专利名称：含铱催化剂、它们的制备和用途的制作方法
技术领域：
本发明涉及含铱催化剂、它们的制备和用途。
背景技术：
已知铱与元素周期表第VI I I族的其它元素一样，对于加氢/脱氢反应，特别是对于环状烃的开环中涉及的碳-碳键断裂反应是活性的。例如，美国专利号7，579，511列出了铱作为一种合适的第VIII族金属，用于催化作为苯至环己基苯的加氢烷基化反应副产物产生的甲基环戊烷的开环转化。考虑到其稀缺性和高成本，铱作为催化剂的任何商业应用要求铱的利用最大化， 或者换句话说，要求铱被以热稳定的方式有效和均匀地分散在其催化载体上。然而，几乎没有研究聚焦在生产高度分散的、稳定的负载型铱催化剂，特别是在非酸性载体如二氧化硅上。例如，美国公布的专利申请2006/0166809号公开了一种用于制备包含分散在载体上的催化活性金属的催化剂的方法，该方法包括a)用所述金属的化合物或盐以及选自
(i)氨基酸和(ii)含有氨基基团和醇基团二者的化合物的有机化合物处理多孔载体，以形成在所述载体上的有机金属配合物；b)部分分解在载体上的所述有机金属配合物，至部分分解的产物(I)保持归于部分分解前的有机配合物的干重的10 - 95重量％和(I I)显示部分分解前的有机配合物中不存在的、在2100-22000^1范围内的一个或多个红外吸收带的程度；和将所述部分分解的有机金属配合物转化成催化活性的金属。然而，尽管所述 ‘809申请列出了铱作为大约四十种合适的催化活性金属之一，实施例集中在通过硝酸盐的反应制备钌催化剂。相反，对于铱来说没有可获得的硝酸盐。按照本发明，现已发现，通过修改所述‘809申请中描述的部分分解方法，可以制备具有优异的分散性和纳米尺度均匀性的二氧化硅负载的铱催化剂。与传统的铱催化剂相比，所得到的铱催化剂显示了更高的氢气化学吸附摄入量(chemisorption uptakes)和碳-碳键氢解活性。概述
在一个方面，本发明涉及用于生产包含分散在载体上的铱组分的催化剂组合物的方法，所述方法包括a)用铱化合物和包含氨基基团的有机化合物处理含有二氧化硅的载体，以形成在所述载体上的有机铱配合物；b)在氧化性气氛中在约325° C—约450° C的温度加热所述处理过的载体，以部分分解在所述载体上的所述有机金属配合物；和然后c)在还原性气氛中在约350° C—约500° C的温度加热所述处理过的载体，以将所述部分分解的有机铱配合物转化为所述铱组分。在一个实施方案中，所述部分分解的产物保持归于部分分解前的有机配合物的干重的10 - 95重量％。在一个实施方案中，所述部分分解的产物显示部分分解前所述有机配合物中不存在的、在2100-2200CHT1范围内的一个或多个红外吸收带。方便地，所述有机化合物包含含有一个或多个羟基基团的脂肪胺，例如单、二或三取代的脂肪族羟基烷基胺，特别是三乙醇胺。或者，所述有机化合物包含氨基酸，例如精氨酸。方便地，加热步骤(b)包括加热所述处理过的载体至约375° C—约425° C的温度。方便地，加热步骤(C)中的还原性气氛选自氢气源、CO源和它们的混合物。在另外的方面，本发明涉及通过本文中描述的方法制备的二氧化硅负载的铱催化剂组合物和所得到的催化剂组合物在将环状脂肪族烃转化成非环状烷烃和/或烯烃中的用途。附图
简要说明图I是实施例2的干燥的lwt%Ir (精氨酸)/SiO2催化剂前体当按照实施例3在空气中加热时的DTA-TGA(差热分析和热重量分析)图。为了获得所述DTA-TGA图，将催化剂样品的百分重量变化对温度作图，以产生热重量分析(TGA)谱，并且将所述样品和惰性对照物间的温度差对温度作图，产生差热分析(DTA)谱。图2是当按照实施例4在空气中加热时实施例2的干燥和煅烧(在400° C)过的 lwt%Ir (精氨酸)/SiO2催化剂前体的百分重量变化对温度的图和DTA谱。图3是当按照实施例5在100%H2中还原时实施例2的干燥和煅烧(在400° C) 过的lwt%Ir(精氨酸)/SiO2催化剂前体的温度和百分重量变化对运转时间的图。图4是当按照实施例5在空气中加热时实施例I的干燥的lwt%Ir/Si02催化剂前体的百分重量变化对温度的图和DTA谱。详细描述本发明涉及用于生产具有改善的铱组分分散性的二氧化硅负载型铱催化剂的方法和所得到的催化剂在将环状脂肪族烃，特别是甲基环戊烷，转化成非环状烷烃和/或烯烃的用途。所述催化剂特别在降低甲基环戊烷的水平方面显示了效用 ，所述甲基环戊烷在苯至环己基苯的加氢烷基化反应过程中不可避免地产生。本发明方法包括首先用铱化合物和包含氨基基团的有机化合物处理含二氧化硅的载体，以形成在所述载体上的有机铱配合物。
本发明方法中采用的含二氧化硅的载体可以是无定形的材料，例如硅胶，或者可以是结晶性材料，例如微孔硅酸盐或硅铝酸盐沸石。或者，所述载体可以是中孔硅酸盐，例如 MCM-41、MCM-48 和 MCM-50。 用包含铱化合物(通常氯铱酸)和至少一种包含氨基基团的有机化合物的液体组合物处理(通常通过浸溃)所述载体，其中所述有机化合物可以选自氨基酸或氨基醇或它们的混合物。所述有机化合物可以被分散或溶解在液体载体如水中。合适的氨基醇的实例包括脂肪族羟基烷基胺，例如甲醇胺，二甲醇胺，三甲醇胺，乙醇胺，二乙醇胺，三乙醇胺，丁醇胺，二丁醇胺，三丁醇胺，丙醇胺，二丙醇胺，二甲基乙醇胺，二异丙基乙醇胺，甲基二乙醇胺，二甲基氨基-2-丙醇和三丙醇胺。氨基酸的实例包括丙氨酸，精氨酸，天冬酰胺，天冬氨酸，半胱氨酸，胱氨酸，3，5- 二溴酪氨酸，3，5- 二碘酪氨酸，谷氨酸，谷氨酰胺，甘氨酸，组氨酸，羟基赖氨酸，羟脯氨酸，异亮氨酸，亮氨酸，赖氨酸，蛋氨酸，苯丙氨酸，脯氨酸，丝氨酸， 苏氨酸，甲状腺素，色氨酸，酪氨酸和缬氨酸，其中精氨酸是优选的。用铱化合物和有机化合物处理载体将在所述载体上形成有机铱配合物。在干燥后，将所述处理过的载体在氧化性气氛如空气中在约325° C—约450° C，例如约 375° C—约425° C的温度下加热，以部分但不完全地分解所述在载体上的有机金属配合物。所述加热典型地进行约I小时一约4小时的时间，使得所述部分分解的产物保持归于部分分解前的有机配合物的干重的10 - 95重量％。所述部分分解的产物典型地显示部分分解前所述有机配合物中不存在的、在2100-22000^1范围内的一个或多个红外吸收带。在空气煅烧后，将所述处理过的载体在还原性气氛中在约350° C—约500° C，例如约400° C—约450° C的温度下加热，以将所述部分分解的有机金属配合物转化为在所述二氧化硅载体上的细分散的铱颗粒。一般地，所述还原进行约I. 5小时一约4小时的时间。合适的还原性气氛包括氢气源、CO源和它们的混合物。已发现，所得到的催化剂在环状脂肪族烃(特别是甲基环戊烷)至非环状烷烃和/ 或烯烃的开环转化中是有效的。该反应是重要的，因为例如甲基环戊烷是苯至环己基苯的加氢烷基化反应中的重要副产物，例如在美国专利号7，579,511中所述，该专利通过引用结合在本文中。而且，因为甲基环戊烷具有与苯类似的沸点，它不能被通过蒸馏从未反应的苯中容易地除去，并且因此在没有脱除的情况下往往在苯循环物流中累积。在本文中描述的铱催化剂上甲基环戊烷至甲基戊烷和/或甲基戊烯的转化提供了对该问题的有吸引力的解决方案。用于这样的开环反应的合适的条件包括约250° C—约400° C的温度和约 100 —约IOOOkPa的压力。本文中还描述了使包含至少一种非芳族六元环化合物和至少一种非芳族五元环化合物并任选地包含至少一种芳族化合物(例如苯)的烃物流脱氢和开环的方法。所述方法包括制备第一反应产物，包括使所述烃物流的至少一部分与第一催化剂在有效将所述至少一种五元环化合物的至少一部分转化成至少一种链烷烃的条件下接触的步骤；和制备第二反应产物，包括使所述至少一种六元环化合物的至少一部分与第二催化剂在有效将所述至少一种六元环化合物的至少一部分转化成至少一种芳族化合物例如苯的条件下接触的步骤。在一个实施方案中，所述烃物流包含至少10wt%苯,至少20wt%苯,至少30wt%苯， 至少40wt%苯，至少50wt%苯，至少60wt%苯，至少70wt%苯，和至少80wt%苯。在另一个实施方案中，所述烃物流包含至少lwt%环己烧,至少5wt%环己烧,至少10wt%环己烧,和至少20wt%环己烧。在又一个实施方案中，所述烃物流包含至少O. 05wt%甲基环戍烧,至少 O. 5wt%甲基环戍烧，和5wt%甲基环戍烧。本发明方法中采用的第一催化剂包括含铱催化剂，其包含分散在载体上的铱组分，其中所述铱催化剂通过本文中描述的方法制备。本发明方法中采用的第二催化剂包含至少一种金属组分和至少一种载体。在本文中使用的术语“金属组分”包括单质金属和金属化合物，其可以不纯粹是单质金属，而是可以例如至少部分地呈另一种形式，例如氧化物、氢化物或硫化物形式。金属组分的重量％ (wt% )在这里被定义为以存在的金属测量，基于催化剂组合物的总重量计，不管所述金属组分存在的形式如何。用于所述第二催化剂的合适的金属组分包括元素周期表第6-10族的金属，特别是钼、钯、钌、镍、锌、锡、钴和它们的混合物。这里所使用的元素周期表各族的编号方案如 Chemical and Engineering News, 63 (5), 27 (1985)中公开的那样。这里采用的所述第二催化剂具有小于10的α值，小于5的α值，或者在约0_约 3范围内的α值。所述α 值是催化剂的酸性官能度的量度，并且与其测量细节一同被描述在美国专利号4，106，218和J. Catalysis, Vol. VI, pp. 278-287(1966)中，并且参考它们以获得这样的细节。较高的α值对应于较高活性的裂化催化剂。当必要时，可以通过本领域中已知的方法，例如通过汽蒸调节催化剂的α值。优选地，所述第二催化剂的α值小于约10或小于约5。在其它实施方案中，所述 α值下限可以为约0，约O. 1，约O. 2，约O. 3，约O. 4，约O. 5，约O. 6，约O. 7，约O. 8，约O. 9， 约1，约2，约3，约4，和约5 ;和所述α值上限可以为约10，约9，约8，约7，约6，约5，约4， 约3和约2，其中从任何下限至任何上限的范围已被想到。方便地，所述第二催化剂中采用的载体选自二氧化硅、氧化铝、硅酸盐、分子筛、氧化锆、碳和碳纳米管，优选包含二氧化硅。此外，所述分子筛可以选自硅铝酸盐、铝磷酸盐、 硅铝磷酸盐或它们的组合。可以存在于催化剂载体(例如二氧化硅)中的杂质是例如钠盐， 例如硅酸钠，它们可以以在O. 01-2被％范围内的任何量存在。在一个实施方案中，所述第二催化剂包含二氧化硅载体，该二氧化硅载体具有通过ASTM标准试验D4284描述的压汞孔隙率测定法测定的孔体积和中值孔径。所述二氧化硅载体可以具有通过ASTM D3663测量的表面积。在一个实施方案中，所述孔体积在约O. 2cc/ 克-约3. Occ/克的范围内。所述中值孔径在约10埃-约2000埃或20埃-500埃的范围内；和所述表面积(m2/克)在IO-IOOOm2/克或20_500m2/克的范围内。所述载体可以包含或可以不包含粘结剂。在一个实施方案中，所述第二催化剂包含至少两种金属组分(i)金属促进剂，和
(ii)脱氢金属。所述金属促进剂包含至少一种选自元素周期表第I族和第2族的金属组分，这样所述金属促进剂可以包含选自元素周期表第I族和第2族的金属组分的任何组合或混合物。通常，所述金属促进剂以至少O. lwt%,至少O. 2wt%,至少O. 3wt%,至少O. 4wt%, 至少O. 5wt%,至少O. 6wt%,至少O. 7wt%,至少O. 8wt%,至少O. 9wt%,和至少I. 0wt%的量存在。在一个实施方案中，所述金属促进剂包含至少一种选自元素周期表第I族的金属组分， 例如钾、铯和铷；优选钾和钾化合物。在另一个实施方案中，所述金属促进剂包含至少一种选自元素周期表第I族的金属组分。在又一个实施方案中，所述金属促进剂包含至少一种选自元素周期表第2族的金属组分，例如铍、钙、镁、锶、钡和镭；优选钙和镁。通常，所述金属促进剂按催化剂的约O. I-约5wt%或催化剂的约O. 2-约4wt%或催化剂的约O. 3-约 3wt%的量存在。另外，所述第二催化剂包含脱氢组分，该脱氢组分包含至少一种选自元素周期表第6-10族的金属组分，例如钼和钯，这样所述脱氢组分可以包含选自元素周期表第6-10族的金属组分的任何组合或混合物。在另一个实施方案中，所述脱氢组分包含至少一种选自元素周期表第10族的金属组分。通常，所述脱氢组分按催化剂的约O. I-约IOwt %，例如催化剂的约O. l_5wt%* 催化剂的约O. 2-4wt%或催化剂的约O. 3-约3wt%的量存在。在另一个实施方案中，所述金属促进剂以至少O. Iwt% ;至少O. 2wt% ;至少O. 3wt% ;至少O. 4wt% ;至少O. 5wt% ;至少O. 6wt% ;至少O. 7wt% ;至少O. 8wt% ;至少O. 9wt%和至少I. Owt%的量存在。所述第二催化剂通过如下方法制备首先用金属促进剂的溶液，例如碳酸钾的水溶液处理载体(例如通过浸溃)。在干燥之后，锻烧所述处理过的载体，通常在含氧气氛如空气中在约100°c -约700°C的温度下锻烧约O. 5-约50小时的时间。然后用脱氢组分或其前体的溶液处理该经锻烧的载体，再一次地通常通过浸溃。
在另一个实施方案中，可以借助于至少一种有机分散剂将所述脱氢组分浸溃到载体中。所述有机分散剂可以帮助提高金属促进剂的金属分散。所述至少一种有机分散剂可以被用来在有或者没有金属促进剂浸溃到载体中的情况下提高脱氢组分的金属分散。所述至少一种有机分散剂选自氨基醇和氨基酸，例如精氨酸。一般地，所述有机分散剂按溶液的约I-约20wt%的量存在。在用脱氢组分处理后，再次干燥和锻烧所述载体，通常在含氧气氛如空气中在约 IOO0C -约600°C的温度下进行约O. 5-约50小时的时间。在一个备选的实施方案中，通过如下方法制备所述脱氢催化剂首先用含有金属促进剂和脱氢组分二者或它们的前体并任选地连同至少一种选自氨基醇和氨基酸的有机分散剂如精氨酸的溶液处理所述载体，例如通过浸溃。在这种情况下，在干燥之后，使用单一煅烧程序制备成品催化剂，通常在含氧气氛如空气中在约100°C -约700°C的温度下持续约O. 5-约50小时的时间。第一反应产物将在包含第一催化剂的第一反应区中制备，第二反应产物将在包含第二催化剂的第二反应区中制备。在一个实施方案中，所述不同反应区可以被容纳在同一反应器容器内，例如叠置床构型。在另一个实施方案中，所述第一和第二催化剂可以被容纳在分开的反应器容器中。所述第一反应区一般在约200°C -约750°C，例如约300°C -约500°C的温度，约 100-约 7，OOOkPaa,例如约 300-约 3000kPaa 的压力，约 O. 2-约 50hr4，例如约 I-约 20hr_1 的重时空速(WHSV)，和约O. I-约20，例如约I-约5的氢气与烃原料摩尔比下运转。优选在约100° C—约400° C的温度，约100 —约7，OOOkPaa的压力，和约O. I —
约10的氢气与烃摩尔比下运转所述第一反应区。优选地，所述第一反应区的温度为约300°C -约750°C ;约350°C -约650°C ;约 400°C -约550°C，约450°C -约550°C，约400°C -约500°C。在其它实施方案中，温度下限可以为约 350 V，约 400 V，约 430 V，约 440 V，约 450 V，约 460 V，约 470 V，约 480 V， 和约490°C ;上限温度可以为约500°C，约510°C，约520°C，约530°C，约540°C，约550°C， 约600°C，约650°C，约700°C，和约750°C，其中从任何下限到任何上限的范围已被想到。 在其它实施方案中，温度下限可以为约500°C，约510°C，约520°C，约530°C，约540°C，和约550 V ；上限温度可以为约560 V，约570 V，约580 V，约590 V，约600 V，约650 V，约 7000C，和约750°C，其中从任何下限到任何上限的范围已被想到。优选地，所述第一反应区的压力为O-约300psig(0_2068kPag)， 50-300psig(345-2068kPag)，60-300psig(414-2068kPag)，70-300psig(482_2068kPag)， 80-300psig(552-2068kPag)，90-300psig(621_2068kPag)，和 100-300psig(689-2068kPag)。在其它实施方案中，温度下限可以是50psig(345kPag)， 60psig(414kPag)，70psig(482kPag)，80psig(552kPag),90psig (621kPa)，和 IOOpsig (689kPag);并且上限温度可以是 125psig (862kPag), 150psig (1034kPag), 175psig (1207kPag),200psig (1379kPag),250psig(1724kPag),300psig(2068kPag), 400psig(2758kPag)，和500psig(3447kPag)，其中从任何下限到任何上限的范围已被想到。在其它实施方案中，温度下限可以是150psig(1034kPag)，160psig(1103kPag)， 170psig(1172kPag)，180psig(1241kPag)，190psig(1310kPag)，和 200psig(1379kPag)； 和上限温度可以是 250psig (1724kPag), 300psig (2068kPag), 400psig (2758kPag)，和 500psig(3447kPag)，其中从任何下限到任何上限的范围已被想到。所述第二反应区可以在与所述第一反应区大致相同的条件下运转，但是优选在约 250° C 一约650° C的温度，约100 —约7，OOOkPaa的压力，和约O. I 一约10的氢气与烃摩尔比下运转。当使用叠置床方法时，情况一般是这样；然而，在所述第一和第二床之间操作条件可以波动，不管构型如何。在分开的反应器的实施方案中，所述条件将在所述第一反应区的相同范围内，但是可以不同于所述第一反应区条件。虽然本发明方法可以使用包含至少一种非芳族六元环化合物和至少一种非芳族五元环化合物的任何烃物流，但是所述方法特别可用作苯向苯酚转化的集成方法的一部分。在这样的集成方法中，首先通过任何常规技术，包括在酸催化剂如沸石β或MCM-22 家族分子筛存在下用环己烯将苯烷基化，或通过将苯氧化偶联成联苯接着将联苯加氢，将苯转化成环己基苯。然而，在实践中，一般通过如下方法制备环己基苯使苯与氢气在加氢烷基化条件下在加氢烷基化催化剂存在下接触，由此苯经历以下反应(I)而产生环己基苯 (CHB)
权利要求
1.用于生产包含分散在载体上的铱组分的催化剂组合物的方法，所述方法包括 a)用至少ー种铱化合物和至少ー种包含氨基基团的有机化合物处理含有ニ氧化硅的载体，以形成包含在所述载体上的有机铱配合物的处理过的载体； b)在氧化性气氛中在约325°C —约450° C的温度加热所述处理过的载体，以使所述在载体上的有机铱配合物部分分解，以形成部分分解的有机铱配合物；和 c)在还原性气氛中在约350°C ー约500° C的温度加热所述处理过的载体，以将所述部分分解的有机铱配合物转化为所述铱组分。
2.权利要求I的方法，其中所述至少一种有机化合物选自(i)氨基酸和(ii)包含氨基基团和醇基团的化合物。
3.权利要求I的方法，其中所述部分分解的有机铱配合物保持归于部分分解前的所述有机铱配合物的干重的10 — 95重量％。
4.权利要求I的方法，其中所述部分分解的有机铱配合物显示部分分解前所述有机配合物中不存在的、在2100-22000^1范围内的一个或多个红外吸收带。
5.权利要求1-4中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含含有ー个或多个羟基基团的脂肪胺。
6.权利要求1-4中任ー项的方法,其中所述有机化合物包含轻基烧基胺。
7.权利要求6的方法，其中所述羟基烷基胺包含以下化合物中的ー种或多种甲醇胺，ニ甲醇胺，三甲醇胺，こ醇胺，ニこ醇胺，三こ醇胺，丁醇胺，ニ丁醇胺，三丁醇胺，丙醇胺，ニ丙醇胺，ニ甲基こ醇胺，ニ异丙基こ醇胺，甲基ニこ醇胺，ニ甲基氨基-2-丙醇和三丙醇胺。
8.权利要求1-4中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含三こ醇胺。
9.权利要求1-4中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含氨基酸。
10.权利要求1-4中任ー项的方法，其中所述氨基酸包含精氨酸。
11.权利要求1-4中任ー项的方法，其中加热步骤(b)包括加热所述处理过的载体至约375° C—约425° C的温度。
12.通过权利要求1-4中任ー项的方法制备的催化剂组合物。
13.用于将环状脂肪族烃转化为非环状烷烃或烯烃的方法，该方法包括使所述环状脂肪族烃在开环条件下与催化剂接触，其中所述催化剂通过包括以下步骤的方法制备 a)用铱化合物和包含氨基基团的有机化合物处理含有ニ氧化硅的载体，以形成包含在所述载体上的有机铱配合物的处理过的载体； b)在氧化性气氛中在约325°C —约450° C的温度加热所述处理过的载体，以使所述在载体上的有机铱配合物部分分解，以形成部分分解的有机铱配合物；和 c)在还原性气氛中在约350°C ー约500° C的温度加热所述处理过的载体，以将所述部分分解的有机铱配合物转化为铱组分。
14.权利要求13的方法，其中所述至少一种有机化合物选自(i)氨基酸；和(ii)包含氨基基团和醇基团的化合物。
15.权利要求13的方法，其中所述部分分解的有机铱配合物保持归于部分分解前的有机铱配合物的干重的10 — 95重量％。
16.权利要求13的方法，其中所述环状脂肪族烃是甲基环戊烷。
17.权利要求I3的方法，其中所述部分分解的有机铱配合物显示部分分解前的有机配合物中不存在的、在2100-22000^1范围内的一个或多个红外吸收带。
18.权利要求13中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含含有ー个或多个羟基基团的脂肪胺。
19.权利要求13中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含羟基烷基胺。
20.权利要求19的方法，其中所述羟基烷基胺包含以下化合物中的ー种或多种甲醇胺，ニ甲醇胺，三甲醇胺，こ醇胺，ニこ醇胺，三こ醇胺，丁醇胺，ニ丁醇胺，三丁醇胺，丙醇胺，ニ丙醇胺，ニ甲基こ醇胺，ニ异丙基こ醇胺，甲基ニこ醇胺，ニ甲基氨基-2-丙醇和三丙醇胺。
21.权利要求13-20中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含三こ醇胺。
22.权利要求13-20中任ー项的方法，其中所述有机化合物包含氨基酸。
23.权利要求13-20中任ー项的方法，其中所述氨基酸包含精氨酸。
24.权利要求13-20中任ー项的方法，其中所述加热步骤(b)包括加热所述处理过的载体至约375° C—约425° C的温度。
25.用于生产环己基苯的方法,该方法包括 (i)使苯和氢气在加氢烷基化催化剂存在下在有效形成包含环己基苯、环己烷、甲基环戊烷和苯的加氢烷基化反应产物物流的加氢烷基化条件下接触； (ii)将所述加氢烷基化反应产物物流的至少一部分分离成包含苯、环己烷和甲基环戊烷的富C6物流和富环己基苯物流； (iii)生产第一反应产物物流，这包括使所述富C6物流的至少一部分与第一催化剂接触的步骤，该第一催化剂包含至少ー种载体和至少ー种金属组分，并且所述接触在将所述甲基环戊烷的至少一部分转化为至少ー种链烷烃的条件下进行，其中所述第一催化剂通过包括以下步骤的方法制备 a)用铱化合物和包含氨基基团的有机化合物处理含有ニ氧化硅的载体，以形成包含在所述载体上的有机铱配合物的处理过的载体； b)在氧化性气氛中在约325°C —约450° C的温度加热所述处理过的载体，以使所述在载体上的有机铱配合物部分分解，以形成部分分解的有机铱配合物；和 c)在还原性气氛中在约350°C ー约500° C的温度加热所述处理过的载体，以将所述部分分解的有机铱配合物转化为铱组分； (iv)生产第二反应产物物流，这包括使所述第一反应产物物流的至少一部分与第二催化剂在有效将所述环己烷的至少一部分转化为苯的条件下接触的步骤，该第二催化剂包含至少ー种载体和至少ー种金属组分； (v)将在生产步骤(iv)中生产的所述第二反应产物物流的至少一部分分离成苯循环物流和包含2-甲基戊烷和3-甲基戊烷的富链烷烃物流；和 (vi)将所述苯循环物流的至少一部分循环到接触步骤(i)。
全文摘要
本文描述了一种用于生产包含分散在载体上的铱组分的催化剂组合物的方法。在该方法中，用铱化合物和包含氨基基团的有机化合物处理含有二氧化硅的载体，以形成在载体上的有机铱配合物。然后在氧化性气氛中在约325°C－约450°C的温度加热所述处理过的载体，以使所述在载体上的有机铱配合物部分分解。然后在还原性气氛中在约350°C－约500°C的温度加热所述处理过的载体，以将所述部分分解的有机铱配合物转化为需要的铱组分。
文档编号B01J37/08GK102711988SQ201080061611
公开日2012年10月3日 申请日期2010年12月17日 优先权日2010年2月5日
发明者C·E·克里威尔, J·C·程, J·E·鲍姆加特纳, S·L·索雷德, S·米瑟欧 申请人:埃克森美孚化学专利公司