表示1~3的整数。
[0112] 作为上述式（5)所示的有机硅化合物的具体例，可举出例如，双（三甲氧基甲硅烷 基丙基）四硫化物、双（三乙氧基甲硅烷基丙基）四硫化物、双（三甲氧基甲硅烷基丙基） ^硫化物、双（二乙氧基甲娃烷基丙基）^硫化物等。
[0113]
[0114] 上述式（6)中，R61的定义、具体例和优选的方式与上述R51相同。
[0115] 上述式（6)中，R62的定义、具体例和优选的方式与上述R52相同。
[0116] 上述式（6)中，z的定义与上述y相同。
[0117] 上述式（6)中，p表示5~10的整数。关于p，从湿路性能、低滚动阻力性、加工性 更优异，与二烯系橡胶的亲和性优异这样的观点出发，优选为5~10的整数。
[0118] 作为上述式（6)所示的有机硅化合物的具体例，可举出例如，戊基三甲氧基硅烷、 戊基甲基二甲氧基硅烷、戊基三乙氧基硅烷、戊基甲基二乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、 己基甲基二甲氧基硅烷、己基三乙氧基硅烷、己基甲基二乙氧基硅烷、辛基三甲氧基硅烷、 辛基甲基二甲氧基硅烷、辛基三乙氧基硅烷、辛基甲基二乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷、 癸基甲基二甲氧基硅烷、癸基三乙氧基硅烷、癸基甲基二乙氧基硅烷等。
[0119]
[0120] 上述式（7)中，R71的定义、具体例和优选的方式与上述R51相同。
[0121] 上述式（7)中，R72的定义、具体例和优选的方式与上述R52相同。
[0122] 上述式（7)中，m的定义和优选的方式与上述式（4)的m相同。
[0123] 上述式（7)中，w的定义与上述y相同。
[0124] 作为上述式（7)所示的有机硅化合物的具体例，可举出例如，a -巯基甲基三甲氧 基硅烷、a -巯基甲基甲基二甲氧基硅烷、a -巯基甲基三乙氧基硅烷、a -巯基甲基甲基二 乙氧基硅烷、y -巯基丙基三甲氧基硅烷、y -巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、y -巯基丙基三 乙氧基硅烷、y_疏基丙基甲基^乙氧基硅烷等。
[0125]
[0126] 上述式（8)中，R81的定义、具体例和优选的方式与上述R51相同。
[0127] 上述式⑶中，R82的定义、具体例和优选的方式与上述R52相同。
[0128] 上述式（8)中，v的定义与上述y相同。
[0129] 上述式（8)中，q表示1~4的整数。
[0130] 作为上述式（8)所示的有机硅化合物的具体例，可举出例如，甲基三甲氧基硅烷、 二甲基二甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基乙基二乙氧基硅烷、丙基三甲氧基硅烷、丙 基甲基二甲氧基硅烷、丙基甲基二乙氧基硅烷等。
[0131] 作为制造聚硅氧烷时所使用的有机硅化合物，例如，并用具有巯基的硅烷偶联剂 [例如，式（7)所示的有机硅化合物]与具有碳数5~10的烃基的硅烷偶联剂[例如，式 (6)所示的有机硅化合物]和/或具有碳数1~4的烃基的硅烷偶联剂[例如，式（8)所示 的有机硅化合物]时，关于具有巯基的硅烷偶联剂与具有碳数5~10的烃基的硅烷偶联剂 和/或具有碳数1~4的烃基的硅烷偶联剂的混合比（摩尔比）[具有巯基的硅烷偶联剂/ (具有碳数5~10的烃基的硅烷偶联剂和/或具有碳数1~4的烃基的硅烷偶联剂）]，从湿 路性能、耐磨耗性、加工性更优异，低滚动阻力性优异这样的观点出发，优选为1. 1/8. 9~ 6. 7/3. 3,更优选为 1. 4/8. 6 ~5. 0/5. 0。
[0132] 作为制造聚硅氧烷时所使用的有机硅化合物，例如，并用具有巯基的硅烷偶联剂 [例如，式（7)所示的有机硅化合物]与具有硫醚基的硅烷偶联剂[例如，式（5)所示的有机 娃化合物]时，关于具有疏基的硅烷偶联剂与具有硫酿基的硅烷偶联剂的混合比（摩尔比） (具有疏基的硅烷偶联剂/具有硫酿基的硅烷偶联剂），从湿路性能、耐磨耗性、加工性更优 异、低滚动阻力性优异这样的观点出发，优选为2. 0/8. 0~8. 9/1. 1，更优选为2. 5/7. 5~ 8. 0/2. 0〇
[0133] 作为制造聚硅氧烷时所使用的有机硅化合物，例如，并用具有巯基的硅烷偶联剂 [例如，式（7)所示的有机硅化合物]与具有硫醚基的硅烷偶联剂[例如，式（5)所示的有 机硅化合物]与具有碳数5~10的烃基的硅烷偶联剂[例如，式（6)所示的有机硅化合 物]和/或具有碳数1~4的烃基的硅烷偶联剂[例如，式（8)所示的有机硅化合物]时， 具有巯基的硅烷偶联剂的量优选为以上所举出的3种（或4种）硅烷偶联剂的合计量（摩 尔）中的10. 0~73. 0%。具有硫醚基的硅烷偶联剂的量优选为以上所举出的3种（或4 种）的合计量中的5. 0~67. 0%。具有硫酿基或疏基的硅烷偶联剂以外的硅烷偶联剂的量 优选为以上所举出的3种（或4种）的合计量中的16. 0~85. 0%。
[0134] 在制造聚硅氧烷时可以根据需要使用溶剂。作为溶剂，没有特别限定，具体而言， 可举出戊烷、己烷、庚烷、癸烷等脂肪族烃系溶剂、乙醚、四氢呋喃、1，4-二壤烷等醚系溶 剂、甲酰胺、二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮等酰胺系溶剂、苯、甲苯、二甲苯等芳香族烃系 溶剂、甲醇、乙醇、丙醇等醇系溶剂等。
[0135] 此外，制造上述聚硅氧烷时可以根据需要使用催化剂。
[0136] 在本发明中，作为可以使用的催化剂，可举出例如，盐酸、乙酸等酸性催化剂；氟化 铵等路易斯酸催化剂；氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、乙酸钠、乙酸钾、碳酸氢钠、碳酸钾、碳 酸氢钾、碳酸钙、甲醇钠、乙醇钠等碱金属盐；碱土类金属盐；三乙胺、三丁胺、吡啶、4-二甲 基氨基吡啶等胺化合物等。
[0137] 上述催化剂优选不是含有Sn、Ti或A1作为金属的有机金属化合物。在使用这样 的有机金属化合物的情况下，有时在聚硅氧烷骨架中导入该金属，而得不到上述特定聚硅 氧烷（骨架中，不存在硅原子以外的金属（例如，Sn、Ti、Al))。
[0138] 在不使用含有Sn、Ti或A1的有机金属化合物作为催化剂的情况下，聚硅氧烷中没 有催化剂来源的金属导入分子内（例如，在聚硅氧烷骨架中导入金属。），对于本发明的轮 胎胎面用橡胶组合物，在通常气氛或即使在高湿环境下，也不会由于空气中的湿气而发生 固化、凝胶化，保存稳定性优异。
[0139] 关于催化剂的量，从湿路性能、加工性更优异，低滚动阻力性、保存稳定性优异这 样的观点出发，相对于作为原料使用的有机硅化合物1〇〇质量份，优选为〇. 01~10质量 份，更优选为0.05~1质量份。
[0140] 含硫硅烷偶联剂可以各自单独使用或可以2种以上组合使用。
[0141] 在本发明的轮胎用橡胶组合物中，含硫硅烷偶联剂的含量为上述二氧化硅的含量 的1~20质量％，基于湿路性能、耐磨耗性和加工性更优异，低滚动阻力性优异的理由，优 选为2~20质量％，更优选为3~18质量％，进一步优选为4~16质量％，特别优选为 5~14质量％。
[0142] 含硫硅烷偶联剂的含量在超过二氧化硅的含量的20质量％的情况下，焦烧时间 短，加工性差。
[0143] 关于本发明的组合物所包含的二硫化秋兰姆系硫化促进剂，以下进行说明。本发 明的组合物所包含的二硫化秋兰姆系硫化促进剂为下述式（I)所示的化合物。
[0144]
[0145] 式⑴中，Rb、Rb、矿和Rs各自独立地为具有2~18个碳原子的烃基。烃基只要 是例如脂肪族烃基、脂环式烃基和芳香族烃基中的任一者或它们的组合即可，例如，可以具 有氧原子、氮原子、硫原子那样的杂原子，可以具有不饱和键。作为烃基，可举出例如，甲基、 乙基、丁基那样的脂肪族烃基、环己基那样的脂环式烃基、苯基那样的芳香族烃基、苄基那 样的芳烷基。
[0146] 作为二硫化秋兰姆系硫化促进剂，可举出例如二硫化四甲基秋兰姆、二硫化四乙 基秋兰姆乙基、^硫化四丁基秋兰姆、^硫化四苄基秋兰姆等。
[0147] 其中，关于二硫化秋兰姆系硫化促进剂，从湿路性能、耐磨耗性、加工性（特别是 门尼焦烧时间的维持、延长、硫化时的硫化速度的促进）更优异这样的观点出发，优选R 5~ R8为芳烷基的二硫化秋兰姆系硫化促进剂，更优选为苄基的二硫化秋兰姆系硫化促进剂 (作为市售品为例如，Flexsys社制的TBzTD)。
[0148] 在本发明中，二硫化秋兰姆系硫化促进剂的量相对于二烯系橡胶100质量份为 0. 05~3. 0质量份。在这样的范围的情况下，湿路性能、耐磨耗性、加工性（特别是门尼焦 烧时间的维持、延长、硫化时的硫化速度的促进）优异。如果该量少，则硫化促进效果不充 分，相反地如果过多，则交联密度变得过高而橡胶变硬，因此不优选。
[0149] 基于该理由更优异这样的理由，二硫化秋兰姆系硫化促进剂的量相对于二烯系橡 胶100质量份优选为〇. 05~2. 5质量份，更优选为0. 05~2. 0质量份。
[0150] 本发明的组合物中，作为二硫化秋兰姆系硫化促进剂以外的硫化促进剂，可以进 一步包含胍系硫化促进剂和/或亚磺酰胺系硫化促进剂。
[0151] 在本发明的组合物进一步包含胍系硫化促进剂和/或亚磺酰胺系硫化促进剂的 情况下，硫化时的硫化速度变快，耐磨耗性、湿路性能更优异。胍系硫化促进剂、亚磺酰胺系 硫化促进剂只要可以用于例如橡胶组合物，就没有特别限制，基于与上述同样的理由，优选 为二苯基胍（DPG)。
[0152] 在本发明的组合物进一步包含胍系硫化促进剂和/或亚磺酰胺系硫化促进剂的 情况下，基于硫化时的硫化速度变快，耐磨耗性、湿路性能更优异这样的理由，胍系硫化促 进剂和/或亚磺酰胺系硫化促进剂的量（并用两者的情况下为其合计量。以下同样。）相 对于二烯系橡胶100质量份优选为0. 1~3. 0质量份，更优选为0. 1~2. 5质量份。
[0153] 此外，在本发明的组合物进一步包含胍系硫化促进剂和/或亚磺酰胺系硫化促进 剂的情况下，基于硫化时的硫化速度变快，耐磨耗性、湿路性能更优异这样的理由，二硫化 秋兰姆系硫化促进剂的量相对于二烯系橡胶100质量份优选为〇. 05~2. 0质量份，更优选 为0.05~1.5质量份。
[0154] 本发明的组合物可以进一步包含萜烯系树脂。在这样的情况下，湿路性能、低滚动 阻力性的平衡更优异。萜烯系树脂只要是至少使用萜烯系单体作为单体的聚合物即可，可 以是均聚物、共聚物的任一种。此外可以被例如芳香族化合物改性。
[0155] 作为萜烯系单体，可举出例如a -蒎烯、蒎烯、二戊烯、苧烯、它们的衍生物。
[0156] 作为芳香族化合物，可举出例如苯乙烯、a -甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、茚、酸类。
[0157] 作为萜烯系树脂，可举出芳香族改性萜烯树脂。基于由于与二烯系橡胶的相容性 良好因此提高橡胶组合物的〇°C的tan S，湿路性能、耐磨耗性更优异，与低滚动阻力性的 平衡优异这样的理由，优选为芳香族改性萜烯树脂。
[0158] 关于萜烯系树脂（特别是芳香族改性萜烯树脂）的软化点，从湿路性能、耐磨耗性 优异这样的观点出发，优选为60~150 °C，更优选为70~130 °C。
[0159] 关于萜烯系树脂的制造，没有特别限制。可举出例如，以往公知的方法。萜烯系树 脂可以各自单独使用或可以2种以上组合使用。
[0160] 关于萜烯系树脂的量，从湿路性能、耐磨耗性更优异这样的观点