专利名称：以二氧化碳气体为原料制备高质量石墨烯的方法
技术领域：
本发明涉及以二氧化碳气体为原料快速、简捷、廉价制备高质量石墨烯的方法。
背景技术：
石墨烯是一种由碳原子构成的层状结构的新材料，其中碳原子之间以Sp2杂化轨道相连接构成呈六角型蜂巢晶格的二维材料。在2004年之前，石墨烯一直被认为无法单独存在，直至英国曼彻斯特大学的安德烈·海姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫通过实验将其变成了事实[1] (KS Novoselov, AK Geim, SV Morozov, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films[J]· Science, 2004(306) :666-669.)。由于石墨烯具有许多优异的光电、机械以及化学性质，自石墨烯问世，便引起了全世界的研究热潮。目前，石墨烯的制备方法主要有机械方法和化学方法两种方法。其中机械方法主要包括微机械剥离法、碳纳米管切割法、直接超声法、取向附生法和加热SiC法等；化学方法则主要包括有机合成法、化学还原法和化学气相沉积法等[2](万武波，赵宗彬，胡涵等.柠檬酸钠绿色还原制备石墨烯[J].新型炭材料，2011，26 (I): 16-20)。其中化学还原法以其工艺简单、成本低廉成为工业制备石墨烯最有吸引力的途径之一 [3] (D Li, MB Muller, et al. Processable aqueous dispersions of graphene nanosheets[J]. Nature Nanotechnology, 2008 (3) : 101-105.)。目前虽然有多种方法可以制备石墨烯,但不少都需要利用危险的化学品，技术也较为繁琐。相比之下，通过干冰中燃烧金属镁制备石墨烯的方法简单、环保且成本低廉[4](A Chakrabarti, J Lu, JC Skrabutenas, et al. Conversion of carbon dioxide to few-layer graphene [J]. Journal of Materials Chemistry, 2011,21: 9491-9493.)。然而，干冰保存以及使用都有较大的限制，没有二氧化碳气体使用方便，因此以二氧化碳气体为原料制备石墨烯将更为简单、安全、快捷。发明内容
本发明的目的是针对干冰中燃烧金属镁制备石墨烯方法的缺点，提供一种操作简单、快捷、绿色、安全的制备高质量石墨烯的方法。
具体步骤为(I)将金属镁粉装入管式高温炉内，在纯度为90. 00-99. 99%及流量为50_75ml/min的二氧化碳保护下升温至镁粉燃烧温度500-800°C，待达到镁粉燃烧温度后500-800°C时，增大二氧化碳流量至100-300 ml/min以满足镁粉的燃烧需求，高温反应20-60分钟直至镁粉燃烧完全直至镁粉燃烧殆尽后，在二氧化碳的保护下，将二氧化碳流量调节为70-75ml/min 冷却至室温，收集炉子内部以及尾气出口处的黑色粉末即为粗石墨烯粉末。
(2)将步骤(I)所得粗石墨烯粉末倒入到浓度为1-10 mol/L的盐酸溶液中，磁力搅拌40-80分钟以除去未反应的金属镁以及其他可溶杂质，然后过滤，使用去离子水清洗直至中性后，放置于烘箱内100-150°C烘干即得黑色高质量石墨烯粉末，其水溶液呈黑色。
本发明相比干冰中燃烧金属镁制备石墨烯工艺更加简单、快捷、安全、环保，有利于大规模工业生产，所制备的石墨烯可直接用于复合材料的机械性能增强相或者带有苯环的药物载体，以及应用于光、电、化学、物理等领域。
图I为本发明的工艺流程图。
图2为本发明实施例制备的石墨烯的透射电镜照片。
具体实施方式
实施例(O将金属镁粉装入管式高温炉内，在纯度为99. 99%及流量为75ml/min的二氧化碳保护下升温至镁粉燃烧温度600°C，待达到镁粉燃烧温度后600°C时，增大二氧化碳流量至 150 ml/min以满足镁粉的燃烧需求，高温反应30分钟直至镁粉燃烧完全直至镁粉燃烧殆尽后，在二氧化碳的保护下，将二氧化碳流量调节为75ml/min冷却至室温，收集炉子内部以及尾气出口处的黑色粉末即为粗石墨烯粉末。
(2)将步骤(I)所得粗石墨烯粉末倒入到浓度为2mol/L的盐酸溶液中，磁力搅拌 60分钟以除去未反应的 金属镁以及其他可溶杂质，然后过滤，使用去离子水清洗直至中性后，放置于烘箱内150°C烘干即得黑色高质量石墨烯粉末，其水溶液呈黑色。
权利要求
1. 一种制备石墨烯的方法，其特征在于具体步骤为 (1)将金属镁粉装入管式高温炉内，在纯度为90.00-99. 99%及流量为50_75ml/min的二氧化碳保护下升温至镁粉燃烧温度500-800°C，待达到镁粉燃烧温度后500-800°C时，增大二氧化碳流量至100-300 ml/min以满足镁粉的燃烧需求，高温反应20-60分钟直至镁粉燃烧完全直至镁粉燃烧殆尽后，在二氧化碳的保护下，将二氧化碳流量调节为70-75ml/min冷却至室温，收集炉子内部以及尾气出口处的黑色粉末即为粗石墨烯粉末； (2)将步骤(I)所得粗石墨烯粉末倒入到浓度为1-10mol/L的盐酸溶液中，磁力搅拌40-80分钟以除去未反应的金属镁以及其他可溶杂质，然后过滤，使用去离子水清洗直至中性后，放置于烘箱内100-150°C烘干即得黑色石墨烯粉末。
全文摘要
本发明公开了一种以二氧化碳气体为原料制备高质量石墨烯的方法。(1)将金属镁粉装入管式高温炉内，在纯度为90.00-99.99%及流量为50-75ml/min的二氧化碳保护下升温至镁粉燃烧温度500-800℃，待达到镁粉燃烧温度后500-800℃时，增大二氧化碳流量至100-300ml/min，高温反应20-60分钟，将二氧化碳流量调节为70-75ml/min冷却至室温，得粗石墨烯粉末。(2)将步骤(1)所得粗石墨烯粉末倒入到浓度为1-10mol/L的盐酸溶液中，磁力搅拌40-80分钟过滤，使用去离子水清洗直至中性后，放置于烘箱内100-150℃烘干。本发明简单、快捷、安全、环保，所制备的石墨烯可直接用于复合材料的机械性能增强相或者带有苯环的药物载体，以及应用于光、电、化学、物理等领域。
文档编号C01B31/04GK102976320SQ20131000009
公开日2013年3月20日 申请日期2013年1月3日 优先权日2013年1月3日
发明者欧俊, 王芳, 江玉民 申请人:桂林理工大学