入成至负压IOK化保压，待自然 冷却后取出，所得烧结料先经过刚玉研鉢充分研磨，所得研磨料过200目筛，得到过筛后的 产物。
[0088](五）过筛后的产物先利用10.0 wt%浓度的盐酸进行揽拌酸洗0.化，而后利用去 离子水水洗至洗涂液抑值6.0,而后置于电热鼓风干燥箱200°C下，烘烤化后得到所需成 品的0-SiAlON=Eu2+绿色巧光粉，经邸S测试结果，所得巧光粉化学式为化。.。。掛。.4241。.。15〇 0.01化N〇. 568 O
[0089] 实施例23
[0090] (一）W a -SisN*、A1N、Al2〇3、Eu2〇3为原料，按照摩尔tt 曰-SisN* : AlN : Al2〇3: Eu2〇3二L 4 : 0. 1:0. 025 : 0. 03称取；注：W上所有原料的 称取均需在手套箱成气气氛下进行（水含量<Ippm,氧含量<Ippm)。 阳0川（二）将所称取的a-SisN*、A1N、AI2O3、化2〇3原料置于刚玉研鉢中沿一个方向研 磨0.化，然后过100目筛，装入鹤相蜗中。
[0092](=)将鹤相蜗放入高溫气压炉中，先进行机械累抽气至OPaW下并预热至50°C， 然后开始W5MPa/h的速率充入充成（纯度99. 999% )至lOOMPa，同时W800°CA的速度 升溫至1450°C，然后开始W200°CA的速度升溫至1900°C开始进行烧结，烧结时间为lOh， 烧结过程中炉内压力保持在lOOMPa。
[0093] (四）退火：烧结结束后，利用Ih降溫至1800。同时开启控压累抽气，比匀速控 压至负压6000化，保持1800°C烧结化，然后停止程序，再充入成至负压80K化保压，待自然 冷却后取出，所得烧结料先经过刚玉研鉢充分研磨，所得研磨料过100目筛，得到过筛后的 产物。
[0094](五）将所得产物进行研磨分级处理，得到不同的D50,过筛后的产物先利用 36. 5wt%浓度的盐酸进行揽拌酸洗0.化，而后利用去离子水水洗至洗涂液抑值7. 0,而后 置于电热鼓风干燥箱200°C下，烘烤化后得到所需成品的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉，经 EDS测试结果，所得巧光粉化学式为化。.。。651。.4241。.。1日0。.。16日吼.5邸。 阳0巧]对比例8
[0096] (一）Wa -SisN*、A1N、Al2〇3、Eu2〇3为原料，按照摩尔tt a -SisN* : AlN : Al 2〇3 : Eu 2〇3二1. 4 : 0. 1 : 0. 025 : 0. 03称取；
[0097] 注：W上所有原料的称取均需在手套箱成气氛下进行（水含量< Ippm,氧含量 < Ippm)。 阳〇9引（二）将所称取的a-SisN*、A1N、AI2O3、化2〇3原料置于刚玉研鉢中沿一个方向研 磨0.化，然后过50目筛，装入鹤相蜗中。
[0099] (S)将鹤相蜗放入高溫气压炉中，先进行机械累抽气至-5化W下并预热至 500°C，然后充入充成（纯度99. 999% )至0. 9MPa，控制充气速度为12MPa/h，同时W600°C/ h的速度升溫至1500°C，然后开始W60°CA的速度升溫至2000°C开始进行烧结，烧结时间 为12h，烧结过程中炉内压力保持在0. 9MPa。
[0100](四）烧结结束收，所得烧结物研磨过50目筛，过筛后的产物先利用30wt%浓度 的盐酸进行揽拌酸洗0.化，而后利用去离子水水洗至洗涂液抑值6.5,而后置于电热鼓风 干燥箱200°C下，烘烤化后得到所需成品的0 -SiA10N:Eu2+绿色巧光粉，经邸S测试结果， 所得欠光粉化学式为化0.DCieSi。.42AI。.。1日0。.。16日吼.568。 阳101] 所的巧光粉经检测，其颗粒直径D50为4. 94,颗粒均匀性K值为2. 07。 阳102] 由对比例8的结果可W看出，删除负压烧结步骤之后，所得巧光粉粉体颗粒直径 有所降低，颗粒均匀性明显降低，表明本发明工艺中负压烧结对粉体颗粒粒径的生长及颗 粒均匀性都有关键作用。
[0103]对比例9 阳1〇4] 相对于实施例1，步骤（四）中保持1700°C烧结化过程中，炉内压力由1050化降 至950Pa，其它工艺条件不变。 阳1化]所得巧光粉经检测，其颗粒直径D50为5. 01，颗粒均匀性K值（为1. 99)大大高于 实施例1所制巧光粉K值（1. 49)。 阳106]对比例10
[0107] 相对于实施例1，步骤（四）中保持1700°C烧结化过程中，炉内压力由1000化升 至1050化，其它工艺条件不变。 阳10引所得巧光粉经检测，其颗粒直径D50为4. 95,颗粒均匀性K值（为1. 76)大大高于 实施例1所制巧光粉K值（1. 49)。 阳109] 由对比例9和对比例10的结果可W看出，负压烧结过程中，炉内压力的稳定性对 巧光粉粉体颗粒的均匀性影响非常大，实际生产操作中应维持炉内压力的稳定。
【主权项】
1. 一种β-SiA10N:Eu2+绿色荧光粉，其特征是，其化学通式为EuaSibAleO凡； 式中，0 <a彡 0· 010,0· 4 彡b彡 0· 5,0· 01 彡c彡 0· 02,0· 006 彡d彡 0· 02,0· 47 <e彡 0. 664。2. -种β-SiA10N:Eu2+绿色荧光粉的制备方法，其特征是，包括如下步骤： a、 所述荧光粉的化学通式为EuaSibAleOdN e，式中，0 <a彡0·010,0·4彡b彡0· 5， 0· 01 彡c彡 0· 02,0· 006 彡d彡 0· 02,0· 47 <e彡 0· 664 ; b、 氮气气氛保护下按所述通式中各元素化学计量比分别称取原料，置于研钵中进行研 磨，然后过40-200目筛，装入坩埚； 所述原料为Eu化合物、Si化合物和A1化合物； 所述Eu化合物为Eu203和/或EuN;所述Si化合物为Si3N4和/或SiO2，所述Si3N4为a-Si3N4和/或β-Si3N4;所述A1化合物为A1N、A1 203和A1F3的中的至少一种； c、 烧结：将坩埚置于气压烧结炉，抽真空至低于10Pa并预热至50-500°C，然后以0 <充气速率彡12MPa的速度进行队补气至炉内压力F为0.OIMPa-lOOMPa，然后分阶段进 行升温和烧结，其中， 阶段一：先以600彡1200°C/h的速率升温至1450-1550°C; 阶段二：再开始以60 <HR2< 600°C/h的速率升温至烧结温度1900-2200 °C，在烧结 温度下烧结8_12h; 其中，HRi>HR2，阶段一、阶段二整个过程中维持炉内压力F不变； d、 退火：c步骤之后，利用lh降温至1500-1800°C，与此同时开启控压栗抽气，匀速控压 至负压400-10000Pa，然后保持此温度和压力条件烧结6-12h，然后停止程序，再充N2至负 压10KPa-90KPa保压至自然冷却后取出，所得烧结料研磨后过40-200目筛； e、 过筛后，以10. 0% -36. 5 %盐酸溶液浸泡进行酸处理，后进行水洗至洗涤液pH为 6-7,再加热干燥后，得到β-SiA10N:Eu2+绿色荧光粉。3. 根据权利要求2所述的一种β-SiAlON绿色荧光粉的制备方法，其特征是，步骤d 中，负压 1000-2000Pa，并保持 1700°C烧结 8-10h。4. 根据权利要求2所述的一种β-SiAlON绿色荧光粉的制备方法，其特征是，步骤e 中，所用盐酸溶液的浓度为30wt%。
【专利摘要】本发明涉及一种β-SiAlON:Eu2+绿色荧光粉，其化学通式为EuaSibAlcOdNe，式中，0＜a≤0.010，0.4≤b≤0.5，0.01≤c≤0.02，0.006≤d≤0.02，0.47＜e≤0.664。本发明还公开了该荧光粉的制备工艺，该工艺主要是先在烧结温度1900-2200℃下烧结8-12h；然后进行负压烧结，由控压泵控制，在负压1000-2000Pa烧结8-10h。本发明所制备的β-SiAlON:Eu2+绿色荧光粉，其颗粒均匀，平均粒径大，发光强度高，在制备白光LED？中具有广阔前景。本发明工艺方法操作简单易行，所用原料价格低廉，工艺窗口宽，适于大规模工业化生产；可以通过对控压泵的工艺条件的控制而实现制备期望粒度和均匀度的荧光粉。
【IPC分类】C09K11/64
【公开号】CN105295908
【申请号】CN201510881821
【发明人】杨志平, 王海龙, 董秀芹
【申请人】河北利福光电技术有限公司
【公开日】2016年2月3日
【申请日】2015年12月3日