醇与蒸馏水的体积比为0.1?0.6:1。3.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤I)中所述的Al(NO3)3溶液的浓度为0.20?1.0mol/Lo4.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤I)所得的Al(NO3)3溶液中的Al元素与步骤2)的所述混合物中各金属元素的摩尔比为Al: M: S1: Pr = 1: 1: 1: 0.002?0.05。5.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤I)和2)中称取的各物质均需要放在高压容器中，其中所述的Al(NO3)3.9H20颗粒占所述高压容器容积的比例为10%?80%。6.如权利要求任一项1-5所述的制备方法，其特征在于，步骤3)中所述的搅拌所用的搅拌器为磁力搅拌器，磁力转子转速为240rpm，温度为50°C，加热时间为30min。7.如权利要求任一项1-5所述的制备方法，其特征在于，步骤4)中溶剂热反应具体为:先进行升温速度为5°C/min，升温至100?200°C，时间为I?6h;然后再进行缓慢降温处理，降温速度为0.1?0.3°(:/11^11，降温至80°(:。8.如权利要求任一项1-5所述的制备方法，其特征在于，步骤5)所述的低温干燥处理的温度为60°C。9.如权利要求任一项1-5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤6)中，所述梯度升温处理具体为:将步骤5所得产物置于电阻炉内，以5°C/min的升温速度升温至320?380°C，保温3?1h;再以2°C/min的升温速度升温至700?1000V，煅烧3?12h。
【专利摘要】本发明属于湿化学法制备荧光粉技术领域，具体涉及一种LED用MAlS iO4：Pr3+红光荧光粉的制备方法。采用溶剂热法制备MxSr1?xTiO3：Pr3+(0＜x≤0.5)高纯红光荧光粉，在后期低温煅烧下即可获得MAlSiO4：Pr3+红光荧光粉。与传统的高温固相法相比，溶剂热法所需后期煅烧温度低，对设备要求不高，能耗较低，适合工业化生产；所得荧光粉中的Pr3+分散均匀，易进入MxSr1?xTiO3中实现能量传递；所得红光荧光粉的发射峰半波宽较窄，红光色纯度高；粒径大小分布均匀，有利于荧光粉后期应用中与胶水的均匀混合，适合高色域白光LED的使用。
【IPC分类】C09K11/64
【公开号】CN105713605
【申请号】CN201610049894
【发明人】高丹鹏, 邢其彬, 童文鹏
【申请人】深圳市聚飞光电股份有限公司
【公开日】2016年6月29日
【申请日】2016年1月25日