可在含至少一种过渡金属的分子筛中包含的至少一种过渡金属的总量可以为基 于含至少一种过渡金属的分子筛催化剂总重量〇. 〇1至20. 00%重量。在一个实施方案中， 可包含的至少一种过渡金属的总量可以为〇. 1至10.0%重量。在一个具体实施方案中，可 包含的至少一种过渡金属的总量为〇. 5至5. 0%重量。在优选的实施方案中，过渡金属负 载量为2. 0至4. 0%重量，SAR为25至50或> 40或> 60,例如40 < 100,40 < 70或60 < 100,其条件为，对于框架内铁分子筛，满足此Si02/Fe203比（存在时，Si0 2/Fe203为50至 200,优选 50 至 100)。
[0054] 使用在现有技术熟知的技术，包括液相交换或固体离子交换或通过初始湿润法， 可将过渡金属加入到用于本发明的分子筛。关于制造含铁的铝硅酸盐沸石，参见Journal of Catalysis 232(2)318-334(2005)、EP2072128 和 W02009/023202 及其中参考文献和研 究引用。
[0055] 在一个特别优选的实施方案中，催化组分包括为大孔分子筛的第一分子筛和为小 孔分子筛的第二分子筛的组合或由它们组成。在某些优选的实施方案中，小孔分子筛具有 CHA框架，更优选SSZ-13框架，并且包含铜。在某些优选的实施方案中，使此小孔分子筛与 具有BEA框架的大孔分子筛组合。优选BEA框架包含离子交换或游离铁，或者为铁同晶BEA 分子结构（也称为BEA型铁硅酸盐），并且铁同晶BEA分子结构是特别优选的。
[0056] 在某些优选的实施方案中，铁同晶BEA分子结构为一种结晶硅酸盐，所述硅酸盐 具有（1)具有约20至约300的Si0 2/Fe203摩尔比的含铁BEA框架结构，并且（2)至少80% 所含的铁为新鲜态孤立的铁离子Fe 3+，并且/或者以摩尔计Iog(SiO2Al2O3)为至少约2。
[0057] 用于本发明的优选BEA型铁硅酸盐具有下式表示的组成：
[0058] (x+y)M(2/n)0 · x Fe2O3 · y Al2O3 · z SiO2 · w H2O
[0059] 其中n为阳离子M的原子数；x、y和z分别表示Fe203、Al 2O3和SiO 2的摩尔分数； x+y+z = I ;w为至少0的数；z/x为20至300 ;y可以为0,任选z/y为至少100。
[0060] 优选含铁的BEA框架结构的Si02/Fe203摩尔比为约25至约300,约20至约150， 约24至约150,约25至约100,或约50至约80。以摩尔计Iog(SiO vAl2O3)的上限没有特 别限制，其条件为以摩尔计Iog(SiO 2Al2O3)为至少2 (即，SiO2Al2O3摩尔比为至少100)。 以摩尔计l 〇g(Si〇2/Al2〇3)优选为至少2. 5(即，SiO2Al2O3摩尔比为至少310)，更优选至少 3 ( BP，SiO2Al2O3摩尔比为至少 1，000)。在以摩尔计 log (SiO 2/Α1203)超过 4 ( SP，SiO2Al2O3 摩尔比变成至少1〇,〇〇〇)时，用于氮氧化物还原的性能恒定在最高水平。
[0061] 在某些优选的实施方案中，CHA分子筛表征为具有大于约1微米的平均晶体大小， 优选约1至约5微米，约2至约4微米是最优选的。在BEA型铁硅酸盐中，最显著对还原 氮氧化物显示催化活性的铁成分不是附聚为Fe 2O3，而是在框架结构中分散为孤立的铁离子 Fe3+(即，在硅酸盐框架结构或离子交换部位孤立并且分散）。孤立的铁离子Fe3+可通过电 子自旋共振检测。用于限定BEA型铁硅酸盐组成的Si0 2/Fe203摩尔比为限定BEA型铁硅酸 盐中全部铁含量（包括孤立的铁离子Fe +3)的方便表达。
[0062] 与组成组分比较，使用小/大孔沸石掺合物，特别是铜交换SSZ-13/Fe-BEA组合， 可增加 N2O生成。因此，使用此组合可能在某些应用中不利。然而，使用铜交换SSZ-13/BEA 型铁硅酸盐组合意外地克服此难题，因此，给予改进的到氮的选择性。区域化和分层的SCR 催化剂给予其它改进，特别在排气具有约50/50的NO : NO2比时。这种催化剂比掺合的同 等物减少N2O排放约75%，同时保持极佳的瞬时反应，和在低Ν0/Ν0 2气体混合物良好地转 化。
[0063] 意外的是，铜交换SSZ-13/预老化Fe-BEA的组合可产生实质好于具有常规Fe-BEA 的组合的结果。
[0064] 因此，Fe-BEA 材料优选在 600-900 °C (优选 650-850 °C，更优选 700-800 °C，甚 至更优选725-775 °C )老化3-8小时，优选4-6小时，更优选4. 5-5. 5小时，甚至更优选 4. 75-5. 25小时，而不是在500°C老化1小时的更常规处理。
[0065] 使用铜交换SSZ-13/预老化Fe-BEA组合的实施方案有利于N2O生成不合乎需要的 应用。类似于Cu : SSZ-13与Fe-BEA和Cu : SSZ-13与BEA-铁硅酸盐之比的Cu : SSZ-13与 预老化Fe-BEA之比包括在本发明的范围内。类似于Cu : SSZ-13与Fe-BEA和Cu : SSZ-13 与BEA-铁硅酸盐的组合的Cu : SSZ-13与预老化Fe-BEA的组合也包括在本发明的范围内。 [0066] 第一分子筛和第二分子筛两者可存在于相同的催化剂涂层中，即，在洗涂料中涂 覆于适合的基质整料，或者，第一分子筛组分和第二分子筛组分可在洗涂层中上下分离，并 且层中的第一分子筛组分高于第二分子筛组分，或者反之亦然。或者，第一分子筛和第二分 子筛两者可在生成挤出型基质整料的组合物中组合。任选挤出的整料可进一步用包含第一 分子筛组分和第二分子筛组分之一或两者的洗涂料涂覆。其它替代包括，形成包含第一分 子筛组分和第二分子筛组分之一而非两者的挤出基质整料，用包含挤出物中不存在的另一 种分子筛组分的洗涂料涂覆挤出的基质整料，或者，洗涂料可包含第一分子筛和第二分子 筛两者。在组合经挤出和涂覆基质整料的所有布置中，应了解，在挤出物和催化剂涂层两者 中存在第一和/或第二分子筛组分时，第一分子筛组分可在挤出物和涂层中相同，或者不 同。因此，例如，洗涂层可包含SSZ-13沸石，挤出物可包含SAP0-34。同样情况适用于第二 分子筛组分，例如，洗涂层可包含ZSM-5沸石，挤出物可包含β沸石。
[0067] 用于本发明的涂覆到整料基质或制造挤出型基质整料的包含分子筛的洗涂料组 合物可包括选自氧化铝、二氧化硅、（非沸石）二氧化硅-氧化铝、天然存在的粘土、Ti〇2、 ZrOjP SnO2的粘合剂。
[0068] 适合的基质整料包括由陶瓷材料（如堇青石）制成的所谓流通基质整料（即， 具有轴向通过整个部分的很多小的平行通道的蜂窝状整料催化剂载体结构）或例如由 fecral Ioy制成的金属基质。基质整料可以为过滤器，包括由堇青石、钛酸错、碳化娃或富错 红柱石制成的壁流过滤器；陶瓷泡沫；熔结的金属过滤器或所谓的分滤器，如EP 1057519 或WO 01/080978中公开的那些过滤器。
[0069] 根据另一方面，本发明提供一种处理流动排气的排气系统，所述流动排气包含来 自此排气的机动源的氮氧化物，所述系统包含以流动方向从本发明的SCR催化剂在上游布 置的含氮还原剂源。
[0070] 含氮还原剂源可包含在例如适当编程电子控制装置控制下操作的适合注射器装 置，以输送在所需程度转化适量还原剂或其前体（装在适合的容器或箱中）。液体或 固体氨前体可以为例如脲（(NH 2)2CO)、碳酸铵、氨基甲酸铵、碳酸氢铵或甲酸铵。或者，可使 用氨本身或肼。
[0071] 在供选的实施方案中，含氮还原剂源为与发动机组合的NOx吸收器（也称为NOJf 集器，贫NOJf集器或NO x吸收催化剂（NAC))，所述发动机经构造，以便至少一个发动机汽 缸能够比一般操作条件更富裕地操作，例如，在剩余的发动机汽缸中，例如，以产生具有化 学计量平衡氧化还原组合物或富氧化还原组合物的排气，和/或在NO x吸收器上游布置的 用于将烃注入流动排气的单独烃注射器装置。通过吸附的^,与还原环境接触，使在NO ^及 收器上吸收的原成氨。在通过NO x吸收器与例如发动机产生的较富排气接触再生NO x 吸收器时，通过在NOx吸收器下游设置本发明的SCR催化剂，可用原位产生的氨在SCR催化 剂上还原NO x。
[0072] 或者，含氮还原剂源可以为单独的催化剂，例如，位于各至少一个发动机汽缸的排 气歧管的NO x捕集器或转化催化剂，发动机汽缸构造成比正常富裕地间断或连续操作。
[0073] 在另一个实施方案中，用于使排气中的一氧化氮氧化成二氧化氮的氧化催化剂可 位于含氮还原剂计量进入排气和SCR催化剂的点的上游。
[0074] 氧化催化剂可包括在流通整料基质上涂覆的至少一种贵金属，优选钼族金属（或 这些的某种组合），如铂、钯或铑。在一个实施方案中，至少一种贵金属为铂、钯或铂和钯两 者的组合，或Pd-Au的合金，任选与Pt-Pd组合。贵金属可承载于高表面积洗涂组分上，如 氧化铝、铝硅酸盐沸石、二氧化硅、非沸石二氧化硅-氧化铝、二氧化铈、二氧化锆、二氧化 钛或含二氧化铈和二氧化锆两者的混合或复合氧化物。
[0075] 在另一个实施方案中，适合的过滤器基质位于氧化催化剂和本发明的催化剂之 间。过滤器基质可选自任何以上所述基质，例如壁流过滤器。在催化过滤器时，例如利用以 上讨论种类的氧化催化剂，优选含氮还原剂计量的点位于过滤器和本发明的催化剂之间。