本发明属于材料制备技术领域，具体涉及石墨烯/石墨粉复合材料的制备方法、复合材料及应用。
背景技术：
石墨烯(graphene)，是sp2碳原子紧密堆积成单层二维蜂窝状晶格结构的碳质材料，可以看作是其他维数碳材料，如富勒烯(0维)、碳纳米管(1维)石墨(3维)的基本单元。由于其具备有众多优异的性能，如优良的载流子迁移率(10000cm-2s-1)和热导率(5000wm-1k-1)，成为当今最受关注的材料之一，大量的研究被投入到石墨烯的应用中去。石墨烯的出现，给高介电和高导热领域带来了希望。
复合材料，是以两种或两种以上不同性质的材料，通过物理或化学的方法，在宏观/微观上组成具有新性能的材料。各种材料在性能上互相取长补短，产生协同效应，使复合材料的综合性能优于原组成材料，从而满足各种要求。
石墨烯和石墨粉都具有良好的导热性能，但是两种材料由于结构不相同，其导热原理也存在较大差异。石墨烯和石墨粉均为导热性能优异的碳材料，为了进一步增强不同材料的有点，本发明将石墨烯和石墨粉结合，制备出一种性能优于任何单一材料的复合材料。但石墨烯难溶于水及常用的有机溶剂，这也给石墨烯复合材料的制备及应用造成了极大困难。
技术实现要素：
本发明的第一个目的为提供石墨烯/石墨粉复合材料的制备方法。
本发明的技术方案如下：
一种石墨烯/石墨粉复合材料的制备方法，以石墨烯氧化物分散液和石墨粉为原料，石墨烯氧化物表面带有羟基、羧基等官能团，在水等溶剂中具有良好的分散性，也能改善其与石墨粉的界面融合性。通过高速搅拌使两者相互混合，超声分散均匀，经喷雾干燥、预膨胀和高温处理过程，氧化石墨烯还原为石墨烯，获得石墨烯/石墨粉复合材料。
所述氧化石墨烯水分散液浓度为1mg/ml～10mg/ml。
所述石墨粉的粒径大于300nm。
所述高速搅拌速度为2000～20000r/min。
所述超声时间为1～10h。
所述喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃。
所述高温处理过程中使用的保护性气体为氨气、氮气、氩气中的一种。
所述煅烧温度为400～1000℃。
本发明的第二个目的为提供采用上述方法制备的复合材料。
本发明的第三个目的为提供上述材料在散热领域的应用。
本发明的有益效果是：将石墨烯和石墨粉两种不同粒径的导热碳材料混合时，导热材料的搭配对提高导热性能有明显影响，导热材料不同粒径分布变化时，体系导热性能发生规律性变化，当粒径分布适当时可得到较高导热系数的复合材料。采用这种复合材料作为导热填料，通过结构控制使复合材料在基体中形成有取向的三维阵列，制备各向异性的高导热率复合材料。高填充量石墨烯复合材料之间充分搭接，减少了界面热阻，其导热性能超过一些常见的合金，在导热应用领域具有巨大潜力。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
(1)取1l浓度为1g/l的氧化石墨烯水分散液和2g80目石墨粉共混；
(2)利用高速剪切分散机，调节转速为3000r/min，将步骤(1)的共混物搅拌2h，再将分散均匀的混合液进行超声分散，超声时间为2h；
(3)将超声处理的混合液进行喷雾干燥，设置喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃，得固体粉末；
(4)将所得粉末进行预膨胀处理后，在保护性气体气氛下进行高温煅烧，煅烧温度为800℃，冷却后，得到石墨烯/石墨粉构成的复合材料。
实施例2
(1)取1l浓度为2g/l的氧化石墨烯水分散液和2g100目石墨粉共混；
(2)利用高速剪切分散机，调节转速为5000r/min，将步骤(1)的共混物搅拌2h，再将分散均匀的混合液进行超声分散，超声时间为2h；
(3)将超声处理的混合液进行喷雾干燥，设置喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃，得固体粉末；
(4)将所得粉末进行预膨胀处理后，在保护性气体气氛下进行高温煅烧，煅烧温度为800℃，冷却后，得到石墨烯/石墨粉构成的复合材料。
实施例3
(1)取1l浓度为5g/l的氧化石墨烯水分散液和2g325目石墨粉共混；
(2)利用高速剪切分散机，调节转速为5000r/min，将步骤(1)的共混物搅拌4h，再将分散均匀的混合液进行超声分散，超声时间为4h；
(3)将超声处理的混合液进行喷雾干燥，设置喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃，得固体粉末；
(4)将所得粉末进行预膨胀处理后，在保护性气体气氛下进行高温煅烧，煅烧温度为800℃，冷却后，得到石墨烯/石墨粉构成的复合材料。
实施例4
(1)取1l浓度为5g/l的氧化石墨烯水分散液和5g1200目石墨粉共混；
(2)利用高速剪切分散机，调节转速为5000r/min，将步骤(1)的共混物搅拌4h，再将分散均匀的混合液进行超声分散，超声时间为2h；
(3)将超声处理的混合液进行喷雾干燥，设置喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃，得固体粉末；
(4)将所得粉末进行预膨胀处理后，在保护性气体气氛下进行高温煅烧，煅烧温度为800℃，冷却后，得到石墨烯/石墨粉构成的复合材料。
实施例5
(1)取1l浓度为10g/l的氧化石墨烯水分散液和5g8000目石墨粉共混；
(2)利用高速剪切分散机，调节转速为10000r/min，将步骤(1)的共混物搅拌4h，再将分散均匀的混合液进行超声分散，超声时间为4h；
(3)将超声处理的混合液进行喷雾干燥，设置喷雾干燥设备的进口温度为90℃，出口温度为200℃，得固体粉末；
(4)将所得粉末进行预膨胀处理后，在保护性气体气氛下进行高温煅烧，煅烧温度为800℃，冷却后，得到石墨烯/石墨粉构成的复合材料。
应用例
将实施例1～5制备得到的复合材料分别加入到某款散热涂料产品中(散热效率约为10％)，将涂料喷涂在马口铁片上，加热到一定温度后，在密闭实验条件下进行散热降温效果测试，测试结果如表1所示。
对比例1～5
将80目、100目、325目、1200目、8000目石墨粉分别加入到某款散热涂料产品中，将涂料喷涂在马口铁片上，加热到一定温度后，在密闭实验条件下进行散热降温效果测试，测试结果如表1所示。
表1散热性能测试结果
从对比例1-5的测试结果中可以看出，石墨粉具有良好的导热性能，将石墨粉添加到散热涂料中可以进一步提高涂料的散热效率。对比实施例和对比例的测试数据，可以看出，添加了石墨烯和石墨粉复合材料的散热涂料，比添加单一石墨粉材料的涂料散热效率最少提高一倍以上。因此，将石墨烯和石墨粉这两种导热性能优异的碳材料结合，制备出的复合材料进一步增强了两种材料的优点，其导热性能优于单一材料。