专利名称：：低温烧结锂基微波介电陶瓷及其制备方法
技术领域：
：本发明涉及介电陶瓷材料，特别涉及低温烧结锂基微波介电陶瓷及其制备方法。
背景技术：
：微波介电陶瓷是指应用于微波频段(主要是UHF、SHF频段)电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介质基片、介质导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、汽车电话、无绳电话、电视卫星接受器、军事雷达等方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。应用于微波频段的介电陶瓷，应满足如下介电特性的要求(1)高的相对介电常数％以利于器件的小型化，一般要求高的品质因数Q值或介质损耗tanδ以降低噪音，一般要求Qf彡3000;(3)谐振频率的温度系数尽可能小以保证器件具有好的热稳定性，一般要求_10/°C彡τf(+10ppm/°C。国际上从20世纪30年代末就有人尝试将电介质材料应用于微波技术。根据相对介电常数εr的大小与使用频段的不同，通常可将已被开发和正在开发的微波介质陶瓷分为3类。(1)低εr和高Q值的微波介电陶瓷，主要是BaO-MgO-Ta2O5，BaO-ZnO-Ta2O5或BaO-MgO-Nb2O5，BaO-ZnO-Nb2O5系统或它们之间的复合系统MWDC材料。其ε^=2530，Q=(13)XIO4(在f彡IOGHz下)，τf0。主要应用于f彡8GHz的卫星直播等微波通信机中作为介质谐振器件。(2)中等εJPQ值的微波介电陶瓷，主要是以BaTi4O9,Ba2Ti9O2。和(&、Sn)Ti04等为基的MWDC材料，其er=35-40，Q=(69)XIO3(在f=3-4GHz下)，Tf<5ppm/°C。主要用于48GHz频率范围内的微波军用雷达及通信系统中作为介质谐振器件。(3)高、而Q值较低的微波介电陶瓷，主要用于0.84GHz频率范围内民用移动通讯系统，这也是微波介电陶瓷研究的重点。80年代以来，Kolar,Kato等人相继发现并研究了类钙钛矿钨青铜型BaO-Ln2O3-TiO2系列(Ln=La,Sm,Nd,Pr等，简称BLT系)、复合钙钛矿结构CaO-Li2O-Ln2O3-TiO2系列、铅基系列材料、CahLrw3TiO3系等高εr微波介电陶瓷，其中BLT体系的BaO-Nd2O3-TiO2材料介电常数达到90，铅基系列(Pb，Ca)介电常数达到105。)随着信息技术的加速发展，移动通信系统向高频化、小型化、集成化、高可靠性方向发展，中等介电常数材料体系介电常数偏低，在保持Q值不降低的前提下很难满足进一步小型化的需求。而高介电常数材料体系主要是综合性能较差，QΚ值较小，很难满足高频化、高可靠性的发展需求。另外这些材料体系的烧结温度一般高于1300°C，不能直接与Ag、Cu等低熔点金属共烧形成多层陶瓷电容器。
发明内容本发明的目的是提供一种具有低损耗与良好的热稳定性，同时具有高频介电常数达到2540，可在1100°C下烧结的介电陶瓷材料及其制备方法。本发明的介电陶瓷材料由氧化物形式Li、Co、Ti、Sn和&组成，化学组成式为Li2CoTi3-x_yZrxSny08；其中，0.00彡χ彡1，0·00彡y彡2。介电陶瓷材料制备方法为将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co2O3>TiO2,SnO2和的原始粉末按Li2CoTi3_x_y&xSny08化学式称量配料，其中0.00彡χ彡1，0.00彡y彡2；湿式球磨混合12-24小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧4-8小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在950-1100°C大气气氛中烧结1-3小时。所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的3%-15%。本发明陶瓷材料烧结温度低于1100°C，高频介电常数达到2540，QXf值高达24000-53000GHZ，及谐振频率温度系数(Tf)小良好。图1为本发明X射线衍射图。图中a曲线为Li2CoTi3O8U=0，y=0时)的X射线衍射图，b曲线为Li2CoTiZrSnO8(χ=1，y=1时)的X射线衍射图。具体实施例方式实施例1介电陶瓷材料化学组成式为Li2CoTi308。将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co2O3>TiO2,SnO2和的原始粉末按Li2CoTi3O8化学式称量配料；湿式球磨混合12小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧4小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在950°C大气气氛中烧结1小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的3%。实施例2:介电陶瓷材料化学组成式为Li2CoTi&Sn08。将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co2O3>TiO2,SnO2和的原始粉末按Li2CoTi&Sn08化学式称量配料；湿式球磨混合15小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧5小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在1000°C大气气氛中烧结2小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的5%。实施例3介电陶瓷材料化学组成式为Li2Co&Sn208。将纯度为99.9%以上的Li2CO3、Co2O3、TiO2、SnO2和的原始粉末按Li2CoZrSn2O8化学式称量配料；湿式球磨混合20小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧6小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在1080°C大气气氛中烧结2小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的12%。实施例4介电陶瓷材料化学组成式为=Li2CoTi2Zrtl.5SnQ.508。将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co2O3>TiO2,SnO2和的原始粉末按Li2CoTi2Zra5Sna5O8化学式称量配料；湿式球磨混合22小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧4-8小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在975°C大气气氛中烧结3小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的8%。实施例5介电陶瓷材料化学组成式为=Li2CoTi2Zrtl.75Sna2508。将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co2O3>TiO2,SnO2和的原始粉末按Li2CoTi2Zra75Sna25O8化学式称量配料；湿式球磨混合24小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧8小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在1025°C大气气氛中烧结3小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的15%。表1示出了构成本发明的各成分含量的5个具体实例及其微波介电性能。用粉末X射线衍射法对烧结后的陶瓷试样进行物相分析，图1(a，b)为实施例1与2的X射线衍射图谱，而用圆柱介质谐振器法进行微波介电性能的评价。本陶瓷可广泛用于各种介质谐振起器、滤波器等微波器件的制造，可满足移动通信、卫星通信等系统的技术需要。表1<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>权利要求一种介电陶瓷，其特征在于介电陶瓷的化学组成式为Li2CoTi3-x-yZrxSnyO8；其中，0.00≤x≤1，0.00≤y≤2。2.根据权利要求1所述的介电陶瓷的制备方法，其特征在于具体步骤为将纯度为99.9%以上的Li2C03、Co203、TiO2,SnO2和&02的原始粉末按Li2CoTi3_x_y&xSny08化学式称量配料，其中0.00彡χ彡1，0.00彡y彡2；湿式球磨混合12-24小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900°C大气气氛中预烧4-8小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在950-1100°C大气气氛中烧结1-3小时；所述的粘结剂为质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的3%-15%。全文摘要本发明公开了一种低温烧结锂基微波介电陶瓷及其制备方法。介电陶瓷化学组成式为Li2CoTi3-x-yZrxSnyO8；其中，0.00≤x≤1，0.00≤y≤2。将纯度为99.9％以上的Li2CO3、Co2O3、TiO2、SnO2和ZrO2的原始粉末按Li2CoTi3-x-yZrxSnyO8化学式称量配料，其中0.00≤x≤1，0.00≤y≤2；湿式球磨混合12-24小时，溶剂为蒸馏水，烘干后在900℃大气气氛中预烧4-8小时，然后在预烧粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在950-1100℃大气气氛中烧结1-3小时。所述的粘结剂采用质量浓度为5％的聚乙烯醇溶液，剂量占原始粉末总量的3％-15％。本发明陶瓷材料烧结温度低于1100℃，高频介电常数达到25～40，Q×f值高达24000-53000GHz，及谐振频率温度系数(τf)小良好。文档编号C04B35/622GK101805170SQ20101014909公开日2010年8月18日申请日期2010年4月15日优先权日2010年4月15日发明者周焕福,方亮,杨曌,褚冬进,陈秀丽申请人:桂林理工大学