专利名称：用于铊的同位素分离的方法
技术领域：
本发明总体上涉及一种用于铊的同位素分离的方法，更具体而言，本发明涉及一种利用激光束的铊的激光同位素分离方法。
背景技术：
就性质而言，铊包含两种同位素，包括203Tl(29.5％)和205Tl(70.5％)。203Tl被用作产生放射性同位素201Tl的源材料。201Tl是在回旋加速器中利用19～31MeV的质子束对浓缩的203Tl靶进行辐照，按照203Tl(p，3n)201Tl反应而生成。201TlCl是一种用于诊断心脏病和肿瘤的SPECT(单光子发射计算机断层成像技术)的放射性药物。
电磁法是唯一的一种用于分离铊同位素的商业化方法。从原理上看，这种技术是很简单的。当在磁体的磁极之间通过时，天然存在的铊的单能离子束根据其动量分成两股流，每种同位素一股，每一股都具有特定的曲率半径。位于半圆形轨道端部的收集筒捕获同源流。在广泛地体验了所有的分离技术的基础上，通常认为，电磁分离法代表了最为通用的技术，但遗憾的是，这种方法的处理能力较低，而且操作成本较高。
利用原子的同位素选择性光电离过程的激光同位素分离(LIS)技术据说会成为一种用于克服电磁法缺点的替代方法。这种技术已经在多种元素上得到证实，包括汞、钆、及其他元素。美国专利第4,793,307号(1988)、第5,202,005号(1993)、第5,376,246号(1994)和第5,443,702号(1995)分别涉及到了汞(Hg)原子、钆(Gd)原子、锆(Zr)原子和铒(Er)原子的激光同位素分离。日本专利出版物第1999-99320A号提出了一种新的不同于美国专利第4,793,307号(1988)的光电离途径。
确定对某种元素进行LIS在技术上是否可行需要对各种问题进行详细的考虑，包括光电离途径、相关的激光器及原子蒸气。对LIS的适用范围进行权威性评估需要同位素位移、超精细结构、能级能量、各个能级的角动量、能级寿命等方面的知识。对于LIS在技术上是可行的情形而言，可在考虑了这种技术相对于其他技术而言具有成本竞争力的情况下对其进行经济性评估，这种评估需要具备元素的物化性质、所要求的激光器功率、光电离过程的同位素选择性和电离效率等方面的知识。
铊没有可利用的自电离能级，并且与其他元素相比，铊能级的同位素位移相对较小。因此，铊原子通过自电离能级进行光电离不太可能，并且，对于在美国专利第4,793,307号(1988)和第5,443,702号(1995)中所应用的传统的分步光电离方法来说，同位素选择性可能非常小。此外，由于203Tl和205Tl的核磁矩是一样的，因而采用美国专利第5,202,005号(1993)中所应用的角动量选择规则来分离铊同位素也不太可能。
日本专利出版物第2000-262866A号采用同位素选择性激发和场电离法来进行铊的同位素分离，这种方法在美国专利第5,945,649号中披露用来将210Pb从铅同位素中除去。在该专利中，通过波长为377.6nm和443.7nm的两束激光，将处于基态的铊原子进行同位素选择性激发，激发到能量约为49,000cm-1的里德伯(Rydberg)态，然后利用外部电场对其进行场电离。在激发过程中，在激光频率和能量为26,477cm-1的中间能级之间产生大约1GHz的失谐。这是一种双色双光子激发过程。为了通过利用双光子激发过程获得高同位素选择性以及高激发效率，激光器应具有接近傅立叶变换限定的频带宽度，并且还应该能够反向传播。由中间能级失谐引起的斯塔克(Stark)位移降低了双光子激发效率。为了避免这个问题，激光功率和频率应根据π脉冲条件进行精细控制，并且，激光脉冲也应该精确地交叠。由于在介质中的整个反向传播过程中实际上不可能交叠激光脉冲，因此激发效率的下降是不可避免的。此外，对于铊同位素的大量生产的情形而言，最初产生的等离子体可能屏蔽外部电场，从而降低场电离效率。为此，虽然日本专利出版物第2000-262866A号在技术上是可行的，但是为了使这种方法能够在商业上应用，仍有许多障碍需要克服。
因此，本发明的一个目的就是解决上述的问题，并且提供一种改进的实用铊同位素分离方法。
发明内容
根据本发明，提供了一种用于在包含多种铊同位素的原子蒸气中分离铊同位素的方法，多种铊同位素包括所述同位素，所述方法包括以下步骤(a)通过激光系统产生具有第一频率的光子，其中所述第一频率为大约378nm；(b)通过所述激光系统产生具有第二频率的光子，其中所述第二频率为大约292nm；(c)通过所述激光系统产生具有第三频率的光子，其中所述第三频率的范围为700nm至1400nm；
(d)将具有所述第一、第二和第三频率的所述光子应用于所述铊的所述蒸气，其中具有所述第一频率的所述光子将多个基态铊原子经过激发态而同位素选择性地泵激到亚稳态，并且，其中具有所述第二频率的所述光子将多个亚稳态铊原子激发到居间共振态，以及，其中具有所述第三频率的所述光子对处于所述居间共振态的多个原子经过连续态而进行电离；以及(e)收集所述同位素离子。
从以下对附图所示出的本发明的优选实施例的详细描述中，可以最好地理解本发明的上述以及其它目的和优点，在附图中图1示出了根据本发明的用于铊的激光同位素分离方法的概念设计图；(a)为正视图，而(b)为侧视图。
图2示出了铊原子的部分能级图；图3示出了铊同位素的同位素位移和超精细结构；图4示出了采用具有高斯强度分布(半高全宽10mm)以及输出功率为20mW的CW激光器进行实验所测得的铊同位素的光泵激谱；图5示出了采用具有高斯强度分布(半高全宽10mm)以及输出功率为200mW的CW激光器进行计算所得到的铊同位素的光泵激谱；
图6示出了以钕:钇铝石榴石(Nd:YAG)激光器的1064nm波长所测得的铊原子的72D5/2能级的光电离横截面；以及图7示出了观察到的铊原子的同位素选择性光电离的质谱图；(a)示出了非选择性光电离的铊原子的质谱图，(b)示出了当光泵激激光的频率与205Tl同位素共振时的质谱图，以及(c)示出了当光泵激激光的频率与203Tl同位素共振时的质谱图。
具体实施例方式
本文披露了一种用于从天然铊中分离铊同位素的同位素选择性光电离方法及装置，其涉及到在同位素选择性光泵激之后进行的铊原子的光电离，以及随后的离子的静电提取。该方案利用了大型光泵激横截面及大型光电离横截面，因此只需要适度的激光作用。根据该方案，可以通过采用使靶同位素进入亚稳态的同位素选择性光泵激(ISOP)和亚稳态铊同位素的共振光电离(RPI)，选择性地并有效地对靶同位素进行光电离。在后一个过程中，将亚稳态的铊原子经由共振激发态光电离到连续态。可以通过单频连续波(CW)型激光器实现有效的靶同位素的ISOP。脉冲UV激光器和高功率脉冲IR激光器可用于RPI过程。
基于本发明的203Tl激光同位素分离比传统的电磁分离更为经济。同样，本发明能够克服日本专利出版物第2000-262866A号的有限范围。总之，本发明使得203Tl同位素分离可进行大量生产，而只需要相对小规模的设备和市场上可以购买到的激光器。
现在，将参照更为具体的附图和数据对本发明的铊的激光同位素分离方法的实施例进行更详细的描述，所参照的附图和数据是为了更好地理解本发明，而不是为了进行限定。
图1示出了铊的激光同位素分离法的概念设计图。使用加热器1在800℃～1000℃的温度下对铊进行加热产生铊原子束2，并用原子束准直仪3对其进行校准，然后利用CW激光器4将铊的同位素选择性地光泵激到亚稳态。通过脉冲UV激光器5和脉冲IR激光器6将经过光泵激的铊同位素进行光电离。通过外部电场偏置的提取器7将光电离过程中产生的光电离铊离子8和电子9从原子束中分离出来。
图2示出了根据本发明的、当分离出铊离子时铊原子的部分能级图。处于基态|1＞的靶同位素通过CW激光器而被同位素选择性光激发至能级|2＞。处于能级|2＞的激发的同位素可以通过自发衰减过程(图2中的a)被退激到基态能级|1＞，或者被抽运到亚稳态|3＞(图2中的b)。若靶同位素保持在亚稳态|3＞，则可以将退激至基态|1＞的同位素再次激发到能级|2＞。由于亚稳态的寿命足够长(大约250微秒)，因此大部分靶同位素都可以通过反复的激发和衰减过程而被泵激到亚稳态|3＞。另一方面，非靶同位素不被激发而保持在基态。因此，可以获得高的光泵激效率以及高的靶同位素选择性。被泵激到亚稳态|3＞的靶同位素将通过脉冲激光器，经由共振激发态|4＞而被光电离到连续态|5＞。
铊原子具有如此简单的电子结构，以致仅有三个能量状态存在于30,000cm-1能量以下，例如基态(62P1/2:0cm-1)、亚稳态(62P3/2:7,793cm-1)、和激发态(72S1/2:26,477.6cm-1)。铊原子对于高效的光泵激而言具有多个优点。这些优点包括(a)在62P1/2和62S3/2之间跃迁的电偶极矩大；
(b)62S1/2的能级寿命非常短(7.5纳秒)；(c)在62S1/2和亚稳态之间跃迁的分支比大于在62S1/2和基态之间跃迁的分支比。
因此，如果CW激光器的频率(波长大约为378nm)与62P1/2和62S3/2的跃迁线引起共振，则可以容易地实现将铊原子非常高效地泵激到亚稳态。因为当将铊在一定温度下进行加热以生成原子束时，铊原子的亚稳态的量低于10-3，所以其初始量不会影响到这个温度范围下的同位素选择性。
图3示出了与光泵激跃迁相关的同位素位移和铊同位素的超精细结构。在62P1/2和72S1/2之间的跃迁的同位素位移对于Fg＝1-＞Fe＝1和Fg＝0-＞Fe＝1而言分别约为1.6GHz和1.5GHz。因此，如果原子束的多普勒宽度小于几百MHz(例如，大约100MHz)，并且将单频CW激光器作为光泵激激光器，则可以将靶同位素高度选择性地光泵激到亚稳态。
图4示出了采用具有高斯强度分布(半高全宽10mm)以及输出功率为20mW的CW激光器实验测得的Fg＝1-＞Fe＝1跃迁的光泵激谱。而图5示出了假定CW激光器具有高斯强度分布(半高全宽10mm)以及输出功率为200mW的情况下计算得出的相同跃迁的光泵激谱。图中很清楚地显示出，在这个光泵激过程中同位素选择性是非常高的。
基态的超精细分裂约为21GHz，而亚稳态能级约为500MHz。因此，在没有超精细结构的干扰的情况下，可以实现对亚稳态原子进行有效的光电离。即使对于较低功率的激光器，由于亚稳态铊原子的电偶极矩较大，因而也可以将其有效地激发到能态72P3/2(42,011.4cm-1)或能态72P5/2(42,049.0cm-1)。用于激发的跃迁波长约为292nm。图6示出了在钕:钇铝石榴石激光器的1064nm波长处测得的铊原子的72D5/2能级的光电离横截面。这个2.7×10-17cm2的光电离横截面足够大，超过80％处于激发态72D5/2的铊原子都可以被具有40mJ/脉冲/cm2的脉冲能量密度的钕:钇铝石榴石激光器所电离。由于铊原子的电离电势(IP)约为49266.7cm-1，因此如果具有中等功率的电离IR激光器的波长范围为700nm～1400nm(其对应的能量范围为49266.7cm-1～55000cm-1)，则可以实现有效的光电离。
图7示出了所观察到的根据本发明的铊原子的同位素选择性光电离的飞行时间(TOF)质谱图。如果对CW激光频率进行扫描，同时固定脉冲激光频率，则各个铊同位素的光电离都是可能的。
工业应用性对于203Tl同位素的生产能力为1kg/年的情况，对于CW光泵激激光器、脉冲UV激光器和脉冲IR激光器而言，所需的激光器功率估计分别为500mW、4W和500W。对于脉冲激光器而言，还要求重复频率为5kHz或更高以及脉冲宽度为几十纳秒。这样的激光系统可以使用市场上出售的激光器构建而成。
权利要求
1.一种用于在原子蒸气中分离铊同位素的方法，所述原子蒸气包含包括所述同位素的多种铊同位素，所述方法包括以下步骤(a)通过激光系统产生具有第一频率的光子，其中，所述第一频率为大约378nm；(b)通过所述激光系统产生具有第二频率的光子，其中，所述第二频率为大约292nm；(c)通过所述激光系统产生具有第三频率的光子，其中，所述第三频率的范围为700nm至1400nm；(d)将具有所述第一频率、所述第二频率和所述第三频率的所述光子应用于所述铊的所述蒸气，其中，具有所述第一频率的所述光子将多个基态铊原子经由激发态而同位素选择性地泵激到亚稳态，并且，其中具有所述第二频率的所述光子将多个亚稳态铊原子激发到居间共振态，以及，其中具有所述第三频率的所述光子将处于所述居间共振态的多个原子经过连续态进行电离；以及(e)收集所述同位素离子。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述具有第一频率的所述光子是通过一个或多个连续波激光器产生的。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述泵激是通过将具有所述第一频率的所述光子用于将所述铊的同位素从所述基态经由第一激发态同位素选择性地光泵激到所述亚稳态，其中所述第一激发态相对于所述基态的零能量而言具有26477.6cm-1的能量，所述亚稳态相对于所述基态的零能量而言具有7793cm-1的能量。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，具有所述第二频率的所述光子通过一个或多个脉冲激光器产生。
5.根据权利要求1或4所述的方法，其中，具有所述第二频率的所述光子激发到居间共振态的所述激发步骤是通过将处于所述亚稳态的所述铊原子激发到第二激发态而执行的，所述第二激发态相对于所述基态的零能量而言具有42049.0cm-1的能量。
6.根据权利要求1或4所述的方法，其中，具有所述第二频率的所述光子激发到居间共振态的所述激发步骤是通过将处于所述亚稳态的所述铊原子激发到第二激发态而执行的，所述第二激发态相对于所述基态的零能量而言具有42011.4cm-1的能量。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，具有所述第三频率的所述光子是通过一个或多个脉冲激光器产生的。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，对具有所述第三频率的所述光子电离的所述电离步骤是通过将具有所述第三频率的所述光子用于将处于42049.0cm-1能量的所述第二激发态的原子电离到连续态而执行的，所述连续态相对于所述基态的零能量而言具有49266.7cm-1～55000cm-1的能量。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，对具有所述第三频率的所述光子电离的所述电离步骤是通过将具有所述第三频率的所述光子用于将处于42011.4cm-1能量的所述第二激发态的原子电离到连续态而执行的，所述连续态相对于所述基态的零能量而言具有49266.7cm-1～55000cm-1的能量。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，收集所述同位素离子的步骤包括向所述蒸气施加电场。
全文摘要
本发明披露了一种用于利用激光束的铊同位素的分离方法。该方法包括以下步骤(a)通过激光系统产生具有第一频率的光子，其中，该第一频率为大约378nm；(b)通过激光系统产生具有第二频率的光子，其中该第二频率为大约292nm；(c)通过激光系统产生具有第三频率的光子，其中该第三频率的范围为700nm至1400nm；(d)将具有第一、第二和第三频率的光子应用于铊的蒸气，其中具有第一频率的光子将多个基态铊原子同位素选择性地从激发态泵激到亚稳态，并且，其中具有第二频率的光子将多个亚稳态铊原子激发到居间共振态，以及，其中具有第三频率的光子将处于居间共振态的多个原子通过连续态进行电离；以及(e)收集同位素离子。可以利用小规模的设备来有效地分离铊的同位素。
文档编号C01G15/00GK1638849SQ02829388
公开日2005年7月13日 申请日期2002年9月18日 优先权日2002年7月30日
发明者郑度泳, 高光薰, 林权, 金哲中 申请人:韩国原子力研究所, 韩国水力原子力株式会社