专利名称：球形氮化铝粉末的制造方法
技术领域：
本发明涉及适合作为用于填充到树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等中提高散热性的散热材料用填料的球形氮化铝粉末的制造方法。
背景技术：
由于氮化铝的电绝缘性优异且具有高导热性，因此填充有其烧结体或粉末的树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等材料被期待作为具有高导热性的散热材料。为了提高上述散热材料的导热率，重要的是在作为基体的树脂中高填充具有高导热性的填料。因此，强烈地期望着球形且粒径为数Pm 数十μm左右的氮化铝粉末。关于氮化铝粉末的制法，通常已知有:将氧化铝和碳的组合物还原氮化的氧化铝还原氮化法；使铝与氮直接反应的直接氮化法；使烷基铝与氨反应后进行加热的气相法等。这其中现实情况是，通过还原氮化法和气相法得到的氮化铝粉末虽然形状接近球形，但其粒径仅得到亚微米级别。另一方面，由于采用直接氮化法得到的氮化铝粉末是通过粉碎和分级来制造的，因此粒径的控制比较容易，能够得到粒径为数yrn 数十μ m左右的氮化铝粉末，但构成所述粉末的颗粒是带棱角的非球形体。因此，采用上述方法得到的氮化铝粉末难以在树脂中高填充。因而，为了获得球形且具有期望粒径的氮化铝粉末，研究了各种方法。例如，专利文献I公开了下述方法:通过将氧化铝粉末、碳粉末的混合物在非活性气氛中烧成而生成碳化铝从而使颗粒生长，接着通过在含氮的非氧化性气氛下烧成，获得平均粒径为3μπι以上的、具有近似球形的形状的氮化铝粉末。然而，该方法由于伴随烧成气氛的变换，所以难以控制氧化铝的颗粒生长，即难以控制所得到的氮化铝粉末的粒度分布。另外，专利文献2公开了下述方法:在碳的存在下使用氮气或氨气将球形的氧化铝还原氮化，之后通过进行表面氧化，制造平均粒径为50 μ m以下、球形度为0.8以上的耐水性优异的球形氮化铝粉末。然而，由于原料的氧化铝的球形原样地作为最终制品的氮化铝粉末的形状，因此上述制造方法需要使用与目标粒径同等的、大粒径的氧化铝。在针对于这种粒径大的氧化铝的还原氮化中，为了提高其转化率，需要长时间的反应，其结果，所得到的氮化铝的氧浓度增加，随之其导热性也降低。另一方面，专利文献3公开了下述方法:将氧化铝粉末、碳粉末、碱土金属化合物、稀土元素化合物的混合粉末作为起始原料，在含氮的非氧化性气氛中进行烧成来制造氮化铝粉末。该方法利用碱土金属化 合物、稀土化合物促进反应的作用，试图实现在1，500°C以下的低温下生成氮化铝。然而，具体地该方法得到的氮化铝粉末的粒径充其量为Iym左右，得不到数Pm级别的较大粒径。此外，专利文献4公开了下述方法:通过在由碱土元素、稀土元素等的化合物组成的熔剂(flux)中熟化(热处理)无定形的氮化铝粉末进行球形化，然后熔化熔剂得到分离的结晶氮化铝粉体。采用该方法虽然得到高流动性和高填充率，但氮化铝粉末中易混入杂质，需要控制严格的制造条件，工序多而使制造成本提高。现有技术文献专利文献专利文献1:日本特开平3-23206号公报专利文献2:日本特开平2005-162555号公报专利文献3:日本特开平5-221618号公报专利文献4:日本特开2002-179413号公报
发明内容
发明要解决的问题因此，本发明的目的在于提供用于生产率良好地得到具有最适合填料用途的球形的形状、平均粒径为3 μ m 30 μ m大小的球形氮化招粉末的制造方法。用于解决问题的方案本发明人等为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现，通过使用以特定的比例将氧化铝或氧化铝水合物、碳粉末、含稀土金属的化合物混合后的混合粉末并在特定的温度下进行还原氮化，可生产率良好地得到球形且具有期望粒径的氮化铝粉末，从而完成本发明。S卩，本发明提供一种球形氮化铝粉末的制造方法，其特征在于，其包括:
将100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5 30质量份的含稀土金属的化合物、38 46质量份的碳粉末混合，通过将前述混合物在含氮气氛下、1620 1900°C的温度下保持2小时以上从而将
氧化铝或氧化铝水合物还原氮化。另外，根据本发明提供一种球形氮化铝粉末，其特征在于，其由平均粒径为3 30 μ m、以氧化物换算的稀土金属含量为0.4重量％ 28重量％的范围、氮化铝晶体的C轴
的晶格常数为4.9800人以上的氮化铝颗粒构成。所述球形氮化铝粉末可以通过上述方法
来制造。发明的效果采用本发明的制造方法得到的球形氮化铝粉末是没有棱角的、近似球形的颗粒，该颗粒的长径与短径的比(DS/DL)为0.75以上、具有高的球形度。另外，球形氮化铝粉末的平均粒径为3 30 μ m，还含有规定量稀土金属使得氧含量少，随之氮化铝晶体的C轴的
晶格常数为4.9800A以上。其中，平均粒径是指通过激光衍射/散射法测定的粒度分布中累计体积为50%时的粒径。另外，氮化铝晶体的C轴的晶格常数是使用X射线衍射装置且使用Si作为外标物质而测定的值。S卩，采用本发明得到的氮化铝粉末具有平均粒径为3 30μπι的以往未有的大粒径，且氮化铝晶体的c轴的晶格常数显示大至4.9800人以上的值。该C轴的晶格常数作为评价氮化铝颗粒的固溶氧浓度的指标，该值越大的氮化铝颗粒，固溶氧浓度越低，因而其导热率高。如此，根据本发明可以生产率良好地得到具有最适合填料用途的粒径、形状的氮化铝粉末。例如，该球形氮化铝粉末为球形度高的球形、具有期望的粒径，不仅可以在树脂、润滑脂中高填充，而且其导热率高，可以赋予散热材料高的导热率。另外，关于采用本发明的制造方法得到具有如上所述的特性的球形氮化铝粉末的作用机理，本发明人等推测如下。即，在本发明的方法中，通过与氧化铝等一起使用含稀土金属的化合物，在特定的还原氮化的温度条件下，首先形成氧化铝熔化的液相，此时由于将相对于氧化铝的碳粉末的配合量控制在一定范围内，因而可以调整在所形成的液相中熔化的氧化铝的量，由此形成具有期望粒径的聚集物，同时还进行还原氮化。另外认为，由于在特定的温度条件下进行该还原氮化，所以残留在颗粒内的含稀土金属的化合物使氮化铝晶体中固溶的氧量减少，其结果，得到如上所述的特性的球形氮化铝粉末。
图1是显示实施例1中得到的球形氮化铝粉末的颗粒结构的电子显微镜照片。
具体实施方式
本发明的制造方法中使用Al源、碳粉末、含稀土金属的化合物，以特定的量比将它们混合，在特定的条件下还原氮化处理该混合物，进而根据需要进行脱碳处理，由此再现性良好地制造作为目标的球形氮化铝粉末。<六1源>Al源使用氧化铝或氧化铝水合物。这样的Al源可以是具有α、Υ、θ、δ、η、κ、χ等晶体结构的氧化铝、或者是通过加热勃姆石、硬水铝石、三水铝矿、三羟铝石、六方水铝石(tohdite)等进行脱水转变而最终全部或部分地转变为α -氧化铝的氧化铝水合物，这些可以单独使用或者以不同种类的物质混合的状态使用。本发明中，特别优选使用反应活性高、控制容易的α -氧化铝、Y-氧化铝、勃姆石作为Al源。另外，作为上述Al源使用的氧化铝或氧化铝水合物优选平均粒径为2 μ m以下。即因为使用平均粒径大的颗粒的情况下，有可能使还原氮化的进行缓慢。〈碳粉末〉本发明中使用的碳粉末起到还原剂的作用，可以使用碳黑、石墨粉末。作为碳黑，优选使用炉黑、槽黑和乙炔黑。使用的碳粉末的BET比表面积优选采用0.01 500m2/g。<稀土金属化合物>本发明中使用的含稀土金属的化合物中，作为稀土金属，可列举出钇、镧、镨、铽等，其化合物以氧化物、碳化物或卤化物为代表性物质。本发明中，在这样的稀土金属化合物之中，优选使用能够在1200 1900°C下、特别是在1300 1800°C下与氧化铝共熔融的稀土金属化合物。例如，使用能够与氧化铝共熔融的温度小于1200°C的化合物的情况下，使得氧化铝颗粒之间容易聚集，另外，使用上述温度超过1900°C的化合物的情况下，存在难以球形化的倾向。作为优选的稀土金属化合物的例子，可列举出:氧化钇、氧化镧、氧化镨、氧化铽等氧化物；以及氟化物等卤化物，这些可以I种单独地使用，也可以多种一起使用。这些稀土金属化合物之中，优选钇、镧系的化合物，最优选氧化钇。另外，含稀土金属元素的化合物也可以是能够在还原氮化中生成前述所例示的稀土金属的氧化物、碳化物或齒化物的物质。例如，也可以优选使用稀土金属的碳酸盐、硝酸
盐、乙酸盐、氢氧化物等。本发明中，使用的稀土金属化合物是粒状的，对其粒径不作特别地限制，通常优选具有0.01 100 μ m范围的粒径、特别优选具有0.1 30 μ m范围的粒径。另外，对其比表面积(BET)也不作特别地限制，通常优选使用在0.01 500.0m2/g的范围的稀土金属化合物，特别优选使用在0.1 100.0m2/g的范围的稀土金属化合物。<其它的材料> 另外，本发明中，在不损害具有目标形状、粒径等本发明的效果的范围内，还可以同时使用烧结助剂，例如能够在1200 1900°C下、优选在1300 1800°C下与氧化铝共熔融的碱土金属的氧化物、碳化物或齒化物等(代表性的是氧化钙)。〈原料混合〉将上述各原料混合从而供给还原氮化工序。混合方法只要是使各原料均匀的方法就不作特别地限制，通常使用混合机、混合器、球磨机进行。进行上述混合时，相对于100质量份的氧化铝等Al源，以按氧化物换算为0.5 30质量份、优选为I 25质量份、进一步优选为2 10质量份的量地使用稀土金属化合物，以38 46质量份、优选为39 45质量份、进一步优选为40 44质量份的量地使用碳粉末。例如，稀土金属化合物的使用量少的情况下，氮化铝颗粒的颗粒生长不充分，粒径达不到3微米以上，另外氮化铝晶体的C轴的晶格常数也会变小。推测这是因为还原氮化时没有生成足够量的液相造成的。另外，稀土金属化合物的使用量过多时，在氮化铝粉末中稀土金属元素化合物将作为杂质残留下来，会造成氮化铝颗粒之间的聚集，使所得到的氮化铝粉末大量含有所需以上的粗大的粗粒。此外，碳粉末的使用量过多时，由于上述氧化铝等Al源在混合物中呈稀疏状态地存在，因而烧成时氮化铝的颗粒生长不充分，将无法得到具有3微米以上的平均粒径的球形氮化铝粉末。另外，碳粉末的使用量过少时，氧化铝等Al源的聚集严重，与稀土金属化合物的使用量过多的情况同样地，使所得到的氮化铝粉末大量含有所需以上的粗大的粗粒。<还原氮化>本发明中，还原氮化如下地实施:将含有至少上述Al源、碳粉末和稀土金属化合物的原料混合物在含氮气氛下(例如氮气流通下)、在1620 190(TC、优选在1650°C 1800°C、最优选在1680 1750°C的温度下保持2 50小时、优选5 20小时、最优选8 17小时。即，通过将Al源(氧化铝或氧化铝水合物)的微细颗粒与稀土金属化合物(共熔融齐U) —起在作为还原剂的碳粉末共存的条件下保持在上述温度范围进行烧成，从而进行Al源的还原氮化。本发明中，由于添加的稀土金属化合物在还原氮化过程中基本不飞散，因此可以有效地减少AlN颗粒固溶的氧。所得到的氮化铝粉末中的稀土金属含量为0.4 28重量％。烧成温度小于1620°C时，AlN晶体的C轴的晶格常数小，AlN颗粒自身的导热率降低。另一方面，烧成温度超过1900°C时，稀土金属化合物将在短时间内飞散，导热率低的氧氮化物(AlON)生成、使氧容易在AlN颗粒中固溶、AlN颗粒自身的导热性降低且AlN颗粒之间容易聚集等。另外，AlN颗粒中固溶的氧的量可以由前述AlN晶体的C轴的晶格常数来推定。另外，烧成时间小于2小时时，氮化反应未完结，AlN颗粒的球形化无进展，并且AlN晶体的C轴的晶格常数变小。另一方面，烧成时间超过50小时时，存在AlN颗粒之间聚集而容易产生粗粒的倾向。如上所述的烧成(还原氮化)只要是使氮充分地扩散到原料混合粉末中的方法，就可以使用任一方法，例如，可以采用下述方法:在碳制装置(setter)等中填充原料混合粉末，使氮气流通进行烧成；回转炉中供给原料混合粉末进行烧成；使用流化床进行原料混合粉末的烧成；等，它们之中，特别优选在碳制装置等中填充并使氮气流通进行烧成的方法。<脱碳处理> 本发明中，由于通过上述反应得到的氮化铝粉末含有剩余的碳粉末，因此优选进行脱碳处理。该脱碳处理氧化去除碳、使用氧化性气体进行。作为该氧化性气体，只要是空气、氧气等能够去除碳的气体就可以无任何限制地采用，考虑到经济性、所得到的氮化铝的氧浓度，优选空气。另外，处理温度通常可以为500 900°C，考虑到脱碳的效率和氮化铝表面的过度氧化，优选为600 750°C。氧化温度过高时，氮化铝粉末的表面被过度地氧化，存在难以得到具有目标氧浓度的球形氮化铝粉末的倾向，因而优选选择适当的氧化温度和时间。<球形氮化铝粉末>如此得到的本发明的球形氮化铝粉末的平均粒径为3 30μπκ优选为3 20 μ m、进一步优选为3 10 μ m。另外可知，伴随该球形氮化铝粉末中使用前述稀土金属化合物，以按氧化物换算为0.4 28重量％、优选为0.9 23重量％、最优选为1.8 9.0重量的量地含有稀土金属化合物(最优选氧化钇)，这样的稀土金属量使得AlN晶体的C轴的晶格常数显示出
4.9800人以上、尤其是.4.9802人以上、进一步为4.9804人以上的值，由此判断为氮
化铝颗粒中氧固溶少的球形氮化铝粉末。即，所述值是使用前述特定的含稀土金属元素的化合物并采用特定的制造方法而实现的值，本发明的球形氮化铝借此发挥高的导热率，在树脂中填充本发明的球形氮化铝的情况下，将获得导热性高的改善效果。另外，构成所述粉末的AlN颗粒的长径与短径的比(DS/DL)为0.75以上、优选为
0.80以上、进一步优选为0.85以上。上述氮化铝颗粒的长径与短径的比为0.75以上时，能够在作为基体的树脂中高填充。此外，该AlN颗粒具有上述DS/DL，并且如图1的显微镜照片所示，具有没有棱角的形状，每个颗粒基本为球形。
<后处理>这样的球形氮化铝粉末(特别是脱碳处理过的球形氮化铝粉末)根据需要进行粉碎、分级，从而被调整至符合目的的粒度。另外，为了提高耐水性、与树脂的相容性，可以采用公知的方法对氮化铝颗粒的表面进行处理。具体而言，可列举出:使用硅油、硅烷基化剂、硅烷偶联剂等有机硅化合物、磷酸或磷酸盐、脂肪酸的处理；使用聚酰胺树脂等高分子的覆膜处理；氧化铝、二氧化硅等无机覆膜处理；等。<用途>采用本发明的方法得到的球形氮化铝粉末可以在活用氮化铝的性质的各种用途、特别是作为散热片、散热润滑脂、散热粘接剂、涂料、导热性树脂等的散热材料用填料广泛使用。其中，作为散热材料的基体的树脂、润滑脂可列举出:环氧树脂、酚醛树脂等热固性树脂；聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚苯硫醚等热塑性树脂；或者硅橡胶、EPR、SBR等橡胶类；硅油。它们之中，作为散热材料的基体，例如优选环氧系树脂、有机硅系树脂，为了形成高柔软性散热构件时，希望是加成反应型液态硅橡胶。为了提高散热材料的导热性，每100质量份的树脂、橡胶或油，可以添加150 1000质量份的填料。这样的散热材料中除了本发明的球形氮化铝粉末以外还可以填充氧化铝、氮化硼、氧化锌、碳化硅、石墨等填料中的一种或多种，可以根据散热材料的特性、用途来选择本发明的球形氮化铝粉末及其以外的填料的形状、粒径。这些填料可以使用例如被硅烷偶联剂表面处理过的物质。另外，散热材料中球形氮化铝粉末与其以外的填料的混合比可以在1:99 99:1的范围适当调整。另外，散热材料中还可以进一步添加增塑剂、硫化剂、固化促进剂、脱模剂 等添加剂。上述的树脂组合物可以通过使用混合机、混合器进行混合来制造，另外，散热材料可以通过采用压制成型法、挤出成型法、刮刀法使树脂组合物成型并将其加热固化来制造。实施例以下更具体地说明本发明，但本发明并不受这些实施例的限定。实施例和比较例中的各种物性按照下述方法进行测定。( I)平均粒径使用均化器使试样在焦磷酸钠水溶液中分散，使用激光衍射粒度分布装置(日机装株式会社制MICROTRAC HRA)测定平均粒径(D5Q)。(2)颗粒形状氮化铝粉末的形状使用扫描电子显微镜(日立制作所制S-2600N)进行观察。(3)颗粒的球形度(长径与短径的比)从电子显微镜的照片图像中，选取任意的100个颗粒，使用标尺测定颗粒图像的长径(DL)和短径(DS)，其比(DS/DL)的平均值作为球形度的基准。(4)阳离子杂质含量阳离子杂质含量(金属元素浓度):将氮化铝粉末碱熔融后，用酸中和，使用ICP发射光谱仪(岛津制作所制ICPS-7510)进行定量。
(5) AlN晶体的C轴的晶格常数氮化招晶体的C轴的晶格常数使用X射线衍射装置(Rigaku Corporation制RINT-1400)、使用Si作为外标物质进行测定。(6)硅橡胶片的导热率将导热性娃橡胶组合物成型为IOcmX 6cm、厚3mm的大小，并在150°C的热风循环式烘箱中加热I小时进行固化，使用导热率仪(京都电子工业制QTM-500)测定导热率。另夕卜，为了防止由检测部漏电，隔着厚10 μ m的聚偏二氯乙烯薄膜进行测定。〈实施例1>作为Al源，使用平均粒径1.2μπκ比表面积10.7m2/g的α氧化铝；作为碳粉末，使用比表面积125m2/g的碳黑；作为稀土金属化合物，使用平均粒径1.0 μ m、比表面积
11.7m2/g的氧化钇。将上述的α氧化铝100质量份、碳黑42质量份和氧化钇3.0质量份混合后，在石墨装置中填充混合物。接着，在氮气气氛下通过以烧成温度1700°C、烧成时间15小时的条件下的烧成进行还原氮化，然后在空气气氛下、700°C下进行12小时氧化处理(脱碳处理)，得到氮化铝粉末。实施了所得到的氮化铝粉末的平均粒径测定、形状观察、氮化铝颗粒的长径与短径的比测定、阳离子杂质含量测定、氮化铝晶体的C轴的晶格常数测定。结果示于表I。另外，作为有机娃树脂，准备了混炼(milabIe)型有机娃(Momentive PerformanceMaterials Japan Limited Liability C0.制 TSE201)。使用加压捏合机将900质量份所得到的氮化铝粉末、100质量份上述有机硅树脂和0.5质量份脱模剂混炼。接着，冷却混炼物后，使用辊与0.5质量份交联剂混合，然后在180°C下加压压制15分钟得到长10cm、宽6cm、厚3mm的片。对于所得到的片，按照前述方法测定导热率。结果一并示于表I。<实施例2 >除了将Al源的α氧化铝变更为平均粒径1.0 μ m、比表面积12.7m2/g的勃姆石以夕卜，与实施例1同样地操作，制作了球形氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。<实施例3 >除了将烧成温度设为1650°C以外，与实施例1同样地操作，制作了球形氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。<实施例4 >除了将作为稀土金属化合物的氧化钇的配合量设为1.0质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了球形氮化铝粉末。
所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。<实施例5>除了将氧化钇的配合量设为5.0质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了球形氣化招粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。<实施例6>除了将碳黑的配合量设为39质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了球形氮化招粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。<实施例7>除了将氧化钇的配合量设为10质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮 化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表I。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表I。[表I]
实I例1实施例2实施例31实施例41实施例51实施例6 实施例7
起始原料 a氣化培勃姆石 a氧化培 α氧化α氧化培α氧化α氧化稀土金属化合物 Y203 Y 20 3 Y203 Y 203 Y203 Y 203 Y 2 03(质量份)__3.0 3.03.01.05.0 3.0I 0.424 24 24 2423942
(质量份)________
烧成温度CO 17001 70 01 650I 7001 700 1 7001700
福成时间(小时3 15 1515■——15 15~ 15I 5
平均粒径(_) 4, 23.93.43.54.8 5.3B.4
形状 ~H￥~ 球形—球形球形—球形—球形—_球形__
DS/DL (...) 0.8 30.8 80.T 90.7 7O, 8 5 0.8 1O, 8 4
Y含量(P Pin)28 10027900 29300 9900 45400 2800096500
Fe含量(ppm)42 6 2 4 44
S含量(ppm)23 I I__4Θ 41__6__236
C轴的晶格常数(A)4.98064.98 10 4.9801 *4.9802 98 10 4, 98 0 54 9811
片导热率(g/riO7, 97.1 6.5 6, 6 8.4 7, 76, 7<比较例1>
除了将碳黑的配合量设为36质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而欲使用所得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地将有机硅树脂和脱模剂与该粉末混炼来制作片，但混炼物的粘度高，无法制作片。<比较例2>除了将氧化钇的配合量设为0.3质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而欲使用所得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地将有机硅树脂和脱模剂与该粉末混炼来制作片，但与比较例I同样，混炼物的粘度高，无法制作片。`〈比较例3>除了将烧成温度设为1920°C以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而使用所得到的氮化铝粉末，与实施例I同样地制作片，测定了导热率。其结果一并示于表2。<比较例4>除了将烧成温度设为1550°C以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而欲使用所得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地将有机硅树脂和脱模剂与该粉末混炼来制作片，但混炼物的粘度高，无法制作片。<比较例5>除了将烧成时间设为I小时以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化铝粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而欲使用所得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地将有机硅树脂和脱模剂与该粉末混炼来制作片，但混炼物的粘度高，无法制作片。<比较例6>除了将氧化钇的配合量设为35质量份以外，与实施例1同样地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮化铝粉末的平均粒径、形状、氮化铝颗粒的长径与短径的比、阳离子杂质含量、氮化铝晶体的C轴的晶格常数示于表2。进而欲使用所得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地将有机硅树脂和脱模剂与该粉末混炼来制作片，但混炼物的粘度高，无法制作片。[表2]
权利要求
1.一种球形氮化铝粉末的制造方法，其特征在于，其包括: 将100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5 30质量份的含稀土金属的化合物、38 46质量份的碳粉末混合， 通过将所述混合物在含氮气氛下、1620 1900°C的温度下保持2小时以上从而将氧化铝或氧化铝水合物还原氮化。
2.一种球形氮化铝粉末，其特征在于，其由平均粒径为3 30μπκ以氧化物换算的稀土金属含量为0.4重量％ 28重量％的范围、氮化铝晶体的C轴的晶格常数为4.9800人以上的氮化铝颗粒构 成。
全文摘要
本发明提供高导热性以及填充性优异、作为散热材料用填料有用的球形氮化铝粉末的制造方法。通过对100质量份的氧化铝或氧化铝水合物、0.5～30质量份的稀土金属化合物、及38～46质量份的碳粉末的混合物在1620～1900℃的温度下进行2小时以上还原氮化来制造球形氮化铝粉末。
文档编号C01B21/072GK103079996SQ20118004146
公开日2013年5月1日 申请日期2011年9月27日 优先权日2010年9月28日
发明者宗冈孝俊, 渡边一孝 申请人:株式会社德山