专利名称：以β-Sialon为过渡层的Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>-Si<sub>3</sub>N<sub>4</sub>梯度材料的制备方法
技术领域：
本发明涉及一种用于连接金属和陶瓷材料的Al2O3-Si3N4梯度材料的制备方法，特别涉及以β -Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料的制备方法。
背景技术：
Si3N4陶瓷以其优良的高温力学性能和 良好的耐腐蚀、耐磨损等性能，在信息工程、航空航天、能源交通、武器装备等高技术领域中有着十分广泛的应用前景。但也由于其脆性大、延性低、难以变形和切削加工困难等缺点，使得Si3N4在许多领域的使用受到限制。Si3N4陶瓷要获得更广泛的应用，往往必须要解决它们之间以及它们和金属的接合问题。Si3N4与金属的连接，目前还有许多问题没有完全解决，其中最主要的问题是连接界面应力缓和问题。Al2O3是广泛使用的结构陶瓷之一，其热膨胀系数(8. 8 X 10_6/°C)较Si3N4的热膨胀系数(3. 6 X 10-6/oC )大，更接近金属的热膨胀系数(304不锈钢在0-100°C的平均热膨胀系数为9. 6X 10_6/°C )。且Al2O3陶瓷与金属之间可以通过添加Ti、Au、Ag、Cu等活性组分使其表面润湿而实现焊料夹层连接。这样，如果以功能梯度技术实现Si3N4与Al2O3之间的梯度连接，再利用Al2O3与金属的连接，将有效解决Si3N4和金属的连接问题。Sialon是Si3N4-SiO2-Al2O3-AlN体系中的固溶体系列，Sialon系列不仅化学成分相近，而且具有相似的层状结构特征，单位晶胞a轴尺寸相近，随着其成分中的阳离子/阴离子比的变化，不同固溶体每个单位晶胞所包含的结构单元层数目相应变化，其c轴尺寸和结构类型发生有规律的连续变化。更重要的是，Sialon固溶体在物理和化学性能上与Si3N4和Al2O3相适应。由于金属-氮之间键的共价性强于金属-氧键，在不同结构相中，原子间键的共价/离子比将发生连续变化，其性质也将发生有规律的梯度变化。因此，由于材料组成和结构的同步梯度变化，用Sialon作为过渡层可以实现以Si3N4和Al2O3为端元组分的梯度材料的热应力最小，这是梯度材料最重要的性能要求之一。β -sialon的通式一般写为Si6_zAlz0zN8_z，其中0〈Z ( 4. 2。其晶粒通常为长柱状，因而其陶瓷体的韧性强度较好。关于通过梯度材料技术缓解金属-陶瓷材料之间的热应力问题，前人进行了大量研究，如张联盟等的专利“金属-陶瓷梯度功能材料热应力缓和设计方法”(CN93108448. 2)，唐竹兴等的专利“金属-陶瓷梯度材料的制备方法”(CN200310114501. 4),郭志猛等的专利“一种金属陶瓷梯度材料的制备方法”(CN200510086813. 8)。但未见用于连接金属和陶瓷材料的以β-Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料制备的有关报道。
发明内容
本发明的目的是针对金属与陶瓷材料的连接问题，提供一种以β-Sialon为过渡层，以Al2O3和Si3N4为端元组分的梯度材料的制备方法。具体步骤为(1)称取β-Sialon粉体、Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体为原料配制各单层的混合粉体，各单层中原料的质量百分比组成为Y2O3 2%，Al2O3 98、％，Si3N4 0^98%，β -Sialon(T80%，四种粉体的质量百分比之和为100%，且从Al2O3端到Si3N4端，各组分的变化趋势是Al2O3从98%逐层减少为0%，Si3N4从0%逐层增加为98%，β -Sialon先从Al2O3端元的0%逐层增加到中间层的80%，然后逐层减少到Si3N4端元的0%，Y2O3保持为2% ；
(2)将步骤(I)得到的各单层混合粉体分别在玛瑙研钵中研磨4飞分钟，然后将研磨完毕后的粉体在模具中用粉末叠层法逐层堆叠形成1(Γ20层的原始梯度堆叠体；
(3)将步骤(2)形成的原始梯度堆叠体用15 25MPa压力压制成型；
(4)将步骤(3)得到的压制成型体在气压烧结炉中，在4 6MPa氮气压力、160(Tl800°C烧结温度条件下保温3飞小时，即制得以β -Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料；、 所述β -Sialon粉体Ζ=3，纯度为97%以上，Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体均为化学纯以上纯度，粒度800nnTl000nm。本发明的优点
(1)本发明利用Sialon固溶体的结构随成分呈连续梯度变化的特征，以β-Sialon过渡层与Al2O3和Si3N4反应制备结构连续变化的梯度材料，材料的梯度分布均匀，各层之间没有应力集中；
(2)本发明所制备的梯度材料的Al2O3可与金属材料连接，从而实现金属材料与陶瓷材料的梯度连接；
(3)本发明的制备过程简单易行，利于工业化生产。
具体实施例方式实施例I :
(1)按附表I中广20层每一层原料的量分别称取β-Sialon粉体、Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体配制各单层的混合粉体；
(2)将步骤(I)得到的各单层混合粉体分别在玛瑙研钵中研磨5分钟，然后将研磨完毕后的粉体在内径为3. 5厘米的模具中用粉末叠层法逐层堆叠形成20层的原始梯度堆叠体；
(3)将步骤(2)形成的原始梯度堆叠体用20MPa压力压制成型；
(4)将步骤(3)得到的压制成型体在气压烧结炉中，在5MPa氮气压力、1700°C烧结温度条件下保温3小时，即制得以β -Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料；所制得梯度材料体积密度2. 932g/cm3^材料裂纹扩展试验表明，材料的梯度分布均匀，各层之间没有应力集中现象。经过1300°C温差的热震测试和20次900°C温差的热疲劳循环测试之后，材料都没有在平行于梯度层方向产生裂纹。所述β -Sialon粉体Ζ=3，纯度为97%，Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体均为化学纯，中值粒径为900nm。附表I 20层梯度连接材料每层的成分分布(克)
权利要求
1.一种以β-Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料的制备方法，其特征在于具体步骤为 (1)称取β-Sialon粉体、Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体为原料配制各单层的混合粉体，各单层中原料的质量百分比组成为Y2O3 2%，Al2O3 98、％，Si3N4 0^98%，β -Sialon(T80%，四种粉体的质量百分比之和为100%，且从Al2O3端到Si3N4端，各组分的变化趋势是Al2O3从98%逐层减少为0%，Si3N4从0%逐层增加为98%，β -Sialon先从Al2O3端元的0%逐层增加到中间层的80%，然后逐层减少到Si3N4端元的0%，Y2O3保持为2% ； (2)将步骤(I)得到的各单层混合粉体分别在玛瑙研钵中研磨4飞分钟，然后将研磨完毕后的粉体在模具中用粉末叠层法逐层堆叠形成1(Γ20层的原始梯度堆叠体； (3)将步骤(2)形成的原始梯度堆叠体用15 25MPa压力压制成型； (4)将步骤(3)得到的压制成型体在气压烧结炉中，在4 6MPa氮气压力、160(Tl800°C烧结温度条件下保温3飞小时，即制得以β -Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料； 所述β -Sialon粉体Ζ=3，纯度为97%以上，Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体均为化学纯以上纯度，粒度800nnTl000nm。
全文摘要
本发明公开了一种以β-Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料的制备方法。以β-Sialon粉体、Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体为原料配制各单层的混合粉体，将各单层混合粉体分别在玛瑙研钵中研磨，然后将研磨完毕后的粉体在模具中用粉末叠层法逐层堆叠形成10-20层的原始梯度堆叠体，再用15~25MPa压力压制成型，然后在气压烧结炉中，在4~6MPa氮气压力、1600~1800℃烧结温度条件下保温3~5小时，即制得以β-Sialon为过渡层的Al2O3-Si3N4梯度材料；所述β-Sialon粉体为Z=3纯度为97%以上，Al2O3粉体、Si3N4粉体和Y2O3粉体均为化学纯以上纯度，粒度800nm~1000nm。本发明所制得梯度材料的梯度分布均匀，各层之间没有应力集中，制备过程简单易行，利于工业化生产。
文档编号C04B35/599GK102718496SQ20121021016
公开日2012年10月10日 申请日期2012年6月25日 优先权日2012年6月25日
发明者张烨, 易文龙, 王林江, 谢襄漓, 马国斯 申请人:桂林理工大学