一种制备yag荧光粉的助熔剂及方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及一种荧光粉制备方法，具体地说是一种制备YAG荧光粉的助熔剂及方 法。
【背景技术】
[0002] LED发光二极管能够将电能直接转化为光能，其具有转换效率高、使用寿命长、节 能等优点，在照明、显示等领域应用广泛。近年来，蓝色和近紫外光LED迅速发展，采用黄色 荧光粉配蓝色芯片实现白光是目前最为广泛的封装方式，钇铝石榴石（简称YAG)结构的荧 光粉具有发光效率高和化学稳定性好的优点，是一种理想的LED用荧光粉。
[0003] 随着LED的迅速发展，人们对荧光粉性能（如结晶性、颗粒大小等）的要求也越来 越高。YAG荧光粉是使用最多的一种荧光粉，提高YAG荧光粉的性能能够明显提升封装质 量，目前限制YAG荧光粉性能的主要因素有原料的纯度、烧结工艺及助熔剂的类型等。
[0004] 在助熔剂的选取方面，通常使用的有硼酸、硼酸盐、氟化物等，如专利 CN201310387833. 3中公开了一种合成高性能LED荧光粉的方法，助熔剂采用酸式氟化物以 及反应过程中产生酸式氟化物的助剂组合，在反应过程中保持良好的酸性氛围，有利于提 高亮度，这类助熔剂致使烧结温度在1500°C以上，烧结后颗粒粒度存在分布不均匀、结晶性 较差等问题，最终导致发光亮度低，稳定性差，抗衰减能力差，同时氟化物的存在给后处理 造成了困难。专利CN201210063056. 2公开了一种黄色荧光粉的助熔剂，在氟化物和硼酸盐 组合物的基础上，添加了碳酸盐，得到了分散性好，结晶为球形或椭球形的晶体颗粒，但颗 粒的粒度分布、亮度均未得到很好的提高。专利CN201210141988. 4公开了一种LED用黄色 荧光粉的助熔剂，用NaF、KPF6、SrCl#同配比得到了颗粒分布较为均匀的荧光粉，提高了 初始亮度，但是产品中细小颗粒较多，颗粒的均匀性仍旧较差，产品产率低。助熔剂氟化物 的使用，导致其在高温条件下不稳定，产生含氟毒气，容易污染环境，生产过程中易给人身 造成危害。
【发明内容】
[0005] 本发明的目的之一就是提供一种制备YAG荧光粉的助熔剂，该助熔剂中不存在氟 化物，后处理简单，不污染环境。
[0006] 本发明的目的之二就是提供一种制备YAG荧光粉的方法，该方法采用了上述助熔 剂，且制备所得YAG荧光粉粒度分布均匀，亮度较高。
[0007] 本发明的目的之一是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的助熔剂，该助熔剂包括 化学通式为AxHyP04的物质，还包括Bi 203、B20#P BaO中的一种氧化物；通式A xHyP04中，A为 NH4、Li、Na 或 K，1 < X < 3,且 x+y = 3。
[0008] 所述助熔剂中AxHyP04与氧化物的摩尔比为：1:5~5:1。
[0009] 所述助熔剂的使用量占制备YAG荧光粉所用原料总质量的0. 3%~10%。
[0010] 本发明的目的之二是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的方法，包括如下步骤：
[0011] a、按照化学通式Y3 a bGab012:mLn中各元素的化学计量比分别称取各元素对 应的氧化物；通式中，Μ为Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0彡a彡2,0彡b < 5,0· 03 彡 m 彡 0· 35 ;
[0012] b、称取助熔剂，所述助熔剂由AxHyP04和氧化物构成，所述助熔剂中的氧化物为 Bi203、B203和BaO中的一种；A为NH 4、Li、Na或K，1彡X彡3,且x+y = 3 ;所称取的助熔剂 的质量占步骤a中所称取的所有原料总质量的0. 3 %~10 %，且助熔剂中，AxHyP(V^氧化物 的摩尔比为：1:5~5:1 ;
[0013] c、将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的助熔剂混合均匀后放入坩埚中， 在还原气氛下加热至温度T，在温度T下保温时间t，之后降至室温，得到烧结产物；
[0014] d、将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、水洗、过滤、烘干后，得到YAG荧光粉。
[0015] 步骤c中，所述温度T满足：1300°C彡T彡1450°C。
[0016] 步骤c中，所述时间t满足：4h彡t彡6h。
[0017] 步骤c中，还原气氛为氮气与氢气的混合气体。
[0018] 本发明所提供的助熔剂是AxHyP〇JP氧化物的混合助熔剂，该混合助熔剂在制备 YAG荧光粉时使用，可以提高YAG荧光粉的亮度，改善粉体的粒度分布均匀性、结晶性及分 散性；还可以在保证YAG荧光粉良好发光性能的同时降低烧结温度；且所用助熔剂均为常 规磷酸盐和常规氧化物，不会产生破坏环境的有害物质，不会对人体造成影响，后处理容 易，对环境友好。
【附图说明】
[0019] 图1是本发明实施例1所制备的Y2.96A150 12:0. 04Ce荧光粉的SEM图。
[0020] 图2是本发明实施例1所制备的Y2.96A15012:0. 04Ce荧光粉的发射光谱图。
[0021] 图3是本发明对比例1所制备的Y2.96A150 12:0. 04Ce荧光粉的SEM图。
【具体实施方式】
[0022] 本发明所提供的制备YAG荧光粉的助熔剂，由AxHyP0 4和氧化物组合而成，氧化物 为 Bi203、B203和 BaO 中的一种；通式 AxHyP04中，A 为 NH4、Li、Na 或 K，1 彡 X 彡 3,且 x+y = 3。助熔剂中AxHyP04与氧化物的摩尔比为：1:5~5:1。在制备YAG荧光粉时所使用的助熔 剂的量一般占制备YAG荧光粉所用原料总质量的0. 3%~10%，通过调整助熔剂中磷酸盐 与氧化物的比例，同时调整助溶剂与制备YAG荧光粉时所用原料的配比，进而可控制YAG荧 光粉颗粒的大小。
[0023] 本发明中所制备的YAG荧光粉的化学通式为Y3 a "MaAl5 bGab012:mLn，通式中，Μ为 Sc和Gd中的一种，Ln为Ce、Eu和Lu中的一种，0彡a彡2,0彡b < 5,0· 03彡m彡0· 35。 其中微量元素 Sc、Gd、Ga的加入，可修饰荧光粉的晶格缺陷，提高该体系荧光粉的发光强 度。助熔剂能够降低荧光粉的烧结温度，促进激活剂进入晶格内部，助熔剂中的磷酸盐具有 分散作用，同时可防止激活剂被氧化，助熔剂中的氧化物可促进晶体颗粒的生长。
[0024] 下面以具体实施例详细描述本发明中制备YAG荧光粉的方法。
[0025] 实施例1 :Υ2.96Α15012:0· 04Ce荧光粉的制备。
[0026] 按摩尔比为Y:Al:Ce = 2. 96:5:0. 04分别称取相应的￥203^1203和CeO#为制备 YAG荧光粉的原料，再称取总原料质量10 %的Na3P〇dP B 203作为助熔剂，助熔剂中磷酸盐与 氧化物的质量比为Na3P04: B203 = 3:1，将原料和助熔剂混合均匀装入刚玉坩埚中，在氮气与 氢气（体积比为7:3)混合的还原气氛中加热至1450Γ，保温5小时后冷却至室温，得到烧 结产物。将烧结产物粉碎过150目筛，然后用6mm的玛瑙球和水进行球磨，再用盐酸进行温 酸洗，再水洗，水分洗至电导率小于10