氮化铝粉末的制备装置、制备方法以及氮化铝粉末的制作方法
【专利摘要】本发明涉及氮化铝粉末的制备装置、制备方法以及氮化铝粉末，上述氮化铝粉末的制备装置包括：垂直型反应器，具有用于供给铝原料的铝原料供给部和用于供给氮原料的氮原料供给部，上述垂直型反应器用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应；收集装置，具有隔膜部，用于使由上述化学气相反应生成的生成物通过；以及起泡装置，用于捕集通过了上述收集装置的生成物。
【专利说明】
氮化铝粉末的制备装置、制备方法以及氮化铝粉末
技术领域
[0001 ]本发明涉及氮化铝粉末的制备装置、制备方法及由此制备的氮化铝粉末。
【背景技术】
[0002] 氮化铝作为具有纤锌矿结晶结构的白色粉末的陶瓷材料，在常压及2500°C下，分 解为铝气体和氮气。纯的氮化铝粉末呈白色，但在含有碳杂质的情况下，也可呈灰白色。
[0003] 氮化铝的理论导热系数为319W/mK，氮化铝是比氧化铝高10倍以上的高热导率陶 瓷原材料。通常，烧结体示出70-210W/mK，单晶示出285W/mK左右的热导率，具有优秀的电绝 缘性(1014如)、稳定的热膨胀系数(4X1(T 6/K)、优秀的机械强度(430MPa)等的特征。尤其， 热膨胀系数小于氧化铝且类似于Si半导体，因此可适用于诸多半导体产业中。鉴于这些特 征，从1980年后半期开始，广泛地应用于适用高导热陶瓷的半导体用基板或部件、模块中。 [0004]如上所述的氮化铝粉末的制备方法大致有碳热还原法、直接氮化法、化学气相合 成法、等离子合成法等。
【发明内容】
[0005] 本发明提供氮化铝粉末的制备装置等，上述氮化铝粉末的制备装置包括:垂直型 反应器，具有用于供给铝原料的铝原料供给部和用于供给氮原料的氮原料供给部，上述垂 直型反应器用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应;收集装置，具有隔膜 部，用于使通过上述化学气相反应生成的生成物通过；以及起泡装置，用于捕集通过了上述 收集装置的生成物。
[0006] 但是，本发明所要解决的技术问题不局限于以上所提及的问题，未提及的其他问 题可通过以下记载说明由本发明所属技术领域的普通技术人员明确地理解。
[0007] 本发明提供氮化铝粉末的制备装置，上述氮化铝粉末的制备装置包括:垂直型反 应器，具有用于供给铝原料的铝原料供给部和用于供给氮原料的氮原料供给部，上述垂直 型反应器用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应;收集装置，具有隔膜部， 用于使由上述化学气相反应生成的生成物通过；以及起泡装置，用于捕集通过了上述收集 装置的生成物。
[0008] 上述铝原料供给部与上述氮原料供给部相比，可位于上述垂直型反应器的更下 部。
[0009] 上述铝原料供给部可与双头喷嘴相连接。
[0010]上述双头喷嘴可包括用于供给载气（carrier gas)的外部喷嘴及用于供给上述错 原料的内部喷嘴。
[0011]上述外部喷嘴的内径与上述内部喷嘴的内径之比可以为4:1至20:1。
[0012] 上述铝原料供给部可位于上述垂直型反应器的加热区间内。
[0013] 上述铝原料供给部可位于离上述垂直型反应器的最顶部1/6至1/2之间。
[0014] 上述氮原料供给部可位于上述垂直型反应器的最顶部。
[0015] 在上述垂直型反应器的前端还可设有罐(canister)，上述罐用于以气化的状态供 给上述铝原料。
[0016] 在上述起泡装置的后端还可设有反应器，上述反应器用于使所捕集的上述生成物 进行再结晶。
[0017] 作为本发明的一实例，提供氮化铝粉末的制备方法，上述氮化铝粉末的制备方法 包括:步骤(a)，通过铝原料供给部向垂直型反应器供给铝原料，并通过氮原料供给部向上 述垂直型反应器供给氮原料之后，使铝原料与氮原料进行化学气相反应;步骤(b)，使由上 述化学气相反应生成的生成物通过具有隔膜部的收集装置；以及步骤(c)，由起泡装置捕集 通过了上述收集装置的生成物。
[0018] 在上述步骤(a)中，错原料供给部与上述氮原料供给部相比，可位于上述垂直型反 应器的更下部。
[0019] 在上述步骤(a)中，铝原料供给部可与双头喷嘴相连接。
[0020] 上述双头喷嘴可包括用于供给载气的外部喷嘴及用于供给上述铝原料的内部喷 嘴。
[0021] 在上述外部喷嘴的内部的载气的流量可以为在上述内部喷嘴的内部的铝原料的 流量的1.1倍至3倍。
[0022] 在上述外部喷嘴的内部的载气的线速度可以为在上述内部喷嘴的内部的铝原料 的线速度的1.1倍至3倍。
[0023] 在上述步骤(a)中，可在常压及800°C至1400°C温度下进行上述化学气相反应。 [0024]在上述步骤(a)中，可从罐中以气化的状态供给铝原料。
[0025] 本发明还可包括步骤(d)，在上述步骤(d)中，在500 °C至1500 °C温度下，使所捕集 的上述生成物进行再结晶。
[0026] 作为本发明的另一实例，提供通过上述氮化铝粉末的制备方法制备而得的氮化铝 粉末。
[0027] 根据本发明，能够以高纯度及高收率制备粒子大小分布均匀且具有100%六方晶 系结晶结构的纳米大小的氮化铝粉末。
【附图说明】
[0028] 图1为用于说明本发明一实例的氮化铝粉末的制备装置的简要剖视图。
[0029] 图2为本发明一实例的双头喷嘴的横向剖视图。
[0030] 图3的(a)部分、(b)部分、（c)部分为本发明多种实例的双头喷嘴的纵向剖视图。 [0031 ]图4的（a)部分、（b)部分为通过扫描电子显微镜(SEM)观察实施例1的氮化错粉末 的照片（图4的(a)部分:200000倍放大，图4的(b)部分:100000倍放大）。
[0032]图5为通过X射线衍射仪(XRD)分析实施例1的氮化铝粉末的曲线图。
[0033] 图6为通过粒度分析仪(PSA)分析实施例1的氮化铝粉末的曲线图。
【具体实施方式】
[0034] 以下，参照附图详细说明本发明的实施例，可使本发明所属技术领域的普通技术 人员易于实施。本发明能够以多种不同的方式实现，不局限于在此说明的实施例。
[0035]以下，详细说明本发明。
[0036] 氮化铝粉末的制备装置
[0037] 本发明提供氮化铝粉末的制备装置，上述氮化铝粉末的制备装置包括:垂直型反 应器，具有用于供给铝原料的铝原料供给部和用于供给氮原料的氮原料供给部，上述垂直 型反应器用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应;收集装置，具有隔膜部， 用于使由上述化学气相反应生成的生成物通过；以及起泡装置，用于捕集通过了上述收集 装置的生成物。上述铝原料供给部可与双头喷嘴相连接。
[0038] 并且，在上述垂直型反应器的前端还可设有罐，上述罐用于以气化的状态供给上 述铝原料，在上述起泡装置的后端还可设有反应器，上述反应器用于使所捕集的上述生成 物进行再结晶。
[0039]图1为用于说明本发明一实例的氮化铝粉末的制备装置的简要剖视图。
[0040]参照图1，本发明一实例的氮化铝粉末的制备装置包括:垂直型反应器100,具有用 于供给铝原料的铝原料供给部10和用于供给氮原料的氮原料供给部20,上述垂直型反应器 100用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应;收集装置200，具有隔膜部，用 于使由上述化学气相反应生成的生成物通过；以及起泡装置300,用于捕集通过了上述收集 装置的生成物，上述铝原料供给部10可与双头喷嘴15相连接。
[0041 ] 并且，在上述垂直型反应器100前端还可设有罐400，上述罐400用于以气化的状态 供给上述铝原料，在上述起泡装置300后端还可设有反应器(未图示），上述反应器用于使所 捕集的上述生成物进行再结晶。
[0042] 首先，本发明的氮化铝粉末的制备装置包括垂直型反应器100，上述垂直型反应器 1〇〇具有用于供给铝原料的铝原料供给部10和用于供给氮原料的氮原料供给部20,上述垂 直型反应器100用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应。
[0043] 上述垂直型反应器100用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应。
[0044] 此时，用于上述化学气相反应的反应式如下。
[0045] A1C13+NH3^A1N+3HC1(+NH4C1)
[0046] 上述化学气相反应与以往的其他方法不同，能够以高纯度的方式取得粒子大小分 布均匀的纳米大小的氮化铝粉末。并且，化学气相反应与碳热还原法相比，具有反应速度极 快，并通过连续工序可表示高的生产率的优点。
[0047] 但是，通过化学气相反应，最终很难制备纳米大小的氮化铝粉末。由于强的气体流 量(或线速度），所生成的纳米大小的氮化铝粉末与气体流量(或线速度)一同被卷走，因此 不易处理这种纳米大小的氮化铝粉末。并且，存在由于因上述化学气相反应而生成的副产 物，因而不易去除所生成的NH 4C1的问题。
[0048] 通常，在卧式反应器的情况下，存在如下问题:在卧式反应器的加热区间内，生成 物所停留的时间因反应时间而各异，导致氮化铝粉末的粒子大小分布不均匀，结晶度分布 不均匀。
[0049] 由此，本发明的特征在于，必须使用垂直型反应器100,可通过适用垂直型反应器 1〇〇,具有均匀的停留时间。由此，具有最终制备的氮化铝粉末的粒子大小分布均匀且结晶 度分布均匀的特征。
[0050] 具体地，上述垂直型反应器100中，从上述垂直型反应器100的上部供给反应物，并 在上述垂直型反应器100内加热区间进行反应之后，向上述垂直型反应器100的下部可生成 生成物，可由石英形成，可具有管型、圆筒型等公知的多种形状。
[0051] 以上述垂直型反应器100的垂直方向为基准时，上述铝原料供给部10与上述氮原 料供给部20相比，可位于上述垂直型反应器100的更下部。
[0052] 上述铝原料供给部10用于供给铝原料，上述铝原料包含铝，优选为A1C13。
[0053] 具体地，上述铝原料供给部10可位于上述垂直型反应器100的加热区间（斜线部 分）内。上述垂直型反应器100的加热区间是指所供给的铝原料与氮原料进行化学气相反应 的区间，指保持800°C至1400°C的温度的区间。
[0054] 更具体地，优选地，上述铝原料供给部10位于离上述垂直型反应器100的最顶部1/ 6至1/2之间，但不局限于此。
[0055] 由此，具有如下优点：可供给分解为单体的铝原料，在上述垂直型反应器100的上 部侧，例如，离上述垂直型反应器1〇〇的最顶部1/6处，氮化铝涂敷于上述垂直型反应器100 的内部面，可防止因氮化铝与石英之间的热膨胀率之差而产生上述垂直型反应器100的石 英容易破碎的现象。
[0056] 若铝原料与氮原料一样，在无双头喷嘴的情况下直接从垂直型反应器100的最顶 部供给，则铝原料与氮原料不在上述垂直型反应器1〇〇的加热区间内进行化学气相反应，而 在600°C以下，不完整地进行化学气相反应。即，铝原料在未被分解为单体的情况下，与氮原 料进行反应，而在上述垂直型反应器100的上部侧，氮化铝涂敷于上述垂直型反应器100的 内部面，且产生因氮化铝与石英之间的热膨胀率之差而使上述垂直型反应器100的石英容 易破碎的现象。
[0057] 上述铝原料供给部10可与双头喷嘴15相连接，上述双头喷嘴15可包括用于供给载 气的外部喷嘴及用于供给上述铝原料的内部喷嘴。
[0058]上述双头喷嘴15的外部喷嘴用于供给载气，上述载气优选为N2。由于载气，可防止 由上述化学气相反应生成的生成物生长在双头喷嘴15的末端，从而可有效提高氮化铝粉末 的收率。并且，上述双头喷嘴15的内部喷嘴用于供给铝原料。
[0059] 图2为本发明一实例的双头喷嘴的横向剖视图。
[0060] 参照图2，上述外部喷嘴的内径由D表示，上述内部喷嘴的内径由d表示。
[0061] 具体地，上述外部喷嘴的内径与上述内部喷嘴的内径之比优选为1.5:1至20:1，但 不局限于此。此时，通过使上述外部喷嘴和上述内部喷嘴维持上述范围的内径比，可防止由 上述化学气相反应生成的生成物生长在双头喷嘴的末端，从而可有效提高氮化铝粉末的收 率。
[0062] 具体地，上述外部喷嘴的内径可以为1.5mm至20mm，上述内部喷嘴的内径可以为 1mm 至 10mm 〇
[0063] 并且，优选地，上述铝原料供给部（或双头喷嘴15的末端）10位于与上述垂直型反 应器100的壁面至少离5cm以上的位置，更优选地，位于上述垂直型反应器100的内径的中 央。由此，具有如下优点：可防止氮化铝涂敷于上述垂直型反应器1〇〇的内部面，且可防止因 氮化铝与石英之间的热膨胀率之差而使上述垂直型反应器100的石英容易破碎的现象。
[0064] 图3为本发明多种实例的双头喷嘴的纵向剖视图。
[0065] 参照图3,在图3的(a)部分中，上述外部喷嘴及上述内部喷嘴的末端均可向直线方 向切断而成，在图3的（b)部分中，上述外部喷嘴及上述内部喷嘴的末端也均可向内部沿着 斜线方向切断而成，在图3的（c)部分中，上述外部喷嘴及上述内部喷嘴的末端也均可向外 部沿着斜线方向切断而成。
[0066]上述氮原料供给部20用于供给氮原料，上述氮原料包含氮，优选为NH3。此时，氮源 与当量相比过量供给，优选地，相对于当量以2~10倍供给，更优选地，相对于当量以8~10 倍供给，从而可提高氮化铝粉末的收率。
[0067] 上述氮原料供给部20可位于上述垂直型反应器100的最顶部。
[0068] 即，上述氮原料的供给与上述铝原料的供给不同，不使用额外的双头喷嘴，而可直 接从上述垂直型反应器1〇〇的最顶部供给。
[0069] 若氮原料与铝原料一样，使用双头喷嘴向垂直型反应器100的内部供给，则从双头 喷嘴的末端，作为氮原料的NH3已分解为犯和出，使得作为化学气相反应所需的氮原料的NH 3 当量缺乏，从而显著降低收率。
[0070] 之后，本发明的氮化铝粉末的制备装置包括收集装置200,上述收集装置200具有 隔膜部，用于使由上述化学气相反应生成的生成物通过。
[0071] 上述收集装置200可设置于上述垂直型反应器100的后端，从而可使包含由上述化 学气相反应生成的氮化铝的生成物通过，且可连续捕集包含由上述化学气相反应生成的氯 化铵的生成物来进行去除。
[0072]上述收集装置200具有一级隔膜部，从而可捕集包含氯化铵的生成物来进行去除， 但为了更有效地捕集包含氯化铵的生成物来进行去除，上述收集装置200还可具有多级隔 膜部。通过这种捕集，将包含氯化铵的生成物作为副产物来进行去除，从而能够以高纯度及 高收率制备粒子大小分布以纳米大小均匀且具有1 〇〇 %六方晶系结晶结构的氮化铝粉末。 [0073]之后，本发明的氮化铝粉末的制备装置包括起泡装置300，上述起泡装置用于捕集 通过了上述收集装置200的生成物。
[0074]通过上述收集装置200的生成物向起泡装置300供给，从而捕集包含氮化铝的生成 物，并使包含相当于副产物的氯化铵的生成物气化到大气之中，从而可极大化包含氮化铝 的生成物的捕集效果。尽管如此，在包含通过上述起泡装置300所捕集的氮化铝的生成物内 可包含有一部分杂质。此时，为了起泡，可使用乙醇，优选地，使用无水乙醇，但不局限于此。 [0075] 通过在上述起泡装置300后端依次设置过滤器及真空栗，可将上述垂直型反应器 100内部压力减少为约0.5气压，从而可顺畅地捕集包含氮化铝的生成物。因此，可最大限度 地防止包含氮化铝的生成物的捕集的损失，从而可更加提高收率。
[0076]选择性地，本发明的氮化铝粉末的制备装置中，在上述垂直型反应器100前端还可 设有罐400,上述罐400用于以气化的状态供给上述铝原料。
[0077]上述铝原料能够以气化的状态从罐400向双头喷嘴15供给。具体地，上述铝原料包 含铝，优选为A1C13。例如，在A1C13的情况下，气化温度为约178°C，向罐400注入手套箱内的 A1C1 3,并通过包围罐400外部的加热罩，在作为比A1C13的气化温度高的温度的约180~200 °C温度下，可使A1C1 3气化。此时，气化的A1C13的量可通过附着于罐400的测压元件来计算而 得。
[0078]此时，在手套箱内处理上述铝原料，以免露在大气中的水分之中。
[0079]并且，本发明的上述氮化铝粉末的制备装置中，在上述起泡装置300后端还可设有 反应器(未图示），上述反应器用于使所捕集的上述生成物进行再结晶。本发明还可包括如 下步骤:在500°C至1500°C温度下，再结晶包含所捕集的上述氮化铝的生成物。通过在如上 所述的温度下，进一步进行再结晶步骤，可提高结晶度。
[0080]此时，在手套箱内处理用于上述再结晶的所捕集的生成物，以免氮化铝粉末露在 大气中的水分之中。
[0081 ] 氮化铝粉末的制备方法
[0082]本发明提供氮化铝粉末的制备方法，上述氮化铝粉末的制备方法包括:步骤(a)， 通过铝原料供给部向垂直型反应器供给铝原料，并通过氮原料供给部向上述垂直型反应器 供给氮原料之后，使铝原料与氮原料进行化学气相反应;步骤(b)，使由上述化学气相反应 生成的生成物通过具有隔膜部的收集装置；以及步骤(c)，由起泡装置捕集通过了上述收集 装置的生成物。
[0083]上述氮化铝粉末的制备方法中所使用的制备装置的具体说明如上所述。
[0084] 本发明的氮化铝粉末的制备方法包括步骤(a)，在上述步骤(a)中，通过铝原料供 给部向垂直型反应器供给铝原料，并通过氮原料供给部向上述垂直型反应器供给氮原料之 后，使铝原料与氮原料进行化学气相反应。
[0085] 以上述垂直型反应器的垂直方向为基准时，上述铝原料供给部与上述氮原料供给 部相比，可位于上述垂直型反应器的更下部。
[0086] 上述铝原料供给部可与双头喷嘴相连接，上述双头喷嘴可包括用于供给载气的外 部喷嘴及用于供给上述铝原料的内部喷嘴。
[0087] 具体地，在上述外部喷嘴的内部的载气的流量优选为在上述内部喷嘴的内部的铝 原料的流量的1.1倍至3倍，但不局限于此。在上述外部喷嘴的内部的载气的线速度也优选 为在上述内部喷嘴的内部的铝原料的线速度的1.1倍至3倍，但不局限于此。此时，当在外部 喷嘴的内部的载气的流量或线速度小于在内部喷嘴的内部的铝原料的流量或线速度的1.1 倍时，存在如下问题:在内部喷嘴中，铝原料与氮原料直接相遇而使生成物生长在双头喷嘴 末端，从而产生双头喷嘴被堵塞的现象。当在外部喷嘴的内部的载气的流量或线速度大于 在内部喷嘴的内部的铝原料的流量或线速度的2倍时，存在如下问题:上述垂直型反应器内 的总气体流量变大，而对位于上述垂直型反应器的后端的收集装置加大损失，从而降低总 收率。
[0088] 优选地，在常压及800°C至1400°C温度下，进行上述反应，但不局限于此。由于在常 压条件下进行上述反应，因此具有上述垂直型反应器无需保持真空状态的优点，由于在上 述范围的温度下，进行上述化学气相反应，因此能够以高纯度及高收率制备粒子大小分布 均匀的纳米大小的氮化铝粉末。
[0089] 上述铝原料可从罐中以气化的状态供给。
[0090] 之后，本发明的氮化铝粉末的制备方法包括:步骤(b)，使由上述化学气相反应生 成的生成物通过具有隔膜部的收集装置;以及步骤(c)，由起泡装置捕集通过了上述收集装 置的生成物。
[0091] 选择性地，本发明的氮化铝粉末的制备方法还可包括步骤(d)，在上述步骤(d)中， 在500°C至1500°C温度下，使所捕集的上述生成物进行再结晶。
[0092] 通过在如上所述的温度下，进一步进行再结晶步骤，可提高结晶度。此时，在手套 箱内进行上述再结晶步骤，以免氮化铝粉末露在大气中的水分之中。
[0093] 氮化铝粉末
[0094] 并且，本发明提供通过上述方法所制备的氮化铝粉末。
[0095]上述氮化铝粉末可区分为一次粒子和一次粒子的一部分相凝聚成块的二次粒子， 一次粒子的平均粒子大小可以为10~20nm，二次粒子的平均粒子大小可以为100~300nm〇 [0096] 即，上述氮化铝粉末的平均粒子大小优选为10nm至300nm，但不局限于此。
[0097] 本说明书中，"平均粒子大小"可意味着经过粒子的重心的直线与粒子的表面相遇 而定义的2个位置之间的距离。
[0098] 上述平均粒子直径或平均粒子厚度可根据公知的方法以多种方法测定，例如，可 用通过扫描电子显微镜观察的照片进行分析。
[0099] 若通过粒度分析仪分析上述氮化错粉末，则当在上述氮化错粉末的粒子分布中， 将50%累积质量的粒子大小分布直径设定为D50时，优选为10nm<D50<300nm，更优选为 100nm<D50<300nm，但不局限于此。
[0100] 如上所述，粒子大小分布均匀的纳米大小的氮化铝粉末为按照适用垂直型反应器 以具有均匀的停留时间的方式进行化学气相反应的结果的。
[0101] 并且，上述氮化铝粉末可具有六方晶系结晶结构，优选地，具有100%六方晶系结 晶结构，但不局限于此。
[0102] 根据本发明，能够以高纯度及高收率制备粒子大小分布均匀且具有100%六方晶 系结晶结构的纳米大小的氮化铝粉末。
[0103] 以下，为了便于理解本发明，提出优选的实施例。但以下的实施例仅用于更加容易 理解本发明，本发明的内容不局限于以下实施例。
[0104] 实施例
[0105] 实施例1
[0106] 在SUS材质的罐中注入160g的A1C13(纯度99.92%，此〇丨11(1118公司），并通过加热罩 在200°C温度下进行气化之后，使用SUS材质的双头喷嘴从垂直型石英反应器（内径：150mm， 高度：1000mm)内的铝原料供给部(位于离垂直型石英反应器的最顶部1/3处)供给，同时从 氮原料供给部(位于垂直型石英反应器的最顶部）以480ml/min直接供给了过量的6N NH3。 之后，在100(TC及常压条件下，进行了化学气相反应。
[0107]此时，双头喷嘴中，外部喷嘴（内径：10mm)以6.6L/min及4m/s供给了作为载气的6N N2，内部喷嘴（内径:6mm，外径:8mm)以3 ? 3L/min及2m/s供给了AlCh。
[0108]连续地，通过具有二级隔膜部的二级收集装置，捕集包含通过化学气相反应生成 的NH4C1的生成物，包含NH4C1的生成物通过二级收集装置向二级乙醇起泡装置供给。通过二 级乙醇起泡装置捕集包含A1N的生成物，并使包含NH4C1的生成物气化到大气之中。之后，在 1000 °C温度下，进一步再加热，从而最终制备了氮化铝粉末。此时，氮化铝粉末的最终收率 为 80.8%。
[0109] 实施例2
[0110] 双头喷嘴中，外部喷嘴（内径：l〇mm)以9.9L/min及6m/s供给作为载气的6N N2，内 部喷嘴（内径:6mm，外径:8mm)以4 ? 95L/min及3m/s供给A1C13，除此之外，以与实施例1相同 的方法最终制备了氮化铝粉末。此时，氮化铝粉末的最终收率为62.0%。
[0111] 比较例1
[0112] 与NH3相同，在无双头喷嘴的情况下，从垂直型石英反应器的最顶部直接供给 A1C13,除此之外，以与实施例1相同的方法最终制备了氮化铝粉末。此时，氮化铝粉末的最 终收率为< 1〇.〇%。
[0113] 比较例2
[0114] 与A1C13相同，从离垂直型石英反应器的最顶部1/3处使用双头喷嘴供给NH3,除此 之外，以与实施例1相同的方法最终制备了氮化铝粉末。此时，氮化铝粉末的最终收率为< 50.0%〇
[0115] 比较例3
[0116] 在无双头喷嘴的情况下，从垂直型石英反应器的最顶部直接供给A1C13,并从离垂 直型石英反应器的最顶部1/3处使用双头喷嘴供给順 3,除此之外，以与实施例1相同的方法 最终制备了氮化铝粉末。此时，氮化铝粉末的最终收率为< 40.0%。
[0117] 实验例
[0118] (1)通过扫描电子显微镜的分析
[0119] 通过扫描电子显微镜，对通过实施例1的方法最终制备的氮化铝粉末进行了观察， 并在图4中示出了观察结果。
[0120] 如图4所示，可确认如下:氮化铝粉末区分为一次粒子和一次粒子的一部分相凝聚 成块的二次粒子，一次粒子的平均粒子大小为1 〇~20nm，二次粒子的平均粒子大小为100~ 300nm〇
[0121] 即，可确认到氮化铝粉末的平均粒子大小为10~300nm，且粒子大小分布均匀且保 持纳米大小，这是按照适用垂直型反应器以具有均匀的停留时间的方式进行化学气相反应 的结果的。
[0122] (2)通过X射线衍射仪的分析
[0123] 通过X射线衍射仪，对通过实施例1的方法最终制备的氮化铝粉末进行了分析，并 在图5中示出了观察结果。
[0124]如图5所示，确认到氮化铝粉末具有100 %六方晶系结晶结构。
[0125] (3)通过粒度分析仪的分析
[0126] 通过粒度分析仪，对通过实施例1的方法最终制备的氮化铝粉末进行了 4次的反复 分析，并在图6中示出了观察结果。
[0127] 如图6所示，可确认如下：当在氮化铝粉末的粒子分布中，将50%累积质量粒子大 小的分布直径设定为D50时，D50 = 182.5nm。可见，其为类似于通过扫描电子显微镜的二次 粒子分析结果的水平。
[0128] (4)金属杂质分析
[0129] 通过ICP-MS设备（7500cs，安捷伦(Agilent)公司），对通过实施例1的方法最终制 备的氮化铝粉末内所含的金属杂质含量进行了分析，并在表1中示出了观察结果。
[0130] 表1
[0133] 如表1所示，确认到在氮化铝粉末内未检测出其他金属杂质，但在Fe的情况下，相 对高地检测出71ppm。这是由A1C13本身所含的约20ppm的Fe及在利用刮勺等回收氮化铝的 过程中的污染引起的。
[0134] (5)C1 分析
[0135] 为了对通过实施例1的方法最终制备的氮化铝粉末内所含的C1含量进行分析，委 托天祥（Intertek)公司，通过C1分析设备（ICS2000,迪耐斯(Dinex)公司）（检测限：30ppm) 进行了分析。
[0136] 根据分析结果，可确认如下：根据RT15R-S0412-002试验报告书，氮化铝粉末内完 全检测不到C1，由此可知NH 4C1完全被去除。
[0137] (6)N/0 分析
[0138] 通过N/0分析设备(0NH 836,力可(LEC0)公司），对通过实施例1的方法最终制备的 氮化铝粉末内所含的N/0含量进行了分析。
[0139] 根据分析结果，N被检测出29.6%，0被检测出3.25%。可见由于最终制备的氮化铝 粉末为纳米大小，因此当被露在大气中时，不可避免地使一部分氧化。
[0140] 如实施例1及实施例2,可确认如下：当从离垂直型石英反应器的最顶部1/3处使用 双头喷嘴供给A1C1 3,并在无双头喷嘴的情况下，从垂直型石英反应器的最顶部直接供给NH3 时，最终制备的氮化铝粉末的收率显著高。
[0141 ]尤其，可确认如下:通过实施例1的方法最终制备的氮化铝粉末的粒子大小分布均 勾，保持纳米大小，且具有100 %八方晶系结晶结构，因此能够以尚纯度及尚收率制备。 [0142]以上所述的本发明的说明为用于例示，本发明所属技术领域的普通技术人员可理 解在不变更本发明的技术思想或必要特征的情况下，可易于变形为其他具体方式。因此，应 理解为如上所述的实施例在所有方面仅是例示性的，而非限定。
【主权项】
1. 一种氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，包括： 垂直型反应器，具有用于供给铝原料的铝原料供给部和用于供给氮原料的氮原料供给 部，上述垂直型反应器用于使所供给的上述铝原料与氮原料进行化学气相反应； 收集装置，具有隔膜部，用于使由上述化学气相反应生成的生成物通过；以及 起泡装置，用于捕集通过了上述收集装置的生成物。2. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述铝原料供给部与上 述氮原料供给部相比，位于上述垂直型反应器的更下部。3. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述铝原料供给部与双 头喷嘴相连接。4. 根据权利要求3所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述双头喷嘴包括用于 供给载气的外部喷嘴及用于供给上述铝原料的内部喷嘴。5. 根据权利要求4所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述外部喷嘴的内径与 上述内部喷嘴的内径之比为1.5:1至2:1。6. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述铝原料供给部位于 上述垂直型反应器的加热区间内。7. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述铝原料供给部位于 离上述垂直型反应器的最顶部1/6至1/2之间。8. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，上述氮原料供给部位于 上述垂直型反应器的最顶部。9. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，在上述垂直型反应器的 前端还设有罐，上述罐用于以气化的状态供给上述铝原料。10. 根据权利要求1所述的氮化铝粉末的制备装置，其特征在于，在上述起泡装置的后 端还设有反应器，上述反应器用于使所捕集的上述生成物进行再结晶。11. 一种氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，包括： 步骤(a)，通过铝原料供给部向垂直型反应器供给铝原料，并通过氮原料供给部向上述 垂直型反应器供给氮原料之后，使铝原料与氮原料进行化学气相反应； 步骤(b)，使由上述化学气相反应生成的生成物通过具有隔膜部的收集装置；以及 步骤(c)，由起泡装置捕集通过了上述收集装置的生成物。12. 根据权利要求11所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述步骤(a)中，铝 原料供给部与上述氮原料供给部相比，位于上述垂直型反应器的更下部。13. 根据权利要求11所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述步骤(a)中，铝 原料供给部与双头喷嘴相连接。14. 根据权利要求13所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，上述双头喷嘴包括用 于供给载气的外部喷嘴及用于供给上述铝原料的内部喷嘴。15. 根据权利要求14所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述外部喷嘴的内 部的载气的流量为在上述内部喷嘴的内部的铝原料的流量的1.1倍至3倍。16. 根据权利要求14所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述外部喷嘴的内 部的载气的线速度为在上述内部喷嘴的内部的铝原料的线速度的1.1倍至3倍。17. 根据权利要求11所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述步骤(a)中，在 常压及800°C至1400°C温度下进行上述化学气相反应。18. 根据权利要求11所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，在上述步骤(a)中，从 罐中以气化的状态供给铝原料。19. 根据权利要求11所述的氮化铝粉末的制备方法，其特征在于，还包括步骤(d)，在上 述步骤(d)中，在500°C至1500°C温度下，使所捕集的上述生成物进行再结晶。20. -种氮化铝粉末，其特征在于，通过权利要求11至18中任一项所述的氮化铝粉末的 制备方法制备而得。
【文档编号】B82Y30/00GK105984859SQ201610161611
【公开日】2016年10月5日
【申请日】2016年3月21日
【发明人】具宰弘, 郑镛权, 金新芽, 池银玉
【申请人】Oci有限公司