专利名称：含磷包覆氧化镁粉末、其制造方法以及含该粉末的树脂组合物的制作方法
技术领域：
本发明是关于一种具有良好耐水性的含磷包覆氧化镁粉末。更具体地，本发明是关于一种用作散热部件而填充至树脂等中时，具有极高耐水性的含磷包覆氧化镁粉末、其制造方法以及含该粉末的树脂组合物。
背景技术：
电子装置由叠层体、印刷电路板、多层电路板等电子零件构成。电子零件中，通常使用树脂组合物作为预浸材料、分隔片、密封剂、粘性薄片等，对于树脂组合物要求各种性能或特性。例如近来，电子装置中存在大容量功率元件搭载、高密度安装的趋势，随之，对于树脂组合物及其应用品要求较以往更加良好的散热性、耐水性。
另一方面，用于电气、电子、汽车、OA机器等产业用途的高性能塑料，被称为工程塑料(engineering plastic)，通常为耐热性为100℃以上、具有良好机械特性的塑料。
以往，在光学零件、电气·电子零件、汽车零件的用途中，使用以铝模铸件、锌模铸件为代表的金属。然而，因对特定形状的加工成本较高，故近来逐渐转移至以上述工程塑料为代表的热塑性树脂(thermoplastic resin)。这些树脂要求相当于金属的高刚性、尺寸稳定性，因此使用以较高比例向树脂中填充纤维状、板状、颗粒状等无机填充材料而使相关性能提高的作为成型材料的树脂组合物。因此，对于树脂组合物，除刚性、尺寸稳定性的要求外，尤其要求散热特性的提高。
用于半导体密封用树脂组合物中的填充料，以往使用二氧化硅(以下称为硅石)、氧化铝(以下称为矾土)。然而，硅石导热性较低，使用硅石作为填充料的树脂组合物，相应于高集成化、高电力化、高速化等造成的发热量增大的散热并不充分，因此，半导体的稳定工作等产生问题。另一方面，使用导热性高于硅石的矾土作为填充料的树脂组合物，虽散热性得以改善，但因矾土的硬度较高，因此存在使混炼机或成型机以及模具的磨损加剧的制造上的问题。
因此，作为半导体密封用树脂填充材料正在研究与硅石相比热导率高1位数、具有与矾土同等的热导率的氧化镁(MgO)。然而，氧化镁粉末与硅石粉末相比，吸湿性较大。因此，使用氧化镁粉末作为半导体的密封用树脂填充料的情形时，产生以下问题吸湿的水与氧化镁水合，填充料的体积膨胀而导致产生树脂组合物的裂缝、导热性下降等。如此，在保证半导体长期稳定工作上，赋予作为半导体密封用树脂填充料而使用的氧化镁粉末以耐水性已成为重大课题。
为解决该课题，例如，提出了高耐酸性及高耐水性的氧化镁粉末(日本专利文献1)，其通过以下步骤获得将氧化镁粉末以具有C4～C30的烷基或者C4～C30的链烯基的酸式磷酸酯(acidphosphate ester)、例如C17的酸式磷酸硬脂酯进行表面处理，形成酸式磷酸酯化合物覆膜而得。
然而，在使用如上所述的酸式磷酸酯的表面处理中，耐水性的提高例如是C17硬脂基的防水性的赋予效果，虽然在某种程度上改善氧化镁粉末自身的耐水性，但尚不充分。
至于改善氧化镁粉末的耐水性的其它方法，提出一种包覆氧化镁粉末的制造方法，其特征在于通过将铝(Al)盐或硅(Si)化合物与氧化镁粉末混合，滤去固体成分，使之干燥并煅烧(calcining)，从而以含有Al或Si与Mg的复氧化物(double oxide)的包覆层包覆于氧化镁粉末的表面(参照日本专利文献2、3)。
这些方法，并非单单进行表面处理，还以将Al或Si在MgO粉末表面发生反应而得的复氧化物进行包覆，因此大大改善所得的包覆氧化镁粉末的耐水性。
然而，难以用复氧化物完全包覆表面，因此在氧化镁粉末表面残留有复氧化物的包覆并不完全的区域，从该部分发生水合反应，因此无法满足近年来所要求的耐水性标准。
专利文献1日本专利特开2001-115057号公报专利文献2日本专利特开2003-34522号公报专利文献3日本专利特开2003-34523号公报发明内容本发明的目的在于解决上述课题，提供一种具有良好耐水性的包覆氧化镁粉末及其制造方法，进而提供一种含有该包覆氧化镁粉末的、具有良好耐水性的树脂组合物。
本发明人们为实现上述目的，在反复进行种种研究中，为填补氧化镁粉末表面的复氧化物的包覆不完全的区域来提高耐水性，考虑在由复氧化物形成的包覆层上，进一步形成磷酸镁系化合物的包覆层。
即，通过本发明，可提供一种含磷包覆氧化镁粉末，其特征在于在具有由复氧化物形成的表面包覆层的包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上，进一步具有由磷酸镁系化合物形成的包覆层，且上述磷酸镁系化合物对上述包覆氧化镁粉末的含量换算成磷为总体的0.1～10重量％。
此外，通过本发明，还提供一种含磷包覆氧化镁粉末的制造方法，其特征在于将具有复氧化物表面包覆层的包覆氧化镁粉末以磷化合物进行处理后，于300℃以上煅烧(calcining)，从而在上述包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上形成磷酸镁系化合物。
具体实施例方式
本发明的含磷包覆氧化镁粉末，在具有由复氧化物形成的表面包覆层的包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上，具有由磷酸镁系化合物形成的包覆层。
作为本发明的含磷包覆氧化镁粉末的起始原料的包覆氧化镁粉末，其表面以复氧化物包覆。具体而言，包覆该氧化镁粉末表面的复氧化物优选含有由铝、铁、硅及钛所组成的组中的一种以上元素以及镁。通过用该复氧化物包覆表面，氧化镁粉末的耐水性大幅度提高。
作为复氧化物，具体地，可列举镁橄榄石(Mg2SiO4)、尖晶石(Al2MgO4)、铁酸镁(Fe2MgO4)及钛酸镁(MgTiO3)等。特别优选镁橄榄石。
本发明中使用的复氧化物的含量，即相对于1个粒子的表面的复氧化物的比例优选5～50重量％，更加优选10～40重量％。若复氧化物的含量在上述的范围，则氧化镁粉末的表面以复氧化物包覆而使耐水性大幅度提高，进而，填充后的树脂组合物的热导率也高，作为导热性填料例如应用于散热部件时可发挥充分的效果。
该包覆氧化镁粉末的平均粒径，优选5×10-6至500×10-6m，更加优选10×10-6至100×10-6m。此外，BET比表面积优选5.0×103m2/kg以下，更加优选1.0×103m2/kg以下。
本发明的含磷包覆氧化镁粉末，其特征在于在上述复氧化物包覆氧化镁粉末的表面的至少一部分上，进一步具有由磷酸镁系化合物形成的包覆层。
该磷酸镁系化合物如下所述是作为表面处理剂的磷化合物与镁在氧化镁粉末表面进行反应而生成的，具体而言，优选的是例如以MgxPyOz(x＝1～3，y＝2，z＝6～8)表示的物质。
在此情况下，在以镁橄榄石等复氧化物包覆着的包覆氧化镁粉末表面上所形成的磷酸镁系化合物，除镁之外，也可以含有例如硅(Si)、铝(Al)、铁(Fe)或钛(Ti)等中的一种或两种以上。
借助上述由磷酸镁系化合物形成的包覆层，本发明的含磷包覆氧化镁粉末，与现有的包覆氧化镁粉末相比，可具有更高的耐水性。为实现充分的耐水性，磷酸镁系化合物相对于包覆氧化镁粉末所占的比例，换算成磷为0.1～10重量％，优选0.2～5重量％，特别优选0.2～3重量％。
此外，必要的是由磷酸镁系化合物形成的包覆层，形成于复氧化物包覆氧化镁粉末表面的至少一部分，即，未形成复氧化物的包覆层或者复氧化物的包覆层较疏的区域，实际上优选覆盖复氧化物包覆氧化镁粉末的全部表面而形成。
本发明的树脂组合物，是在树脂中包含上述含磷包覆氧化镁粉末而成的。所使用的树脂并无特别限制，可列举环氧树脂(epoxyresin)、酚醛树脂(phenolic resin)、聚酰亚胺树脂(polyimideresin)、聚酯树脂(polyester resin)、硅酮树脂(silicone resin)、尿素树脂(urea resin)、三聚氰胺树脂(melamine resin)、醇酸树脂(alkyd resin)、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂(diallyl phthalateresin、DAP resin)、聚氨酯树酯(polyurethane resin、PU resin)等热固性树脂(thermosetting resin)，或者是聚碳酸酯树脂(polycarbonate resin)、聚苯硫醚树脂(polyphenylene sulfideresin)、氟树脂(fluororesins)、聚酰胺树脂(polyamide resin)、聚缩醛树脂(polyacetal resin)、聚对苯二甲酸丁二酯树脂(polybutylene terephthalate resin，PBT resin)、聚砜树脂(polysulfone resin)、聚酰胺酰亚胺树脂(polyamide-imideresin，PAI resin)、聚醚酰亚胺树脂(polyether-imide resin)、聚芳酯树脂(polyarylate resin)、聚醚醚酮树脂(polyetheretherketone resin，PEEK resin)、液晶聚合物等热塑性树脂(thermoplastic resin)。这其中优选环氧树脂、硅酮树脂、聚苯硫醚树脂。此外，在这些树脂中，根据需要可添加固化剂、固化促进剂等。
作为环氧树脂，可列举有双酚A环氧树脂(bisphenol A epoxyresin)、清漆型环氧树脂(novolak epoxy resin)、双酚F环氧树脂(bisphenol F epoxy resin)、溴化环氧树脂(brominated epoxyresin)、邻甲酚清漆型环氧树脂(ortho-cresol novolak epoxyresin)、缩水甘油酯系树脂(glycidyl ester resin)、缩水甘油胺系树脂(glycidyl amine resin)、杂环环氧树脂(heterocyclic epoxyresin)等。
至于酚醛树脂，可列举有清漆型酚醛树脂(novolac phenolresin)、甲阶酚醛树脂型酚醛树脂(resol phenol resin)等。
至于硅酮树脂，可列举有混炼型(millable)硅橡胶、缩合型液状硅橡胶、加成型液态硅橡胶、UV固化型硅橡胶等，优选加成型液态硅橡胶。此外，也可为1液型及2液型硅橡胶中任意一种，优选2液型的硅橡胶。
这些树脂组合物中，除上述含磷包覆氧化镁粉末以外，还可进一步添加填充材料。作为填充材料，没有特别的限制，例如，可列举熔融二氧化硅、结晶二氧化硅等。此外，根据需要可适当添加脱模剂、阻燃剂、着色剂、低应力赋予剂等。
本发明的树脂组合物可以用于以电气·电子用途、汽车用途为代表的广泛领域。在电气·电子领域中，可用于电脑、移动电话连接器、光学拾波器、功率模块用零件等中，此外，如电源模块等的电气·电子领域中所开发的技术也可在汽车用途中使用。
具体而言，作为使用树脂组合物的散热部件，例如可以列举散热板、散热垫或者散热膏等。散热板，是用来消除自发热性电子零件、电子装置所产生的热量的电绝缘性导热性薄板，在硅橡胶中填充导热性填料而制造，主要安装于散热片或者金属板上来使用。散热膏除使用硅油替代硅橡胶以外，与散热片相同。散热垫用以将自发热性电子零件、电子装置所产生的热量直接传热至电子机器的壳体等，是具有能填塞发热性电子零件、电子装置与壳体之间的空间的厚度的硅酮固化物。
其次，就本发明的含磷包覆氧化镁粉末的制造方法进行说明。本发明的制造方法，首先，通过制造于表面具有复氧化物的包覆层的包覆氧化镁粉末而实施。通过在氧化镁粉末的表面存在有形成复氧化物的化合物的状态下高温熔融，将包覆氧化镁粉末球状化，制造于表面具有复氧化物包覆层的包覆氧化镁粉末。要使氧化镁粉末表面存在有形成复氧化物的化合物，例如有将这些化合物湿式添加至氧化镁粉末中后，搅拌混合的方法。此外，还可通过在使氧化镁粉末的表面存在有形成复氧化物的化合物的状态下，在包覆材料的熔点以下的温度下进行煅烧(calcining)而制造包覆氧化镁粉末。
用于形成复氧化物的化合物优选选自由铝化合物、铁化合物、硅化合物以及钛化合物所组成的组中的一个以上化合物。化合物的形态并无限定，可使用硝酸盐、硫酸盐、氯化物、氧基硝酸盐、氧基硫酸盐、氧基氯化物、氢氧化物、氧化物。作为该化合物的具体例，可列举蒸气沉积二氧化硅、硝酸铝、硝酸铁等。
这些化合物对氧化镁粉末的添加量，优选最终所得的包覆氧化镁粉末的复氧化物的含量相对于氧化镁为5～50重量％，更优选10～20重量％。
氧化镁粉末的纯度，并无特别限定，最好是根据用途而决定。例如，为满足电子零件的绝缘特性，优选纯度为90重量％以上，更优选纯度95重量％以上。另外，具有本发明的特性的氧化镁粉末，可使用众所周知的方法来制造，例如电熔法、烧结法。
其次，对于如此得到的复氧化物包覆氧化镁粉末，使用磷化合物进行表面处理，在其表面上进一步形成磷酸镁系化合物的包覆层。
作为该表面处理中使用的磷化合物，可列举磷酸、磷酸盐、酸式磷酸酯(acid phosphate ester)等，这些既可单独使用，也可同时使用两种以上。作为磷酸酯，可列举磷酸钠、磷酸钾、磷酸铵等。此外，作为酸式磷酸酯，例如可列举酸式磷酸异丙酯(isopropyl acid phosphate)(PAP)、酸式磷酸甲酯(methyl acidphosphate)、酸式磷酸乙酯(ethyl acid phosphate)、酸式磷酸丙酯(propyl acid phosphate)、酸式磷酸丁酯(butyl acidphosphate)、酸式磷酸月桂酯(lauryl acid phosphate)、酸式磷酸硬脂酯(stearyl acid phosphate)、酸式磷酸2-乙基己基酯(2-ethyl hexyl acid phosphate)、酸式磷酸油烯酯(oleyl acidphosphate)等。其中，PAP从以下方面出发而优选在后述表面处理工序中的热处理时，与氧化镁进行反应，易于形成由磷酸镁系化合物形成的耐水性良好的包覆层，而且，碳原子数较少，因此煅烧时有机成分的残留少。
上述表面处理工序中的磷化合物的添加量，从提高生成在包覆氧化镁粉末的表面上的磷酸镁系化合物包覆层的耐水性的观点出发，优选磷酸镁系化合物对包覆氧化镁粉末的含量，换算成磷为总体的0.1～10重量％的范围，更加优选0.2～5重量％，进一步优选0.2～3重量％。
本发明的制造方法中的使用磷化合物的表面处理是通过在包覆氧化镁粉末中添加规定量的磷化合物，并搅拌例如5～60分钟后，于300℃以上的温度煅烧0.5～5小时而实施。如果煅烧温度较低，例如使用PAP作为磷化合物的情况下，有机成分残留，难以生成磷酸镁系化合物的包覆层。此外，若煅烧温度较高，则所得包覆层的耐水性下降。煅烧温度优选300℃～900℃，更加优选500℃～700℃。
通过该表面处理中的煅烧工序，附着在包覆氧化镁粉末表面的磷化合物，其与氧化镁粉末表面的、特别是未形成复氧化物包覆层的区域或者复氧化物包覆层非常疏的区域的氧化镁进行反应，形成耐水性优良的、由磷酸镁系化合物形成的包覆层。
由该磷酸镁系化合物形成的包覆层和由包覆氧化镁粉末的复氧化物形成的包覆层的耐水性协同作用，与单独形成复氧化物包覆层时相比，可提高氧化镁粉末的耐水性。此外，进而可大幅度提高填充有该含磷包覆氧化镁粉末的树脂组合物的耐水性，因此在形成各种散热部件方面非常有用。
通过实施例更加具体地说明本发明，但本发明并仅限于以下的实施例。
1.含磷包覆氧化镁粉末合成例1将微晶粒径为58.3×10-9m的单晶的聚集体的氧化镁粉末(Tateho化学工业株式会社制造KMAO-H)，使用冲击式粉碎机粉碎至粒径为100×10-6m以下。以相对于氧化镁的混合比为10重量％的量湿式添加蒸气沉积二氧化硅(纯度为99.9重量％以上、比表面积为200±20m2/g)，以400～500rpm搅拌混合10分钟。搅拌混合后，将过滤、脱水所得的滤饼，使用干燥机，在130℃下干燥一晚。将干燥的滤饼用样品粉碎机粉碎，调整至与原料氧化镁粉末相同程度的粒径，获得表面存在有二氧化硅的氧化镁粉末。将该粉末供给到通过LPG与氧的燃烧而形成的高温火焰中，进行熔融·球状化处理，获得以镁橄榄石(Mg2SiO4)包覆的球状包覆氧化镁粉末。
合成例2于合成例1中，代替熔融·球状化处理，改为在空气中以1400℃煅烧1小时后，再次用样品粉碎机进行粉碎，调整至与原料的氧化镁粉末相同程度的粒径，得到以镁橄榄石(Mg2SiO4)包覆的包覆氧化镁粉末。
实施例1将合成例2中所制备的粉末置入亨舍尔混合机(henschelmixer)中，相对于粉末添加5重量％的PAP，搅拌处理10分钟后，在500℃煅烧1小时，获得PAP处理的包覆氧化镁粉末。通过粉末X射线衍射法测定该粉末的X射线衍射图案的结果，由磷酸镁系化合物形成的包覆层的组成为Mg2P2O7。进而，以如下所示的方法实施耐水性试验，结果示于表1。
耐水性试验首先，测定样品的Ig-loss(A)。接着，将装有5g样品及100ml水的密封容器在规定温度的干燥机中静置规定时间后，测定样品的Ig-loss(B)。计算出Ig-loss的增加量(ΔIg-loss＝B-A)。此外，温度设为95℃、静置时间设为120小时。
实施例2～4除将PAP的添加量进行各种改变以外，与实施例1同样地制备含磷包覆氧化镁粉末，实施相同的耐水性试验，结果示于表1。
实施例5～8、比较例1除将添加PAP后的煅烧温度进行各种改变以外，与实施例1同样地制备含磷包覆氧化镁粉末，实施相同的耐水性试验，结果示于表1。
实施例9
除使用合成例1中制作的粉末以外，与实施例1同样地获得PAP处理的球状包覆氧化镁粉末，同样实施耐水性试验，结果示于表1。
实施例10～12除将所添加的磷化合物改变为酸式磷酸2-乙基己基酯(城北化学工业株式会社制造，JP508)、酸式磷酸油烯酯(城北化学工业株式会社制造，JP5180)以及磷酸以外，与实施例1同样地获得包覆氧化镁粉末，同样实施耐水性试验，结果示于表1。
比较例2将合成例1中制作的包覆球状氧化镁粉末未进行磷化合物处理而直接使用，进行与实施例1相同的耐水性试验，结果示于表1。
比较例3将合成例2中制作的包覆球状氧化镁粉末未进行磷化合物处理而直接使用，进行与实施例1相同的耐水性试验，结果示于表1。
比较例4将微晶粒径为58.3×10-9m的单晶的聚集体的氧化镁粉末(Tateho化学工业株式会社制造KMAO-H)，使用冲击式粉碎机，粉碎至粒径为100×10-6m以下。将该氧化镁粉末置入亨舍尔混合机中，添加5重量％的PAP，搅拌处理10分钟后，于500℃煅烧1小时，得到PAP处理的氧化镁粉末。与上述实施例1同样地评价该粉末的耐水性，结果示于表1。
比较例5将微晶粒径为58.3×10-9m的单晶的聚集体的氧化镁粉末(Tateho化学工业株式会社制造，KMAO-H)，使用冲击式粉碎机，粉碎至粒径为100×10-6m以下。将该氧化镁粉末置入亨舍尔混合机中，添加1重量％的酸式磷酸油烯酯(城北化学工业株式会社制造，JP5180)，搅拌混合10分钟后，于120℃干燥，获得酸式磷酸油烯酯处理的氧化镁粉末。与上述实施例1同样地评价该粉末的耐水性，结果示于表1。
表1
根据上述结果，可得知以下结论1)与未以磷酸镁系化合物包覆的复氧化物氧化镁粉末(比较例2、3)相比，本发明的以磷酸镁系化合物包覆的复氧化物氧化镁粉末(实施例1～12)，耐水性优良，95℃×120小时的严酷环境中的耐水性也大幅度提高。
2)若PAP处理后的煅烧温度低于300℃(比较例1)，则不能形成耐水性优良的包覆层，氧化镁粉末的耐水性下降。
3)将未形成复氧化物层的氧化镁粉末以磷化合物进行处理后于300℃以上煅烧而得到的粉末(比较例4)，虽然在表面上形成有磷酸镁系化合物的包覆层，但其耐水性显着下降。此外，相同地，将未形成复氧化物层的氧化镁粉末以磷化合物进行处理后，在120℃的较低温度煅烧得到的粉末(比较例5)，在表面上并未生成磷酸镁系化合物，耐水性也较低。根据这些结果可确认通过包覆氧化镁粉末的复氧化物层与磷酸镁系化合物包覆层的协同效果，可得到本发明的含磷包覆氧化镁粉末的良好的耐水性。
4)表1所示的本发明的含磷包覆氧化镁粉末的耐水性评价试验中的Ig-loss增加量的良好范围为10重量％以下，优选5重量％以下。
如以上详细说明，本发明的含磷包覆氧化镁粉末，通过以磷化合物对包覆氧化镁粉末进行表面处理后，于300℃以上进行煅烧，从而在表面形成由磷酸镁系化合物形成的包覆层，因此具有非常优良的耐水性。进而，由将该含磷包覆氧化镁粉末填充至树脂中所得的树脂组合物及其成型体制成的散热部件，也具有良好耐水性，可克服近年来的严格耐水性条件，因此，在各种工程塑料领域等中，其工业价值极高。
权利要求
1.一种含磷包覆氧化镁粉末，其特征在于，在具有由复氧化物形成的表面包覆层的包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上，进一步具有由磷酸镁系化合物形成的包覆层，且上述磷酸镁系化合物对上述包覆氧化镁粉末的含量换算成磷为总体的0.1～10重量％。
2.根据权利要求1所述的含磷包覆氧化镁粉末，其中上述磷酸镁系化合物以MgxPyOz(x＝1～3，y＝2，z＝6～8)表示。
3.根据权利要求1或2所述的含磷包覆氧化镁粉末，其中上述复氧化物含有选自由铝、铁、硅及钛所组成的组中的1种以上的元素以及镁。
4.一种树脂组合物，其将权利要求1～3中任何一项所述的含磷包覆氧化镁粉末包含于树脂中而成。
5.根据权利要求4所述的树脂组合物，其中上述树脂为热固性树脂。
6.根据权利要求5所述的树脂组合物，其中上述热固性树脂为酚醛树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、醇酸树脂、聚酯树脂、环氧树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、聚氨脂树脂或硅酮树脂。
7.根据权利要求4所述的树脂组合物，其中上述树脂为热塑性树脂。
8.根据权利要求7所述的树脂组合物，其中上述热塑性树脂为聚酰胺树脂、聚缩醛树脂、聚碳酸酯树脂、聚对苯二甲酸丁二酯树脂、聚砜树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚芳酯树脂、聚苯硫醚树脂、聚醚醚酮树脂、氟树脂或液晶聚合物。
9.一种散热部件，其使用权利要求4～8中任何一项所述的树脂组合物。
10.一种含磷包覆氧化镁粉末的制造方法，其特征在于，通过将具有复氧化物表面包覆层的包覆氧化镁粉末，以磷化合物处理后，于300℃以上煅烧，从而在上述包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上形成磷酸镁系化合物。
11.根据权利要求10所述的含磷包覆氧化镁粉末的制造方法，其中上述磷化合物是选自磷酸、磷酸盐以及酸式磷酸酯所组成的组中的一种以上化合物。
12.根据权利要求11所述的含磷包覆氧化镁粉末的制造方法，其中上述酸式磷酸酯是选自酸式磷酸异丙酯、酸式磷酸2-乙基己基酯、酸式磷酸油烯酯、酸式磷酸甲酯、酸式磷酸乙酯、酸式磷酸丙酯、酸式磷酸丁酯、酸式磷酸月桂酯以及酸式磷酸硬脂酯所组成的组中的一种以上酯。
13.根据权利要求10～12中任何一项所述的含磷包覆氧化镁粉末的制造方法，其中添加上述磷化合物，以使上述磷酸镁系化合物对上述包覆氧化镁粉末的含量换算成磷为总体的0.1～10重量％。
全文摘要
本发明提供一种含磷包覆氧化镁粉末的制造方法以及含该粉末的树脂组合物。该含磷包覆氧化镁粉末的特征在于在具有由复氧化物形成的表面包覆层的包覆氧化镁粉末表面的至少一部分上，进一步具有由磷酸镁系化合物形成的包覆层，且上述磷酸镁系化合物对上述包覆氧化镁粉末的含量换算成磷是总体的0.1～10重量％；含磷包覆氧化镁粉末的制造方法的特征在于通过将具有复氧化物表面包覆层的包覆氧化镁粉末以磷化合物进行处理后，于300℃以上煅烧，从而在上述包覆氧化镁粉末表面的至少一部分形成磷酸镁系化合物。
文档编号H01L23/29GK1930084SQ200580007368
公开日2007年3月14日 申请日期2005年12月1日 优先权日2004年12月1日
发明者清川敏夫, 山元香织, 国重正明 申请人:达泰豪化学工业株式会社