导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法及电子部件的制作方法
【专利摘要】本发明提供在混合组合物中进行（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）和/或含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的结构单元的聚合物的交联反应，平衡性良好地具备绝缘性及导热性的导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体和它们的制造方法、以及具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子部件，所述混合组合物含有100质量份的含（甲基）丙烯酸酯聚合物（A1）及（甲基）丙烯酸酯单体（α1）的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A）、0.5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌（C）、0.5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉（D）、600质量份以上1400质量份以下的除具有针状部的氧化锌（C）及膨胀化石墨粉（D）外的绝缘性导热性填料（B）。
【专利说明】导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法及电子部件
【技术领域】
[0001]本发明涉及导热性压敏粘接剂组合物、导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法及具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子部件。
【背景技术】
[0002]近年来，等离子体显示屏（PDP)、集成电路（IC)芯片等电子部件随着其高性能化，发热量有所增大。该结果有必要采取因温度上升所导致的功能障碍的对策。一般来说，采用通过将金属制的散热器、散热板、散热片等散热体安装在电子部件等所具备的发热体中使其散热的方法。为了高效地进行由发热体向散热体的热传导，使用各种导热片。一般来说，在固定发热体和散热体的用途中，需要除导热性外、还具备压敏粘接性的组合物（以下称作“导热性压敏粘接剂组合物”)、片材（以下称作“导热性压敏粘接性片状成型体”)。
[0003]上述导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体作为主要目的用于由发热体向散热体传导热量，因此优选导热性高。为了降低导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体的热阻，例如考虑到向其中添加膨胀化石墨粉等。但是，膨胀化石墨粉在具有高导热性的同时，还具有高导电性。因此，通过多量地含有膨胀化石墨粉来提高导热性的导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体有在还要求绝缘性的用途中无法使用的情况。另一方面，作为可提高导热性的填料，有使用氧化锌的情况(专利文献I~3)。
[0004]现有技术文献
专利文献I :日本特开2008-163145号公报 专利文献2 :日本特开2008-1`27482号公报 专利文献3 :日本特开2008-127481号公报。
【发明内容】
[0005]发明要解决的技术问题
氧化锌由于导电性低于膨胀化石墨粉，因此当在导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体中添加氧化锌时，相比较于添加膨胀化石墨粉，能够更加抑制导电性的上升。
[0006]但是，虽说氧化锌的导电性低于膨胀化石墨粉，但当为通过氧化锌提高导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体的导热性而如专利文献广3所记载的技术那样添加多量的氧化锌时，有导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体的导电性增高、在要求绝缘性的用途中无法使用的情况。如此，在现有技术中，导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体难以平衡性良好地具备绝缘性和导热性。
[0007]因此，本发明的课题在于提供平衡性良好地具备绝缘性及导热性的导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法以及具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子部件。
[0008]用于解决课题的方法
本发明人等发现通过以适当的比例组合使用多个具有导热性的填料，可以解决上述课题，进而完成本发明。
[0009]本发明的第I方式为导 热性压敏粘接剂组合物（F)，其为在混合组合物中进行（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于（甲基)丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应而成，所述混合组合物含有100质量份的含（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A)、0. 5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌（C)、0. 5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉（D)、600质量份以上1400质量份以下的除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B)。
[0010]以下记载本说明书中使用的词句的定义。“（甲基）丙烯酸”是指“丙烯酸和/或甲基丙烯酸”。“具有针状部的氧化锌（C)”是指如后所述那样具有针状部的氧化锌。“膨胀化石墨粉（D)”是指如后所述那样使石墨膨胀、粉碎的粉状体。“除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B)”是指除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外、通过进行添加可以提高导热性压敏粘接剂组合物（F)或后面说明的导热性压敏粘接性片状成型体（G)的导热性的、电阻率为IO12Qm以上、导热系数为lW/m k以上的填料。“（甲基)丙烯酸酯单体（a I)的聚合反应”是指获得产生来自于（甲基)丙烯酸酯单体(al)的结构单元的聚合物的聚合反应。“（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于(甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应”是指（甲基）丙烯酸酯聚合物(Al)之间的交联反应、含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物之间的交联反应及（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)与含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应中的一个或多个交联反应。
[0011]本发明的第2方式为I种导热性压敏粘接性片状成型体（G)，其为将混合组合物成型为片状后或者在将混合组合物成型为片状的同时，进行（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应而成，所述混合组合物含有100质量份的含（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A)、0. 5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌（C)、0. 5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉CD),600质量份以上1400质量份以下的除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B )。
[0012]本发明的第3方式为导热性压敏粘接剂组合物（F)的制造方法，其包括以下工序：制作混合组合物的工序，所述混合组合物含有100质量份的含（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A)、0. 5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌（C)、0. 5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉（D)、600质量份以上1400质量份以下的除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B);以及在该混合组合物中进行（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应的工序。[0013]本发明的第4方式为导热性压敏粘接性片状成型体（G)的制造方法，其包括以下工序：制作混合组合物的工序，所述混合组合物含有100质量份的含（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基)丙烯酸酯单体（α I)的（甲基)丙烯酸树脂组合物（Α)、0. 5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌（C)、0. 5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉（D)、600质量份以上1400质量份以下的除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B);以及在将混合组合物成型为片状后或者在将混合组合物成型为片状的同时，进行（甲基）丙烯酸酯单体（α I)的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α I)的结构单元的聚合物的交联反应的工序。
[0014]本发明的第5方式为电子部件,其具备散热体及贴合于该散热体的本发明第I方式的导热性压敏粘接剂组合物（F)，或具备散热体及贴合于该散热体的本发明第2方式的导热性压敏粘接性片状成型体（G)。
[0015]发明效果
通过本发明，可以提供平衡性良好地具备绝缘性及导热性的导热性压敏粘接剂组合物及导热性压敏粘接性片状成型体、它们的制造方法以及具备该导热性压敏粘接剂组合物或该导热性压敏粘接性片状成型体的电子部件。
【具体实施方式】
[0016]1.导热性压敏粘接剂组合物（F)、导热性压敏粘接性片状成型体（G)
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F)为在混合组合物中进行获得产生来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物的聚合反应以及（甲基)丙烯酸酯聚合物（Al)之间的交联反应、含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物之间的交联反应及（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)与含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物的交联反应中的至少任一个交联反应而成，所述混合组合物含有含（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的（甲基）丙烯酸树脂组合物（Α)、具有针状部的氧化锌（C)(以下也有仅称作“氧化锌（C) ”的情况)、膨胀化石墨粉（D )、除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外的绝缘性导热性填料（B)(以下也有仅称作“导热性填料（B)”的情况)。
[0017]另外，本发明的导热性压敏粘接性片状成型体（G)为在将上述混合组合物成型为片状后或者将上述混合组合物成型为片状的同时，进行获得产生来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物的聚合反应以及（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)之间的交联反应、含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物之间的交联反应及（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)与含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物的交联反应中的至少任一个交联反应而成。
[0018]以下说明构成这种导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体(G)的物质。
[0019]< (甲基）丙烯酸树脂组合物（A) >
本发明中使用的（甲基）丙烯酸树脂组合物（A)含有（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)。予以说明，如上所述在获得导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)时，进行获得产生来自于（甲基）丙烯酸酯单体（α 1)的结构单元的聚合物的聚合反应和（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)和/或含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的结构单元的聚合物的交联反应。通过进行该聚合反应及交联反应，含有来自于（甲基）丙烯酸酯单体（a D的结构单元的聚合物与（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的成分进行混合和/或部分键合。
[0020]本发明中，丙烯酸酯聚合物（Al)及（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的用量相对于（甲基)丙烯酸树脂组合物（A) 100质量％，优选（甲基)丙烯酸酯聚合物（Al)为5质量％以上40质量％以下、（甲基）丙烯酸酯单体（a I)为60质量％以上95质量％以下。通过使（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的含有比率为上述范围，对导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)进行成型变得容易。
[0021]((甲基）丙烯酸酯聚合物（Al))
本发明中能够使用的（甲基)丙烯酸酯聚合物（Al)并无特别限定，优选含有形成玻璃化转变温度达到_20°C以下的均聚物的（甲基）丙烯酸酯单体的单元（al)及具有有机酸基团的单体单元（a2)。
[0022]提供上述（甲基）丙烯酸酯单体的单元（al)的（甲基）丙烯酸酯单体（aim)并无特别限定，例如可举出丙烯酸乙酯(均聚物的玻璃化转变温度为-24°C)、丙烯酸正丙酯(同_37°C )、丙烯酸正丁酯（同_54°C )、丙烯酸仲丁酯（同_22°C )、丙烯酸正戊酯（同_60°C )、丙烯酸正己酯（同_61°C)、丙烯酸正辛酯（同_65°C)、丙烯酸2-乙基己酯（同-50°C)、丙烯酸2-甲氧基乙酯（同-50°C)、丙烯酸3-甲氧基丙酯（同_75°C)、丙烯酸3-甲氧基丁酯(同-56°C)、丙烯酸乙氧基甲酯（同-50°C)、甲基丙烯酸正辛酯（同-25°C)、甲基丙烯酸正癸酯（同-49°C)等。其中，优选丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯，更优选为丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯，进一步优选为丙烯酸2-乙基己酯。
[0023]这些（甲基）丙烯酸酯单体（aim)可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0024](甲基)丙烯酸酯单体（aim)以由其导入的单体单元（al)在（甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)中优选达到80质量％以上99. 9质量％以下、更优选达到85质量％以上99. 5质量％以下的量供至聚合。（甲基）丙烯酸酯单体（aim)的用量在上述范围内时，易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围内。
[0025]接着，对具有有机酸基团的单体单元（a2 )进行说明。提供具有有机酸基团的单体单元（a2)的单体（a2m)并无特别限定，作为其代表可举出具有羧基、酸酐基、磺酸基等有机酸基团的单体。另外，除这些外还可使用含有次磺酸基、亚磺酸基、磷酸基等的单体。
[0026]作为具有羧基的单体的具体例子，例如除丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸等a， 烯键式不饱和单羧酸，衣康酸、马来酸、富马酸等a，(6-烯键式不饱和多元羧酸外，还
可举出衣康酸单甲酯、马来酸单丁酯、富马酸单丙酯等a，(6-烯键式不饱和多元羧酸部分酯等。另外，马来酸酐、衣康酸酐等具有可通过水解等衍生成羧基的基团的物质也可同样地使用。
[0027]作为具有磺酸基的单体的具体例子，可举出烯丙基磺酸、甲代烯丙基磺酸、乙烯基磺酸、苯乙烯磺酸、丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸等a，(6-不饱和磺酸及它们的盐。
[0028]作为单体（a2m)，在以上示例过的具有有机酸基团的单体中，更优选具有羧基的单体，其中特别优选具有丙烯酸或甲基丙烯酸的单体。这些单体在工业上廉价、可以容易地获得，与其他单体成分的共聚性也良好，在生产率方面也优选。予以说明，单体（a2m)可单独使用I种、也可并用2种以上。
[0029]具有有机酸基团的单体（a2m)以由其导入的单体单元（a2 )在（甲基)丙烯酸酯聚合物（Al)中优选达到O. I质量％以上20质量％以下、更优选达到O. 5质量％以上15质量％以下的量供至聚合。具有有机酸基团的单体（a2m)的用量为上述范围内时，易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围内。
[0030]予以说明，具有有机酸基团的单体单元（a2)如上所述，通过具有有机酸基团的单体（a2m)的聚合，导入（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)中简单，因此优选，但也可在生成（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)之后通过公知的高分子反应导入有机酸基团。
[0031]另外，（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)可以含有由具有有机酸基团以外的官能团的单体（a3m)衍生出来的单体单元（a3)。作为上述有机酸基团以外的官能团，可举出羟基、氨基、酰胺基、环氧基、巯基等。
[0032]作为具有羟基的单体，可举出（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯、（甲基）丙烯酸3-羟基丙酯等（甲基）丙烯酸羟基烷基酯等。
[0033]作为具有氨基的单体，可举出（甲基）丙烯酸N，N- 二甲基氨基甲酯、（甲基）丙烯酸N, N- 二甲基氨基乙酯、氨基苯乙烯等。
[0034]作为具有酰胺基的单体，可举出丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N-羟甲基甲基丙烯酰胺、N，N-二甲基丙烯酰胺等α，烯键式不饱和羧酸酰胺单体等。
[0035]作为具有环氧基的单体，可举出（甲基）丙烯酸缩水甘油酯、烯丙基缩水甘油基醚
坐寸ο
`[0036]具有有机酸基团以外的官能团的单体（a3m)可以单独使用I种，也可并用2种以上。
[0037]这些具有有机酸基团以外的官能团的单体（a3m)优选以由其导入的单体单元(a3)在（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)中达到10质量％以下的量用于聚合。通过使用10质量％以下的单体（a3m)，易于将聚合时的聚合体系的粘度保持在适当的范围内。
[0038](甲基)丙烯酸酯聚合物（Al)除上述形成玻璃化转变温度达到_20°C以下的均聚物的（甲基)丙烯酸酯单体单元（al)、具有有机酸基团的单体单元（a2)及具有有机酸基团以外的官能团的单体单元（a3)以外，还可含有由能够与上述单体共聚的单体（a4m)衍生的单体单元（a4)。
[0039]单体（a4m)并无特别限定，作为其具体例子，可举出上述（甲基）丙烯酸酯单体(aim)以外的（甲基）丙烯酸酯单体、α，β _烯键式不饱和多元羧酸完全酯、烯基芳香族单体、共轭二烯系单体、非共轭二烯系单体、氰化乙烯基单体、羧酸不饱和醇酯、烯烃系单体
坐寸ο
[0040]作为上述（甲基）丙烯酸酯单体（aim)以外的（甲基）丙烯酸酯单体的具体例子，可举出丙烯酸甲酯(均聚物的玻璃化转变温度为10°c)、甲基丙烯酸甲酯（同105°C)、甲基丙烯酸乙酯（同63°C )、甲基丙烯酸正丙酯（同25°C )、甲基丙烯酸正丁酯（同20°C )等。
[0041]作为α，烯键式不饱和多元羧酸完全酯的具体例子，可举出富马酸二甲酯、富马酸二乙酯、马来酸二甲酯、马来酸二乙酯、衣康酸二甲酯等。
[0042]作为烯基芳香族单体的具体例子，可举出苯乙烯、α -甲基苯乙烯、甲基α -甲基苯乙烯、乙烯基甲苯及二乙烯基苯等。[0043]作为共轭二烯系单体的具体例子，可举出1，3-丁二烯、2-甲基-1，3-丁二烯(与异戊二烯同义)、1，3-戊二烯、2，3_ 二甲基-1，3-丁二烯、2-氯-1，3-丁二烯、环戊二烯
坐寸o
[0044]作为非共轭二烯系单体的具体例子，可举出1，4-己二烯、二环戊二烯、亚乙基降冰片烯等。
[0045]作为氰化乙烯基单体的具体例子，可举出丙烯腈、甲基丙烯腈、a-氯丙烯腈、a -乙基丙烯臆等。
[0046]作为羧酸不饱和醇酯单体的具体例子，可举出乙酸乙烯酯等。
[0047]作为烯烃系单体的具体例子，可举出乙烯、丙烯、丁烯、戊烯等。
[0048]单体（a4m)可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0049]单体（a4m)以由其导入的单体单元（a4)的量在（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)中优选达到10质量％以下、更优选达到5质量％以下的量供至聚合。
[0050](甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)通过将对玻璃化转变温度达到_20°C以下的均聚物进行成型的（甲基）丙烯酸酯单体（aim)、具有有机酸基团的单体（a2m)、根据需要使用的含有有机酸基团以外的官能团的单体（a3m)及根据需要使用的能够与这些单体共聚的单体(a4m)进行共聚，可特别适当地获得。
[0051]获得（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)时的聚合方法并无特别限定，可以是溶液聚合、乳液聚合、悬浮聚合、本体聚合等的任I种，还可以是除这些以外的方法。其中，这些聚合方法中，优选溶液聚合，其中作为聚合溶剂更优选使用了乙酸乙酯、乳酸乙酯等羧酸酯或苯、甲苯、二甲苯等芳香族溶剂的溶液`聚合。在聚合时，单体可以分批添加至聚合反应容器中，但优选一起添加所有量。聚合引发的方法并无特别限定，作为聚合引发剂优选使用热聚合引发剂。该热聚合引发剂并无特别限定，例如可使用过氧化物聚合引发剂、偶氮化合物聚合引发剂。
[0052]作为过氧化物聚合引发剂，除叔丁基过氧化氢等过氧化氢化物、过氧化苯甲酰、过氧化环己酮等过氧化物外，还可举出过硫酸钾、过硫酸钠、过硫酸铵等过硫酸盐等。这些过氧化物还可适当与还原剂组合，作为氧化还原系催化剂进行使用。
[0053]作为偶氮化合物聚合引发剂，可举出2，2’-偶氮双异丁腈、2，2’-偶氮双（2，4_ 二甲基戊腈)、2，2’ -偶氮双（2-甲基丁腈）等。
[0054]聚合引发剂的用量并无特别限定，相对于单体100质量份优选为0. 01质量份以上50质量份以下的范围。
[0055]这些单体的其他聚合条件(聚合温度、压力、搅拌条件等）并无特别限定。
[0056]聚合反应结束后，根据需要将所得聚合物从聚合介质中分离。分离的方法并无特别限定。例如为溶液聚合时，将聚合溶液放置于减压下、将聚合溶剂蒸馏除去，从而可获得(甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)。
[0057](甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的重均分子量(Mw)利用凝胶渗透色谱法（GPC法）测定，以标准聚苯乙烯换算计优选为10万以上100万以下的范围内、更优选为20万以上50万以下的范围内。（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的重均分子量可通过适当调整聚合时所使用的聚合引发剂的量或链转移剂的量进行控制。
[0058]((甲基）丙烯酸酯单体混合物（aI))(甲基）丙烯酸酯单体（α I)只要是含有（甲基）丙烯酸酯单体则无特别限定，优选含有对玻璃化转变温度达到_20°C以下的均聚物进行成型的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)。
[0059]作为对玻璃化转变温度达到_20°C以下的均聚物进行成型的（甲基)丙烯酸酯单体(a5m)的例子，可以举出与（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的合成中使用的（甲基）丙烯酸酯单体（aim)同样的（甲基）丙烯酸酯单体。（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0060](甲基）丙烯酸酯单体（αI)中的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)的比率优选为50质量％以上100质量％以下、更优选为75质量％以上100质量％以下。通过使（甲基)丙烯酸酯单体（α I)中的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)的比率为上述范围，易于获得压敏粘接性、柔软性优异的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)。
[0061]另外，（甲基）丙烯酸酯单体（α I)还可以为（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)及能够与其共聚的单体的混合物。
[0062](甲基）丙烯酸酯单体（αI)还可以为对玻璃化转变温度达到-20°C以下的均聚物进行成型的（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)及能够与它们进行共聚的具有有机酸基团的单体(a6m)的混合物。
[0063]作为上述单体（a6m)的例子，可举出与作为（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的合成中使用的单体（a2m)示例过的同样具有有机酸基团的单体。单体（a6m)可单独使用I种,也可并用2种以上。
[0064](甲基）丙烯酸酯单体（αI)中的单体（a6m)的比率优选为30质量％以下、更优选为10质量％以下。通过使（甲基）丙烯酸酯单体（α I)中的单体（a6m)的比率为上述范围内，易于获得压敏粘接性、柔软性优异的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)。
[0065](甲基）丙烯酸酯单体（αI)除（甲基）丙烯酸酯单体（a5m)及根据需要能够使其共聚的具有有机酸基团的单体（a6m)外，还可以为与能够与它们进行共聚的单体（a7m)的混合物。
[0066]作为上述单体（a7m)的例子，可以举出与作为（甲基）丙烯酸酯聚合物（Al)的合成中使用单体（a3m)及单体（a4m)示例过的同样的单体。单体（a7m)可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0067](甲基）丙烯酸酯单体（αI)中的单体（a7m)的比率优选为20质量％以下、更优选为15质量％以下。
[0068]〈聚合引发剂〉
在获得导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)时，（甲基)丙烯酸酯单体（α I)及后述的多官能性单体进行聚合。为了促进该聚合，优选使用聚合引发剂。作为该聚合引发剂，可举出光聚合引发剂、偶氮系热聚合引发剂、有机过氧化物热聚合引发剂等。从对所得导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)赋予优异的粘接性等的观点出发，优选使用有机过氧化物热聚合引发剂。
[0069]作为光聚合 引发剂，可以使用公知的各种光聚合引发剂。其中，优选酰基氧化膦系化合物。作为优选光聚合引发剂的酰基氧化膦系化合物，可举出双（2，4，6-三甲基苯甲酰基）苯基氧化膦、2，4，6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦等。[0070]作为偶氮系热聚合引发剂，可举出2，2’-偶氮双异丁腈、2，2’-偶氮双（2，4_二甲基戊腈)、2，2’ -偶氮双（2-甲基丁腈）等。
[0071]作为有机过氧化物热聚合引发剂，可举出叔丁基过氧化氢等过氧化氢，过氧化苯甲酰、过氧化环己酮、1，6-双(叔丁基过氧化羰基氧基）己烷、1，I-双(过氧化叔丁基）_3，3，5-三甲基环己酮等过氧化物等。其中，优选为在热分解时不释放成为臭味原因的挥发性物质者。另外，在有机过氧化物热聚合引发剂中，优选I分钟半衰期温度为100°C以上且170°C以下者。
[0072]上述聚合引发剂的用量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A) 100质量份优选为0. 01质量份以上10质量份以下、更优选为0. I质量份以上5质量份以下、更加优选为0. 3质量份以上I质量份以下。通过使聚合引发剂的用量为上述范围内，易于使（甲基）丙烯酸酯单体混合物（a D的聚合转化率为适当的范围内，易于防止单体气味残留于导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中。予以说明，（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的聚合转化率优选为95质量％以上。（甲基）丙烯酸酯单体（a I)的聚合转化率为95质量％以上时，易于防止单体气味残留于导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中。另外，通过使聚合引发剂的用量为上述范围内，由于添加聚合引发剂会过度地诱发聚合反应的进行，其结果导热性压敏粘接性片状成型体（G)不会变成平滑的片状，易于防止引起材料破坏的情况。
[0073]<多官能性单体>
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中还优选使用多官能性单体。作为多官能性单体，使用能够与（甲基）丙烯酸酯单体（a I)所含单体进行共聚的单体。另外，多官能性单体具有多个聚合性不饱和键，优选在末端具有该不饱和键。通过使用这种多官能性单体，可以在共聚物内导入分子内和/或分子间交联，提高作为导热性压敏粘接剂组合物（F)及`导热性压敏粘接性片状成型体（G)的压敏粘接剂的凝集力。
[0074]通常，在自由基热聚合等聚合时，即便不使用多官能性单体，一定程度的交联反应也会进行。但是，为了更为确实地形成所需量的交联结构，优选使用多官能性单体。
[0075]作为多官能性单体，例如除1，6-己二醇二（甲基）丙烯酸酯、1，2-乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、1，12-十二烷二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、二 (三羟甲基）丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等多官能性（甲基）丙烯酸酯，2，4-双(三氯甲基)-6-对甲氧基苯乙烯-5-三嗪等取代三嗪外，还可使用4-丙烯氧基二苯酮等单烯键系不饱和芳香族酮等。其中，优选季戊四醇二（甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基)丙烯酸酯。多官能性单体可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0076]导热性压敏粘接剂组合物（F)或导热性压敏粘接性片状成型体（G)中使用的多官能性单体的量以（甲基）丙烯酸树脂组合物（A)为100质量份计，优选为0. I质量份以上15质量份以下、更优选为0. 2质量份以上8质量份以下、进一步优选为0. 5质量份以上2质量份以下。通过使多官能性单体的用量为上述范围内，易于对导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)赋予作为压敏粘接剂适当的凝集力。
[0077]〈氧化锌（C)〉
本发明中使用的氧化锌（C)具有针状部。该针状部的长度优选为2μπι以上50μπι以下。予以说明，氧化锌（C)的针状部的长度例如可利用扫描电子显微镜进行观察来测定。如后说明那样，认为通过使氧化锌（C)的针状部的长度为上述范围内，利用与其他具有导热性的填料的组合，易于使导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)具备高导热性。
[0078]本发明中使用的氧化锌（C)的形状只要具有针状部即可。即，氧化锌（C)可以在成为核的部分的周围具备I个或多个针状部，也可仅由针状部构成。但如后所述，从易于用氧化锌将填充于（C)导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)内的其他具有导热性的填料之间连接的观点出发，优选在成为核的部分的周围具备多个针状部并分别在不同方向上伸展的形状。更优选的形状是成为核的部分的周围具有3个以上针状部、该针状部中的至少I个与其他针状部不在同一平面上的形状。予以说明，存在于I个核周围的针状部的数量优选为3~6个。为该范围数量时，针状部的取向变得三维，且与其他填料的联结变得良好。作为在成为核的部分的周围具备多个针状部的氧化锌的市售品，例如可举出株式会社7 L,r-y >7制的f f卜9 (注册商标)”。
[0079]导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中使用的氧化锌（C)的量相对于（甲基)丙烯酸树脂组合物（A)IOO质量份为O. 5质量份以上40质量份以下、优选为O. 8质量份以上35质量份以下。通过使氧化锌（C)的含量为上述范围内，利用与其他具有导热性的填料的组合，易于使导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)具备高导热性。另外，通过使氧化锌（C)的含量为上述范围内，导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏 粘接性片状成型体（G)的绝缘性不会降低，除可以在要求绝缘性的用途中使用外，还可充分地获得提高导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的导热性的效果。
[0080]〈膨胀化石墨粉（D)>
膨胀化石墨粉（D )是使石墨膨胀后进行粉碎而获得的。作为本发明中使用的膨胀化石墨粉（D)的例子，可以举出通过包括以下工序的方法获得的物质，所述工序为在500°C以上1200°C以下对进行了酸处理的石墨进行热处理，使其膨胀至100ml/g以上300ml/g以下，接着对其进行粉碎。更优选地，可举出通过包括以下工序的方法获得的物质，所述工序为用强酸处理石墨后在碱中进行烧结，之后再次用强酸进行处理，将所得物在500°C以上1200°C以下进行热处理，将酸除去，同时使其膨胀至100ml/g以上300ml/g以下，接着进行粉碎。上述热处理的温度特别优选为800°C以上1000°C以下。
[0081]本发明中使用的膨胀化石墨粉（D)的平均粒径优选为10 μ m以上1000 μ m以下、更优选为20 μ m以上700 μ m以下、进一步优选为30 μ m以上500 μ m以下。通过使膨胀化石墨粉（D)的平均粒径为上述范围内，在导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)内易于形成热量的传导路径，且易于防止膨胀化石墨粉（D)被破坏的情况。
[0082]予以说明，本发明中“平均粒径”是指通过以下说明的方法测定的值。即，使用激光式粒度测定机(株式会社力^ '> >企业制)，利用微分选控制方式(使测定对象粒子仅通过测定区域内、提高测定可靠性的方式）进行测定。利用该测定方法，通过使测定对象粒子0.01g~0. 02g流入池中，对流入测定区域内的测定对象粒子照射波长670nm的半导体激光，使用测定机测定此时的激光的散射和衍射，从而由夫琅和费的衍射原理算出平均粒径及粒径分布。
[0083]本发明中使用的膨胀化石墨粉（D)的量相对于（甲基）丙烯酸树脂组合物（A) 100质量份为0. 5质量份以上20质量份以下。通过使膨胀化石墨粉（D)的量为上述范围内，利用与其他具有导热性的填料的组合，可以在抑制以导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)为基础的混合组合物的流动性降低的同时，平衡性良好地使导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)具备绝缘性和导热性。通过膨胀化石墨粉（D)的量为上述上限以下，可以保持导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的绝缘性。
[0084]〈导热性填料（B)〉
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中除具有针状部的氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)外，还使用绝缘性的导热性填料（B)。导热性填料(B)是具有绝缘性、通过进行添加可提高导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的导热性的填料。
[0085]作为导热性填料（B)的具体例子，可举出碳酸钙、氢氧化铝、氢氧化镁、氧化铝(矾土)、氧化镁、二氧化硅、玻璃纤维、氮化硼及氮化铝等。其中，碳酸钙、氢氧化铝及氧化铝由于获得容易、化学上稳定且可多量的配合，因此优选，更优选氢氧化铝及氧化铝。导热性填料（B)可单独使用I种，也可并用2种以上。
[0086]另外，本发明中使用的导热性填料（B)的平均粒径优选为0. I y m以上50 y m以下。
[0087]导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中使用的导热性填料（B)的量相对于（甲基)丙烯酸树脂组合物（A)IOO质量份为600质量份以上1400质量份以下、优选为700质量份以上12`00质量份以下、更优选为800质量份以上1000质量份以下。通过使导热性填料（B)的含量为上述范围内，利用与其他填料的组合，易于平衡性良好地使导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)具备绝缘性和导热性。另一方面，通过使导热性填料（B)的含量为上述上限以下，抑制成为导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的原材料的混合组合物的增粘、防止导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的生产率降低，同时抑制硬度增高、防止形状追随性降低。通过防止形状追随性降低，在贴附于发热体及散热体上时，易于将热量从发热体传递至散热体。另外，通过使导热性填料（B)的含量为上述下限以上，可充分地获得提高导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的导热性的效果。
[0088]<由具有导热性的填料的组合产生的效果〉
如上所述，当添加氧化锌（C)、膨胀化石墨粉（D)等具有导电性的填料来提高树脂组合物的导热性时，若多量地添加这些填料，则有降低该树脂组合物的绝缘性的问题。另一方面，仅靠如上述导热性填料（B)的绝缘性填料时，即便能够防止树脂组合物的绝缘性降低，也难以充分地提高导热性。根据本发明，通过分别以适当的量组合使用导热性填料（B)、氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)，即便使得如氧化锌（C)、膨胀化石墨粉（D)这样的具有导电性的填料的添加量分别少于以往，也可使导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)具备高导热性，可以抑制导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的绝缘性降低。即，根据本发明可以提供平衡性良好地具备绝缘性及导热性的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)。认为其理由如下所述。
[0089] 通过本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体(G)，在导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的内部，主要是绝缘性的导热性填料（B)形成热量的传递路径。但是，由于仅靠导热性填料（B)、提高导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的导热性的效果并不充分，因此氧化锌（C)及膨胀化石墨粉（D)对其进行补充。推测氧化锌（C)由于如上所述具有针状部，因此通过在导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)内利用该针状部对其他具有导热性的填料间进行连接，可以形成热量的传递路径。通常来说，在为了试图提高导热性、添加具有导热性的填料时，从易于提高导热性的观点出发，认为该填料的粒径越大越好。但是，如上所述从利用氧化锌（C)的针状部易于对其他具有导热性的填料间进行连接的观点出发，认为优选导热性填料（B)及膨胀化石墨粉（D)为上述规定的大小、氧化锌（C)的针状部为上述规定的长度。另外，膨胀化石墨粉（D)由于导热性高、导电性也高，因此优选使用量为上述规定的范围，通过使膨胀化石墨粉（D)的用量为上述规定的范围，可以在抑制导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的绝缘性降低的同时，提高导热性。
[0090]<磷酸酯>
本发明的导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)中还可使用磷酸酯。通过使用磷酸酯，易于提高导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的阻燃性。
[0091]本发明中使用的磷酸酯优选25°C下的粘度为3000mPa s以上。通过使磷酸酯的粘度为上述范围内，易于防止导热性压敏粘接剂组合物（F)及导热性压敏粘接性片状成型体（G)的成型性变差。予以说明，本发明中磷酸酯的“粘度”是指通过以下说明的方法测定的粘度。
[0092](磷酸酯的粘度测定方法）
磷酸酯的粘度测定使用B型粘度计(东京计器株式会社制)、按照以下所示的顺序进行。
[0093](I)在常温的环境下称量磷酸酯300ml，放入500ml的容器中。
[0094](2)从搅拌用转子No. 1、2、3、4、5、6、7中选择任一个，安装于粘度计。
[0095](3 )将装有磷酸酯的容器置于粘度计上，将转子沉入在该容器内的缩合磷酸酯中。此时，以作为转子记号的凹陷恰好进入磷酸酯的液状界面的方式进行沉入。
[0096](4)从 20、10、4、2 中选择转速。
[0097](5)打开搅拌开关，读取I分钟后的数值。
[0098](6)读取的数值除以系数A的值成为粘度[mPa S]。予以说明，系数A如下述表I所示，由所选择的转子No.和转速决定。
[0099][表 I]
【权利要求】
1.导热性压敏粘接剂组合物(F)，其为在混合组合物中进行聚合反应和交联反应而成， 所述聚合反应为(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的聚合反应，所述交联反应为(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)和/或含有来自于所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的结构单元的聚合物的交联反应， 所述混合组合物含有100质量份的含(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)及(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的(甲基)丙烯酸树脂组合物(Α)、 0.5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌(C)、 0.5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉(D)、 600质量份以上1400质量份以下的除所述具有针状部的氧化锌(C)及所述膨胀化石墨粉(D)外的绝缘性导热性填料(B)。
2.根据权利要求1所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)，其中，所述导热性填料(B)为氢氧化铝和/或氧化铝。
3.根据权利要求1或2所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树 脂组合物(A) 100质量份还含有0.01质量份以上10质量份以下的聚合引发剂。
4.根据权利要求f3任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.1质量份以上15质量份以下的多官能性单体。
5.根据权利要求f4任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有20质量份以上100质量份以下的磷酸酯。
6.导热性压敏粘接性片状成型体(G)，其为在将混合组合物成型为片状后或者在将所述混合组合物成型为片状的同时，进行聚合反应和交联反应而成， 所述聚合反应为(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的聚合反应，所述交联反应为所述(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)和/或含有来自于所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的结构单元的聚合物的交联反应， 所述混合组合物含有100质量份的含(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)及(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的(甲基)丙烯酸树脂组合物(Α)、 0.5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌(C)、 0.5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉(D)、 600质量份以上1400质量份以下的除所述具有针状部的氧化锌(C)及所述膨胀化石墨粉(D)外的绝缘性导热性填料(B)。
7.根据权利要求6所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)，其中，所述导热性填料(B)为氢氧化招和/或氧化招。
8.根据权利要求6或7所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.01质量份以上10质量份以下的聚合引发剂。
9.根据权利要求6、任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.1质量份以上15质量份以下的多官能性单体。
10.根据权利要求6、任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A)IOO质量份还含有20质量份以上100质量份以下的磷酸酯。
11.导热性压敏粘接剂组合物(F)的制造方法，其包括以下工序:制作混合组合物的工序，所述混合组合物含有100质量份的含(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)及(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的(甲基)丙烯酸树脂组合物(Α)、0.5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌(C)、0.5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉(D)、600质量份以上1400质量份以下的除所述具有针状部的氧化锌(C)及所述膨胀化石墨粉(D)外的绝缘性导热性填料(B);以及 在所述混合组合物中进行所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的聚合反应和所述(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)和/或含有来自于所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的结构单元的聚合物的交联反应的工序。
12.根据权利要求11所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)的制造方法，其中，所述导热性填料(B)为氢氧化铝和/或氧化铝。
13.根据权利要求11或12所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.01质量份以上10质量份以下的聚合引发剂。
14.根据权利要求1f13任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.1质量份以上15质量份以下的多`官能性单体。
15.根据权利要求1f14任一项所述的导热性压敏粘接剂组合物(F)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有20质量份以上100质量份以下的磷酸酯。
16.导热性压敏粘接性片状成型体(G)的制造方法，其包括以下工序:制作混合组合物的工序，所述混合组合物含有100质量份的含(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)及(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的(甲基)丙烯酸树脂组合物(Α)、0.5质量份以上40质量份以下的具有针状部的氧化锌(C)、0.5质量份以上20质量份以下的膨胀化石墨粉(D)、600质量份以上1400质量份以下的除所述具有针状部的氧化锌(C)及所述膨胀化石墨粉(D)外的绝缘性导热性填料(B);以及 在将所述混合组合物成型为片状后或者在将所述混合组合物成型为片状的同时，进行所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的聚合反应和所述(甲基)丙烯酸酯聚合物(Al)和/或含有来自于所述(甲基)丙烯酸酯单体(α I)的结构单元的聚合物的交联反应的工序。
17.根据权利要求16所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)的制造方法，其中，所述导热性填料(B)为氢氧化铝和/或氧化铝。
18.根据权利要求16或17所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.01质量份以上10质量份以下的聚合引发剂。
19.根据权利要求16~18任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有0.1质量份以上15质量份以下的多官能性单体。
20.根据权利要求16~19任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)的制造方法，其中，所述混合组合物相对于所述(甲基)丙烯酸树脂组合物(A) 100质量份还含有20质量份以上100质量份以下的磷酸酯。
21.电子部件，其具备散热体及贴合于该散热体的权利要求1~5任一项所述导热性压敏粘接剂组合物(F)，或具备散热体及贴合于该散热体的权利要求6~10任一项所述的导热性压敏粘接性片状成型体(G)。
【文档编号】C08L33/04GK103562334SQ201280023461
【公开日】2014年2月5日 申请日期:2012年9月6日 优先权日:2011年9月28日
【发明者】熊本拓朗, 北川明子 申请人:日本瑞翁株式会社