一种白光LED用单分散球形白光荧光粉及其制备方法与流程
本发明属于稀土发光材料技术领域，特别涉及一种白光LED用单分散球形白光荧光粉及其制备方法。
背景技术：
白光LED作为一种新型的固态光源，具有体积小、发光效率高、能耗低、寿命长、无汞污染、全固态、响应迅速、工作电压低、安全可靠等诸多方面的优点，在照明及显示等领域具有十分广阔的应用前景和市场经济效益，有望成为取代现有的荧光灯和白炽灯的新一代绿色环保照明光源，因而受到国内外研究者的广泛关注。
目前，利用荧光粉转化获得白光LED的方式主要有两种：一种为蓝光LED芯片搭配黄色荧光粉，即蓝光与黄光混合实现白光发射，但该方法由于发射光谱中缺少红光成分，会导致产生的白光显色指数较低、色温偏高。另一种为近紫外LED芯片搭配三基色(红、绿、篮)荧光粉，即红、绿、蓝光相混合形成白光。虽然该方法中红光荧光粉的加入有效地改善了显色指数，但同时也带来了一些新的问题，如多相荧光粉混合会出现颜色再吸收、配比难以调控以及光衰不一致的问题，这些均会对发光效率和色彩还原性造成很大的影响，使其难以满足高性能器件的实际应用需求。单一基质白光荧光粉在一定程度上能够克服上述问题，因此寻求一种可被紫外LED芯片有效激发且具有良好发光性能的单一基质白光荧光粉具有十分重要的意义和广泛的经济应用价值，成为目前各国对白光LED用荧光粉体方面研究的一个热点。
近年来，相继出现了大量针对LED用荧光粉体研究的相关文献报道，所涉及到的荧光基质材料范围非常广泛，如钨酸盐、磷酸盐、钼酸盐、稀土氧化物等。其中，氧化钇(Y2O3)由于其优异的物理化学性质、高的热稳定性以及易于实现激活离子的掺杂等优势，被公认为是一种非常理想的发光基质材料。本发明利用稀土离子和过渡金属离子在Y2O3基质中的共掺杂，通过调节其中两种或者三种激活离子的配比浓度即可在该单一基质中实现白光发射。
另外，荧光粉体的颗粒形貌是影响其荧光性能的关键因素。其中，纯度高、粒度分布均匀、分散性好的球形颗粒由于其表面缺陷较少且更易于致密堆积，能够有效地提高荧光粉的荧光性能。因此，制备出高品质的荧光粉体是实现高性能白光LED的关键。目前，最为常用的荧光粉制备方法为传统的高温固相法，但该合成方法存在反应温度高、耗能、效率低、对设备要求高等缺点。合成粉体的粒度较大，粒径分布范围较宽、颗粒团聚比较严重，难以获得球形颗粒，从而导致发光效率较低。为解决上述问题，本发明提供了一种操作方法简单且节能环保的单分散球形白光荧光粉的制备方法。
技术实现要素：
针对现有技术存在的各种问题，本发明提供一种发光性能良好且热稳定性优异的白光LED用单分散球形白光荧光粉及其制备方法。本发明的合成方法制备工艺简单、重复性好、环境友好、成本低；该方法制得的荧光粉纯度高、呈球形、粒度分布均匀、结晶性好、分散性好，呈现优良的荧光性能和热猝灭性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下所述：
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y1-x-y-zGdxEuyBiz)2O3，其中，0≤x≤0.30，0.001≤y≤0.01，0.0002≤z≤0.008。
所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为30～1000nm。
所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的激发波长为310～400nm。
所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的发射波长为380～730nm。
本发明的一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y1-x-y-zGdxEuyBiz)2O3，按照化学计量比称取原料，将原料混合，加入酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
其中，原料为Y，Gd，Eu，Bi的氧化物、氯化物、硝酸盐或硫酸盐中的一种；酸溶液为盐酸或硝酸中的一种；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将含氮沉淀剂加入原料混合溶液中，搅拌均匀，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，含氮沉淀剂：原料混合溶液中阳离子＝(5～200)：1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液加热至80～98℃，待溶液中出现白色沉淀后，保温60～240min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液冷却至室温，离心分离，得到白色沉淀，将白色沉淀洗涤，干燥，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体进行煅烧，煅烧温度为600～1000℃，煅烧时间为2～6h，得到白光LED用单分散球形荧光粉。
所述的步骤1中，酸溶液的选择方式为：原料为Y，Gd，Eu，Bi的氧化物或硫酸盐时，酸溶液为盐酸或硝酸中的一种；
原料为Y，Gd，Eu，Bi的氯化物，酸溶液为盐酸；
原料为Y，Gd，Eu，Bi的硝酸盐，酸溶液为硝酸；
所述的步骤1中，所述的酸溶液的加入量为以充分溶解原料为准；具体加入量为化学方程式计算的量的110～120％；
所述的步骤1中，所述的原料，Y，Gd，Eu，Bi的氧化物具体为Y2O3，纯度≥99.99％；Gd2O3，纯度≥99.99％；Eu2O3，纯度≥99.99％；Bi2O3，纯度≥99.9％；
Y，Gd，Eu，Bi的氯化物具体为YCl3·6H2O，纯度≥99.99％；GdCl3·6H2O，纯度≥99.99％；EuCl3·6H2O，纯度≥99.99％；BiCl3，纯度≥98.0％；
Y，Gd，Eu，Bi的硝酸盐具体为Y(NO3)3·6H2O，纯度≥99.9％；Gd(NO3)3·6H2O，纯度≥99.9％；Eu(NO3)3·6H2O，纯度≥99.9％；Bi(NO3)3·5H2O，纯度≥99.0％；
Y，Gd，Eu，Bi的硫酸盐具体为Y2(SO4)3·8H2O，纯度≥99.9％；Gd2(SO4)3·8H2O，纯度≥99.9％；Eu2(SO4)3·8H2O，纯度≥99.9％；Bi2(SO4)3·nH2O(n＝2或7)，纯度≥99.0％；
所述的步骤2中，所述的含氮沉淀剂为尿素、碳酸氢铵、硝酸铵或氨水中的一种或几种混合，当为几种混合时，混合比例为任意比。
所述的尿素纯度≥99.0％，所述的碳酸氢铵纯度≥99.995％，所述的硝酸铵纯度≥98.5％，所述的氨水的质量浓度为25％～28％。
所述的步骤2中，所述的搅拌均匀的搅拌时间为30～120min；
所述的步骤3中，所述的加热为水浴加热；
所述的步骤3中，所述加热的加热速率为1～2℃/min；
所述的步骤4中，所述的冷却至室温，其冷却方式为冰浴冷却、冰水冷却或室温下自然冷却中的一种；
所述的步骤4中，所述的洗涤为加入去离子水洗涤白色沉淀1次以上，离心分离；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀1次以上，离心分离；
所述的步骤4中，所述的干燥为：将白色沉淀置于烘箱中，60～120℃烘干8～24h；
所述的步骤5中，所述的煅烧在马弗炉中进行；
所述的步骤5中，所述的煅烧，煅烧氛围为空气或还原性气氛中的一种；所述的还原性气氛为H2和N2按比例混合，其中，H2体积百分数为5～100％，余量为N2。
本发明的一种白光LED用单分散球形白光荧光粉及其制备方法，相比于现有技术，具有如下有益效果：
(1)本发明的白光LED用单分散球形白光荧光粉，为单一基质白光荧光粉，合成方法简单，煅烧温度较低，节约能源，产率高，重复性好。
(2)本发明制备的白光LED用单分散球形白光荧光粉，呈球形、粒度分布均匀、结晶性好、分散性好，表面积缺陷少，易于致密堆积，具有优异的荧光性能，且粉体热稳定性好，物理化学性质稳定。
(3)本发明合成的白光LED用单分散球形白光荧光粉可在310～400nm紫外光的激发下实现白光发射，有效地避免了三基色荧光粉中存在的光谱再吸收和粉体配比难以调控的弊端，同时克服了多相荧光粉之间光衰不一致的问题。
(4)本发明的白光LED用单分散球形白光荧光粉的制备方法，通过含氮沉淀剂在反应温度下的原位分解缓慢且均匀地向反应系统释放出沉淀离子，可以有效地避免外部向溶液直接滴加含氮沉淀剂而造成含氮沉淀剂局部过浓的现象，获得粒度分布均匀、单分散的球形颗粒。相比于现有的共沉淀技术，本方法简单易行，降低了加料限制。
附图说明
图1为本发明实施例2所得白光LED用单分散球形白光荧光粉的XRD谱图；
图2为本发明实施例2所得白光LED用单分散球形白光荧光粉的场发射扫描电镜照片；
图3为本发明实施例2所得白光LED用单分散球形白光荧光粉在612nm监测下的激发光谱；
图4为本发明实施例2所得白光LED用单分散球形白光荧光粉在350nm激发下的发射光谱；
图5为本发明实施例2所得白光LED用单分散球形白光荧光粉的色坐标图；
图6为本发明实施例3所得白光LED用单分散球形白光荧光粉的粒径分布曲线；
图7为本发明实施例8所得白光LED用单分散球形白光荧光粉在612nm监测下的激发光谱；
图8为本发明实施例8所得白光LED用单分散球形白光荧光粉在350nm激发下的发射光谱。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的详细说明。
以下实施例中使用的原料均为市购。
除特殊说明，原料为分析纯试剂；
实施例1
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.991Eu0.001Bi0.008)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.991Eu0001Bi0.008)2O3，按照化学计量比分别准确称取6.0738g Y(NO3)3·6H2O(99.9％)、0.0071g Eu(NO3)3·6H2O(99.9％)以及0.0621g Bi(NO3)3·5H2O，将称取的原料混合，加入2L浓度为0.027mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将109.19g尿素加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为120min，制得均匀含尿素混合溶液；其中，按摩尔比，尿素∶原料混合溶液中阳离子＝200∶1；
步骤3，加热
将含尿素混合溶液置于水浴中，加热升温至90℃，升温速率为1.5℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温60min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液采用冰浴迅速冷却至室温，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在60℃烘干24h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉，在空气氛围下进行煅烧，煅烧温度为700℃，煅烧时间为6h，得到(Y0.991Eu0.001Bi0.008)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为30nm。
实施例2
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.9964Eu0.003Bi0.0006)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.9964Eu0.003Bi0.0006)2O3，按照化学计量比分别准确称取2.2500g Y2O3(99.99％)、0.0106g Eu2O3(99.99％)以及0.0058gBi(NO3)3·5H2O，将原料混合，加入2L浓度为0.033mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将96.096g尿素加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为45min，制得均匀含尿素混合溶液；其中，按摩尔比，尿素∶原料混合溶液中阳离子＝80∶1；
步骤3，加热
将含尿素混合溶液置于水浴中，加热升温至98℃，加热速率为2℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温90min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液室温下自然冷却，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在80℃烘干18h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气气氛下进行煅烧，煅烧温度为900℃，煅烧时间为4h，得到(Y0.9964Eu0.003Bi0.0006)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为380nm。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉的XRD谱图见图1，由图1可见，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的衍射峰与立方相Y2O3标准卡片一致，且无其他杂相的衍射峰出现，说明制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉为纯相Y2O3结构。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉的的场发射扫描电镜(FE-SEM)照片见图2，在图2中，可见该白光荧光粉为单分散球形颗粒，且样品的粒径分布均匀，平均颗粒尺寸约为380nm。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉，在612nm监测下的激发光谱图见图3，从图3可见，在310～400nm范围内出现较为宽泛的激发峰，与紫外LED芯片的发射峰位相匹配。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉的发射光谱见图4，从图4可见，在350nm激发下，位于508nm处的宽带蓝绿光发射主要源于Bi3+离子在Y2O3基质中的发光，612nm处的窄带红光发射源于Eu3+离子在Y2O3基质中的发光，两谱带叠加从而实现了白光发射。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉的色坐标图如图5所示，从图5可以看出，白光LED用单分散球形白光荧光粉的色度坐标为(0.33，0.37)，接近标准白光色度坐标。
实施例3
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.989Eu0.008Bi0.003)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.989Eu0.008Bi0.003)2O3，按照化学计量比分别准确称取4.4665gY2O3(99.99％)、0.0563g Eu2O3(99.99％)以及0.0280g Bi2O3，将原料混合，加入2L浓度为0.062mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将10.51g的尿素和2.00g硝酸铵加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为60min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+硝酸铵)∶原料混合溶液中阳离子＝5∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至85℃，升温速率为1℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温240min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液采用冰浴迅速冷却至室温，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在60℃烘干24h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气气氛下进行煅烧，煅烧温度为800℃，煅烧时间为3h，得到(Y0.989Eu0.008Bi0.003)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为230nm。
本实施例合成的白光LED用单分散球形白光荧光粉的粒径分布情况见图6。由图6可见，该白光荧光粉的粒度分布较窄，呈正态分布，表明粉体具有良好的均匀性。
实施例4
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.7986Gd0.2Eu0.001Bi0.0004)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.7986Gd0.2Eu0.001Bi0.0004)2O3，按照化学计量比分别准确称取3.2103g Y2O3(99.99％)、0.2719g Gd2O3(99.99％)、0.0268gEu(NO3)3·6H2O(99.9％)以及0.0014g Bi2O3，将原料混合，加入2L浓度为0.048mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将54.054g尿素加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为30min，制得均匀含尿素混合溶液；其中，按摩尔比，尿素∶原料混合溶液中阳离子＝30∶1；
步骤3，加热
将含尿素沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至80℃，加热速率为1.6℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温150min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液室温下自然冷却，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在100℃烘干10h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气氛围下进行煅烧，煅烧温度为900℃，煅烧时间为4h，得到(Y0.7986Gd0.2Eu0.001Bi0.0004)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为1000nm。
实施例5
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.887Gd0.1Eu0.01Bi0.003)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.887Gd0.1Eu0.01Bi0.003)2O3，按照化学计量比分别准确称取6.0088g Y2O3(99.99％)、1.0875g Gd2O3(99.99％)、0.1056g Eu2O3(99.99％)以及0.0873g Bi(NO3)3·5H2O，将原料混合，加入2L浓度为0.095mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将55.77g尿素、14.68g碳酸氢铵和6.51g氨水(质量浓度为25％)加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为100min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+碳酸氢铵+氨水)∶原料混合溶液中阳离子＝22∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至95℃，加热速率为1.9℃/min；待溶液中出现白色沉淀后，保温180min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液采用冰水浴迅速冷却至室温，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在120℃烘干8h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气气氛下进行煅烧，煅烧温度为1000℃，煅烧时间为2h，得到(Y0.887Gd0.1Eu0.01Bi0.003)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为650nm。
实施例6
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.689Gd0.3Eu0.006Bi0.005)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.689Gd0.3Eu0.006Bi0.005)2O3，按照化学计量比分别准确称取10.5571g Y(NO3)3·6H2O(99.9％)、5.4163g Gd(NO3)3·6H2O(99.9％)、0.0422g Eu2O3(99.99％)以及0.0970g Bi(NO3)3·5H2O，将原料混合，加入2L浓度为0.058mol/L的稀硝酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将59.46g尿素和8.08g硝酸铵加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为90min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+硝酸铵)∶原料混合溶液中阳离子＝27.5∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至85℃，加热速率为1.7℃/min待溶液中出现白色沉淀后，保温120min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液采用冰浴迅速冷却至室温，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在90℃烘干14h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气气氛下进行煅烧，煅烧温度为800℃，煅烧时间为4h，得到(Y0.689Gd0.3Eu0.006Bi0.005)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为750nm。
实施例7
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.8342Gd0.16Eu0.005Bi0.0008)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.8342Gd0.16Eu0.005Bi0.0008)2O3，按照化学计量比分别准确称取4.5807g Y2(SO4)3·8H2O(99.9％)；1.0754gGd2(SO4)3·8H2O(99.9％)；0.0331g Eu2(SO4)3·8H2O(99.9％)；0.0023g BiCl3，将原料混合，加入2L浓度为0.013mol/L的稀盐酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将63.06g尿素和12.01g硝酸铵加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为100min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+硝酸铵)∶原料混合溶液中阳离子＝66.7∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至92℃，加热速率为2℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温90min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液室温下自然冷却，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀3次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀1次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在80℃烘干18h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在H2气氛下进行煅烧，煅烧温度为600℃，煅烧时间为4h，得到(Y0.8342Gd0.16Eu0.005Bi0.0008)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为800nm。
实施例8
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.7478Gd0.25Eu0.002Bi0.0002)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.7478Gd0.25Eu0.002Bi0.0002)2O3，按照化学计量比分别准确称取8.2125g Y2(SO4)3·8H2O(99.9％)；3.3606g Gd2(SO4)3·8H2O(99.9％)；0.0265g Eu2(SO4)3·8H2O(99.9％)；0.0025g Bi2(SO4)3·2H2O，将原料混合，加入2L浓度为0.027mol/L的稀盐酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将74.74g尿素和5.45g质量浓度为28％的氨水加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为45min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+氨水)∶原料混合溶液中阳离子＝39∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至96℃，加热速率为1℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温60min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液室温下自然冷却，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀1次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在100℃烘干9h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在H2和N2混合气的气氛下进行煅烧，其中，混合气中，H2的体积百分数为5％，煅烧温度为600℃，煅烧时间为5h，得到(Y0.7478Gd0.25Eu0.002Bi0.0002)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为680nm。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉，在612nm监测下的激发光谱图见图7，从图7可见，在310～400nm范围内出现较为宽泛的激发峰，与紫外LED芯片的发射峰位相匹配。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉的发射光谱见图8，从图8可见，在350nm激发下，位于506nm处的宽带蓝绿光发射主要源于Bi3+离子在Y2O3基质中的发光，612nm处的窄带红光发射源于Eu3+离子在Y2O3基质中的发光，两谱带叠加从而实现了白光发射。
实施例9
一种白光LED用单分散球形白光荧光粉，该白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式为：(Y0.939Gd0.05Eu0.004Bi0.007)2O3。
一种白光LED用单分散球形荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
步骤1，备料
根据所述的白光LED用单分散球形白光荧光粉的化学通式(Y0.939Gd0.05Eu0.004Bi0.007)2O3，按照化学计量比分别准确称取5.6971g YCl3·6H2O(99.99％)；0.3717g GdCl3·6H2O(99.99％)；0.0293g EuCl3·6H2O(99.99％)；0.0441g BiCl3将原料混合，加入2L浓度为0.029mol/L的稀盐酸溶液充分溶解，制得原料混合溶液；
步骤2，加入含氮沉淀剂
将50.05g尿素和13.18g碳酸氢铵加入原料混合溶液中，搅拌均匀，搅拌时间为70min，制得含氮沉淀剂混合溶液；其中，按摩尔比，(尿素+碳酸氢铵)∶原料混合溶液中阳离子＝50∶1；
步骤3，加热
将含氮沉淀剂混合溶液置于水浴中，加热升温至90℃，加热速率为1.5℃/min，待溶液中出现白色沉淀后，保温100min，得到悬浊液；
步骤4，干燥
将悬浊液室温下自然冷却，离心分离，得到白色沉淀，加入去离子水洗涤白色沉淀2次；再加入无水乙醇洗涤白色沉淀3次，每次洗涤后，采用离心分离将水或无水乙醇分离除去；将白色沉淀置于烘箱中，在90℃烘干12h，得到白色前驱体；
步骤5，煅烧
将白色前驱体置于马弗炉中，在空气氛围下进行煅烧，煅烧温度为850℃，煅烧时间为6h，得到(Y0.939Gd0.05Eu0.004Bi0.007)2O3白光LED用单分散球形荧光粉。
本实施例制得的白光LED用单分散球形白光荧光粉颗粒为均匀球形颗粒，其平均粒径为700nm。
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