专利名称：制造固体电解质-电极组件的方法
技术领域：
本发明涉及一种制造固体电解质-电极组件的方法。
背景技术：
锂离子二次电池的特征在于比其它二次电池更高的能量密度和以更高电压工作 的能力。因此，在信息装置如移动电话等中将它们用作二次电池，因为可以容易地使它们更 小且更轻。近年来，对于大规模电源应用如在电动汽车和混合动力汽车中的需求也在增加。锂离子二次电池具有正极、负极、及配置在其间的电解质。就电解质的状态而言， 由液体构成的电解质和由固体构成的电解质是可用的，并且已经提出了如下的锂离子二次 电池(在下文中称作“固体电池”)，其设置有含有不易燃烧的固体电解质且不含液体电解 质的层(在下文中称作“固体电解质层”)。作为涉及这种固体电池的技术，例如，日本特开2008-270137公开了通过如下方 法制造的固体电池其中通过将负极复合材料、硫化物玻璃和正极复合材料按该给定的顺 序引入到可加压成形的圆形模具中并施加压力而制备圆粒，然后在硫化物玻璃的玻璃化转 变温度附近对所得的圆粒进行烧制。日本特开2008-270137还公开了通过如下方法制造的 固体电池其中将负极复合材料、在玻璃化转变温度附近的温度下进行过烧制的硫化物玻 璃和正极复合材料按该给定的顺序引入，并施加压力。据认为在日本特开2008-270137中公开的技术使得提供如下固体电池成为可能 由于通过其中在硫化物玻璃的玻璃化转变温度附近进行烧制的方法进行固体电池的制造， 所以所述固体电池显示出优异的加压成形性。然而，对于由日本特开2008-270137中公开 的技术所提供的固体电池的容量和输出，仍然存在改进的空间。
发明内容
本发明提供了一种固体电解质-电极组件制造方法，所述方法使得可以制造能够 提供提高的电池容量和输出的固体电解质-电极组件。本发明的一方面是制造固体电解质-电极组件的方法，所述固体电解质-电极组 件具有一对电极和设置在所述一对电极之间的固体电解质层，其中所述方法包括固体电 解质层制造步骤，该步骤对固体电解质施加压力并制造固体电解质层；叠层制造步骤，该步 骤通过将电极层堆叠于所制造的固体电解质层的至少一侧上而制造叠层；及加热和加压步 骤，该步骤在对制造的叠层加热的同时，沿叠层的堆叠方向施加压力。在上述方面中，通过对加热的叠层施加压力而制造固体电解质-电极组件使得可 以将固体电解质层和电极层集成为一体，这能够降低对离子传导的电阻。因为通过将对离 子传导电阻低的固体电解质-电极组件引入到电池中能够提高电池容量和输出，所以该方 面能够提供这样一种固体电解质-电极组件制造方法，所述方法使得可以制造能够提供提 高的电池容量和输出的固体电解质-电极组件。此处，“在对叠层加热的同时”表示在固体电解质层和电极层经历软化并在其间
3熔融结合从而使一体化成为可能的温度下对叠层施加热。当硫化物玻璃存在于固体电解 质层中时，在本发明的该方面，叠层的加热温度不受特殊限制，但是能够为例如150°C以上、 300°C以下。在上述方面，可以对在固体电解质层制造步骤中经历了施加压力的固体电解质进 行加热。该方面有利于防止电极层间的短路，因为其有利于增加所制造的固体电解质层的 密度(固体电解质的体积比例)。在上述方面，固体电解质层制造步骤可以是制造以体积比例含有至少70体积％ 的固体电解质的固体电解质层的步骤。此处，措辞“以体积比例含有至少70体积％的固体电解质的固体电解质层”是指 相对于绝对密度的百分率是至少70%，并且是指，假定固体电解质层仅由固体电解质构成， 则所述固体电解质层体积的30%以下是孔隙。在下文中，将以体积比例含有X体积％的固 体电解质的固体电解质层称作“密度为X %的固体电解质层”。该方面有利于防止电极层间的短路。在上述方面，固体电解质层制造步骤可以是通过挤出成形制造固体电解质层的步
马聚ο该方面使得提高固体电解质-电极组件的产率成为可能。在上述方面，在叠层制造步骤中堆叠于固体电解质层至少一侧上的电极层可以是 通过施加压力而制造的。该方面有利于提高电池容量和输出。在上述方面，在叠层制造步骤中堆叠于固体电解质层至少一侧上的电极层可以是 通过挤出成形而制造的。该方面有利于提高固体电解质-电极组件的产率。 上述方面可以具有集电体配置步骤，该步骤不使用胶粘剂而将集电体配置在电极 层上的固体电解质层侧的相反侧。该方面使得可以降低在充电和放电期间在集电体和电极层之间可能产生的应力， 结果，有利于提高电池的耐久特性。
将参考附图，在本发明的示例性实施方式的下列详细说明中对本发明的特征、优 点及技术和工业意义进行说明，其中相同的标记表示相同的要素，并且其中图1是说明本发明实施方式的固体电解质-电极组件的制造方法的流程图；图2是说明本实施方式的固体电解质-电极组件的制造方法的图；和图3是显示按照本实施方式的固体电解质-电极组件制造方法而制造的固体电解 质-电极组件的本实施方式的截面图。
具体实施例方式本发明人发现，对于设置有通过常规方法制造的固体电解质层的固体电池来说， 随着固体电解质层渐渐变薄，可能发生电极间的短路。本发明人发现，通过将正极复合材料或负极复合材料涂布在集电体表面上的方法形成正极或负极(下面将这些统称为“电 极”)，由于在涂布操作期间需引入溶剂来进行湿涂布操作，因而易于抬高成本。本发明人发 现，当进行压缩以提高具有通过涂布形成的电极的固体电解质-电极组件的密度时，在集 电体和电极之间的界面处产生应力，并且在所述界面附近抑制了密度的提高，结果，这使得 难以增加容量和输出。本发明人进一步发现，当对利用这种固体电解质-电极组件的固体 电池进行充电/放电时，不能耐受与膨胀和收缩相关的应力并且易于在电极中产生裂纹和 裂缝。作为为解决这些问题而锐意研究的结果，本发明人发现通过使固体电解质层中固 体电解质的密度(体积比例)达到至少某一水平，能够抑制电极间的短路。还发现在电极 层和集电体之间不使用胶粘剂而进行堆叠能够降低在集电体/电极层界面处可能产生的 应力，结果，能够降低电子传导电阻并能够提高耐久特性。进一步发现，通过其中施加压力 的方法来进行正极层、固体电解质层和负极层的制造，能够实现成本的降低。下面参考附图来对本发明实施方式进行说明。下面给出的实施方式是本发明的例 示，但是本发明不限于下面给出的实施方式。在图1中提供了对本发明实施方式的固体电解质-电极组件的制造方法(下面简 称作“本实施方式的制造方法”)进行说明的流程图。如图1中所示，本实施方式的制造方 法包括固体电解质层制造步骤(Si)、叠层制造步骤(S2)、集电体配置步骤(S3)、及加热和 加压步骤(S4)，并且通过这些步骤制造了图3中所示的固体电解质-电极组件10。下面详 细描述每一步骤。固体电解质层制造步骤(下面称作“步骤Si”)是通过对固体电解质施加压力的方 法制造固体电解质层的步骤。步骤Si的方式不受特殊限制，只要通过对固体电解质施加压 力的方法能够制造固体电解质层即可。如图2中所示，可以将步骤Sl例举为通过在IOOMPa 的压力下，对加热至约200°C的硫化物固体电解质(例如，硫代磷酸锂(Li3P、)等；这在下 面也适用)进行压制(热压)10秒，从而制造密度为至少90%的固体电解质层1的步骤。叠层制造步骤(下面称作“步骤S2")是通过将电极层堆叠于在前述步骤Sl中 制造的固体电解质层的至少一侧上而制造叠层的步骤。如图2中所示，可以将步骤S2例举 为将在步骤Sl中制造的固体电解质层1堆叠于所制造的负极层2的表面上，并将所制造的 正极层3堆叠于该固体电解质层1的表面上，从而制造设置有按所示顺序堆叠的负极层2、 固体电解质层1和正极层3的叠层4的步骤。在步骤S2中配置在固体电解质层1 一侧上的负极层2能够通过常规方法制造。例 如，能够通过如下方法来制造所述负极层2 其中通过对硫化物固体电解质和负极活性材 料(例如，碳)进行混合，从而使硫化物固体电解质与负极活性材料的体积比为1 1来制 备混合物，并且在室温下于IOOMPa的压力下将该混合物压制10秒。在步骤S2中配置在固 体电解质层1的另一侧(与配置了负极层2的侧相反的侧)上的正极层3可以通过常规方 法制造。例如，能够通过如下方法来制造所述正极层3 其中通过对硫化物固体电解质和正 极活性材料(例如，锂钴氧化物(LiCoO2)等)进行混合，从而使硫化物固体电解质与正极 活性材料的体积比为1 1来制备混合物，并且在室温下于IOOMI5a的压力下将该混合物压 制10秒。集电体配置步骤(下面称作“步骤S3”)是不使用胶粘剂而将集电体配置在电极层上的固体电解质层侧的相反侧的步骤。步骤S3的方式不受特殊限制，只要这是不使用胶 粘剂而将集电体配置在电极层上的固体电解质层侧的相反侧的步骤即可。如图2中所示， 例如，步骤S3可以是如下步骤其中不使用胶粘剂而将第一集电体5配置在负极层2上的 固体电解质层1侧的相反侧，并且不使用胶粘剂而将第二集电体6配置在正极3上的固体 电解质层1侧的相反侧，从而制造结构7，所述结构7具有按所示顺序堆叠的第一集电体5、 负极层2、固体电解质层1、正极层3和第二集电体6。加热和加压步骤(下面称作“步骤S4”)是在加热叠层的同时，沿堆叠方向，对在 步骤S2中制造的叠层施加压力的步骤。步骤S4的方式不受特殊限制，只要使固体电解质 层和一个电极层或两个电极层达到软化或熔化的状态并通过沿受热的叠层的堆叠方向施 加压力而互相结合即可。如图2中所示，例如，步骤S4可以是通过在IOOMPa的压力下，对 加热至约200°C的结构7进行压制(热压)10秒来制造固体电解质-电极组件10的步骤。 在本实施方式中，叠层的加热温度不受特殊限制，但是例如当硫化物玻璃存在于固体电解 质层中时，可以是150°C以上、300°C以下。经由步骤Sl至S4制造的固体电解质-电极组件10，特别是由于经过了步骤S4， 因此所述固体电解质-电极组件10中的负极层2、固体电解质层1和正极层3已集成一体 化。这种一体化使得可以形成牢固且可靠的离子传导通道，从而能够降低对离子传导的电 阻。通过在电池中配置对离子传导的电阻降低的该固体电解质-电极组件10，能够提高电 池容量和输出，所以本实施方式能够提供一种固体电解质-电极组件制造方法，所述方法 能够制造能提高电池容量和输出的固体电解质-电极组件10。另外，固体电解质-电极组件10具有通过热压制造且密度为至少90 %的固体电解 质层1。通过增加所述固体电解质层1的密度，能够抑制在负极层2和正极层3之间的短 路。因此，本实施方式能够提供一种固体电解质-电极组件制造方法，所述方法能够制造能 阻止电极间短路的固体电解质-电极组件10。此外，通过压制来制造固体电解质-电极组件10中的固体电解质层1、负极层2和 正极层3。因为该实施方式不需要涂布步骤和干燥步骤，所以相对于其中通过涂布形成电极 的常规技术，其有利于实现成本的降低。而且，既未在固体电解质-电极组件10中的第一集电体5和负极层2之间使用胶 粘剂，又未在第二集电体6和正极层3之间使用胶粘剂。该实施方式使得可以降低在设置 有固体电解质-电极组件10的电池充电/放电期间在第一集电体5和负极层2之间以及 在第二集电体6和正极层3之间可能产生的应力(在充电/放电期间的膨胀和收缩应力)。 因此，本实施方式能够提供一种固体电解质-电极组件制造方法，所述方法使得可以制造 能够容易地提高电池耐久特性的固体电解质-电极组件10。本实施方式的制造方法的前述说明例示了其中通过热压制造固体电解质层1的 实施方式的步骤Si，但是本实施方式制造方法中的步骤Sl只要能够通过对固体电解质施 加压力来制造固体电解质层即可。然而，从提供有利于提高所制造的固体电解质的密度 (固体电解质的体积比例)的实施方式的观点来看，可以进行其中通过热压制造固体电解 质层的实施方式。另外，从提供有利于提高产率的实施方式的观点来看，也可以进行通过挤 出成形来制造固体电解质层的步骤。本实施方式的制造方法的前述说明例示了其中通过对硫化物固体电解质进行热压而制造的固体电解质层1，但是本发明的制造方法所用的固体电解质不限于此。氧化物和 聚合物电解质如锂磷氧化物(Li3PO4)和聚环氧乙烷(PEO)是能够用于本发明制造固体电解 质层以及制造正极层和负极层的制造方法的其它固体电解质的实例。本发明制造方法的前述说明例示了其中通过在室温下进行压制来制造负极层2 和正极层3的实施方式，但是本发明的制造方法不限于该实施方式。然而，从提供有利于追 求成本降低的实施方式的观点来看，可以通过压制法来制造电极层。另外，从提供有利于提 高产率的实施方式的观点来看，也可以通过挤出成形来制造电极层。而且，本发明制造方法的前述说明例示了如下实施方式其中将与负极层2分别 制造的第一集电体5配置在负极层2的一侧上，并将与正极层3分别制造的第二集电体6 配置在正极层3的一侧上，但是本发明的制造方法不限于该实施方式。本发明的制造方法 可以包括例如，在未使用胶粘剂的第一集电体的表面上形成负极层的步骤和/或在未使用 胶粘剂的第二集电体的表面上形成正极层的步骤。在这种情况下，能够如下制造对应于前 述结构7的叠层在步骤Sl中制造的固体电解质层的一侧上配置在第一集电体的表面上形 成的负极层，由此使所述负极层与固体电解质层接触，并且在步骤Sl中制造的固体电解质 层的另一侧上配置在第二集电体的表面上形成的正极层，由此使正极层与固体电解质层接 触。在本实施方式的制造方法中，第一集电体5和第二集电体6可以是常规形状。例 如可以将铜箔或不锈钢箔(下面称作"SUS箔”)用于第一集电体5，同时，例如可以将铝箔 (下面称作"Al箔”)或SUS箔用于第二集电体6。上面已经描述了通过对其中含有第一集电体5和第二集电体6的结构7进行热压 的方法来制造固体电解质-电极组件10的实施方式，但是本发明的制造方法不限于该实施 方式。本发明的制造方法也可采用这样的实施方式，在所述实施方式中，通过其中对叠层进 行热压并且其后通过在室温下进行压制而将所述叠层粘附至第一集电体和第二集电体的 方法来制造固体电解质-电极组件。然而，从在第一集电体和负极层之间的位置偏差以及 在第二集电体和正极层之间的位置偏差的观点，以及提供有利于降低在叠层与第一集电体 和第二集电体之间的接触电阻的实施方式、并提供有利于提高配备有该固体电解质-电极 组件的电池的容量和输出的实施方式的观点来看，可以通过对含有第一集电体和第二集电 体的结构进行热压的方法来制造所述固体电解质-电极组件。本实施方式的制造方法的前述说明例示了具有集电体配置步骤的实施方式，所述 步骤不使用胶粘剂而将集电体配置在电极层上的固体电解质层侧的相反侧，但是本发明的 制造方法不限于该实施方式。本发明的制造方法也可以采用其中在集电体和电极层之间使 用胶粘剂的实施方式。然而，从提供能够通过降低在充电/放电期间在集电体和电极层之 间可能产生的应力而容易地提高电池耐久特性的实施方式的观点来看，可以采用具有不使 用胶粘剂而将集电体配置在电极层上的固体电解质层侧的相反侧的集电体配置步骤的实 施方式。本实施方式的制造方法的前述说明还涉及具有一个叠层4的固体电解质-电极组 件10的制造，但是本发明的制造方法不限于该实施方式。通过本发明的制造方法制造的固 体电解质-电极组件还可以设置有多个叠层，所述叠层各自含有堆叠的负极层、固体电解 质层和正极层。当设置了多个叠层时，可以将集电体配置在邻接的叠层之间；例如，所述实施方式的固体电解质-电极组件可以具有多个串联或并联的电连接的叠层。实施例试验1通过对加热至200°C的Li3Pii4进行压制(热压)，制造了固体电解质层(厚度= 50 μ m)；通过压制压力和时间的适当变化，制造了密度分别为90%和95%的固体电解质 层。通过在室温下对Li3P^进行压制，也制造了固体电解质层(厚度=50μπι)；通过压制 压力和时间的适当变化，制造了密度分别为60 %、65 %、70 %、75 %、80 %和85 %的这些固 体电解质层。通过混合Li3P^和LiCoA (正极活性材料；下同)，从而使Li3P^与LiCoA的 体积比为1 1来制备正极复合材料，并将该正极复合材料成形为球粒，从而制造厚度为 约100 μ m的正极层。通过混合Li3Pii4和碳(负极活性材料；下同)，从而使Li3Pii4与碳的 体积比为1 1来制备负极复合材料，并将该负极复合材料成形为球粒，从而制造厚度为约 100 μ m的负极层。通过利用制造的正极层和负极层夹住前述固体电解质层(厚度=50 μ m) 并在室温下进行压制，获得了电极组件。然后在压制状态下垂直取出电极，并施加电压。结果，在设置有密度为60%或65%的固体电解质层的电极组件中的正极层和负 极层之间产生短路，并且电压未升高。与此相比，在设置有密度为至少70%的固体电解质层 的电极组件中的正极层和负极层之间没有发生短路，并且能够进行充电。因而，通过使固体 电解质层的密度达到至少70 %，能够阻止电极间的短路。试验2通过对加热至200°C的Li3P^进行压制(热压)，制造了密度为95%的固体电解质 层(厚度=50 μ m)。通过混合Li3P^和LiCoO2,从而使Li3PS4 LiCoO2的体积比为1 1 来制备正极复合材料，并在室温下对该正极复合材料进行压制以制造体积比例为83%的正 极层(孔隙的体积比例为17%的正极层；下同)。通过混合Li3Pii4和碳，从而使Li3Pii4 碳 的体积比为1 1来制备负极复合材料，并在室温下对该负极复合材料进行压制以制造体 积比例为86%的负极层(孔隙的体积比例为14%的负极层；下同)。然后，通过对在未使用 胶粘剂的集电体箔(SUS箔)的表面上的负极层、在该负极层表面上的固体电解质层、在该 固体电解质层表面上的正极层和在该正极层表面上的未使用胶粘剂的集电体箔(Al箔)按 该示出的顺序进行堆叠来制造对应于结构7的叠层。对加热至200°C的叠层进行压制(热 压)，从而制造出在邻接层之间的界面处已引发结合的、实施例1的固体电解质-电极组件。 在实施例1的该固体电解质-电极组件上测量每单位面积的电子传导电阻。通过对加热至200°C的Li3P^进行压制(热压)，制造了密度为95%的固体电解质 层(厚度=50 μ m)。通过将其中溶解了 2体积％苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)的庚烷溶液与 体积比为1 1的Li3P^和LiCoO2进行混合来制备糊料，并将该糊料涂布在不含胶粘剂的 集电体箔(Al箔)的表面上且在室温下进行干燥，从而在所述集电体箔(Al箔)的表面上制 造了体积比例为77%的正极层(孔隙的体积比例为23%的正极层；下同)。还通过将其中 溶解了 2体积％ SBR的庚烷溶液与体积比为1 1的Li3P^和碳进行混合来制备糊料，并 将该糊料涂布在不含胶粘剂的集电体箔(SUS箔)的表面上且在室温下进行干燥，从而在所 述集电体箔(SUS箔)的表面上制造了体积比例为79%的负极层(孔隙的体积比例为21% 的负极层；下同)。然后对这样制造的固体电解质层、正极层和负极层以其中所述固体电解 质层夹在所述正极层和负极层之间的方式进行堆叠，从而制造对应于结构7的叠层。对加热至200°C的叠层进行压制(热压)，从而制造出在邻接层之间的界面处已引发结合的、实 施例2的固体电解质-电极组件。在实施例2的该固体电解质-电极组件上测量每单位面 积的电子传导电阻。根据结果，实施例1的固体电解质-电极组件每单位面积的电子传导电阻为 62 Ω κπΤ2，而实施例2的固体电解质-电极组件每单位面积的电子传导电阻为117 Ω ^m 2。 因而，与设置有通过涂布法制造的电极层的固体电解质-电极组件所显示的电子传导电阻 相比，设置有通过加压法制造的电极层的固体电解质-电极组件能够降低电子传导电阻。试验3通过对加热至200°C的Li3P^进行压制(热压)，制造了密度为95%的固体电解质 层(厚度=50 μ m)。通过混合48体积％的Li3P、、2体积％的SBR (粘结剂)和50体积％ 的LiCc^2来制备正极复合材料，并通过在室温下对该正极复合材料进行压制，制造了体积 比例为83%的正极层。另外通过混合48体积％的Li3PS4、2体积％的SBR(粘结剂)和50 体积％的碳来制备负极复合材料，并通过在室温下对该负极复合材料进行压制，制造了体 积比例为86%的负极层。通过对这样制造的负极层、固体电解质层和正极层按该示出的顺 序进行堆叠来制备叠层，之后通过对加热至200°C的叠层进行压制(热压)而引发了在负极 层和固体电解质层之间的界面处以及在正极层和固体电解质层之间的界面处的结合。通过 在一对不含胶粘剂的集电体箔(SUS箔和Al箔)之间配置该叠层，制造了对应于结构7的 结构，然后将该结构螺旋缠绕，从而制造了螺旋缠绕的固体电解质-电极组件(实施例3的 固体电解质-电极组件)。另一方面，通过对加热至200°C的Li3P^进行压制(热压)，制造了密度为95% 的固体电解质层(厚度=50 μ m)。通过将其中溶解了 2体积％ SBR的庚烷溶液与体积比 1 1的Li3P^和LiCoO2混合来制备糊料，并将该糊料涂布在不含胶粘剂的集电体箔(Al 箔)的表面上且在室温下进行干燥，从而在所述集电体箔(Al箔)的表面上制造了体积比 例为77%的正极层。还通过将其中溶解了 2体积％SBR的庚烷溶液与体积比1 IWLi3P^ 和碳混合来制备糊料，并将该糊料涂布在不含胶粘剂的集电体箔(SUS箔)的表面上且在室 温下进行干燥，从而在所述集电体箔(SUS箔)的表面上制造了体积比例为79%的负极层。 然后通过对集电体(SUS箔)以及制造的负极层、固体电解质层和正极层以及集电体箔(Al 箔)按该示出的顺序进行堆叠来制造固体电解质-电极组件(实施例4的固体电解质-电 极组件)。另外，将通过与实施例4的固体电解质-电极组件相同的方法制造的固体电解 质-电极组件加热至200°C，从而引发在邻接层之间的界面处的熔融结合并制造了实施例5 的固体电解质-电极组件。在这样制造的实施例3的固体电解质-电极组件、实施例4的固体电解质-电极 组件以及实施例5的固体电解质-电极组件上，测量每单位面积的电子传导电阻。根据结 果，实施例3的固体电解质-电极组件的每单位面积的电子传导电阻为96 Ω -cm-2 ；实施例 4的固体电解质-电极组件的每单位面积的电子传导电阻为142Ω · cm2 ；且实施例5的固 体电解质-电极组件的每单位面积的电子传导电阻为87 Ω · cm 2。还在实施例3的固体电解质-电极组件、实施例4的固体电解质-电极组件和实 施例5的固体电解质-电极组件上进行了 30次循环的充电/放电试验，其中1次循环为3V至4. IV，并且在30次充电/放电循环之后测量每单位面积的电子传导电阻。结果如下实 施例3的固体电解质-电极组件在30次充电/放电循环后每单位面积的电子传导电阻为 115 Ω -cm-2,而实施例4的固体电解质-电极组件在30次充电/放电循环后每单位面积的 电子传导电阻为170 Ω · cm_2，且实施例5的固体电解质-电极组件在30次充电/放电循 环后每单位面积的电子传导电阻为153 Ω μπΓ2。因而，本实施方式的制造方法能够提高耐 久特性。 本实施方式的固体电解质-电极组件制造方法能够用于制造这样的固体电解 质-电极组件，所述固体电解质-电极组件能够引入例如电动汽车和混合动力汽车用固体 电池中。
权利要求
1.一种制造固体电解质-电极组件(10)的方法，所述固体电解质-电极组件(10)包 括一对电极和设置在所述一对电极之间的固体电解质层(1)，所述方法包含固体电解质层制造步骤，该步骤对固体电解质施加压力并制造固体电解质层(1)；叠层制造步骤，该步骤通过将电极层堆叠于所制造的固体电解质层(1)的至少一侧上 而制造叠层⑷；和加热和加压步骤，该步骤在对制造的叠层加热的同时，沿叠层的堆叠方向施加压力。
2.根据权利要求1的制造固体电解质-电极组件的方法，其中对在固体电解质层制造 步骤中经历了施加压力的固体电解质进行加热。
3.根据权利要求1或2的制造固体电解质-电极组件的方法，其中固体电解质层制造 步骤是制造以体积比例含有至少70体积％的固体电解质的固体电解质层(1)的步骤。
4.根据权利要求1-3中任一项的制造固体电解质-电极组件的方法，其中固体电解质 层制造步骤是制造以体积比例含有至少90体积％的固体电解质的固体电解质层(1)的步 马聚ο
5.根据权利要求1-4中任一项的制造固体电解质-电极组件的方法，其中固体电解质 层制造步骤是通过挤出成形制造固体电解质层(1)的步骤。
6.根据权利要求1-5中任一项的制造固体电解质-电极组件的方法，其中在叠层制造 步骤中堆叠于固体电解质层(1)至少一侧上的电极层是通过施加压力而制造的。
7.根据权利要求6的制造固体电解质-电极组件的方法，其中在叠层制造步骤中堆叠 于固体电解质层至少一侧上的电极层(1)是通过挤出成形而制造的。
8.根据权利要求1-7中任一项的制造固体电解质-电极组件的方法，其中固体电解质 是 Li3PS4。
9.根据权利要求8的制造固体电解质-电极组件的方法，其中加热和加压步骤是将叠 层(4)加热至至少150°C但不高于300°C的加热和加压步骤。
10.根据权利要求1-9中任一项的制造固体电解质-电极组件的方法，进一步包含集 电体配置步骤，该步骤不使用胶粘剂而将集电体配置在电极层上的固体电解质层侧的相反 侧。
全文摘要
本发明涉及一种制造固体电解质-电极组件的方法，所述固体电解质-电极组件包含一对电极和设置在所述一对电极之间的固体电解质层(1)，所述方法包括对固体电解质施加压力以制造固体电解质层的步骤；通过将电极层堆叠于所制造的固体电解质层的至少一侧上而制造叠层(4)的步骤；和在对制造的叠层加热的同时，沿叠层的堆叠方向施加压力的步骤。
文档编号H01M4/139GK102122711SQ20101062205
公开日2011年7月13日 申请日期2010年12月30日 优先权日2010年1月7日
发明者川本浩二, 滨重规 申请人:丰田自动车株式会社