一种用燃烧法制备YAG-Ce荧光粉的方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及荧光粉的制备领域，具体涉及一种用燃烧法制备荧光粉的方法。
【背景技术】
[0002]白色发光二极管(light Emitting D1de,LED)已经引起了人们的关注，并应用于各种照明设备，如指示灯、车辆的尾灯、装饰灯、液晶显示器件及背光源等。它具有效率高、寿命长、节能和环保等诸多优点，应用前景广泛。
[0003]目前，实现白光LED普遍采用的是蓝光LED芯片与黄粉混合形成白光LED,其原理是蓝光LED激发荧光粉产生与蓝光互补的黄光，蓝光与黄光混合，会使人眼产生白光的视觉。这种荧光粉主要是由铈激活的钇铝石榴石(YAG-Ce)，其化学式为Y3Al5012:Ce3+(美国专利US5998925和欧洲专利EP862794)。目前报道的YAG-Ce荧光粉制备方法主要有高温固相法、溶胶-凝胶法和共沉淀法等。虽然工业上主要采用高温固相法制备，但其所需温度一般不低于1400°C且制备出的样品往往需经球磨甚至二次高温还原，这样不仅造成样品表面缺陷增加，荧光性能大大降低，而且高能耗，延长了生产周期，增加了生产成本。而溶胶-凝胶法制备过程中往往会产生一些有毒物质，且制备出的样品荧光性能差。共沉淀法制备出的样品虽然可以得到大小均一颗粒，但制备过程中影响因素众多，不易控制。
[0004]公开号为CN103343006A的发明专利申请，公开了一种制备白光LED用YAG-Ce荧光粉制备方法:先称取燃烧剂以及制备YAG-Ce荧光粉的原料:包括铝化合物、钇化合物、铈化合物；将上述材料混合、磨匀后，开始加热升温，到300-600°C之间，出现燃烧现象，再升温，保温反应一段时间，再降至室温，得到黄色粉末；将黄色粉末球磨、过目筛，得YAG-Ce荧光粉。该工艺所用燃烧剂醇类为乙二醇，该醇不易完全燃烧，且醇体本身及燃烧产物对人体有毒。
【发明内容】
[0005]本发明所要解决的技术问题是提供一种荧光性能良好、且制备工艺简单、反应合成温度低、无污染的YAG-Ce荧光粉制备方法。
[0006]为了解决该技术问题，制备YAG-Ce荧光粉，包括如下步骤:
(I)以铝盐、钇盐、铈盐为原料，将上述原料与其1.5-4倍重量的助溶剂混合置于陶瓷坩祸或刚玉坩祸中，加入蒸馏水，混合溶液用控温搅拌设备加热至80°C ;
所述铝盐、钇盐、铈盐，其用量控制摩尔比为Y:Al:Ce=3:5: (0.01-0.12)；
所述的铝盐可以是氯化铝或硫酸铝中的一种；
所述的钇盐是氯化钇或硫酸钇中的一种；
所述的铈盐是氯化铈或硫酸铈中的一种；
所述的铝盐、钇盐、铈盐均为+3价态；
所述的助溶剂是NH4Cl或LiCl中的至少一种；
所述的控温搅拌设备为智能控温磁力搅拌器或恒温水浴锅中一种。
[0007](2)加入混合盐重量的1~2倍燃烧剂，继续搅拌至均匀后，将其先置于马弗炉中加热至300°C保温3~6小时，再将得到溶胶于800°C下锻烧保温3~6小时后取出；
所述的燃烧剂淀粉或纤维素粉中至少一种。
[0008](3)水洗或酸洗清除助溶剂，抽滤，干燥；
所述清除助溶剂过程中，直至洗涤该荧光粉所得到洗余溶液的电导率< 15pS/cm，PH为7.0 ± 0.1时；洗涤结束。
[0009](4)将干燥后的前躯体研磨置于还原气氛下900°C~1400°C锻烧保温3~6小时后，冷却取出，过目筛即得到所需荧光粉。
[0010]所述还原气氛为CO气氛，或者为氮氢混合气氛，氢气与氮气的体积比为1: 9 ;或者为氩氢混合气氛，氢气与氩气体积比为1: 9。
[0011]本发明与现有制备工艺相比具有以下优点:
1、在混合盐溶液与淀粉或者纤维素粉混合加热过程中，其形成的网状结构，能阻碍颗粒间的团聚现象，细化颗粒尺寸，具有制备工艺简单，周期短，轻团聚现象，产物颗粒直径小至100nm~120nm且分布均匀的特点。
[0012]2、与高温固相法相比，在以淀粉或者纤维素作燃烧剂的制备方法中，淀粉或者纤维素自身的热分解能促进反应的进行，从而可大幅降低反应合成温度，一般可比传统的高温固相法降低反应温度500°C以上，即可从传统的1400°C ~1700°C减少到本发明方法的900°C左右，达到低温合成的效果。
【附图说明】
[0013]图1为本发明实施例1煅烧900°C保温6小时后得到的样品的X射线衍射谱图(XRD)。
[0014]图2为本发明实施例4煅烧1400 V保温3小时后得到的样品的扫描电镜图(SEM)。
【具体实施方式】
[0015]为使本发明目的和技术方案优点更加清楚，下面将通过实施例来进一步说明本发明。但本发明并不局限于实施例，凡是依据本发明的技术实质所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均落入本发明技术方案的保护范围内。
[0016]实施例1
(1)先称取6.667g氯化铝，8.949g氯化钇，0.186g氯化铈，其用量控制摩尔比:Y:Al:Ce=3:5:0.05，将上述混合盐与其1.5倍重量即23.703g的LiCl混合置于陶瓷坩祸中，加入适量的蒸馏水，坩祸置于水浴锅中边搅拌边加热至80°C ;
(2)向坩祸中加入15.802g淀粉作为燃烧剂，继续搅拌至均匀后，将其先置于马弗炉中加热至300°C，保温3小时，再将得到溶胶于800°C下锻烧保温3小时后取出；
(3)水洗清除前躯体中LiCl，直至洗涤该荧光粉所得到洗余溶液的电导率为12ps/cm，pH为7.0时；洗涤结束，抽滤，置于80 °C干燥箱中干燥12h ；
(4)将干燥后的前躯体粉末研磨置于氢气与氮气的体积为1:9的还原气氛下，900°C锻烧6小时后，冷却取出，过300目筛即得到所需荧光粉。
[0017]附图1为本实施例煅烧900°C保温6小时后得到的样品的X射线衍射谱图(XRD)。如图1所示，与Y3Al5O12标准卡片对比，本发明得到的YAG-Ce荧光粉材料合成单一相结构，不仅具有较高的衍射峰，且未出现杂峰。
实施例2
(1)先称取6.667g氯化铝，8.888g氯化钇，0.260g氯化铈，其用量控制摩尔比是:Y:Al:Ce=3:5:0.07 ;将上述混合盐与31.63g的LiCl混合置于陶瓷坩祸中，加入适量的蒸馏水，坩祸置于水浴锅中边搅拌边加热至80°C ;
(2)向坩祸中加入15.82g淀粉，继续搅拌至均匀后，将其先置于马弗炉中加热至300°C保温3小时，再将得到溶胶于800°C下锻烧保温3小时后取出；
(3)用稀盐酸清洗，清除前躯体中LiCl，直至洗涤该荧光粉所得到洗余溶液的电导率为8ps/cm，pH为6.9时，洗涤结束，抽滤，置于80°C干燥