电化学还原方法_3

文档序号:8524393阅读:来源:国知局
9,进气管15通过阴极区进气口 8延伸至电解液液面以下,阴极区出气口 9与燃气储罐12连通,在阳极区开设阳极区出气口 10,阳极区出气口 10与阳极储罐13连通,在阳极池2和阴极池I中分别放置一个磁力搅拌转子16,将阳极池2和阴极池I进行密封,且对三电极体系各部件接口处密封;三、排气:以气体流量为30mL/min通过进气管向阴极区电解液中通入氮气,通入时间为45min ;四、还原:先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-1.5V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.5V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的0)2电化学还原。
[0038]实施例步骤一中所述的离子液体为BMM_BF4。
[0039]实施例步骤二中所述的三电极体系如图1所示,图1是三电极体系结构示意图,由图可知三电极体系包括阴极池1、阳极池2、通道3、离子交换膜4、对电极5、工作电极6、参比电极7、阴极区进气口 8、阴极区出气口 9、阳极区出气口 10、CO2供气瓶11、燃气储罐12、阳极储罐13、电源14、进气管15和磁力搅拌转子16 ;由阴极池1、阳极池2和通道3组成电解池;对电极5、工作电极6、参比电极7和电源14组成供电系统。
[0040]实施例步骤二中所述的含Ag电极为Ag片,所述的Ag片中Ag的质量分数为99.
[0041]实施例步骤二中所述的离子交换膜4为Naf1nll7膜。
[0042]实施例步骤二中采用聚四氟胶对三电极体系各部件接口处进行密封。
[0043]实施例5:结合图1,本实施例与实施例4的不同点是:步骤四中先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-1.6V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.6V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原。其他与实施例4相同。
[0044]实施例6:结合图1,本实施例与实施例4的不同点是:步骤四中先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-1.7V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.7V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原。其他与实施例4相同。
[0045]利用气相色谱仪对实施例4至6的燃气储罐12中气体进行分析,得到电压-法拉第效率柱形图,如图3所示,图3是电压-法拉第效率柱形图,图中A表示氢气的法拉第效率柱形图,图中B表示CO的法拉第效率柱形图,图中a表示工作电极6的电势为-1.5V,图中b表示工作电极6的电势为-1.6V,图中c表示工作电极6的电势为-1.7V,从图中可以看出,不同电势下HjP CO的法拉第效率不同,这对于实际应用时电势的选取具有指导意义。从具体结果上来看,目前大多数体系的Ag催化还原二氧化碳其CO法拉第效率都在40%?50%左右,而实施例4至6的电催化还原二氧化碳其CO法拉第效率能达到50%以上,尤其是实施例6的电催化还原二氧化碳其CO法拉第效率能达到85%以上,显然本发明更好地催化还原了二氧化碳。
[0046]实施例7:结合图1,一种以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原方法,具体是按以下步骤完成的:一、配置电解液:将离子液体和超纯水进行混合,得到电解液,所述的电解液中离子液体的摩尔分数为30% ;二、设备组装:三电极体系的电解池呈H形设置,即电解池分为阳极池2和阴极池1,且阳极池2与阴极池I采用通道3连通,在通道3上设置离子交换膜4,利用离子交换膜4将阴极池I与阳极池2隔开,将电解液倒入三电极体系的电解池中,至阳极池2与阴极池I之间的通道3注满电解液为止,以铂片为对电极5,将对电极5置于三电极体系的阳极区,以含Ag电极为工作电极6,以饱和KCl的Ag/AgCl电极为参比电极7,并将工作电极6和参比电极7置于三电极体系的阴极区,在阴极区开设阴极区进气口 8和阴极区出气口 9,进气管15通过阴极区进气口 8延伸至电解液液面以下,阴极区出气口 9与燃气储罐12连通,在阳极区开设阳极区出气口 10,阳极区出气口 10与阳极储罐13连通,在阳极池2和阴极池I中分别放置一个磁力搅拌转子16,将阳极池2和阴极池I进行密封,且对三电极体系各部件接口处密封;三、排气:以气体流量为30mL/min通过进气管向阴极区电解液中通入氮气,通入时间为45min ;四、还原:先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-0.9V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.9V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的0)2电化学还原。
[0047]实施例步骤一中所述的离子液体为BMM_BF4。
[0048]实施例步骤二中所述的三电极体系如图1所示,图1是三电极体系结构示意图,由图可知三电极体系包括阴极池1、阳极池2、通道3、离子交换膜4、对电极5、工作电极6、参比电极7、阴极区进气口 8、阴极区出气口 9、阳极区出气口 10、CO2供气瓶11、燃气储罐12、阳极储罐13、电源14、进气管15和磁力搅拌转子16 ;由阴极池1、阳极池2和通道3组成电解池;对电极5、工作电极6、参比电极7和电源14组成供电系统。
[0049]实施例步骤二中所述的含Ag电极为Ag片,所述的Ag片中Ag的质量分数为99.
[0050]实施例步骤二中所述的离子交换膜4为Naf1nll7膜。
[0051]实施例步骤二中采用聚四氟胶对三电极体系各部件接口处进行密封。
[0052]实施例8:结合图1,本实施例与实施例7的不同点是:步骤四中先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-1.8V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.1V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原。其他与实施例7相同。
[0053]实施例9:结合图1,本实施例与实施例7的不同点是:步骤四中先以气体流量20mL/min的通入二氧化碳气体,通入时间45min后启动电源14和磁力搅拌器,使工作电极6的电势为-1.7V,磁力搅拌转速为900r/min,在CO2气体流量为20mL/min、磁力搅拌转速为900r/min和工作电极6的电势为-1.1V下进行CO2电化学还原,利用燃气储罐12收集阴极池内反应产生的气体,利用阳极储罐13收集阳极反应产生的气体,即完成以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原。其他与实施例7相同。
[0054]实施例10:结合图1,一种以含Ag电极为工作电极的CO2电化学还原方法,具体是按以下步骤完成的:一、配置电解液:将离子液体和超纯水进行混合,得到电解液,所述的电解液中离子液体的摩尔分数为30% ;二、设备组装:三电极体系的电解池呈H形设置,即电解池分为阳极池2和阴极池1,且阳极池2与阴极池I采用通道3连通,在通道3上设置离子交换膜4,利用离子交换膜4将阴极池I与阳极池2隔开,将电解液倒入三电极体系的电解池中,至阳极池2与阴极池I之间的通道3注满电解液为止,以铂片为对电极5,将对电极5置于三电极体系的阳极区,以含Ag电极为工作电极6,以饱和KCl的Ag/AgCl电极为参比电极7,并将工作电极6和参比电极7置于三电极体系的阴极区,在阴极区开设阴极区进气口 8和阴极区出气口 9,进气管15通过阴极区进气口 8延伸至电解液液面以下,阴极区出气口 9与
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