一种用于制备氮化铀的流化床装置及其使用方法与流程

本发明涉及核工程技术领域，特别涉及一种用于制备氮化铀的流化床装置及其使用方法。

背景技术：

核能是一种清洁、高效、安全的能源，目前在世界能源结构中占据重要地位。近年，随著核工业的发展，各种先进的反应堆被广泛研究。反应堆逐渐小型化、换料周期长、金属冷却等，遂对作为反应堆核心材料的核燃料不断提出新要求：高熔点、高导热性、高重金属原子密度、与包壳材料和冷却剂的相容性高、低膨胀、低裂变气体释放和可造性，即良好的燃料增殖性能、高热传导率、高热稳定性、与包壳材料良好的化学相容性、工业级的后处理能力等。

氮化铀具有传统陶瓷燃料大部分的优良性能和潜在的最佳性能特征。氮化铀燃料的高铀密度、高热导、高温稳定性、与液态金属良好的相容性等优良的性能，使其成为未来空间堆动力、空间核电源以及核动力火箭的首选燃料。美国在spr-6、sp-100、safe、homer、prometheus、safe-400、homer-15、jimo、sstar、hpm，以及俄罗斯的svbr-75/100小型反应堆均设计了氮化铀燃料，同时氮化铀也是第四代核能系统的重要候选燃料。国际上在第四代核能系统的规划方面，已将氮化铀燃料作为铅冷块堆(简称lfr)以及钠冷快堆(简称sfr)等两种堆型的重要候选燃料。与碳化物燃料相比，氮化物燃料相对没有那么活泼，可在工业纯度的惰性气体保护下保存；氮化物合成相对简单；氮化物肿胀更小，因为其可容纳更多的裂变气体。

基于氮化铀燃料的诸多优点，世界范围内从上世纪60年代开始就不断有研究单位进行研究，目前已有的氮化铀燃料的合成方法主要有碳热还原合成法，金属氮化法，铀氟胺化合物分解法，电弧熔炼法，溶胶凝胶法等。上述研究主要集中在方法研究，针对氮化铀制备的专用设备研究较少且均为间隙生产设备。

基于此，现急需一种能够提高反应效率、安全的用于制备氮化铀的流化床装置及其使用方法。

技术实现要素：

为解决上述问题，本发明旨在提出一种用于制备氮化铀的流化床装置及其使用方法，基于铀氟胺化合物分解法，通过合理流程设计和尾气处置装置，实现了连续稳定生产，提高了反应效率及整个反应的安全性。

为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：

一种用于制备氮化铀的流化床装置，包括气体系统、混料系统、低温流化床、高温流化床、尾气处理装置以及吸收塔；所述气体系统与低温流化床、高温流化床分别连接，所述混料系统与低温流化床连接，所述低温流化床与高温流化床连接，所述低温流化床、高温流化床分别与尾气处置装置连接，尾气处置装置与吸收塔连接。

进一步的，所述气体系统包括ar及ar、nh3、n2、h2组合气体，所述气体系统用于向低温流化床通入ar，向高温流化床通入ar、nh3、n2、h2组合气体。

进一步的，所述混料系统为具有球磨功能的容器，内部包括摩尔比1∶4～1∶8比例的uo2与nh4hf2原料或摩尔比1∶12～1∶24比例的u3o8与nh4hf2原料。

进一步的，所述低温流化床包括第一容器本体、第一下法兰、第一下网栏、第一加热装置、第一控温传感器、第一进料口、第一出料口、第一上网栏、第一上法兰，所述第一容器本体上下两端分别接有第一上法兰、第一下法兰，所述第一上法兰、第一下法兰上分别设有第一出气口以及第一进气口，所述第一下法兰内设有气腔，所述第一容器本体为聚四氟乙烯内衬，所述第一容器本体上设有第一加热装置以及第一温控传感器用于控制第一容器本体内的物质加热到设定温度，所述第一容器本体内上下两端分别装有第一上网栏以及第一下网栏，第一上网栏与第一下网栏之间的第一容器本体上开设有第一进料口以及第一出料口。

进一步的，所述高温流化床包括第二容器本体、第二下法兰、第二下网栏、第二加热装置、第二控温传感器、第二进料口、第二出料口、第二上网栏、第二上法兰，所述第二容器本体上下两端分别接有第二上法兰、第二下法兰，所述第二上法兰、第二下法兰上分别设有第二出气口以及第二进气口，所述第二下法兰内设有气腔，所述第二容器本体为钼合金，所述第二容器本体上设有第二加热装置以及第二温控传感器用于控制第二容器本体内的物质加热到设定温度，所述第二容器本体内上下两端分别装有第二上网栏以及第二下网栏，第二上网栏与第二下网栏之间的第二容器本体上开设有第二进料口以及第二出料口。

进一步的，所述尾气处理装置为一体式容器结构，在气体流动方向上依次包括尾气进气口、除尘板块、氟化氢吸收板块、氨气吸收板块以及尾气出气口。

进一步的，所述除尘板块为冷却降速网，氟化氢吸收板块为ca(oh)2和naoh混合材料，氨气捕集板块为稀盐酸。

进一步的，还包括气体检测模块，所述气体检测模块安装于尾气出气口上用于检测尾气吸收情况。

进一步的，所述吸收塔为弱碱溶液。

为了实现上述目的，本发明还提供了一种用于制备氮化铀的流化床装置的使用方法，包括以下步骤：

s1、uo2与nh4hf2以摩尔比1∶4～1∶8或u3o8与nh4hf2以摩尔比1∶12～1∶24比例，装入混料装置，在混料装置内混合研磨30-60分钟获得研磨粉末颗粒；

s2、向低温流化床中通入氩气，反复清洗3次；

s3、将混合研磨后的研磨粉末颗粒转移至低温流化床，通过第一加热装置及第一控温传感器加热到20-125℃，反应3-12小时得到反应产物；

s4、将反应产物转移至高温流化床中，通入ar、nh3、n2、h2组合气体混合气体，再通过第二加热装置及第二控温传感器加热到700-1000℃反应5-20小时后，冷却至室温，获得氮化铀产品；

s5、以上步骤中所产生的尾气全部进入尾气处置装置处理，最后通过吸收塔达到完全吸收.

有益效果：本发明通过将反应步骤分别控制在低温流化床、高温流化床内进行，保证了不同温度要求下反应的顺利进行；在尾气处理装置中将尾气进行净化处理，保证了排放的气体对环境无污染。本发明可保证氮化铀制备反应收率高，尾气处置彻底。

附图说明

构成本发明的一部分的附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：

图1为本发明实施例所述的用于制备氮化铀的流化床装置的结构示意图；

图2为本发明实施例所述的低温流化床结构示意图；

图3为本发明实施例所述的高温流化床结构示意图；

图4为本发明实施例所述的尾气处置装置结构示意图。

具体实施方式

需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

实施例1

一种用于制备氮化铀的流化床装置，包括气体系统1、混料系统2、低温流化床3、高温流化床4、尾气处理装置5以及吸收塔6；所述气体系统1与低温流化床3、高温流化床4分别连接，所述混料系统2与低温流化床3连接，所述低温流化床3与高温流化床4连接，所述低温流化床3、高温流化床4分别与尾气处置装置5连接，尾气处置装置5与吸收塔6连接。

本实施例通过将反应步骤分别控制在低温流化床、高温流化床内进行，保证了不同温度要求下反应的顺利进行；通过混料系统及气体系统保证反应条件、过程更加系统化，另外通过尾气处理装置中将尾气进行净化处理，最后通过吸收塔保证排出气体的安全性。

具体的，所述气体系统1包括ar及ar、nh3、n2、h2组合气体，所述气体系统1用于向低温流化床通入ar，向高温流化床4通入ar、nh3、n2、h2组合气体。

本实施例的组合气体避免了纯氨气引起的安全问题。

具体的，所述混料系统2为具有球磨功能的容器，内部包括摩尔比1∶4～1∶8比例的uo2与nh4hf2原料或摩尔比1∶12～1∶24比例的u3o8与nh4hf2原料。

本实施例的混料系统具有球磨功能，可根据需要调整混料时间以调整颗粒粒径，满足烧结的性能需求，以此对物料进行调配研磨混合。

在一具体的实例中，所述低温流化床3包括第一容器本体30、第一下法兰31、第一下网栏32、第一加热装置33、第一控温传感器34、第一进料口35、第一出料口36、第一上网栏37、第一上法兰38，所述第一容器本体30上下两端分别接有第一上法兰38、第一下法兰31，所述第一上法兰38、第一下法兰31上分别设有第一出气口380以及第一进气口310，所述第一下法兰31内设有气腔311，所述第一容器本体30为聚四氟乙烯内衬39，所述第一容器本体30上设有第一加热装置33以及第一温控传感器34用于控制第一容器本体30内的物质加热到设定温度，所述第一容器本体30内上下两端分别装有第一上网栏37以及第一下网栏32，第一上网栏37与第一下网栏32之间的第一容器本体30上开设有第一进料口35以及第一出料口36。

需要说明的是，本实施例的低温流化床通过第一进料口与混料系统相连通，通过第一出料口与高温流化床相连通，通过第一进气口与气体系统相连通，通过第一出气口与尾气处理装置相连通；通过气体系统向低温流化床导入气体进行清洗，再将混料系统中研磨混合后的适配物料导入到低温流化床中，通过第一控温传感器以及第一加热装置使得适配物料达到120摄氏度反应温度，时间达到3小时后得到反应产物；将反应产物进一步导入到高温流化床；过程中产生的尾气通过第一出气口导出到尾气处理装置中。

在一具体的实例中，所述高温流化床4包括第二容器本体40、第二下法兰41、第二下网栏42、第二加热装置43、第二控温传感器44、第二进料口45、第二出料口46、第二上网栏47、第二上法兰48，所述第二容器本体40上下两端分别接有第二上法兰48、第二下法兰41，所述第二上法兰48、第二下法兰41上分别设有第二出气口480以及第二进气口410，所述第二下法兰41内设有气腔411，所述第二容器本体40为钼合金，所述第二容器本体40上设有第二加热装置43以及第二温控传感器44用于控制第二容器本体40内的物质加热到设定温度，所述第二容器本体40内上下两端分别装有第二上网栏47以及第二下网栏42，第二上网栏47与第二下网栏42之间的第二容器本体40上开设有第二进料口45以及第二出料口46。

需要说明的是，本实施例的高温流化床的第二进料口与低温流化床的第一出料口相连通，通过第二进气口与气体系统相连通，通过第二出气口与尾气处理装置相连通；通过气体系统向高温流化床导入气体进行清洗，再将低温流化床的反应产物通过第二进料口导入到高温流化床中，通过第二控温传感器以及第二加热装置使得反应产物达到1000摄氏度反应温度，时间达到15小时再冷却至室温得到反应最终产物；通过第二出料口导出反应最终产物；过程中产生的尾气通过第一出气口导出到尾气处理装置中。

在一具体的实例中，所述尾气处理装置5为一体式容器结构，在气体流动方向上依次包括尾气进气口50、除尘板块51、氟化氢吸收板块52、氨气吸收板块53以及尾气出气口54，所述除尘板块51为冷却降速网，氟化氢吸收板块52为ca(oh)2和naoh混合材料，氨气捕集板块53为稀盐酸，还包括气体检测模块55，所述气体检测模块55安装于尾气出气口54上用于检测尾气吸收情况。

本实施例通过各个板块，尾气处理顺序、针对性选择处理材料，保证了尾气处理装置的高效率。

具体的，所述吸收塔6为弱碱溶液。

需要说明的是，弱碱溶液可以选用石灰水溶液，在最后步骤保证排出气体的安全性。

实施例2

为了实现上述目的，本实施例还提供了一种用于制备氮化铀的流化床装置的使用方法，包括以下步骤：

s1、uo2与nh4hf2以摩尔比1∶4～1∶8或u3o8与nh4hf2以摩尔比1∶12～1∶24比例，装入混料装置，在混料装置内混合研磨30-60分钟获得研磨粉末颗粒；

s2、向低温流化床中通入氩气，反复清洗3次；

s3、将混合研磨后的研磨粉末颗粒转移至低温流化床，通过第一加热装置及第一控温传感器加热到20-125℃，反应3-12小时得到反应产物；

s4、将反应产物转移至高温流化床中，通入ar、nh3、n2、h2组合气体混合气体，再通过第二加热装置及第二控温传感器加热到700-1000℃反应5-20小时后，冷却至室温，获得氮化铀产品；

s5、以上步骤中所产生的尾气全部进入尾气处置装置处理，最后通过吸收塔达到完全吸收。

本实施例所述用于制备氮化铀的流化床装置的使用方法上述用于制备氮化铀的流化床装置相对于现有技术所具有的优势相同，在此不再赘述。

以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。