一种热导率增强型核燃料芯块及其制备方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及核能工业领域，具体涉及核燃料元件及其单元，尤其涉及可应用于多用途反应堆的基于二氧化铀的固体陶瓷燃料元件的组成。
【背景技术】
[0002]俄罗斯专利N0.2467411RU(公布日:2010/11/20)公开了一种纳米结构的核燃料芯块(具体实施例)，这种芯块由铀化合物颗粒与纳米金刚石混合粉末压制烧结成型，具有均一的有效尺寸和密度。此外，该芯块还可由铀钚化合物与纳米金刚石的混合粉末压制烧结
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[0003]虽然上述核燃料芯块提高了强度和耐热性，但热导率较低。此外，当在1]02或(1]，Pu) O2中引入超过1%的纳米金刚石时，将降低核燃料的有效密度，在加热至2000°C隔绝空气的条件下，金刚石自发生成石墨并裂解成小碎片，可能引发核反应堆运行事故。
[0004]俄罗斯专利N0.2376665RU(公布日:2009/12/20)公开了一种高燃耗核燃料芯块及其制备方法(具体实施例)，这种基于二氧化铀的核燃料芯块包含均匀分布于芯块内的铝硅氧化物，其中，铝与铀的含量比为0.005?0.03wt%，硅与铀的含量比为0.003?0.02wt%，铝和硅的质量比为1.5?4，二氧化铀颗粒尺寸介于20至45μπι。此外，还可包含均匀分布于芯块内的氧化钆，与二氧化铀形成固溶体，其中钆与铀的含量比为0.3?10.0wt%;S者包含均匀分布于芯块内的氧化铒，其中铒与铀的含量比为0.3?0.8wt %。
[0005]虽然上述核燃料芯块将运行燃耗提高至70?100MW.天/kgU，但其结构和组成复杂，不具备高热导率。此外，该芯块不能在反应堆运行过程中提供稳定的载荷，并且制备成本高。
[0006]俄罗斯专利N0.2157568RU(公布日2000/10/10)公开了一种基于二氧化铀的核燃料芯块，这种芯块由二氧化铀和氧化铒(Er2 O 3)混合粉末的压制烧结成型，其中，铒含量为0.46?0.64wt%，U-235含量为2.6?2.8wt%。这种由二氧化铀和氧化铒(UO2)的混合粉末压制烧结而成的芯块其孔隙率不超过1%。加入氧化铒可提高燃耗，但同时会降低燃料芯块的热导率，增加芯块径向温度梯度，不利于反应堆运行过程中的载荷稳定性。
[0007]现有技术公开了一种组成为40wt %U02和60wt %MgO的核燃料，在1000 °C下其热导率为 5.7W/m.deg.，约为设计热导率的 1.5 倍(1.S.Kurina，V.N.Lopatinsky,N.P.Yermolayev,N.N.Shevchenk0.Research and Development of MgO based matrixfuel.-Proceedings of a Technical Committee meeting held in Moscow,l-40ctober1996.1AEA-TECD0C-970，1997,p.169-181)。
[0008]然而，上述U02+Mg0组成的燃料包含了的大量的稀释剂:Mg0(60wt%)。目前具有此种燃料组成的反应堆不能实现完全充电。为了应用于现有的快中子反应堆或热中子反应堆，燃料组成中的235U浓度必须提高。增加燃料中的235U富集浓度，以及基于核安全性而对燃料制备过程仪器设备的改善都需要相当大的成本。
[0009]专利N0.2481657(公布日:2013/5/10)公开了一种核燃料芯块，该芯块以复合二氧化铀为基质，热传导相以特定方式排布其内，燃料热流方向与上述热传导相的排布方向一致。热量通过分布于二氧化铀基质中尺寸为40?200μπι的针状或薄片状光透氧化铍单晶颗粒进行传导。
[0010]虽然采用上述复合结构提高了芯块材料的热导率，但其颗粒和铀金属簇并不具备特殊的纳米孔结构。
[0011]俄罗斯专利N0.2469427RU(公布日:2012/12/10)公开一种核燃料芯块，该芯块由铀化合物颗粒和框架结构碳混合粉末压制烧结成型，具有均一的密度和有效颗粒尺寸。其中一个芯块实施例划分为多个区域，其中央圆柱区具有较低含量的框架结构碳，而外环区含量更高。在组成为UO2和框架结构碳的实例中，混合粉末中框架结构碳(碳簇，碳纳米管，碳-氮-碳结构纳米纤维)的含量为1.5?12.5vol.在组成为UN和框架结构碳的实例中，框架结构碳(同上)含量为1.2?10.4vol.%。
[0012]虽然上述芯块具有良好的强度、耐热性，良好的抗裂缝扩展性，发生损坏的概率降低，但鉴于其特殊的结构和简单的二氧化铀组成，该芯块在温度升高的情况不具备足够的热导率。
[0013]现有技术公开了一种复合核燃料芯块模型，该芯块模型包含高达3的％的具高热导率的有序石墨和碳化硅，从而增强了导热性能。现有技术公开了一种由UO2基质和高比例分散粒子组成的核燃料复合颗粒，与UO2基质相比，这些高比例分散粒子具有更高的热导率(Applicat1n N0.PCT/US2010/043307；Internat1nal Publicat1n Number W0/2011/014476.Published 2/3/2011)。
[OOM] 上述这种高热导率颗粒为长度介于0.25?1.25cm，宽度(直径)介于5?15μηι的纤维。这种纤维在混合和压制过程中易被破坏(破碎，扭曲等)，从而失去改善芯块热导率的功能。此外，在1]02基质中引入高达3wt %的有序石墨和碳化硅会导致燃料铀容量降低，且添加石墨还可能导致核反应过程中突发紧急情况。
[0015]现有技术公开了一种燃料芯块、燃料组件以及二氧化铀粉末的制备方法。在组成燃料组件的燃料棒(13，14，15，16，17，18，19)中，燃料棒(16 ,17,18)每根包含缩合率高于5%的二氧化铀，还包含钆(Gd)复合氧化物。
[0016]上述Gd复合氧化物包含钆及稀土元素B，其组成通式为A -1-XGdXO2-0.5 X或A1-XGdXO1.5。该稀土元素可选自铈(Ce)，镧(La)，铒(Er) (PCT/JP2009/001708, Internat1nalFiling Date:4/14/2009;Internat1nal Publicat1n Number:WO/2009/128250,Publicat1n Date:10/22/2009)。
[0017]俄罗斯专利N0.2098870RU(公布日:1997/12/10)公开一种用于快速中子反应堆的燃料组合物的制备方法，该方法包括裂变材料固溶体的制备，与氨沉积，粉末热处理，压制成型，烧结成芯块，在固溶体制备阶段，将镁和铁固溶于固溶体中，其中铁保持金属态。
[0018]但使用上述方法无法制备出具有更可靠的特殊结构，组成简单，且在温度升高时具有良好热导率(即高于参考数据)的核燃料芯块。
[0019]俄罗斯专利N0.2135429RU(公布日:1999/8/27)公开了一种陶瓷燃料的制备方法，包括金属碳酸盐、氢氧化物、草酸盐等的沉积，残余物热处理，压制和烧结，热处理温度下限为再结晶温度，即颗粒发生形态学变化的温度。
[0020]但使用上述方法无法制备出具有更可靠的特殊结构，组成简单，且在温度升高时具有良好热导率(即高于参考数据)的核燃料芯块。
[0021 ] 俄罗斯专利N0.2459289RU(公布日:2012/8/20)公开了一种核燃料芯块的制备方法，包括向最初高度分散的二氧化铀中添加纳米分散的氢化铀，充分混合，300?330 °C真空干燥，此时氢化铀分解固溶于金属中，压制所得干燥后产品，于1500?1550°C进行真空动态执?士
[0022]但使用上述方法无法制备出具有更可靠的特殊结构，组成简单，且在温度升高时具有良好热导率(即高于参考数据)的芯块。
[0023]现有技术公开了一种对二氧化铀核燃料进行改造的方法，包括向标准UO2粉末中添加含氨添加物以及对其制备工艺的改进，氧化物陶瓷材料的制备，包括获得同时包含各种尺寸大小颗粒(包括纳米粒子)的残余物，然后在最适温度下进行煅烧(Kurina1.S.1mprovement of Uranium D1xide Fuel Preparat1n Technology for ImprovedPerformance//Digest of the 1st All-Russian Workshop of Undergraduate,Post-Graduate Students，Young