一种立方状铌酸锶钠红色荧光粉及其制备方法与流程

本发明属于白光LED荧光粉基质制备技术领域，涉及一种立方状铌酸锶钠红色荧光粉及其制备方法。

背景技术：

LED用铌酸盐荧光粉是一种新颖的发光材料，完全有别于YAG和氮氧化物等黄光材料。铌酸盐具有良好的热稳定性、化学稳定性、铁电特性、介电特性以及易于掺杂和改性的特点，因此是一种良好的基质材料。铌酸盐包括铌酸锶钡、铌酸锂、铌酸钾钠和铌酸锶钠等，其中具有钨青铜结构的铌酸锶钠Na_0.7Sr_0.15NbO₃属于四方晶系，此结构被认为是钙钛矿结构的一种衍生物。这种特殊的结构使其阳离子很容易被稀土离子取代，因此成为一种非常适合掺杂的基体。

目前荧光粉的合成常采用高温固相法，溶胶—凝胶法，均相共沉淀法，燃烧合成法，溶剂热法等，其中存在的问题有烧结温度高，合成周期长，技术难度大，颗粒不均匀，安全性低等。

技术实现要素：

本发明所要解决的技术问题是提供一种立方状铌酸锶钠红色荧光粉及其制备方法，采用熔盐法制备出了物相纯度高，分散性良好，粒径均匀，立方状的铌酸锶钠粉体，与其他方法相比，熔盐法具有易于操作，粒度可控，晶体形貌好，合成周期短等优点，适合制备分散均匀的特殊形貌或形状规整粉体，由于此法生长机理的特点，合成出的粉体结晶完整、缺陷少，非常适合用于合成要求缺陷少的粉体。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案是，一种立方状铌酸锶钠红色荧光粉的制备方法，包括以下步骤：

1)按照(0.45～0.6)：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于研钵中在室温下研磨使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：(3～9)称取NaCl作为熔盐，将熔盐与步骤1)所称取原料混合并在室温下研磨，使原料与熔盐混合均匀得到混合粉体；

3)将步骤2)所得混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中；将经过密封的混合粉体于1100～1200℃下保温4～10h后，以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)去除步骤3)所得产物的熔盐，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。

步骤1)中使用的研钵为玛瑙研钵。

步骤1)中研磨时间为1h。

步骤2)中研磨时间为1h。

步骤3)中箱式电阻炉的温度制度为：自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1100～1200℃。

步骤4)中使用去离子水反复浸泡、洗涤去除熔盐；并用硝酸银检验洗涤清液判断是否仍有残存熔盐。

一种立方状铌酸锶钠红色荧光粉的制备方法，其化学组成为：Na_0.7Sr_0.15NbO₃。

与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：

1)本发明利用熔盐法所制备的荧光粉Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体相对固相法合成温度较低。

2)本发明所制备出的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体纯度极高、结晶性能良好、形貌规整、粒径均匀且分散性良好。

3)本发明所制备出的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体平均粒径为10～16μm。

4)颗粒为单晶，几乎不存在晶界等缺陷，不易于富集杂质。

附图说明

图1是本发明实施例1制得的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体的XRD图；

图2是本发明实施例2制得的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体的SEM图。

具体实施方式

下面结合具体的实施例对本发明做进一步的详细说明，需要说明的是，实施例为对本发明的解释而不是限定。

实施例1

1)按照0.55：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于玛瑙研钵中在室温下研磨1h，使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：6称取NaCl作为熔盐，将其与步骤1所得原料混合并在室温下研磨1h，使原料与熔盐混合均匀，制得混合粉体；

3)将混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中，将经过密封的混合粉体置于箱式电阻炉中，自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1200℃，于1200℃下保温6h，再以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)将步骤3)所得产物用去离子水反复浸泡、洗涤，用硝酸银检验洗涤清液，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。

图1所示为本实施例制得的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体的XRD图，从图中可以看出样品衍射峰与标准卡JCPDS Card NO.38-0847完全吻合，并且没有明显杂峰，表明所制得的样品物相纯度较高。

图2所示为本实施例制得的Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体的SEM图，从图中可以看出样品颗粒分散均匀，平均粒径为10～16μm，结晶度高，形貌美观为立方状且分散性良好。

实施例2

1)按照0.45：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于玛瑙研钵中在室温下研磨1h，使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：9称取NaCl作为熔盐，将其与步骤1所得原料混合并在室温下研磨1h，使原料与熔盐混合均匀，制得混合粉体；

3)将混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中，将经过密封的混合粉体置于箱式电阻炉中，自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1150℃，于1150℃下保温10h，再以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)将步骤3)所得产物用去离子水反复浸泡、洗涤，用硝酸银检验洗涤清液，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。

实施例3

1)按照0.6：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于玛瑙研钵中在室温下研磨1h，使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：3称取NaCl作为熔盐，将其与步骤1所得原料混合并在室温下研磨1h，使原料与熔盐混合均匀，制得混合粉体；

3)将混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中，将经过密封的混合粉体置于箱式电阻炉中，自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1100℃，于1100℃下保温4h，再以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)将步骤3)所得产物用去离子水反复浸泡、洗涤，用硝酸银检验洗涤清液，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。

实施例4

1)按照0.55：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于玛瑙研钵中在室温下研磨1h，使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：9称取NaCl作为熔盐，将其与步骤1所得原料混合并在室温下研磨1h，使原料与熔盐混合均匀，制得混合粉体；

3)将混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中，将经过密封的混合粉体置于箱式电阻炉中，自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1150℃，于1150℃下保温8h，再以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)将步骤3)所得产物用去离子水反复浸泡、洗涤，用硝酸银检验洗涤清液，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。

实施例5

1)按照0.5：1的摩尔比，分别称取SrCO₃和Nb₂O₅作为原料，并将其置于玛瑙研钵中在室温下研磨1h，使原料充分混合后放置待用；

2)按照步骤1)配制的SrCO₃和Nb₂O₅的总质量与NaCl的质量比为1：3称取NaCl作为熔盐，将其与步骤1所得原料混合并在室温下研磨1h，使原料与熔盐混合均匀，制得混合粉体；

3)将混合粉体置于Al₂O₃坩埚中，并用Al₂O₃盖覆盖，放置于密闭的容器中，将经过密封的混合粉体置于箱式电阻炉中，自室温起，以2℃/min速率升温至300℃，再以3℃/min速率升温至700℃，再以5℃/min速率升温至1100℃，于1100℃下保温8h，再以2℃/min速率冷却至400℃，后随炉冷却至室温取出；

4)将步骤3)所得产物用去离子水反复浸泡、洗涤，用硝酸银检验洗涤清液，直至完全去除熔盐后，将产物烘干、研磨，即得到Na_0.7Sr_0.15NbO₃粉体。