绿色荧光粉及其制备方法
【技术领域】
[0001] 本发明设及塞隆型绿色巧光粉，具体的说是一种e-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉及其 制备方法。
【背景技术】
[0002] 目前，白光L邸用绿色巧光粉大多是基于硫化物，例如化S:化2\A13+，或 SrGa2S4:Eu2+。然而，硫化物基巧光粉具有较低的化学稳定性，使白光L邸发光效率对溫度 的依赖性强，从而限制了其在白光LED领域对应用。而^稀±渗杂的新型氧氮化物、氮化物 体系光转换材料W其良好的稳定性和可靠性引起了研究者的广泛关注。因此，研究新的基 质稳定且合成条件简单的适合白光LED、L邸背光显示用绿色巧光粉就显得尤为必要。近年 来，稀±渗杂的新型氧氮化物、氮化物体系光转换材料W其良好的稳定性和可靠性引起了 研究者的广泛关注。稀±渗杂的SiAlON有独特的光谱学性能，具有优异的光转换效率，是 一种具有良好应用前景的L邸光转换材料，因而受到了研究者的广泛关注和研究。
[0003]SiAlON:化化型巧光粉是一种包含Si、Al、0、N化学元素的氮氧化合物巧光粉，现 有已经知道的是有两种具有不同晶格结构类型：a-SiAlON巧光粉和0 -SiAlON巧光粉。
[0004] 0 -SiAlON:化化绿色巧光粉具有小于55皿的窄光谱宽度，并且色纯度表现优异， 可用于白光L邸器件、背光材料。然而，目前已知的P-SiAlON:化化绿色巧光粉普遍存在 亮度不足、颗粒尺寸小的问题，如非专利文献Qiaracterizationandpropertiesofgre en-emitting0-SiA10N:Eu2+p〇wderphosphorsforwhitelight-emittingdiodes，其戶/f 制备的P-SiAlON:Eu2+绿色巧光粉具有棒状形貌的长度只有4ym、直径只有0. 5ym，再如 专利JP2005255895 (A)W及JP20090134425中所描述的，所使用的AlN和SIsNa原料作为 初始原料，W及使用的合成方法制作生成的P-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉亮度低、颗粒形貌 差。由于在L邸技术领域，不只需要e-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉的发光特性，还需要控制 其颗粒尺寸W及颗粒形状的粒度分布，需要的是均匀颗粒的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉， 其粒度分布不均会影响背光材料的发光效率、显色准确性。另外，由于P-SiA10N:Eu2+绿色 巧光粉的粒度分布不均会影响最终产品的合格率，所W现如今急需合适的用于背光材料的 P-SiAlON=Eu2+绿色巧光粉。所W对P-SiAlON=Eu2+绿色巧光粉的高亮度、大颗粒尺寸仍 存在大量需求。
【发明内容】
阳0化]本发明的目的是提供一种颗粒直径大、分布均匀的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉及 其制备工艺。
[0006] 本发明所要提供的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉的技术方案如下：
[0007] 一种e-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉，其化学通式为化aSibAle0A;
[0008] 式中，0 <a《0. 010,0. 4《b《0. 5,0.Ol《C《0. 02,0. 006《d《0. 02,0. 47 <e《0. 664。
[0009] 优选的方案是，式中0. 004《a《0. 010,0. 408《b《0. 489,0. 012《C《0. 02， 0. 006《d《0. 02,0. 557《e《0. 664。更为优选的方案是0. 004《a《0. 008， 0. 408《b《0. 489,0. 012《C《0. 02,0.Ol<d《0. 02。
[0010] 本发明所要提供的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉制备工艺的技术方案如下：
[0011] 一种0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，其包括如下步骤： 阳〇1引曰、所述巧光粉的化学通式为化aSibAlcOdNe，式中，0 <a《0. 010,0. 4《b《0. 5， 0.Ol《C《0. 02,0. 006《d《0. 02,0. 47 <e《0. 664 ;
[0013] b、氮气气氛保护下按所述通式中各元素化学计量比分别称取原料，置于研鉢中进 行研磨，然后过40-200目筛，装入相蜗；
[0014] 所述原料为化化合物、Si化合物和Al化合物； 阳〇1引所述化化合物为化2〇3和/或化N;所述Si化合物为Si3N4和/或SiO2,所述SisN* 为曰-SisN*和/或0-Si3也所述Al化合物为A1N、Al2〇3和AlF3中的至少一种；
[0016] C、烧结：将相蜗置于气压烧结炉，抽真空至低于10化并预热至50-500°C，然后Wo <充气速率《12MPa的速度进行吨补气至炉内压力P为0.OlMPa-lOOMPa，然后分阶段进 行升溫和烧结，其中，
[0017] 阶段一：先W600《皿1200°CA的速率升溫至1450-1550°C，
[0018] 阶段二：再开始W60《皿2《600°CA的速率升溫至烧结溫度1900-2200 °C，在 烧结溫度下烧结8-12h;
[0019] 且皿1>皿2;阶段一、阶段二整个过程中维持炉内压力P不变；
[0020] d、退火：C步骤之后，利用Ih降溫至1500-1800°C，与此同时开启控压累抽气，匀 速控压至负压400-10000Pa，然后保持此溫度及压力条件烧结6-12h，然后停止程序，再充成 至负压10KPa-90KPa保压至自然冷却后取出，所得烧结料研磨后过40-200目筛；
[0021]e、过筛后，W10. 0% -36. 5%盐酸溶液浸泡进行酸处理，后进行水洗至洗涂液抑 为6-7,再加热干燥后，得到0 -SiAlON:Eu2+绿色巧光粉。
[0022] 步骤C所述抽真空至低于10化指抽真空至低于绝对压力10化、步骤C所述进行成 补气至炉内压力P为0.OlMPa-IOOMPa均为绝对压力；
[0023] 步骤d所述所述负压400-6000F*a为绝对压力400-6000F*a，所述负压10KPa-90KPa 为绝对压力l〇KPa-90KPa。
[0024] 本发明的0-SiAlON:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，优选的方案是，步骤b中，所述 Si化合物为a-SisN*、a-SisN*和 0-Si3N4的混合物、a-Si3N4、0 -SisN*和SiO2的混合物 中的任意一种；所述Al化合物为AlN和Al2〇3的混合物或A1N、Al2〇3和AlF3的混合物中的 任意一种。 阳02引本发明的0 -SiAlON:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，优选的方案是，步骤C中，炉内 压力P为0.OlMPa-lOMPa，优选为0.IMPa-lMPa。所述炉内压力为绝对压力。
[0026] 本发明的0-SiAlON:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，步骤d优选的方案是：c步骤之 后，利用Ih降溫至1700°C，与此同时开启控压累抽气，匀速控压至负压1000-2000Pa，并保 持1700°C烧结8-lOh。在此压力条件下所制得的巧光粉的颗粒均匀性和颗粒直径都比较理 想。所述负压1000-2000化为绝对压力1000-2000Pa。
[0027] 步骤d中，更为优选的方案是，为负压1000-1200Pa。在此压力条件下所制备的 巧光粉除均匀性和直径更为理想外，料收率也更高。所述负压1000-1200化为绝对压力 1000-1200Pa〇
[0028] 另外，步骤d中，烧结时炉内负压的波动范围要求控制在设定值±50化W内，超过 50化的压差，会造成颗粒的严重不均匀性，所生产的0-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉失重会严 重增加。
[0029] 本发明的0 -SiAlON=Eu2+绿色巧光粉的制备方法，优选的方案是，步骤b在中研磨 时沿一个方向均匀混料。其目的是为了混料更为均匀。
[0030] 本发明的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，优选的方案是，步骤C中抽真空 具体是机械累抽气至绝对压力小于5Pa。
[00川本发明的e-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉的制备方法，优选的方案是，步骤e中，所用 盐酸溶液的浓度为30wt%。
[0032] 本发明所制备的e-SiA10N:Eu2+绿色巧光粉，其颗粒均匀，平均粒径大，发光强度 高，在制备白光LED中具有广阔前景。
[0033] 本发明工艺方法操作简单易行，所用原料价格低廉，工艺窗口宽，适于大规模工业 化生产；可W通过对工艺条件的控制而实现制备期望粒度和均匀度的巧光粉。
【附图说明】
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